專利名稱：：具有除草作用的異煙酸衍生物及其相應的螺環(huán)化合物的制作方法在J，Chem，Research(S)，1986，18-19中，披露了作為研究用于合成過程中的新的有機鋰試劑的終產物的3，3-二苯基-3H-呋喃并-[3，4-C]吡啶-1-酮和3-(二苯基羥甲基)-N，N-雙(1-甲基乙基)-4-吡啶甲酰胺。本發(fā)明是關于具有新的除草活性的異煙酸衍生物及其相應的呋喃并、噻吩并和吡咯并[3，4-C]吡啶-1(3H)-酮，硫酮和亞胺化合物，含有這些化合物作為活性組份的組合物，以及用于控制雜草(優(yōu)先在有用植物的莊稼中具有選擇性的方法)。本發(fā)明還涉及制備這些新的化合物的方法。本發(fā)明是關于具有除草活性的如下通式的異煙酸衍生物及其相應的呋喃并、噻吩并和吡咯并[3，4-C]吡啶-1(3H)-酮，硫酮和亞胺化合物以及它們的可接受的加成鹽，立體化學的同分異構體和它們的N-氧化物，其中R是以單鍵或螺環(huán)鍵連接到吡啶基上的，并且R為如下通式其中R′為氫，氟，羥基或螺環(huán)鍵;R1和R2各自分別為氫，C1-6烷基;或R1和R2與其連接的碳原子一起形成螺環(huán)C5-6環(huán)烷基;或者R′和R1形成附加鍵;R3和R4各自分別為氫或C1-6烷基;R5和R6各自分別為氫，鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷氧基，C1-4鹵代烷基，C3-7鏈烯基，氨基，羰基，硝基，甲氧基羰基，或氨基羰基;Q是O，S或NR7;X是CH2，O，S，SO或NR8;Y是O，S，或NR8;n是0，1或2;L是COOR9，CONR10R11，C(＝S)NR10R11，CN或如下通式的基團E是O，S或NR8;R7是1，1-二甲基-2-羥乙基或2-甲基-2-氟代丙基;R8是氫，C1-6烷基或1，1-二甲基-2-羥乙基;R9是氫，C1-7烷基，C3-8鏈烯基，C3-8炔基，C2-16烷氧基烷基或C3-7環(huán)烷基;R10是氫，C1-3烷基或1，1-二甲基-2-羥乙基;R11是氫，C1-3烷基或苯基;以及R12和R13各自分別為氫或甲基。除了在J，chem，Research(s)，1986，P18-19中所述的3，3-二苯基-3H-呋喃并[3，4-C]吡啶-1-酮和3-(二苯基羥甲基)-N，N-雙(1-甲基乙基)-4-吡啶甲酰胺之外，這些異煙酸衍生物及其相應的呋喃并、噻吩并和吡咯并[3，4-C]吡啶-1(3H)-酮，硫酮和亞胺的通式(Ⅰ)化合物是新的。令人驚奇地，通式(Ⅰ)的化合物表現(xiàn)出很強的除草性，因而可用于控制雜草。該性能因如下事實而變得重要了，即當用通式(Ⅰ)的化合物處理時，某些有用植物的莊稼不受損壞，或者在大劑量下僅受輕微的損傷。因而，通式(Ⅰ)的化合物在諸如蔗糖，甜菜，油菜，大豆，棉花，向日葵，谷類，尤其是小麥，大麥，黑麥和燕麥，稻子(旱稻和水稻)以及玉米等有用植物的莊稼中是有價值的可選用的除草劑。特別地，它被廣泛地應用于水稻生長中，優(yōu)選用于移植的水稻生長中，并且是在插秧之后施用通式(Ⅰ)的化合物。通式(Ⅰ)的活性組份(a.i.)通常每公頃施用量為0.01-5.0kg的活性組份，以便獲得滿意的結果。有時根據(jù)環(huán)境的條件，其施用量可超過上述指定的極限值。然而，優(yōu)選的施用量為每公頃0.05kg到1.0kg(a.i.)之間。在上述定義中所用的烷基為直鏈或支鏈的飽和烴基，例如甲基，乙基，正丙基，異丙基，丁基，戊基，己基，或庚基異構體;烷氧基為甲氧基，乙氧基，丙氧基或四個丁氧基異構體，優(yōu)選的為甲氧基，乙氧基或異丙氧基;鹵素為氟，氯，溴或碘，優(yōu)選的為氟和氯;鏈烯基的例子有乙烯基，2-丙烯基，1-甲基乙烯基，3-丁烯基，2-丁烯基，1-丁烯基，1-丙烯基，甲基-2-丙烯基或3-甲基-2-丁烯基，優(yōu)選的為乙烯基，2-丙烯基和甲基-2-丙烯基;炔基的例子有乙炔基，1-丙炔基，炔丙基，1-丁炔基，2-丁炔基或3-丁炔基，優(yōu)選的為乙炔基或炔丙基;環(huán)烷基為環(huán)丙基，環(huán)丁基，環(huán)戊基，環(huán)己基或環(huán)庚基，優(yōu)選的為環(huán)戊基或環(huán)己基。由上述定義的基團的結合而得到的基團，例如鹵代烷基，烷氧基烷基或鹵代烷基羰基可由相應的基團成員定義的結合來定義。其中重要的例子有三氟甲基，氯代甲基，2，2，2-三氟乙基，甲氧基甲基，甲氧基乙基或乙氧基乙基。R1和R2連接在同一個碳原子上。因而，R1和R2和這個碳原子一起可以形成螺環(huán)結構。這種螺環(huán)結構的典型例子有環(huán)丙烷，環(huán)戊烷，環(huán)己烷和環(huán)庚烷。本發(fā)明也包括通式(Ⅰ)的化合物能與有機或無機堿(例如胺類，堿金屬堿類和堿土金屬堿類，或季銨堿類)形成的鹽，或者能與有機或無機酸(例如無機酸，磺酸，羧酸或含磷的酸)形成的鹽。成鹽無機酸的例子有氫氟酸，鹽酸，氫溴酸，氫碘酸，硫酸，硝酸，氯酸，高氯酸或磷酸。優(yōu)選的成鹽磺酸有甲苯磺酸，苯磺酸，甲磺酸或三氟甲磺酸。優(yōu)選的成鹽羧酸有乙酸，三氟乙酸，苯甲酸，氯代乙酸，苯二甲酸，馬來酸，丙二酸和檸檬酸。含磷的酸有各種亞膦酸，膦酸和次膦酸。優(yōu)選的成鹽堿金屬氫氧化物和堿土金屬氫氧化物有鋰，鈉，鉀，鎂或鈣的氫氧化物，最優(yōu)選的為鈉或鉀的氫氧化物。適用的成鹽胺類有脂肪族和芳族的伯胺，仲胺和叔胺，例如甲胺，乙胺，丙胺，異丙胺，四個丁胺異構體，二甲胺，二乙胺，二乙醇胺，二丙胺，二異丙胺，二正丁胺，吡咯烷，哌啶，嗎啉，三甲胺，三乙胺，三丙胺，奎寧環(huán)，吡啶，喹啉和異喹啉。優(yōu)選的胺為乙胺，丙胺，二乙胺或三乙胺，最優(yōu)選的為異丙胺，二乙醇胺和1，4-二氮雜二環(huán)[2，2，2]辛烷。季銨堿的例子通常為鹵代銨鹽類陽離子，例如四甲基銨陽離子，三甲基芐銨陽離子，三乙基芐銨陽離子以及銨陽離子。本發(fā)明也包含所有的通式(Ⅰ)化合物的立體異構體。除非另外提及或指示，化合物的化學命名表示所有化學立體異構體形式的混合物，這些混合物包含所有的基本分子結構的非對映體和對映體。這些化合物的純異構體形式可用傳統(tǒng)的分離方法由這些混合物分離出來。例如對映體可通過液相色譜(手性固定相)法分離制得。感興趣的化合物是通式(Ⅰ)的這樣一些化合物，其中R1和R2各自分別為氫，C1-6烷基或R1和R2與其相連接的碳原子一起形成螺環(huán)C3-6環(huán)烷基;Q是O或S;n是o或1;L是COOR9，CONR10R11，CN，或如下通式的基團。R8是氫或C1-6烷基;R10是氫或C1-3烷基;R11是氫或C1-3烷基;R13是氫。優(yōu)選的化合物是通式(Ⅰ)的這些化合物，其中R代表其中R′是氫，氟，羥基或螺環(huán)鍵;R1和R2各自分別為氫，C1-6烷基或R1和R2與其相連接的碳原子一起形成螺環(huán)C3-6環(huán)烷基;或者R′和R1形成附加鍵;R8和R4各自分別為氫或C1-6烷基;R5和R6為氫;Q是O，S或NR7;X為CH2，O或S;Y為O或NR8;n為o或1;L為COOR9，CONR10R11或C(＝S)NR10R11;R7為1，1-二甲基-2-羥乙基或2-甲基-2-氟代丙基;R8為氫，C1-6烷基或1，1-二甲基-2-羥乙基;R9為氫或C1-7烷基;R10為氫，C1-3烷基或1，1-二甲基-2-羥乙基;R11為氫，C1-3烷基或苯基。特別優(yōu)選的化合物為這樣一些優(yōu)選的化合物，其中R′為氫或螺環(huán)鍵;R1和R2各自分別為氫或C1-4烷基;R3和R4各自分別為氫或C1-4烷基;Q為O;X為CH2或O;Y為O或NH;L為COOR9或CONR10R11;R9為氫或C1-4烷基;R10為氫或C1-3烷基;R11為氫或C1-3烷基。最優(yōu)選的化合物為這樣一些化合物，其中R代表其中R′為氫或螺環(huán)鍵;R1和R2各自分別為氫或C1-4烷基;R3和R4各自分別為氫或C1-4烷基;Q為O;X為CH2;Y為O或NH;而L為COOCH3最感興趣的通式(Ⅰ)化合物為3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1H-茚-1-基)-4-吡啶羧酸甲酯通式(Ⅰ)的化合物包括通式(Ⅰ-a)的異煙酸衍生物其中R為如下通式的基團其中R1為氫，氟或羥基，并且X，n，L和R1到R9如通式(Ⅰ)中所定義。典型的例子如3-(2，2-二甲基-1-(2，3-二氫化茚基))異煙酸，3-(2，2-二甲基-1-(2，3-二氫化茚基))異煙酸甲酯，3-(2，2-二甲基-1-(2，3-二氫化茚基))異煙酸(1，1-二甲基-2-羥乙基)酰胺，3-(2，2-二甲基-1-(2，3-二氫化茚基))異煙酸(1，1-二甲基-2-羥乙基)酰胺氫氯化物，3-[2，2-二甲基-1-(1，2，3，4-四氫化萘基)]異煙酸甲酯，3-[2，3-二甲基-1-(3，4-二氫化萘基)]異煙酸甲酯，3-二苯甲基-異煙酸，3-二苯甲基-異煙酸甲酯，和3-二苯甲基-異煙酸(1，1-二甲基-2-羥乙基)酰胺。通式(Ⅰ)的化合物也包括如下通式(Ⅰ-b)的呋喃并和噻吩并[3，4-c]吡啶-1(3H)-酮，硫酮和亞胺衍生物其中Q和R如通式(Ⅰ)中所定義，而Y為O或S。優(yōu)選的通式(Ⅰ-b)所示的化合物為螺環(huán)[1-(2，2-二甲基)2，3-二氫化茚基]-1，3′(1′H)-呋喃并吡啶-2′-酮;螺環(huán)[1-(2，2-二甲基-1，2，3，4-四氫萘基)]-1，3′(1′H)-呋喃并[3，4-c]吡啶-2′-酮;螺環(huán)[1-(2，2-二甲基)2，3-二氫化茚基]-1，3′(1′H)-呋喃并[3，4-c]吡啶-2′-酮，N-氧化物;螺環(huán)[1-(2，2-二甲基)2，3-二氫化茚基]-1，3′(1′H)-呋喃并[3，4-c]吡啶-2-(2-甲基-2-氟代丙基)亞胺;以及螺環(huán)[1-(2，2-二甲基-1，2，3，4-四氫萘基)]-1，3′(1′H)-呋喃并[3，4-c]吡啶-2′-(2-甲基-2-氟代丙基亞胺。再有，通式(Ⅰ)的化合物包括如下通式(Ⅰ-C)的呋喃并[3，4-c]吡啶-1(3H)-酮衍生物其中Q，R和R8如通式(Ⅰ)中所定義。優(yōu)選的通式(Ⅰ-C)所示的化合物為螺環(huán)[1-(2，2-二甲基)2，3-二氫化茚基]-1，3′(1′H)-吡咯并[3，4-c]吡啶-2′-酮和螺環(huán)[1-(2，2-二甲基)2，3-二氫化茚基]-1，3′(1′H)-吡咯并[3，4-c]吡啶-1′-甲基-2′-酮。由J.Org.chem.47(13)，2633(1982)可知通式(Ⅰ)的化合物可由如下通式的4-(4′，4′-二甲基惡唑啉-2′-基]吡啶制得。所說的起始化合物在反應惰性的有機溶劑中在低至-78℃的溫度下用LiCH3處理，并讓反應混合物熱至約0℃。在再一次冷至約-78℃之后，將上述的R基的酮基形式的化合物加入。所說的酮基化合物的通式如下其中n，R1到R6和X如通式(Ⅰ)中所定義。這樣形成的并且未加分離的叔甲醇中間體重排生成如下通式(Ⅰ-d)的螺環(huán)-亞胺內酯其中R如通式(Ⅰ)所定義。這類化合物的例子如螺環(huán)[1-(2，2-二甲基)2，3-二氫化茚基]-1，3′(1′H)呋喃并[3，4-c]吡啶-2′-(1，1-二甲基-2-羥乙基)亞胺，其合成將在實施例1中敘述。這種類型的反應在J.Org.chem.47(13)，2633(1982)和Tetrahedron3，337(1978)已有描述。令人驚奇地，通式(Ⅰ-d)的化合物，其中R代表螺環(huán)[1-(1，2，3，4-四氫萘基)]，并且所說化合物被表示成通式(Ⅰ-d-1)，進一步重排生成通式(Ⅰ-d-2)的酰胺。另外，由Tetr.Lett.21，4739(1980)可知，通式(Ⅰ)的化合物也可以由如下通式的N，N-二異丙基吡啶-4-甲酰胺制得所說的起始化合物在反應惰性的有機溶劑中在低至-78℃的溫度下用鋰N-(1-甲基乙基)-2-丙胺(由丁基鋰和N-(1-甲基乙基)-2-丙胺制得)進行處理，隨后將上述的R基團酮基形式的化合物加入。這樣制得了如下通式(Ⅰ-e)的化合物，其中R(OH)代表R以通式(I-a)的異煙酸衍生物，其中L為1，1-二甲基-2-羥乙基氨基羰基，并且所說的化合物被表示成通式(I-f)，可以在一種反應惰性的溶劑中通過催化氫化通式(I-d)的亞酰胺內酯化合物而制得。這些通式(I-f)的化合物可以在酸水溶液環(huán)境中在高溫下轉化生成通式(I-g)的異煙酸衍生物隨后，它可以用現(xiàn)有技術中已知的工序用通式為HOR9-3(Ⅱ)的醇進一步酯化生成通式(I-h)的酯，其中R9-a的定義如R9，只是不能為氫。通式(I-g)的羧酸可以在反應惰性的溶劑中由相應的通式(I-b-1)的螺環(huán)內酯通過催化氫化而制得。通式(I-b-1)的呋喃并[3，4-c]吡啶-1(3H)酮和硫酮化合物可以由下面現(xiàn)有技術公知的工序通過通式(I-d)的亞胺內酯化合物在酸水溶液環(huán)境中在高溫下進行反應而制得。在某些例子中，通式(I-b-1)的(硫代)內酯可進一步重排生成(硫代)羧酸衍生物，其中R′和R1形成附加鍵。令人感興趣的是通式(I-d)的亞胺內酯化合物在濃酸中(例如濃鹽酸)處理結果生成通式(I-c-1)的內酰胺。通式(I-b-1)的化合物也可以由下面公知的工序通過通式(Ⅰ-e)的化合物(其中R(OH)如上述所定義)在酸水溶液環(huán)境中在高溫下進行反應而制得。根據(jù)J.Am.chem.Soc.71，896(1949)中所述的方法，通式(Ⅰ-c)的螺環(huán)內酰胺和螺環(huán)硫代內酰胺化合物可以通過通式(Ⅰ-b)的螺環(huán)內酯和螺環(huán)硫代內酯化合物與氨或者如通式NH2-R3(其中R3如通式(Ⅰ)中所定義)的胺在250℃和300℃溫度之間進行反應而制得。所說的反應優(yōu)選在密閉的反應容器中(例如在密閉的厚壁玻璃管中)在過量的胺化合物存在下進行。在某些例子中，所需的通式(Ⅰ-c)的螺環(huán)內酰胺和螺環(huán)硫代內酰胺化合物伴生有通式(Ⅰ-a-1)的(硫代)酰胺，它可以通過隨后公知的提純工序相互分離出來。通式(Ⅰ-c)的螺環(huán)硫代內酯或螺環(huán)硫代內酰胺(其中Q為S)和硫代酰胺(其中L代表C(＝S)NR10R11)可以由相應的化合物(其中Q為O或L代表C(＝O)NR10R11)和Lawesson試劑在甲苯中在高溫下最好在回流條件下進行反應而制得。由于甲基鋰在-78℃溫度下加到4-(4′，4′-二甲基惡唑啉-2′-基)吡啶中的過程是在完全無水的溶劑中并且在沒有任何濕氣的條件下進行的，因此，通式(Ⅰ-d)的亞胺內酯化合物的制備是非常特別的。這里的反應惰性溶劑，例如無水醚類，能溶解甲基鋰，但不會與之發(fā)生反應，其例子有二乙醚，二丙醚，2，2′-氧代二丙烷，二惡烷或四氫呋喃。為了達到CH3Li的加成所需要的反應溫度，該反應混合物可在CO2(干冰)/2-丙酮浴中進行冷卻。通式(Ⅰ-d)或(Ⅰ-b-1)化合物的催化氫解是通過使用純氫的氫化過程而完成的。后者最好在反應惰性的溶劑中，在催化劑存在下通入氫氣而制得的。所說的氫解反應是在反應惰性的溶劑中，例如醇或醚(其例子有甲醇，乙醇，異丙醇，二甲醚，2，2′-氧代二丙烷，二惡烷或四氫呋喃)中完成的。所說的催化劑的例子有活性炭載體上的鈀或活性炭載體上的鉑。由通式(Ⅰ-d)的亞胺內酯化合物到通式(Ⅰ-b)的呋喃并[3，4-c]吡啶-1(3H)酮化合物的反應和通式(Ⅰ-f)1，1-二甲基-2-羥乙基異煙酸酰胺化合物到相應的通式(Ⅰ-g)的異煙酸衍生物的反應，都是現(xiàn)有技術公知的皂化過程。所說的皂化反應是在強的4-6N無機酸存在下在高溫下進行的。適用的無機酸的例子有鹽酸，氫溴酸，硫酸等等。為了達到所需要的高溫度，如將反應混合物煮沸，優(yōu)先在回流條件下進行，這是足夠的。通式(Ⅰ-b)(Q＝NR7)在亞胺烷基部分含有氟的化合物由相應的通式(Ⅰ-d)亞胺內酯醇制得。將亞胺內酯醇溶于反應惰性的有機溶劑中，最好溶于氯代烴中，然后與等摩爾量的二乙基氨基三氟化硫(DAST)混合。當略微放熱的反應中止時，繼續(xù)攪拌幾個小時，并通過現(xiàn)有技術公知的工序將氟化反應產物從反應混合物中分離出來。類似地，通式(Ⅰ-e)化合物中的羥基可通過上述工序轉換成氟，這樣生成了(Ⅰ-i)化合物，其中R′為氟，R基可表示成R(F)，而L表示成-CO-N(ipr)2。由通式(Ⅰ-g)的煙酸衍生物生成通式(Ⅰ-h)酯的酯化過程可按現(xiàn)有技術公知的過程進行，例如在諸如濃鹽酸或硫酸等酸的存在下煮沸酸和過量的所需的通式(Ⅱ)的烷基醇;或者通過將通式(Ⅰ-g)的煙酸衍生物轉化成?；u(例如?；?，隨后由后者與通式(Ⅱ)的烷基醇反應。通式(Ⅰ)的化合物的N-氧化物形式可由合適的有機或無機過氧化物(例如過氧化氫，過苯甲酸，3-氯過苯甲酸叔丁基過氧化氫等)的N-氧化作用方便地制得。適用于所說N-氧化反應的溶劑的例子有水，烷基醇(如甲醇，乙醇等)，鹵代烴(如二氯甲烷，三氯甲烷等)。通式(Ⅰ)的化合物是穩(wěn)定的化合物，處理它們不需要防護性措施。根據(jù)本發(fā)明的化合物的選擇性除草作用，不管是當雜草的芽前或芽后時都可觀察到。因此，這些化合物可成功地用于預防和防治在有用植物的莊稼中選擇性地控制雜草。然而，通式(Ⅰ)的化合物優(yōu)先用于預防。本發(fā)明也涉及含有一種或多種惰性載體，并且，如果需要還可含其它配料以及上述定義的作為活性組份的除草有效量的通式(Ⅰ)化合物的除草組合物。另外，本發(fā)明也涉及將該新的化合物施用在雜草上或其生長場所上而控制雜草的方法。在根據(jù)本發(fā)明的控制雜草的方法中，通式(Ⅰ)的化合物以未改性形式使用，或者最好與現(xiàn)有技術中傳統(tǒng)配方中所用的配料一起使用。因而它們可按現(xiàn)有技術公知的方法配制成可乳化的濃縮物，可直接噴灑的或可稀釋的溶液，稀釋的乳液，可濕性粉末，可溶性粉末，粉塵，顆粒，并也可以封裝在諸如聚合物材料中。根據(jù)組合物的性能，其施用方法可根據(jù)其指定的目標和主要的環(huán)境條件選用噴射法，噴霧法，噴粉法，散布法或灌注法。該配方，即含有通式(Ⅰ)化合物(活性組份)的組合物，制劑或混合物及需要時的固體或液體輔料可用公知方法制備，例如將活性成分和補充劑例如溶劑，固體載體及需要時的表面活性化合物(表面活性劑)進行均勻的混合和/或磨碎。適用的溶劑有芳族烴，優(yōu)選含8-12個碳原子的餾份，例如烷基苯混合物(如二甲基苯混合物或烷基化萘)，脂族或脂環(huán)族烴(如石蠟，環(huán)己烷或四氫化萘)，醇類(如乙醇，丙醇或丁醇)，二元醇及其醚和酯類(如丙二醇或二丙二醇醚)，酮類(如環(huán)己酮，異佛爾酮或二丙酮醇)，強極性溶劑(如N-甲基-2-吡咯烷酮，二甲基亞砜或水)，植物油及其酯類(如菜子油，蓖麻子油或豆油)，可能還有硅油。應用于如粉塵和分散粉末中的固體載體為通常的天然無機填料，例如方解石，滑石，高嶺土，蒙脫土或活性白土。為了改善其物理性能，也可能加入高分散性硅酸或高分散的吸收性的聚合物。適用的顆粒狀吸收載體為多孔型的，例如浮石，碎磚，海泡石或膨潤土;適用的非吸收性載體為方解土或沙等原料。另外，可以使用無機或有機的天然預磨碎材料，特別是如白云石或粉狀的植物殘渣。根據(jù)所配制的通式(Ⅰ)化合物的性能，適用的表面活性化合物為具有優(yōu)良乳化性，分散性和潤濕性的非離子，陽離子和/或陰離子表面活性劑。術語“表面活性劑”也可理解為包括表面活性劑的混合物。適用的陰離子表面活性劑可以是水溶性皂類和水溶性的合成表面活性化合物。適用的皂類為高級脂肪酸(C10-C22)的堿金屬鹽類，堿土金屬鹽類或者非取代或取代的銨鹽，例如油酸或硬脂酸，或者可由椰子油或牛油獲得的天然脂肪酸混合物的鈉鹽或鉀鹽。另外，也可以是上述的脂肪酸?；撬猁}類。然而，更常用的是使用所謂合成表面活性劑，尤其是脂肪族磺酸鹽，脂肪族硫酸鹽，磺化的苯并咪唑衍生物或者烷芳基磺酸鹽。該脂肪族磺酸鹽或硫酸鹽通常以堿金屬鹽，堿土金屬鹽或者非取代或取代的銨鹽形式，并且含有C6-22烷基(也包括?；耐榛糠?，例如木素磺酸的，十二烷基硫酸的或者由天然脂肪酸獲得的脂肪族醇硫酸鹽混合物的鈉鹽或鈣鹽。這些化合物也包括硫酸酯的和脂肪族醇/環(huán)氧乙烷加成物的磺酸的鹽類。該磺化的苯并咪唑衍生物優(yōu)選含2個磺酸基和一個含8-22個碳原子的脂肪酸基團。烷芳基磺酸鹽的例子為十二烷基苯磺酸的，二丁基萘磺酸的，或者萘磺酸/甲醛縮合物的鈉鹽，鈣鹽或三乙醇胺鹽類。相應的磷酸鹽(例如對-壬基苯酚與4-14摩爾環(huán)氧乙烷加成物的磷酸酯的鹽類)或者磷酯也適用。非離子表面活性劑優(yōu)選為脂肪族或脂環(huán)族醇的，或者飽和或不飽和脂肪酸和烷基酚的多元醇醚衍生物，所說的衍生物含有3-10個二元醇醚基，并且在(脂肪族)烴部分含8-20個碳原子，而在烷基酚的烷基部分含6-18個碳原子。另外適用的非離子表面活性劑為聚氧乙烯和聚丙二醇，在烷基鏈中含1-10個碳原子的亞乙基二氨聚丙二醇的水溶性加成物。該加成物含有20-250個乙二醇醚基和10-100個丙二醇醚基。這些化合物通常為每一丙二醇單元含有1-5個乙二醇單元。非離子表面活性劑的代表性例子有壬酚基聚乙氧基乙醇，蓖麻油聚乙二醇醚，聚丙烯/聚氧乙烯加成物，三丁基苯氧基聚乙氧基乙醇，聚乙二醇和辛基苯氧基聚乙氧基乙醇。聚乙烯山梨糖醇的脂肪酸酯，例如三油酸聚氧乙烯山梨糖酯也是適用的非離子表面活性劑。陽離子表面活性劑優(yōu)選季銨鹽，它們含有N-取代基，至少一個C6-C22烷基，以及其它的取代基，非取代或鹵代的低級烷基，芐基或羥基-低級烷基。這些鹽類優(yōu)選為鹵代物，甲基硫酸鹽或乙基硫酸鹽形式，例如硬脂基三甲基氯化銨或芐基二(2-氯乙基)乙基溴化銨。在現(xiàn)有配方中習慣使用的表面活性劑例如在如下的出版物中敘述到"McCutcheon′sDetergentsandEmulsifiersAnnual，"MC出版公司，Ridgewood，NewJersey，1981;H.Stache，"Teusid-Taschenbuch"第二版，C.HanserVerlag，Munich&amp;Vienna，1981，M.和J.Ash，"EncyclopediaofSurfacfants"，Ⅰ-Ⅲ冊，化學出版公司，NewYork，1980-81。在本發(fā)明方法中優(yōu)選使用的除草組合物通常含有0.1-99%，優(yōu)選為0.1-95%的通式(Ⅰ)化合物，1-99%的固體或液體輔料，以及0-25%，優(yōu)選0.1-25%的表面活性劑。所說除草組合物的市售形式為方便的濃縮物，它很容易地被用戶稀釋。該組合物也可以含有其它的添加劑，例如穩(wěn)定劑，如任意的環(huán)氧化植物油(環(huán)氧化的椰子油，菜子油或豆油)，消泡劑，如硅油，防腐劑，粘度調節(jié)劑，粘合材料，填料和糞肥或其它特殊用途的材料。優(yōu)選的配方特別包含有如下的組分(%＝重量百分比)可乳化的濃縮物活性組份1-9%，優(yōu)選2-5%表面活性劑5-30%，優(yōu)選10-20%液體載體5-94%，優(yōu)選70-85%粉劑活性組份0.1-10%，優(yōu)選0.1-1%固體載體99.9-90%，優(yōu)選99.9-99%懸浮濃縮物活性組份5-75%，優(yōu)選10-50%水94-24%，優(yōu)選88-30%表面活性劑1-40%優(yōu)選2-30%可濕性粉末活性組份0.5-90%，優(yōu)選1-80%表面活性劑0.5-20%，優(yōu)選1-15%固體載體5-95%，優(yōu)選15-90%顆粒料活性組份0.5-30%，優(yōu)選3-15%固體載體99.5-70%，優(yōu)選97-85%下面的例子只是為了說明，而不是限定本發(fā)明的范圍。實施例1制備將10.56g2′-(4-吡啶基)-4′，4′-二甲基噁唑啉(如J.Org.Chem.47(13)，2633，1982所述而制得)和120ml四氫呋喃(通過分子篩干燥)于CO2/丙酮浴中冷卻至-78℃。用注射器將50g甲基鋰(1.6N在二乙醚中)注入滴液漏斗中。在幾分鐘內將甲基鋰加入四氫呋喃溶液中，該溶液因產生反應而變成橙色。在-78℃下攪拌該溶液1個小時，然后在冰/鹽浴中熱至0℃。反應溶液呈暗棕色。在0℃下攪拌該溶液一個小時后，再冷卻至-78℃。將28.8g2，2-二甲基-2，3-二氫-1-茚酮在10ml四氫呋喃中的溶液在5分鐘內滴加進去。在-75℃下攪拌15分鐘之后，將溶液在水浴中熱至室溫，然后倒入飽和氯化銨水溶液中。水相用醚萃取，而混合的有機層用鹽水洗滌，通過Na2SO4干燥并蒸發(fā)，生成44.1g暗棕色產物。后者通過柱色譜(硅膠;CH3COOC2H5)提純，生成7.06g(35%)亞胺內酯(化合物1，001)。1H和13CNMR的結果和元素分析結果證實是所需的亞胺內酯醇結構。實施例2制備在常溫和常壓下，在5%的鈀在活性炭載體上的催化劑存在下，在150ml甲醇中將5.50g亞胺內酯化合物(化合物1.001)氫化。通過硅藻土濾掉催化劑，蒸發(fā)濾液，得到5.60g紅色結晶。將其在甲醇和醚混合物中重結晶，得到3.40g(63%)白色結晶的N-(2-羥基-2，2-二甲基乙基)-3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1H-茚-1-基)-4-吡啶甲酰胺(化合物3.024)mp.112-116℃。實施例3制備將20ml丁基鋰(2.5M在己烷中)加至大500ml無水四氫呋喃中的5.25gN(1-甲基乙基)-2-丙胺的冷卻(-80℃)和攪拌溶液中，并且在80℃攪拌一小時后，再加入10.3gN，N-雙(1-甲基乙基)-4-吡啶甲酰胺(按Tetr.Lett.21，4739，1980中所述而制得)，在-80℃下連接攪拌3小時，然后加入9.3g2，2-二甲基苊-1(2H)-酮。在室溫下將整個溶液攪拌18小時，然后倒入水中。產物用醚萃取，將萃取物干燥、過濾和蒸發(fā)。殘留物通過柱色譜提純(硅膠;CH2Cl2/CH5OH95∶5)。將所需餾份的洗脫物蒸發(fā)，得到4.2g(20.9%)的(±)-3-(1，2-二氫-1-羥基-2，2-二甲基-1-苊基)-N，N-雙(1-甲基乙基)-4-吡啶甲酰胺(化合物5.006)。實施例4制備將3.20g亞胺內酯化合物(化合物1.001)溶于14.3ml4.5N鹽酸中，在回流溫度下攪拌18小時后，過濾反應混合物，用碳酸鈉溶液將澄清的棕色濾液調至pH4。水相用醚萃取。有機相用水和鹽水洗滌，通過Na2SO4干燥和蒸發(fā)，得到2.37g(95%)棕色油，靜置結晶，得到2′，3′-二氫-2′，2-二甲基螺環(huán)[呋喃并[3，4-c]吡啶-3(1H)，1′[1H]-茚]-1-酮;mp.84℃(化合物4.001)。實施例5制備在回流溫度下，將4.2g化合物(5.006)和100ml2N鹽酸的混合物攪拌12小時。冷卻后，反應混合物用碳酸鈉溶液中和。產物用醚萃取，將萃取液干燥，過濾和蒸發(fā)。殘留物在醚中通過加入用HCl飽和的2-丙醇而轉化鹽酸鹽。將鹽過濾出;干燥，并用柱色譜(HPLC;硅膠;CH2Cl2/CH3OH955)提純。所需餾份的洗脫物，經蒸發(fā)得到0.4g(11%)的2，2-二甲基-螺環(huán)-[苊-1(2H)，3′(1H)-呋喃并[3，4-c]吡啶-1′-酮氫氯化物;mp.157.2℃(化合物4.018)。實施例6制備將2.90g化合物(3.024)溶于100ml6N鹽酸中，并在回流溫度下攪拌14小時。生成澄清的溶液，將其蒸發(fā)得到紫色結晶。將結晶在醚中攪拌，過濾出，用醚洗滌并干燥，得到3.2g3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1H-茚-1-基)-4-吡啶羧酸單氫氯化物mp.160-164℃。根據(jù)氣相色譜，該產品中摻雜有19%2-氨基-2-甲基-1-丙醇。實施例7制備將3.18g化合物(3.027)溶于160ml甲醇中，滴加入6.4ml濃硫酸，并將溶液回流3天，得到深棕色、純清溶液。將后者蒸發(fā)，并用碳酸鈉水溶液中和殘留的油。該產品用二氯甲烷萃取，萃取物用稀釋的碳酸鈉溶液和鹽水洗滌，通過Na2SO4干燥和蒸發(fā)，得到2.80g深棕色油。該油通過硅膠過濾，得到2.00g(83.6%)3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1H-茚-1-基)-4-吡啶羧酸甲酯(化合物3.001)。實施例8制備將3.70g化合物(1.001)溶于30ml二氯甲烷中。在室溫下在5分鐘內邊攪拌邊滴加1.77g二乙基氨基三氟化硫(DAST)(略微放熱反應)。在室溫下將反應混合物攪拌18小時。棕色的反應溶液冷卻至0℃，并且與60ml冰水混合。產物用二氯甲烷萃取。有機相用水和NaHCO3(飽和)洗滌，通過Na2CO3干燥，蒸發(fā)。殘留物通過柱色譜(硅膠;CH3COOC2H5)提純。將所需餾份的洗脫液蒸發(fā)，得到2.29g(66.3%)淡黃色結晶的N-(2′，3′-二氫-2′，2′-二甲基螺環(huán)[呋喃并[3，4-c]吡啶-3(1H)，1′[1H]-茚]-1-亞基)-2-氟-2-甲基丙胺;mp.90-92℃(化合物2.001)。實施例9制備將2.66g化合物(4.001)和2g甲胺在一密閉厚壁的玻璃管中在280℃下加熱5小時。冷卻后，將反應混合物倒入100ml二氯甲烷中，整個溶液用水洗滌，通過Na2SO4干燥，蒸發(fā)。殘留物通過柱色譜(硅膠;CH3COOC2H5)提純。所需餾份的洗脫液經蒸發(fā)，得到0.70g粘稠油，它是2，3-二氫-2，2，2′-三甲基螺環(huán)[1H-茚-1，3′[3H]吡咯并[3，4-c]吡啶-1′(2′H)-酮)(化合物4.019)。另一餾份得到還原的3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1H-茚-1-基)-N-甲基-4-吡啶甲酰胺，mp.146-148℃(化合物3.002)，其通式如下標題產物與還原的4-吡啶甲酰胺之比為1比4。實施例10制備將4g化合物(4.016)在100ml氫氧化銨中的混合物在密閉的厚閉玻璃管中在240℃下攪拌18小時，冷卻后，反應混合物倒入水中。產物用二氯甲烷萃取，萃取液通過Na2SO4干燥，蒸發(fā)。殘留物用二異丙基醚重結晶，干燥，得到2.7g(67%)螺環(huán)[9H-芴-9，3′[3H]吡咯并[3，4-c]吡啶]-1′(2′H)-酮;mp.208.5℃(化合物4.028)。實施例11制備在氮氣氛下，將70ml甲基鋰加入經攪拌和冷卻了(-78℃)的在200ml四氫呋喃中的(通過LiALH4蒸餾)26.4g4-(4，5-二氫-4，4-二甲基-2-惡唑基)吡啶溶液。在0℃下繼續(xù)攪拌2小時。在-78℃下加入22g3.4-二氫-1(2H)-萘酮在50ml四氫呋喃的溶液。在室溫下攪拌過液后，將反應混合物倒入飽和的NH4Cl溶液中。產物用二乙醚萃取，將萃取物進行干燥，過濾和蒸發(fā)。殘留物用乙腈重結晶，得8.5g(17.6%)3-(3，4-二氫-1-萘基)-N-(2-羥基-1，1-二甲基乙基)-4-吡啶甲酰胺;mp.156.8℃(化合物3.031)。實施例12制備將5g化合物(1.017)和25ml濃鹽酸混合物回流48小時。反應混合物通過柱色譜(硅膠;CH2Cl2/CH3OH955)提純。將所需餾份的洗脫液蒸發(fā)，殘留物用乙腈重結晶，得到0.7g(14%)2′-(2-羥基-1，1-二甲基乙基)螺環(huán)[9H-芴-9，3′[3H]吡咯并[3，4-c]吡啶]-1′(2′H)-酮;mp.194.9℃(化合物4.030)。實施例13制備將2.0g化合物(3.002)，3.5gLawesson試劑和一些甲基苯的混合物攪拌加熱1小時，冷卻后，反應混合物被分布在二氯甲烷和NaHCO3(1M)溶液之間。將有機層分離，干燥，過濾和蒸發(fā)。殘留物通過柱色譜(硅膠;CH3COOC2H5)提純。所需餾份的洗脫液經蒸發(fā)，得到1.8g(85%)N-甲基-3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1H-茚-1-基)-4-吡啶硫代甲酰胺;mp.187-189℃(化合物3.029)。實施例14制備在常溫常壓下，在10g在活性炭載體上的5%鈀催化劑存在下，使53g化合物(4.001)和500ml四氫呋喃的混合物氫化。計量的氫氣通入后，將催化劑濾出，并用四氫呋喃洗滌。混合的濾液經蒸發(fā)，得到51.6g(97%)3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1H-茚-1-基)-4-吡啶甲酸mp.254-257℃(化合物3.027)。實施例15制備將1.61g二乙基氨基三氟化硫加入3.66g化合物(5.001)在30ml二氯甲烷的熔液中，整個溶液回流過液。反應混合物用水洗滌，干燥，過濾和蒸發(fā)，得到2.4g(65%)N，N-雙(1-甲基乙基)-3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1-氟-1H-茚-1-基)-4-吡啶甲酰胺(非晶形)(化合物5.007)。實施例16制備向冷卻的(0℃)1.0g化合物(4.001)在6ml二氯甲烷的溶液中滴加0.72g3-氯代過苯甲酸在6ml二氯甲烷中的溶液。在室溫下攪拌22小時后，通過40g堿性鋁砂(Al2O3)過濾該反應混合物，濾出物經蒸發(fā)得到0.8g(75%)2′，3′-二氫-2′，2-二甲基-螺環(huán)[呋喃并[3，4-c]吡啶-3(1H)，1′[1H]-茚]-1-酮，N-氧化物;mp.150-153℃(化合物4.031)。實施例17制備將2.9g化合物(1.010)在鹽酸(4.5N)中的溶液回流過液。反應混合物用濃Na2CO3溶液堿化至pH8。產物在Kutscher-Steudel裝置中用二氯甲烷萃取，并將萃取液干燥，過濾和蒸發(fā)。殘留物通過硅膠過濾，得到3-(3，4-二氫-2，3-二甲基-1-萘基)-4-吡啶甲酸。后者在硫酸存在下用甲醇酯化，得到3-(3，4-二氫-2，3-二甲基-1-萘基)-4-吡啶甲酸甲酯(油狀，化合物3.009)。實施例18分離成如下結構的純對映體通過制備性的柱色譜(chiralcellOD(R);己烷/C2H5OH8515)，將0.164g化合物(4.020)(按實施例10所述的步驟制得的)分離成純對映體。分離了的餾份的洗脫液經蒸發(fā)分別得到0.050g(30.5%)A對映體，mp.233.8℃(e.e＝97%)(化合物4.032)和0.050g(30.5%)B對映體;mp.223.5℃(e.e＝96%)(化合物4.033)。所有列于表1-5的化合物按實施例1-18(如實施例號欄中所示)所述的制備方法進行制備。組合物實施例實施例19通式(Ⅰ)的液體活性組份的組合物例子(重量百分數(shù))a)可乳化的濃縮物a)b)c)通式(Ⅰ)化合物20%40%50%十二烷基苯磺酸鈣5%8%5.8%蓖麻油聚乙二醇醚(36摩爾環(huán)氧乙烷)5%--三丁基酚聚乙二醇醚(30摩爾環(huán)氧乙烷)-12%4.2%環(huán)己酮-15%20%二甲基苯混合物70%25%20%用水稀釋此濃縮物可制得任意所需濃度的乳液。b)溶液a)b)c)d)通式(Ⅰ)化合物80%10%5%95%丙二醇單乙醚20%---聚乙二醇(MG400)-70%--N-甲基-2-吡咯烷酮-20%5%-環(huán)氧化椰子油--1%5%石油餾出物(沸點范圍160-190℃)--89%-這些溶液適合于以微滴形式施用。c)粒料a)b)c)d)通式(Ⅰ)化合物5%10%8%21%高嶺土94%--79%高分散性硅酸1%-13%7%活性白土-90%-18%將活性組份溶于二氯甲烷中，噴涂該溶液于載體上，隨后在真空中蒸發(fā)掉溶劑。d)粉塵料a)b)通式(Ⅰ)化合物2%5%高分散性硅酸1%5%滑石97%-高嶺土-90%準備使用的粉塵料直接由載體和活性組份相混合而獲得。實施例20通式(Ⅰ)的固體化合物的組合物例子(重量百分數(shù))a)可濕性粉末a)b)c)通式(Ⅰ)化合物25%50%75%木素磺酸鈉5%5%-十二烷基硫酸鈉3%-5%二異丁基萘磺酸鈉-6%10%辛基酚聚乙二醇醚(7-8摩爾環(huán)氧乙烷)-2%-高分散性硅酸5%10%10%高嶺土62%27%活性組份充分地與輔料相混合，并將該混合物在合適的磨中徹底地研碎，得到可濕性粉末，它可用水稀釋得到所需濃度的懸浮液。b)可乳化的濃縮物a)通式(Ⅰ)的化合物10%辛基酚聚乙二醇醚(4-5摩爾環(huán)氧乙烷)3%十二烷基苯磺酸鈣3%蓖麻油聚乙二醇醚(36摩爾環(huán)氧乙烷)4%環(huán)己酮30%二甲基苯混合物50%用水稀釋該濃縮物可得任意所需濃度的乳液c)粉塵料a)b)通式(Ⅰ)化合物5%8%滑石95%-高嶺土-92%d)擠壓粒料a)通式(Ⅰ)化合物10%木素硫酸鈉2%羧甲基纖維素1%高嶺土87%活性組份與輔料混合并研碎，隨后混合物用水潤濕。在空氣流中將混合物擠出并干燥。e)涂敷粒料a)通式(Ⅰ)化合物3%聚乙二醇(分子量200)3%高嶺土94%細研碎的活性組份在混合器中被均勻地涂敷到用聚乙二醇潤濕的高嶺土上。用該法可得到非粉塵涂敷的粒料。f)懸浮濃縮物a)通式(Ⅰ)化合物40%乙二醇10%壬基酚聚乙二醇醚(15摩爾環(huán)氧乙烷)6%木素硫酸鈉10%羧甲基纖維素1%37%甲醛水溶液0.2%以75%水乳液形式的硅油1%水31.8%。將細研碎的活性組份立即與輔料混合，得到懸浮濃縮物，將其用水稀釋可以獲得任何所需濃度的懸浮液。生物試驗實施例實施例21芽前除草作用在暖房中，在種子盤中播種試驗植物之后，立即將其土壤表面用試驗化合物的水分散劑(由25%可乳化的濃縮物制得)進行處理。每公頃使用幾種濃度系列的化合物。種子盤放在22-25℃和50-70%相對濕度的暖房中，三個星期后對試驗進行評價。除草作用在與未經處理的對照組進行比較中用九個等級進行評價(1＝試驗植物全損壞，9＝試驗植物上沒有除草作用)。1-4級(特別是1-3級)表示好到非常好的除草作用。6-9級(特別是7-9級)表示高耐藥力(特別是栽培植物)。使用化合物1.003和3.001所得的數(shù)據(jù)概括在表6中。表6</tables>實施例22芽后的除草作用(接觸除草)大部分單子葉的和雙子葉的植物以每公頃1000-500g試驗化合物的量并保持在24-26℃和45-60%相對濕度下以活性組分含水分散液進行芽后噴灑(在4-6片葉階段)。該試驗的評價是在根據(jù)芽前試驗中所使用的同樣量處理后的第15天進行的。在該試驗中，通式(Ⅰ)的化合物對試驗的雜草的作用也是最有效的，而對裁培的植物依然沒有影響。使用化合物1.003和3.001所獲得數(shù)據(jù)概括在表7中表7</tables></tables>實施例23對于旱稻和水稻的除草作用將水草Echinochloacrusgalli和MonochoriavagScirpus和Sagittaria播種在一塑料容器中(表面60cm2，容積500ml)。然后容器內充滿水至土壤表面。3天后，容器內加水至覆蓋表面的水層為3-5mm。然后將試驗物質的水乳液噴射到作物上。施用的劑量相應于活性物質的量為每公頃0.5-4kga.i(相應于溶液量550l/ha)。將該容器保存在暖房中，其適于水稻雜草生長的最佳環(huán)境25-30℃和高的相對濕度。該試驗的評價是在3周后進行。發(fā)現(xiàn)該試驗化合物殺死了雜草而未毀壞稻子。使用化合物1.003和3.001所獲得數(shù)據(jù)概據(jù)在表8中。表8權利要求1.一種如下通式的化合物及其可接受的加成鹽，立體化學同分異構體或N-氧化物，其中R通過單鍵或螺環(huán)鍵連接在吡啶基上，并且R為如下通式其中R′為氫，氟，羥基或螺環(huán)鍵；R1和R2各自分別為氫，C1-6烷基或R1和R2與其連接的碳原子一起形成螺環(huán)C3-6環(huán)烷基；或者R′和R1形成附加鍵；R3和R4各自分別為氫或C1-6烷基；R5和R6各自分別為氫，鹵素，C1-4烷基，C1-4烷氧基，C1-4鹵代烷氧基，C1-4鹵代烷基，C3-7鏈烯基，氨基，羰基，硝基，甲氧基羰基或氨基羰基；Q為O，S或NR7；X為CH2，O，S，SO或NR8；Y為O，S或NR8；n為0，1或2；L為COOR9，CONR10R11，C(=S)NR10R11，CN或如下通式的基團E為O，S或NR8；R7為1，1-二甲基-2-羥乙基或2-甲基-2-氟代丙基；R8為氫，C1-6烷基或1，1-二甲基-2-羥乙基；R9為氫，C1-7烷基，C3-8鏈烯基，C3-8炔基，C2-16烷氧基烷基或C3-7環(huán)烷基；R10為氮，C1-3烷基或1，1-二甲基-2-羥乙基；R11為氫，C1-3烷基或苯基；R12和R13各自分別為氫或甲基，而3，3-二苯基-3H-呋喃并[3，4-C]吡啶-1-酮和3-(二苯基羥甲基)-N，N-雙(1-甲基乙基)-4-吡啶甲酰胺除外。2.根據(jù)權利要求1的化合物，其中R1和R2各自分別為氫，C1-6烷基或者R1和R2與其相連接的碳原子一起形成螺環(huán)C3-6環(huán)烷基;Q為O或S;n為0或1;L為COOR9，CONR10R11，CN或如下通式的基團R3為氫或C1-6烷基;R10為氫或C1-3烷基;R11為氫或C1-3烷基;而R13為氫。3.根據(jù)權利要求1的化合物，其中R代表其中R′為氫，氟，羥基或螺環(huán)鍵;R1和R2各自分別為氫，C1-6烷基或R1和R2與其相連接的碳原子一起形成螺環(huán)C3-6環(huán)烷基;或者R′和R1形成附加鍵;R3和R4各自分別為氫或C1-6烷基;R5和R6為氫;Q為O，S或NR7;X為CH2，O或S;Y為O或NR8;n為0或1;L為COOR9，CONR10R11或C(＝S)NR10R11;R7為1，1-二甲基-2-羥乙基或2-甲基-2-氟代丙基;R8為氫，C1-6烷基或1，1-二甲基-2-羥乙基;R9為氫或C1-7烷基;R10為氫，C1-3烷基或1，1-二甲基-2-羥乙基;R11為氫，C1-3烷基或苯基。4.根據(jù)權利要求3的化合物，其中R′為氫或螺環(huán)鍵;R1和R2各自分別為氫或C1-4烷基;R3和R4各自分別為氫或C1-4烷基;Q為O;X為CH2或O;Y為O或NH;L為COOR9或CONR10R11;R9為氫或C1-4烷基;R10為氫或C1-3烷基;R11為氫或C1-3烷基。5.根據(jù)權利要求1的化合物，其中R代表其中R′為氫或螺環(huán);R1和R2各自分別為氫或C1-4烷基;R3和R4各自分別為氫或C1-4烷基;Q為O;X為CH2;Y為O或NH;而L為COOCH3。6.根據(jù)權利要求1的化合物，其中的化合物為3-(2，3-二氫-2，2-二甲基-1H-茚-1-基)-4-吡啶甲酸甲酯。7.一種控制雜草的方法，該方法包括將有效除草量的權利要求1-6中任一項所述的化合物施于所述的雜草及其生長場所的方法。8.根據(jù)權利要求7的方法，有選擇性地用于控制有用植物莊稼中的雜草。9.一種包含有一種或多種惰性載體和如果需要還含其它輔料，以及作為活性組份的如權利要求1-6中任一項所述的除草有效量的化合物的除草組合物。10.一種如權利要求1-6中任一項中所述化合物的制備方法，其特征在于a)如下通式的化合物與LiCH3在低至-78℃的溫度下在溶劑中進行反應，隨后加入R基的酮基形式，所說的酮其中n，R1-R6和X如權利要求1中所定義;b)如下通式的化合物與鋰N-(1-甲基乙基)-2-丙胺在低至-78℃的溫度下在溶劑中進行反應，隨后加入R基的酮基形式(如上述a)的過程中所述的各種變體)，生成了通式(Ⅰ-e)的化合物其中R(OH)表示如權利要求1中所定義的R、同時R′為羥基;c)通式(Ⅰ-d)的化合物在溶劑中進行催化氫解，于是生成了通式(Ⅰ-f)的化合物其中R如權利要求1中所定義;d)通式(Ⅰ-f)的化合物在酸水溶液環(huán)境中在高溫下轉化成通式(Ⅰ-g)的化合物其中R如權利要求1中所定義;e)通式(Ⅰ-g)的化合物與通式為HO-R9-a(Ⅲ)(其中R9-a為R9，如權利要求1中所定義，但不為氫)的醇進行酯化反應，生成通式(Ⅰ-h)的化合物其中R如權利要求1中所定義;f)通式(Ⅰ-b-1)的化合物在溶劑中催化氫解，生成通式(Ⅰ-g)的化合物其中R如權利要求1中所定義;g)通式(Ⅰ-d)的化合物在酸水溶液環(huán)境中在高溫下進行反應，生成通式(Ⅰ-b-1)的化合物其中R和Q如權利要求1中所定義;h)通式(Ⅰ-d)的化合物在濃酸中進行反應，生成通式(Ⅰ-c-1)的化合物其中R如權利要求1中所定義;i)通式(Ⅰ-e)的化合物(其中R(OH)如權利要求的過程b中所定義)在酸性環(huán)境中在高溫下進行反應，生成了通式(Ⅰ-b-1)的化合物其中R和Q如權利要求1中所定義;j)通式(Ⅰ-b)的化合物與氨或者通式為NH2-R8(其中R8如權利要求1中所定義)在溫度為250℃和300℃之間進行反應，于是生成了含有通式(Ⅰ-c)的化合物和通式(Ⅰ-a-1)的化合物的混合物其中R，R8和Q如權利要求1中所定義，并且可以按照公知的提純方法將它們相互分離;k)下列通式中任一種化合物(其中R，R8，R10和R11如權利要求1中所定義)與Lawesson試劑在溶劑中在高溫下進行反應，于是分別生成了如下通式的化合物其中R，R8，R10和R11如權利要求1中所定義;l)如下通式中任一種化合物與二乙基氨基三氟化硫(DAST)在溶劑中進行反應，分別生成如下通式的化合物其中R(F)為R，如權利要求1中所定義，同時R′為氟;m)用液相色譜通過手性固定相將通式(Ⅰ)的化合物的對映體分離;n)用一種過氧化物(在溶劑中)使通式(Ⅰ)化合物轉化成N-氧化物形式;o)用一種可接受的酸或堿使通式(Ⅰ)的化合物轉化成鹽的形式;或者相反地，分別用堿或酸將其鹽的形式轉化成游離堿或游離酸;和/或制備其立體化學同分異構體。全文摘要具有如下通式文檔編號A01N43/42GK1062530SQ9111192公開日1992年7月8日申請日期1991年11月22日優(yōu)先權日1990年11月22日發(fā)明者H·-R·韋斯帕,G·R·E·范洛門,V·K·西皮多申請人:詹森藥業(yè)有限公司