專利名稱:一種噁唑噠嗪及其衍生物的劑型與應(yīng)用的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于高效、低毒、低抗性農(nóng)藥產(chǎn)品，更具體地說(shuō)是一種噁唑噠嗪及其衍生物的劑型與應(yīng)用。
背景技術(shù)：
昆蟲(chóng)生長(zhǎng)調(diào)節(jié)劑以其對(duì)昆蟲(chóng)具有獨(dú)特的作用方式而開(kāi)發(fā)為農(nóng)藥品種，在多種糧食作物、草皮、水果、蔬菜和觀賞植物等農(nóng)業(yè)害蟲(chóng)防治實(shí)踐中廣為應(yīng)用。具有保幼激素活性的昆蟲(chóng)生長(zhǎng)調(diào)節(jié)劑如滅幼脲等，能調(diào)節(jié)昆蟲(chóng)的生長(zhǎng)發(fā)育，使害蟲(chóng)保持幼蟲(chóng)蟲(chóng)態(tài)或形成老熟巨型幼蟲(chóng)；蛻皮激素類似物如非甾醇二芳?；骂惢衔颮H-5849、RH-5992等(美國(guó)羅門-哈斯公司，1988&1990)對(duì)昆蟲(chóng)生長(zhǎng)、發(fā)育和繁殖有重要調(diào)控作用，尤其對(duì)蛻皮和變態(tài)。該類化合物與細(xì)胞內(nèi)相應(yīng)的激素蛋白相結(jié)合，調(diào)節(jié)特定基因的轉(zhuǎn)錄和表達(dá)，誘導(dǎo)害蟲(chóng)早熟或出現(xiàn)不同的蟲(chóng)態(tài)表現(xiàn)型反應(yīng)(Wing KD，Science，1988，24470～472；Sobek J等，Insect Biochem.Molec.Biol.，1993，23(1)125～129；Dhadialla TS等，Annu.Rev.Entomol.，1998，43545～569)。幾丁質(zhì)合成抑制劑如定蟲(chóng)隆，直接抑制昆蟲(chóng)的蛻皮過(guò)程，昆蟲(chóng)因蛻皮變態(tài)而死亡。昆蟲(chóng)生長(zhǎng)調(diào)節(jié)劑既具有對(duì)害蟲(chóng)的高效性，又具有良好的生態(tài)毒理安全性，這些優(yōu)點(diǎn)保證了它們?cè)诤οx(chóng)綜合治理中應(yīng)用的廣闊前景。然而，必須指出的是昆蟲(chóng)生長(zhǎng)調(diào)節(jié)劑多數(shù)僅對(duì)鱗翅目昆蟲(chóng)具有高效的特異性，而對(duì)其他目昆蟲(chóng)如具有刺吸式口器的同翅目昆蟲(chóng)則顯示較低的生物活性。
目前，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中用于防治蚜蟲(chóng)、飛虱、葉蟬的藥劑主要是吡蟲(chóng)啉、撲虱靈等。由于害蟲(chóng)的適應(yīng)性和藥劑本身的特性，撲虱靈的使用已經(jīng)逐漸減少，而作為煙堿類殺蟲(chóng)劑的重要代表品種---吡蟲(chóng)啉幾乎成為控制蚜蟲(chóng)、飛虱、葉蟬等蟲(chóng)害的唯一可靠高效藥劑，但是，由于過(guò)度的頻繁使用，吡蟲(chóng)啉在國(guó)外部分地區(qū)已經(jīng)出現(xiàn)了明顯的害蟲(chóng)抗藥性。因此，研究和開(kāi)發(fā)吡蟲(chóng)啉的潛在替代藥劑，已成為現(xiàn)代新型農(nóng)藥研究的熱點(diǎn)。
噁唑噠嗪及其衍生物是含有噁二唑基團(tuán)、噠嗪酮基團(tuán)(或吡啶基團(tuán))以及相應(yīng)基團(tuán)“連接橋”的新型含氮雜環(huán)化合物，并且噁唑噠嗪和部分衍生物的制備方法已經(jīng)公開(kāi)(曹松，中國(guó)專利公開(kāi)號(hào)CN1276373A)。經(jīng)前期研究報(bào)道，該類化合物對(duì)玉米黏蟲(chóng)(Pseudaletia separata Walker)具有強(qiáng)烈的保幼激素類活性，有效抑制中濃度(EC50)達(dá)到3.0～8.0μg ml-1。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明目的在于1.公開(kāi)噁唑噠嗪及其衍生物的乳油劑型；2.公開(kāi)噁唑噠嗪及其衍生物能夠抑制鱗翅目害蟲(chóng)的生長(zhǎng)發(fā)育的新用途；3.公開(kāi)噁唑噠嗪及其衍生物能夠殺死刺吸式口器的同翅目害蟲(chóng)的新用途；4.噁唑噠嗪及其衍生物能夠殺死雙翅目害蟲(chóng)的新用途。
本發(fā)明的技術(shù)方案如下一種噁唑噠嗪及其衍生物的乳油劑型，其主要原料及含量如下噁唑噠嗪或其衍生物 0.1～5％(g/v)N-甲基吡咯烷酮 0.2～10％(v/v)乳化劑 0.3～15％(g/v)二甲苯 用于最后定容至100mL其中所述的噁唑噠嗪為 所述的噁唑噠嗪衍生物結(jié)構(gòu)通式如下 衍生物IR1為2-叔丁基(或烷基、烯基、芳基)-4-氯-5-取代-3(2H)噠嗪酮基；衍生物IIR1為氯(氟)代吡啶基；衍生物IIIR1為3-三氟甲基吡啶基；其中R2為氫、氟、氯、溴、三氟甲基中的一種；R3，R4為鹵原子或氫。
所述的乳化劑為非離子型表面活性劑三苯乙基苯酚聚氧乙烯醚、壬基酚聚氧乙烯醚、二苯乙基苯酚甲醛樹(shù)脂聚氧乙烯醚中的任一種與十二烷基苯磺酸鈣復(fù)合而成，二者的質(zhì)量配比為1∶1或2∶1；按上述比例，取噁唑噠嗪原粉或其衍生物原粉，在室溫下用N-甲基吡咯烷酮完全溶解，加入乳化劑，攪拌至充分乳化均勻后，加入二甲苯，即得產(chǎn)品。
該乳油劑型可用于抑制鱗翅目害蟲(chóng)的生長(zhǎng)發(fā)育、殺死刺吸式口器的同翅目害蟲(chóng)、殺死雙翅目害蟲(chóng)。
本發(fā)明具有如下的優(yōu)點(diǎn)噁唑噠嗪及其衍生物具有顯著的昆蟲(chóng)生長(zhǎng)調(diào)節(jié)活性，能夠有效地控制昆蟲(chóng)取食、生長(zhǎng)發(fā)育，有效地控制害蟲(chóng)危害而并不完全徹底地滅絕種屬，預(yù)計(jì)其既將減少害蟲(chóng)抗藥性發(fā)生的可能，又能保持生態(tài)的平衡，從而真正達(dá)到具有生物調(diào)控作用的綠色農(nóng)藥的要求。
作為一種潛在的具有獨(dú)特作用特征的新殺蟲(chóng)劑候選品種，它的可能應(yīng)用領(lǐng)域是在對(duì)生態(tài)環(huán)境要求比較高的城市綠化、園林、森林業(yè)等。目前作為煙堿類殺蟲(chóng)劑的重要代表——吡蟲(chóng)啉已經(jīng)在國(guó)外出現(xiàn)了明顯的抗性，噁唑噠嗪及其衍生物有望成為森林業(yè)害蟲(chóng)抗藥性治理的潛在替代農(nóng)用化學(xué)品或候選藥物。該類藥物具有一定程度的商品化及產(chǎn)業(yè)化前景。同時(shí)，作為環(huán)境友好的生態(tài)農(nóng)藥，該類藥物可能用于解決傳統(tǒng)農(nóng)藥帶來(lái)的生態(tài)危機(jī)，從而帶來(lái)巨大社會(huì)效益和經(jīng)濟(jì)效益。
具體實(shí)施方法本發(fā)明通過(guò)以下實(shí)施例，但所舉之例并不限制本發(fā)明的內(nèi)容。
實(shí)施例1將三苯乙基苯酚聚氧乙烯醚與十二烷基苯磺酸鈣按質(zhì)量配比為1∶1復(fù)合而成乳化劑。
取噁唑噠嗪原粉，在室溫下用一定體積的N-甲基吡咯烷酮完全溶解，加入上述的乳化劑，攪拌至充分乳化均勻后，加入二甲苯。最終乳油中噁唑噠嗪含量為5％(g/v)，乳化劑含量為15％(g/v)，N-甲基吡咯烷酮含量為10％(v/v)，其余為二甲苯含量。
在室溫下，乳化液呈單相透明棕色液體。5％噁唑噠嗪乳油的pH值為6.38。5％噁唑噠嗪乳油的水分含量為0.49％。
實(shí)施例2將二苯乙基苯酚甲醛樹(shù)脂聚氧乙烯醚與十二烷基苯磺酸鈣按質(zhì)量配比為2∶1復(fù)合而成乳化劑。
取衍生物I原粉，在室溫下用一定體積的N-甲基吡咯烷酮完全溶解，加入上述的乳化劑，攪拌至充分乳化均勻后，加入二甲苯。最終乳油中噁唑噠嗪含量為5％(g/v)，乳化劑含量為15％(g/v)，N-甲基吡咯烷酮含量為10％(v/v)，其余為二甲苯含量。
在室溫下，乳化液呈單相透明棕色液體。5％衍生物I乳油的pH值為6.32。5％衍生物I乳油的水分含量為0.50％。
實(shí)施例3將壬基酚聚氧乙烯醚與十二烷基苯磺酸鈣按質(zhì)量配比為1∶1復(fù)合而成乳化劑。
取衍生物II原粉，在室溫下用一定體積的N-甲基吡咯烷酮完全溶解，加入上述的乳化劑，攪拌至充分乳化均勻后，加入二甲苯。最終乳油中噁唑噠嗪含量為5％(g/v)，乳化劑含量為15％(g/v)，N-甲基吡咯烷酮含量為10％(v/v)，其余為二甲苯含量。
在室溫下，乳化液呈單相透明棕色液體。5％衍生物II乳油的pH值為6.55。5％衍生物II乳油的水分含量為0.46％。
實(shí)施例4將三苯乙基苯酚聚氧乙烯醚與十二烷基苯磺酸鈣按質(zhì)量配比為2∶1復(fù)合而成乳化劑。
取衍生物III原粉，在室溫下用一定體積的N-甲基吡咯烷酮完全溶解，加入上述的乳化劑，攪拌至充分乳化均勻后，加入二甲苯。最終乳油中噁唑噠嗪含量為5％(g/v)，乳化劑含量為15％(g/v)，N-甲基吡咯烷酮含量為10％(v/v)，其余為二甲苯含量。
在室溫下，乳化液呈單相透明棕色液體。5％衍生物III乳油的pH值為6.47。5％衍生物III乳油的水分含量為0.50％。
實(shí)施例5采用含毒飼喂法。以3齡小菜蛾幼蟲(chóng)室內(nèi)敏感品系作為供試?yán)ハx(chóng)。用蒸餾水將噁唑噠嗪乳油稀釋成500、250、125、62.5、31.3、15.6、7.8μg mL-1系列濃度，將潔凈莧菜葉在稀釋溶液中浸漬5秒，室溫下晾干，供小菜蛾幼蟲(chóng)取食，每處理重復(fù)6次，每重復(fù)接入試蟲(chóng)10頭，置于恒溫下飼養(yǎng)。48小時(shí)后換以不浸漬的新鮮葉片，繼續(xù)飼養(yǎng)。以不含藥的蒸餾水處理作為對(duì)照。120小時(shí)后觀察試蟲(chóng)的生長(zhǎng)發(fā)育情況，統(tǒng)計(jì)試蟲(chóng)的死亡數(shù)，或稱取存活試蟲(chóng)的體重。計(jì)算毒力回歸方程和有效中濃度(IC50)。
實(shí)施例6采用含藥飼料飼養(yǎng)法對(duì)2齡亞洲玉米螟幼蟲(chóng)進(jìn)行毒力測(cè)定。將噁唑噠嗪乳油拌入新鮮人工飼料中(大豆瓣30克、葡萄糖15克、酵母粉18克、山梨酸0.5克、瓊脂2克、維生素C 0.4克、水200毫升)，獲得1000、500、250、125、62.5、31.25μg mL-1系列濃度，分別取含藥飼料放入瓶中，再放入2齡幼蟲(chóng)15頭/瓶，每處理重復(fù)6次，置于恒溫下飼養(yǎng)。120小時(shí)后觀察試蟲(chóng)的生長(zhǎng)發(fā)育情況，統(tǒng)計(jì)試蟲(chóng)的死亡數(shù)，或稱取存活試蟲(chóng)的體重。計(jì)算毒力回歸方程和有效中濃度(IC50)。
分別使用衍生物I乳油、衍生物II乳油、衍生物III乳油，實(shí)驗(yàn)方法如實(shí)施例5所述。
分別使用衍生物I乳油、衍生物II乳油、衍生物III乳油，實(shí)驗(yàn)方法如實(shí)施例6所述。
將不同濃度處理試蟲(chóng)的體重抑制率分別換算成為機(jī)率值后，計(jì)算出化合物對(duì)各供試?yán)ハx(chóng)的有效抑制中濃度(IC50)，如下表IC50IC50供試?yán)ハx(chóng) 乳油 供試?yán)ハx(chóng) 乳油μgmL-1μgmL-1噁唑噠嗪 32.6～38.2 噁唑噠嗪 12.3～18.6衍生物I 32.6～68.7 衍生物I 12.3～54.8小菜蛾 亞洲玉米螟衍生物II 146.6～186.9 衍生物II 202.4～263.5衍生物III 75.2～95.0 衍生物III 115.3～156.6實(shí)施例7試驗(yàn)采用定株定蟲(chóng)口基數(shù)法進(jìn)行。在處于蓮座期的甘藍(lán)地里隨機(jī)排列設(shè)置小區(qū)，四周留出保護(hù)區(qū)，每小區(qū)面積為18平方米，各處理設(shè)3個(gè)小區(qū)。于菜青蟲(chóng)1～2齡盛發(fā)期，按每畝施藥量?jī)端?0公斤，對(duì)甘藍(lán)葉正反兩面均勻噴霧。以清水處理作為對(duì)照。分別于噴藥后3、7天，檢查甘藍(lán)葉上殘留活蟲(chóng)數(shù)，計(jì)算藥劑防治效果。
藥劑 稀釋倍數(shù) 蟲(chóng)口基數(shù) 3天防治效果％ 7天防治效果％5％噁唑噠嗪乳油 500 90 57.8±5.2 76.6±6.60.3％印楝素乳油 500 90 67.2±2.3 92.0±4.0清水對(duì)照 90 0 0實(shí)施例8將生長(zhǎng)有桃蚜的蘿卜葉摘下，葉片上只留2齡若蚜蟲(chóng)，然后分別將帶蟲(chóng)葉片在濃度為500、250、125、62.5、31.3、15.6、7.8μg mL-I的系列噁唑噠嗪乳油稀釋液中浸漬5秒，以蒸餾水作為對(duì)照。浸好的葉片置于罐頭瓶中，每瓶20～30蟲(chóng)，每處理3瓶，置于恒溫下飼養(yǎng)。48小時(shí)后加入新鮮煙葉供其取食。120小時(shí)后統(tǒng)計(jì)各處理的死亡蟲(chóng)數(shù)，計(jì)算致死中濃度(LC50)。
實(shí)施例9采用管測(cè)法對(duì)水稻褐飛虱進(jìn)行毒力測(cè)定，褐稻虱為室內(nèi)飼養(yǎng)。先在盆缽內(nèi)種植感蟲(chóng)水稻品種，待稻苗分蘗后接田間采集的褐稻虱若蟲(chóng)飼養(yǎng)。將無(wú)褐稻虱蟲(chóng)卵的稻苗放入養(yǎng)蟲(chóng)箱內(nèi)，接抱卵雌成蟲(chóng)，產(chǎn)卵3天后取出，待有初孵若蟲(chóng)時(shí)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。將無(wú)蟲(chóng)無(wú)卵的稻苗在濃度為500、250、125、62.5、31.3、15.6、7.8μg mL-1的系列噁唑噠嗪乳油稀釋液中浸泡30秒鐘，取出后晾干，放入3×30厘米的大試管中，管底有少許水。每管2支為一重復(fù)，每處理設(shè)5個(gè)重復(fù)，以清水作為對(duì)照。每管接褐稻虱初孵若蟲(chóng)50頭左右，用黑布扎口，置于恒溫下飼養(yǎng)。96小時(shí)后檢查實(shí)驗(yàn)結(jié)果，計(jì)算各處理的死亡率和致死中濃度(LC50)。
分別使用衍生物I乳油、衍生物II乳油、衍生物III乳油，實(shí)驗(yàn)方法如實(shí)施例8所述。
分別使用衍生物I乳油、衍生物II乳油、衍生物III乳油，實(shí)驗(yàn)方法如實(shí)施例9所述。
2齡桃蚜若蚜經(jīng)藥劑處理120小時(shí)后，死亡率趨于穩(wěn)定，表現(xiàn)出較高的死亡率；存活成蚜的繁殖力明顯下降。褐飛虱初孵若蟲(chóng)經(jīng)藥劑處理96小時(shí)后，亦表現(xiàn)出一定的死亡率，但高齡褐飛虱若蟲(chóng)或成蟲(chóng)對(duì)藥劑的敏感性明顯降低。
LC50LC50供試?yán)ハx(chóng) 乳油 供試?yán)ハx(chóng) 乳油μgmL-1μgmL-1噁唑噠嗪 42.3～48.4 噁唑噠嗪 33.2～37.5衍生物I 42.3～76.7 衍生物I 33.2～69.3桃蚜 水稻褐飛虱衍生物II 241.2～298.6 衍生物II 263.9～344.6衍生物III 158.8～234.5 衍生物III 208.2～273.3實(shí)施例10在水稻稻飛虱發(fā)生期，在水稻田中隨機(jī)排列設(shè)置小區(qū)，四周留出保護(hù)區(qū)，每小區(qū)面積為30平方米，各處理設(shè)3個(gè)小區(qū)，按每畝施藥量?jī)端?0公斤均勻噴霧。以清水處理作為對(duì)照。調(diào)查方法采用每小區(qū)平行跳躍法調(diào)查10穴，每點(diǎn)2穴，共計(jì)20穴，施藥前調(diào)查蟲(chóng)口基數(shù)，分別于噴藥后3、5、10天調(diào)查殘留活蟲(chóng)數(shù)，計(jì)算藥劑防治效果。
田間試驗(yàn)表明，噁唑噠嗪對(duì)水稻褐飛虱有一定的防治效果。隨著施藥間隔期的延長(zhǎng)，藥效穩(wěn)定上升，具有持效期長(zhǎng)的特點(diǎn)。在高蟲(chóng)量且蟲(chóng)齡復(fù)雜的情況下，其防治效果顯著高于或與撲虱靈畝用量為10克的防治效果相當(dāng)，但顯著低于同濃度吡蟲(chóng)啉的防治效果。噁唑噠嗪可作為吡蟲(chóng)啉抗藥性發(fā)生情況下的潛在控害藥劑。
平均防治效果(％)畝用量供試藥劑(g，ai) 藥后3天 藥后5天 藥后10天25 33.7 49.5 70.5噁唑噠嗪(5％EC) 12.5 19.8 36.9 63.26.25 18.2 54.6 72.1吡蟲(chóng)啉(10％WP) 2.0 92.4 85.2 86.4撲虱靈(25％WP) 10.0 3.3 23.6 42.3實(shí)施例11采用含藥飼料飼養(yǎng)法對(duì)家蠅進(jìn)行毒力測(cè)定。將乳油拌入家蠅飼料中(麩皮60克，面粉3克，奶粉3克，酵母粉1.2克，水120毫升)獲得500、250、125、62.5、31.3、15.6、7.8μg mL-1的系列噁唑噠嗪乳油稀釋液濃度。分別取含藥飼料放入廣口玻璃瓶中，再放入20頭家蠅幼蟲(chóng)/瓶，每處理設(shè)4次重復(fù)，置于恒溫下飼養(yǎng)。48小時(shí)后統(tǒng)計(jì)幼蟲(chóng)的死亡率，計(jì)算化合物的致死中濃度(LC50)。
實(shí)施例12采用96孔高效板法對(duì)孑孓進(jìn)行毒力測(cè)定。將孑孓放入分別含有500、250、125、62.5、31.3、15.6、7.8μg mL-1噁唑噠嗪乳油稀釋液的小孔中，每孔孑孓為30頭左右，每處理設(shè)4次重復(fù)，以清水作為對(duì)照。置于恒溫下飼養(yǎng)，24小時(shí)后統(tǒng)計(jì)各處理的死亡蟲(chóng)數(shù)，計(jì)算化合物的致死中濃度(LC50)。
分別使用衍生物I乳油、衍生物II乳油、衍生物III乳油，實(shí)驗(yàn)方法如實(shí)施例11所述。
分別使用衍生物I乳油、衍生物II乳油、衍生物III乳油，實(shí)驗(yàn)方法如實(shí)施例12所述。
結(jié)果表明，噁唑噠嗪以及衍生物I、II和III對(duì)家蠅具有一定的生物活性，孑孓對(duì)藥劑亦表現(xiàn)出較高的敏感性，家蠅和孑孓的死亡率均隨處理藥劑濃度的升高而增大，孑孓經(jīng)藥劑處理24小時(shí)后，死亡率趨于穩(wěn)定。
LC50LC50供試?yán)ハx(chóng) 乳油 供試?yán)ハx(chóng) 乳油μg mL-1μg mL-1噁唑噠嗪 342.3～368.4 噁唑噠嗪 15.8～21.4衍生物I 342.3～500以上 衍生物I 11.3～42.8家蠅 孑孓衍生物II 410～500以上 衍生物II 34.7～74.6衍生物III 168.4～307.2 衍生物III 20.3～56.5
權(quán)利要求
1.一種噁唑噠嗪及其衍生物的乳油劑型，其特征在于，所述劑型的主要原料及含量如下噁唑噠嗪或其衍生物 0.1～5％(g/v)N-甲基吡咯烷酮 0.2～10％(v/v)乳化劑 0.3～15％(g/v)二甲苯 用于最后定容至100mL其中所述的噁唑噠嗪為 所述的噁唑噠嗪衍生物結(jié)構(gòu)通式如下 其中衍生物IR1為2-叔丁基(或烷基、烯基、芳基)-4-氯-5-取代-3(2H)噠嗪酮基、衍生物IIR1為氯(氟)代吡啶基、衍生物IIIR1為3-三氟甲基吡啶基；R2為氫、氟、氯、溴、三氟甲基中的一種；R3，R4為鹵原子或氫；所述的乳化劑為非離子型表面活性劑三苯乙基苯酚聚氧乙烯醚、壬基酚聚氧乙烯醚、二苯乙基苯酚甲醛樹(shù)脂聚氧乙烯醚中的任一種與十二烷基苯磺酸鈣復(fù)合而成，二者的質(zhì)量配比為1∶1或2∶1；按上述比例，取噁唑噠嗪原粉或其衍生物原粉，在室溫下用N-甲基吡咯烷酮完全溶解，加入乳化劑，攪拌至充分乳化均勻后，加入二甲苯，即得產(chǎn)品。
2.如權(quán)利要求
1所述的乳油劑型，其特征在于，所述的乳油劑型用于抑制鱗翅目害蟲(chóng)的生長(zhǎng)發(fā)育。
3.如權(quán)利要求
1所述的乳油劑型，其特征在于，所述的乳油劑型用于殺死刺吸式口器的同翅目害蟲(chóng)。
4.如權(quán)利要求
1所述的乳油劑型，其特征在于，所述的乳油劑型用于殺死雙翅目害蟲(chóng)。
專利摘要
本發(fā)明公開(kāi)了一種噁唑噠嗪及其衍生物的劑型與應(yīng)用。該劑型可配制成質(zhì)量百分比濃度為0.1～5％乳油；可用于抑制鱗翅目害蟲(chóng)的生長(zhǎng)發(fā)育；殺死刺吸式口器的同翅目害蟲(chóng)；對(duì)雙翅目害蟲(chóng)具有一定的殺死活性。該產(chǎn)品可成為現(xiàn)有高效農(nóng)藥的潛在替代品種，用于室內(nèi)研究和田間蟲(chóng)害的治理。
文檔編號(hào)A01N43/72GKCN1561728SQ200410017164
公開(kāi)日2005年1月12日 申請(qǐng)日期2004年3月24日
發(fā)明者黃青春, 錢旭紅, 李忠, 曹松, 方繼朝, 張建榮 申請(qǐng)人:華東理工大學(xué)導(dǎo)出引文BiBTeX, EndNote, RefMan