專利名稱：：一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)的制作方法
技術(shù)領域：
：本發(fā)明屬于催化氧化去除一氧化碳領域，更具體涉及一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除一氧化碳性能的技術(shù)。
背景技術(shù)：
：co作為常見的一種氣體污染物易與人體內(nèi)的血紅蛋白結(jié)合，造成機體缺氧，引發(fā)中毒現(xiàn)象，而且低溫CO氧化在C02激光器中的氣體純化、co氣體探測器、呼吸用氣體凈化裝置以及減少和消除工業(yè)生產(chǎn)對環(huán)境的co排放中起重要作用，因此低溫co的催化氧化具有較高的實用價值。目前催化氧化CO的催化劑主要以Au、Pd、Pt等為主要活性組分的負載型催化劑。其中，負載在氧化物載體，如Ti02，Al203等表面的納米Au粒子催化劑，在低溫下具有良好的催化氧化CO活性而表現(xiàn)出良好的應用前景。但此類負載型納米Au催化劑的活性穩(wěn)定性相對較差，如何使其長久發(fā)揮作用是此類催化劑得以廣泛應用的關(guān)鍵。納米Au粒子在可見光作用下具有等離子體共振響應，此作用已被廣泛應用于自組裝膜、生物傳感器、氣體檢測中。
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明的目的是提供一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，本發(fā)明針對納米Au催化劑常溫催化氧化CO活性和穩(wěn)定性較弱的問題,在此類催化劑表面引入可見光源，通過納米Au粒子的等離子體共振吸收作用提高其常溫催化氧化CO的活性和穩(wěn)定性，進而促進此類催化劑的應用。本發(fā)明的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，其特征在于將可見光引入負載型納米Au催化劑催化氧化CO的反應系統(tǒng)中，利用納米Au粒子的表面等離子體共振吸收作用促進納米Au催化劑催化氧化CO的活性和穩(wěn)定性。本發(fā)明的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能技術(shù)的用途，其特征在于所述提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)可以用于室內(nèi)環(huán)境中CO的凈化或燃料電池中富氫氣氛中的CO去除等多種去除CO的場合。本發(fā)明的顯著優(yōu)點在于(1)本發(fā)明充分利用等離子體共振響應表現(xiàn)出納米Au粒子可以吸收一定波長(500600nm)的光，此吸收能量有可促進納米Au粒子催化氧化CO的性能。將隨處可用的可見光引入負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO的反應系統(tǒng)中，通過可見光作用下的納米Au粒子的等離子體共振吸收作用就可提高催化劑催化氧化CO的活性和穩(wěn)定性。大大拓寬了大大拓寬了負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO作用的應用范圍。(2)本發(fā)明的技術(shù)簡單易行，有利于大規(guī)模推廣。(3)本發(fā)明催化劑將等金屬粒子的等離子體共振吸收作用引入到催化反應中，為提高催化劑的性能提供了一種新的思路和途徑。圖1是Au/Al203催化劑在光照與非光照作用下CO轉(zhuǎn)化率隨反應時間的變化圖。具體實施例方式本發(fā)明的技術(shù)方案如下-在以負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO的反應系統(tǒng)中，將可見光引入至催化劑表面，在含有CO的氣體通過催化劑表面的同時，將光直接照射到催化劑表面，利用納米Au粒子表面可產(chǎn)生等離子體共振吸收作用提高催化劑氧化去除CO的性能。本發(fā)明的催化劑是任何一種具有催化氧化CO性能的負載型納米Au催化劑,可見光是指包含有500600nm波長范圍的自然光、太陽光及各種人工可見光源，催化氧化CO的反應系統(tǒng)可以是多種形式，只需含有一氧化碳的氣體可以與負載型納米Au催化劑表面接觸，光源可直接照射在催化劑表面。本發(fā)明技術(shù)可應用于各種利用負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO的場合中，如室內(nèi)空氣的CO去除、燃料電池中富氫氣氛中的CO去除。下面結(jié)合實施例對本發(fā)明作進一步說明，但是本發(fā)明不僅限于此實施例lAu/Ti02催化劑的制備稱取l克Ti02粉末(P25，粒子大小為50-70目)，將其加入100ml含金量為0.01g/tnl的HAuCU溶液中(溶液事先用lmol/LNaOH溶液調(diào)節(jié)pH約為9)，加熱維持溫度70'C，繼續(xù)滴加Imol/LNaOH溶液，控制懸濁液pH=9，攪拌2h后老化2h，過濾得到固體粉末。用lmol/LNaBH4溶液還原此粉末，再用去離子水離心洗滌去除C廠、Na+,80'C烘干制得負載化的納米Au催化劑(Au/Ti02)。該催化劑中Au的含量約為2.0wt%。實施例2Au/Si02催化劑的制備稱取1克Si02(粒子大小為50-70目)，按照實施例1中的相同方法，制得Au/Si02催化劑。該催化劑中八11的含量約為2.0wt%。實施例3AU/A1203催化劑的制備稱取1克？A1203(粒子大小為50-70目)，按照實施例1中的相同方法，制得Au/Al203催化劑。該催化劑中Au的含量分別約為2.0wt%。實施例4Au/ZSM-5催化劑的制備稱取1克y-Al203(粒子大小為50-70目)，按照實施例1中的相同方法，制得Au/Al203催化劑。該催化劑中Au的含量分別約為2.0wt%。實施例5Au/Ti02-Al203催化劑的制備稱取l克Ti02和Y-Al203的混合載體(Ti02與Y-Al203的重量各占50%，粒子大小為50-70目)，按照實施例1中的相同方法，制得Au/Ti02-Al203催化劑。該催化劑中Au的含量分別約為2.0wtX。實施例6可見光作用下催化劑常溫催化氧化CO的活性評價實施例l、2、3、4和5制得的催化劑催化氧化CO的性能評價在一連續(xù)流動反應器中進行。催化劑裝填在反應管(長llcm，直徑2.4111111)中，反應管周圍2cm處布置4只熒光燈(功率為4W)，催化劑用量200mg,催化劑粒徑0.21~0.25111111(50-70目)，反應氣中02和CO的含量固定為0.5丫％，He氣作為平衡補充氣，反應氣流速約50mL/min。反應時環(huán)境溫度為20±2'C。采用Agilent48卯D型氣相色譜儀定時在線分析氣氛中CO、02及C02的濃度，TCD為檢測器，TDX-01填充柱，取反應2小時的結(jié)果計算CO轉(zhuǎn)化率。CO轉(zhuǎn)化率下列公式計算C=(Vinco-Vouco)/VinC0x100%式中，C為CO的轉(zhuǎn)化率；Vtaco和V。uco分別為進氣和出氣中的CO含量(v%)為了比較結(jié)果，催化劑在非光照下(暗反應)的活性性能也進行了評價。此時熒光燈不打開。按照此方法，分別評價了各種催化劑在光照和暗反應條件下催化氧化CO的性能，其結(jié)果見表l表1各種催化劑室溫催化氧化CO的性能<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>1結(jié)果顯示，熒光燈光照作用下各種催化劑催化氧A匕CO的活性都有顯著提高。實施例7可見光作用下Au/Al203催化劑催化氧化CO活性的穩(wěn)定性評價按實施例6中的方法，評價實施例2中制得的Au/Al203催化劑長時間在光照和非光照下催化氧化CO的活性，其結(jié)果見圖l。圖1結(jié)果顯示，Au/Al203催化劑在光照作用下CO轉(zhuǎn)化率雖然開始時有所下降，但隨著反應的繼續(xù)進行，CO轉(zhuǎn)化率重新增加并保持一定的穩(wěn)定性。而在非光照條件下，CO轉(zhuǎn)化率隨反應時間的延長單邊下降，當反應時間至10小時后，CO轉(zhuǎn)化率幾乎下降為零。實施例8可見光作用下Au/Al203催化劑在富氫氣氛中催化氧化CO的性能評價按實施例6中的方法，在含85v%H2、0.5v%CO及0.5v%02的反應氣氛中評價實施例2中制得的Au/Al203催化劑催化氧化CO的性能，其結(jié)果見表2。表2Au/Al203催化劑常溫催化氧化CO的性能<table>tableseeoriginaldocumentpage6</column></row><table>表2結(jié)果顯示，在可見光作用下，不僅提高了CO的轉(zhuǎn)化率，而且提高了富氫氣氛中氧化CO的選擇性。這個結(jié)果對于燃料電池中氫原料中CO的選擇性去除具有應用意義。權(quán)利要求1.一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，其特征在于將可見光引入負載型納米Au催化劑催化氧化CO的反應系統(tǒng)中，利用納米Au粒子的表面等離子體共振吸收作用促進納米Au催化劑催化氧化CO的活性和穩(wěn)定性。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，其特征在于在以負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO的反應系統(tǒng)中，將可見光引入至催化劑表面，在含有CO的氣體通過催化劑表面的同時，將光直接照射到催化劑表面，利用納米Au粒子表面可產(chǎn)生等離子體共振吸收作用提高催化劑氧化去除CO的性能。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，其特征在于所述的負載型納米Au催化劑是任何一種具有催化氧化CO性能的負載型納米Au催化劑。4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，其特征在于所述的負載型納米Au催化劑為負載在氧化鋁、二氧化鈦、二氧化硅、二氧化鈰及分子篩的常規(guī)氧化物載體表面的納米Au催化劑。5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，其特征在于所述的可見光是指包含有500600nm波長范圍的自然光、太陽光及各種人工可見光源。6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，其特征在于所述的催化氧化CO的反應系統(tǒng)是多種形式，只需含有一氧化碳的氣體與負載型納米Au催化劑表面接觸、光源直接照射在催化劑表面就能夠?qū)崿F(xiàn)。7.根據(jù)權(quán)利要求l、2、3、4、5或6所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能技術(shù)的用途，其特征在于所述提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)用于任何需要去除CO的場合。8.根據(jù)權(quán)利要求7所述的提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能技術(shù)的用途，其特征在于所述提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)用于室內(nèi)環(huán)境中CO的凈化或燃料電池中富氫氣氛中的CO去除。全文摘要本發(fā)明提供一種提高負載型納米Au催化劑常溫氧化去除CO性能的技術(shù)，它是將可見光作用在負載型納米Au催化劑表面，通過納米Au粒子的表面等離子體共振吸收提高催化劑氧化CO的性能。本發(fā)明通過在催化劑表面引入可見光源后，納米Au粒子表面在可見光作用下可產(chǎn)生等離子體共振吸收，進而促進Au催化劑催化氧化CO的活性和穩(wěn)定性。不僅如此，光的引入還可提高催化劑表面的溫度而提高催化劑的熱催化活性。本發(fā)明操作工藝簡便，可見光源可利用自然光、太陽光及人工可見光源，適用于去除CO的多種場合。文檔編號A61L9/18GK101367040SQ200810071888公開日2009年2月18日申請日期2008年10月7日優(yōu)先權(quán)日2008年10月7日發(fā)明者丁正新,付賢智,平劉,戴文新,王緒緒,鄭香平,旬陳申請人:福州大學