專利名稱：一種SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法
技術領域：
本發(fā)明涉及陶瓷與陶瓷高溫連接的方法，特別涉及一種SiC陶瓷與SiC陶瓷之間
的高溫液相連接方法。
背景技術：
目前，關于陶瓷與陶瓷、陶瓷與金屬之間的連接，主要考慮連接件結構的強度、耐 高溫能力、可靠性、制造成本等因素。對于SiC陶瓷的高溫連接主要包括釬焊、擴散焊、自蔓 延高溫合成等技術方法。關于SiC陶瓷的活性釬焊，一般采用的釬料主要包括Ag基、Cu基、 Ni基、Pd基等。然而，由于SiC陶瓷在高溫條件下可以和絕大多數(shù)金屬元素發(fā)生強烈的化 學反應，在接頭界面形成脆性的硅化物、碳化物、含硅和碳的三元化合物，容易形成裂紋，從 而導致接頭失效。關于SiC陶瓷的擴散焊，盡管擴散焊具有易于制備耐熱耐蝕接頭，接頭密 封性較好及接頭質量穩(wěn)定等優(yōu)點，但它對連接表面的加工和連接設備的要求很高，不適合 連接大部件，需要大的連接壓力。而對于SiC陶瓷的自蔓延高溫合成技術，同樣面臨高界面 反應性、較大連接壓力以及裝架復雜等問題。 近年來， 一些國外研究者從事過相關SiC陶瓷的非反應或低反應高溫釬焊研究， 如只采用Si-17Pr、 Si-22Ti、 Si-16Ti、 Si-18Cr、 Si-44Cr和SiCr2等合金或化合物直接用 作釬料對SiC陶瓷和SiC陶瓷的高溫連接。但由于其1含Si太高，合金脆性較大，在釬焊 過程中或多或少地在焊料層內存在較多的裂紋，同時也存在高溫易氧化的問題，實際應用 的可能性較小。

發(fā)明內容
本發(fā)明的目的在于提供一種SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法，其連 接結構牢固、可靠，而且工藝簡單、制造成本低。 為達到以上目的，本發(fā)明是采取如下技術方案予以實現(xiàn)的。 —種SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法，其特征在于，包括下述步驟
(1)制備Ni-Si膏劑將Ni-Si合金粉末滾混球磨、過篩，裝入玻璃瓶中，再加入草 酸乙二酯和膠棉溶液，攪拌至少30min，制成Ni-Si膏劑，待用； (2)前處理SiC陶瓷和制作Mo片將兩個對接的SiC陶瓷的連接面依次磨平、拋 光、清洗和干燥，再裁剪加工Mo片與SiC陶瓷連接面大小相適應，并清洗和干燥；
(3)涂敷Ni-Si膏劑在兩個對接的SiC陶瓷的連接面分別涂敷Ni-Si膏劑層，或 在Mo片的兩表面分別涂敷Ni-Si膏劑層，然后晾干； (4)裝配及高溫連接將Mo片置于兩個對接的SiC陶瓷的連接面之間，施壓固定， 然后在真空爐中，加熱至1330 1400°C，保溫5 30min，冷卻至室溫，即可。
上述方案中，所述制備Ni-si合金膏劑中，Ni-si合金粉末草酸乙二酯膠棉
溶液的配比為(3 4)g : (4 6)ml : (6 8)ml;所述Ni-Si合金粉末中含Si量為 40at. % 60at. % (原子數(shù)百分比)；在真空爐中，真空度優(yōu)于1 X 10—屮a條件下即可。
本發(fā)明與現(xiàn)有技術相比，其優(yōu)點在于1)陶瓷界面具有低反應性和強結合特性 由于含Si量較高(> 40at. % )的Ni-Si合金對SiC陶瓷具有優(yōu)良的非反應高溫潤濕性和 在Mo表面極好的鋪展特性，通過合金組成和連接工藝等調控，在高溫連接過程中，中間層 Mo和Ni-Si涂層通過相互作用，可以提升Ni-Si合金在SiC表面的潤濕性和鋪展速度，消除 Ni-Si層內大部分裂紋，保持中間層與SiC部件之間的低反應性，增加Ni-Si涂層與SiC陶 瓷界面的結合強度；2)連接工藝經(jīng)濟，可高溫應用該工藝為高溫液相連接工藝，對連接設 備和工藝要求低，且中間層組成相為高溫相，可以應用于高溫場合。因此，本發(fā)明方制備工 藝簡單，經(jīng)濟，可用于大型SiC陶瓷的連接和規(guī)模化生產(chǎn)；而且制備的連接件結構可靠，具 有優(yōu)良的耐高溫性能，可適用于承載和高溫的應用場合。


圖l、圖2、圖3分別為本發(fā)明實施例l中三種連接溫度條件下SiC/SiC接頭中SiC/ Ni-Si/Mo界面結構圖；其中，圖1的連接溫度為135(TC;圖1的連接溫度為1375t:;圖3的 連接溫度1400°C ;圖中:l、SiC陶瓷;2、Ni-Si中間層；3、Mo。
具體實施例方式
以下結合附圖及具體實施例，對本發(fā)明作進一步的詳細描述。
實施例1 圓片狀的SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法，具體包括以下步驟
(1)制備Ni-Si膏劑將Ni-56Si合金粉末(Si的原子數(shù)百分含量為56at. % )加 無水乙醇，滾混球磨72h，烘干，過200目篩，裝入玻璃瓶中，再加入草酸乙二酯，超聲均勻化 處理20min，然后再往瓶內加入膠棉溶液(火棉膠)，用玻璃棒攪拌至少30min，制成Ni-Si 膏劑，待用；其中Ni-56Si粉末草酸乙二酯膠棉溶液=4g : 6ml : 8ml。
(2)SiC陶瓷和Mo片的前處理將等離子活化燒結(PAS)的SiC陶瓷片，其中陶瓷 以6% A1203和4% Y203為燒結助劑，尺寸為①15X3mm，依次將其連接面經(jīng)過在金剛石磨盤 上磨平、拋光、無水乙醇清洗和烘箱內干燥。將厚為100 ii m的大Mo片，裁剪加工為①15的 薄圓片，并依次經(jīng)過雙面輕微拋光、清洗和干燥。 (2)前處理SiC陶瓷和制作Mo片將等離子活化燒結(PAS)的SiC陶瓷片，其中陶
瓷以6% Al^和4% Y203為燒結助劑，尺寸為①15X3mm的SiC陶瓷，將兩個對接的SiC陶
瓷的連接面依次在金剛石磨盤上磨平、拋光、無水乙醇清洗和烘箱內干燥，再將厚為100 ym
的Mo片裁剪加工為①15的薄圓片，并依次經(jīng)過雙面輕微拋光、清洗和干燥。 (3)涂敷Ni-Si膏劑在Mo片的兩表面分別涂敷Ni-Si膏劑層，然后晾干(曬干
或風干)。 (4)裝配將Mo片置于兩個對接的SiC陶瓷的連接面之間，附加壓力約lKPa進行 裝配固定。 (5)高溫連接按上述步驟(1) (4)準備3組試樣，將裝配好的每組試樣分別置 于真空爐內，在真空度優(yōu)于1X10—屮a條件下，分別以l(TC min的升溫速率加熱至1330°C、 135(TC和135(TC，分別保溫10min、5min和30min，再以《5°C /min的降溫速率緩慢冷卻至 室溫，取出。
(6)制作強度試驗試樣，將制作的3組SiC陶瓷與SiC陶瓷的接頭分別切割成長 lOmmX寬6mmX厚6mm試樣，采用剪切載荷的方法分別測試試樣的連接強度。結果表明，接 頭強度均大于40MPa，且各接頭均從陶瓷體內斷裂。 另外，參照圖1、圖2、圖3，從接頭界面顯微結構可以看出，在SiC/中間層之間界面 清晰，沒有明顯的反應產(chǎn)物，表明該高溫連接方法為低反應連接。
實施例2 圓片狀的Si/SiC陶瓷與Si/SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法，具體包括以下步 驟 (1)制備Ni-Si膏劑將Ni-40Si合金粉末(Si的原子數(shù)百分含量為40at. % )加 無水乙醇，滾混球磨72h，烘干，過200目篩，裝入玻璃瓶中，再加入草酸乙二酯，超聲均勻化 處理20min，然后再往瓶內加入膠棉溶液(火棉膠)，用玻璃棒攪拌至少30min，制成Ni-Si 膏劑，待用；其中Ni-40Si合金粉末草酸乙二酯膠棉溶液=3g : 4ml : 8ml。
(2)前處理SiC陶瓷和制作Mo片將反應燒結兩個Si/SiC陶瓷片，加工成約 ①15X5mm SiC陶瓷，將兩個對接的SiC陶瓷的連接面依次在金剛石磨盤上磨平、拋光、無 水乙醇清洗和烘箱內干燥，再將厚為lOOym的Mo片裁剪加工為①15的薄圓片，并依次經(jīng) 過雙面輕微拋光、清洗和干燥。 (3)涂敷Ni-Si膏劑在Mo片的兩表面分別涂敷Ni-Si膏劑層，然后晾干(曬干 或風干)。 (4)裝配將Mo片置于兩個對接的SiC陶瓷的連接面之間，附加壓力約lOKPa進 行裝配固定。 (5)高溫連接按上述步驟(1) (4)準備3組試樣，將裝配好的每組試樣分別置 于真空爐內，在真空度優(yōu)于1X10—屮a條件下，分別以5°C /min的升溫速率加熱至1330°C、 135(TC和135(TC，分別保溫10min、5min和30min，再以《5°C /min的降溫速率緩慢冷卻至 室溫，取出。 (6)制作強度試驗試樣，將制作的3組SiC陶瓷與SiC陶瓷的接頭分別切割成長 10mmX寬10mmX厚6mm試樣，采用剪切載荷的方法分別測試試樣的連接強度。結果表明， 接頭強度為50MPa-100MPa，且在SiC/中間層之間界面清晰，沒有明顯的反應產(chǎn)物。
實施例3 圓片狀的SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法，具體包括以下步驟
(1)制備Ni-Si膏劑將Ni-56Si合金粉末(Si的原子數(shù)百分含量為56at. % )加 無水乙醇，滾混球磨72h，烘干，過200目篩，裝入玻璃瓶中，再加入草酸乙二酯，超聲均勻化 處理20min，然后再往瓶內加入膠棉溶液(火棉膠)，用玻璃棒攪拌至少30min，制成Ni-Si 膏劑，待用；其中Ni-56Si合金粉末草酸乙二酯膠棉溶液=3g : 5ml : 7ml。
(2)前處理SiC陶瓷和制作Mo片將等熱等靜壓(HIP)燒結而成的SiC陶瓷棒，以 1XA1A為燒結助齊U，切割后成約。15X2. 5mm SiC陶瓷，將兩個對接的SiC陶瓷的連接面 依次在金剛石磨盤上磨平、拋光、無水乙醇清洗和烘箱內干燥，再將厚為lOOym的Mo片裁 剪加工為①15的薄圓片，并依次經(jīng)過雙面輕微拋光、清洗和干燥。 (3)涂敷Ni-Si膏劑在兩個對接的SiC陶瓷的連接面分別涂敷Ni-Si膏劑層，然 后曬干或風干。
4)裝配將Mo片置于兩個對接的SiC陶瓷的連接面之間，附加壓力約lKPa進行 裝配固定。 (5)高溫連接將裝配好的試樣置于真空爐內，在真空度優(yōu)于1 X 10—中a條件下，以 20°C /min的升溫速率加熱至1350。C，保溫10min，再以《5°C /min的降溫速率緩慢冷卻至 室溫，取出。 (6)制作強度試驗試樣，將制作的SiC陶瓷與SiC陶瓷的接頭切割成長lOmmX寬 6mmX厚5mm試樣，采用剪切載荷的方法分別測試試樣的連接強度。結果表明，接頭強度約 為30MPa，且SiC/中間層之間界面清晰，沒有明顯的反應產(chǎn)物。
權利要求
一種SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法，其特征在于，包括下述步驟(1)制備Ni-Si膏劑將Ni-Si合金粉末滾混球磨、過篩，裝入玻璃瓶中，再加入草酸乙二酯和膠棉溶液，攪拌至少30min，制成Ni-Si膏劑，待用；(2)前處理SiC陶瓷和制作Mo片將兩個對接的SiC陶瓷的連接面依次磨平、拋光、清洗和干燥，再裁剪加工Mo片與SiC陶瓷連接面大小相適應，并清洗和干燥；(3)涂敷Ni-Si膏劑在兩個對接的SiC陶瓷的連接面分別涂敷Ni-Si膏劑層，或在Mo片的兩表面分別涂敷Ni-Si膏劑層，然后晾干；(4)裝配及高溫連接將Mo片置于兩個對接的SiC陶瓷的連接面之間，施壓固定，然后在真空爐中，加熱至1330～1400℃，保溫5～30min，冷卻至室溫，即可。
2. 根據(jù)權利要求1所述的一種SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法，其特征 在于，所述制備Ni-Si合金膏劑中，Ni-Si合金粉末草酸乙二酯膠棉溶液的配比為(3 4)g : (4 6)ml : (6 8)ml。
3. 根據(jù)權利要求1所述的一種SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法，其特征 在于，所述Ni-Si合金粉末中Si的原子數(shù)百分含量為40at. % 60at. %。
全文摘要
本發(fā)明涉及陶瓷與陶瓷高溫連接的方法，公開了一種SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的高溫液相連接方法。它主要包括下述步驟(1)制備Ni-Si膏劑；(2)前處理SiC陶瓷和制作Mo片；(3)涂敷Ni-Si膏劑；(4)裝配及高溫連接。本發(fā)明可實現(xiàn)SiC陶瓷與SiC陶瓷之間的低反應高溫液相連接，而且工藝方法簡單、經(jīng)濟，可規(guī)?；a(chǎn)，制備的連接件結構可靠，可用于承載和高溫應用的場合。
文檔編號C04B37/00GK101709000SQ20091021918
公開日2010年5月19日 申請日期2009年11月27日 優(yōu)先權日2009年11月27日
發(fā)明者喬冠軍, 劉桂武, 盧天健, 帕索里尼·阿爾貝托, 瓦倫扎·法必西歐, 默羅·瑪麗亞·路易賈 申請人:西安交通大學