專利名稱：一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于非氧化物陶瓷粉末制備技術(shù)領(lǐng)域，特別是提供了一種制備SiC-AlN 固溶體陶瓷亞微米粉末的方法。
背景技術(shù)：
SiC-AlN固溶體陶瓷材料是一種新型復(fù)相陶瓷。因其具有較好的力學(xué)性能、抗氧化性、高溫強(qiáng)度等受到了人們的廣泛關(guān)注。20世紀(jì)90年代以來，對(duì)SiC-AlN復(fù)相陶瓷的研究集中在陶瓷燒結(jié)工藝、陶瓷抗氧化性等方面。由于熱壓或熱等靜壓設(shè)備昂貴，工藝復(fù)雜，成本高，近年來，人們對(duì)該復(fù)相陶瓷的研究逐漸轉(zhuǎn)向了常壓(無壓)燒結(jié)。目前，無壓燒結(jié)SiC-AlN復(fù)相陶瓷的研究主要是考察燒結(jié)助劑種類及含量、燒結(jié)溫度和時(shí)間、燒結(jié)氣氛以及是否埋粉，等等；很少關(guān)注復(fù)合陶瓷粉體的形態(tài)、分布情況及成形性能。高性能的產(chǎn)品取決于高質(zhì)量的粉末原料，要制備性能優(yōu)異的SiC-AlN固溶體陶瓷材料，首先需要制備出高純度、細(xì)粒度、燒結(jié)性能良好的SiC和AlN 均勻混合粉末。SiC-AlN復(fù)相陶瓷的固溶反應(yīng)及低溫?zé)Y(jié)與AlN和SiC的均勻分布直接相關(guān)，目前幾乎所有研究的復(fù)合粉體原料均采用“機(jī)械共混+干燥破碎”的方式制備，不但難以保證AlN和SiC的成分均勻分布，而且還由于長時(shí)間球磨導(dǎo)致AlN的水解反應(yīng)而改變原料化學(xué)成分。因此，該方法有待進(jìn)一步改善。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明目的在于提供一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的新方法，解決傳統(tǒng)采用機(jī)械共混和干燥破碎的混料方式引起的前驅(qū)物成分不均勻、燒結(jié)溫度高、反應(yīng)時(shí)間長、制備成本高等問題。一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的方法，其特征在于通過改善原料混合方法， 使粒度更小的亞微粒子直接接觸反應(yīng)，提高前驅(qū)物的反應(yīng)活性，有利于在較低溫度條件下制備出高純度、細(xì)粒度、均勻性及反應(yīng)活性好的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。本發(fā)明是通過以下步驟實(shí)現(xiàn)的
1.原料及配比所采用的鋁源為硝酸鋁；硅源為硅溶膠；碳源為葡萄糖；添加劑為尿素，硝酸，聚丙烯酰胺。鋁源和硅源按照摩爾比Si =Al = 1 :(0. 2 5)的配比；鋁源、硅源和碳源按照摩爾比(Al+Si) :C = 1 (5 16)的配比；+5價(jià)的氮元素與-3價(jià)的氮元素按照摩爾比N+5 :N_3 = 1 :(0. 1 10)的配比；聚丙烯酰胺與硅溶膠按照質(zhì)量比(0. 5 2) :1 的配比。2.前驅(qū)物的制備將各種原料溶解于水溶液中，混合均勻后，將混合溶液在150 600°C溫度下加熱，溶液發(fā)生反應(yīng)后得到前驅(qū)物。3.前驅(qū)物的碳熱還原反應(yīng)將步驟2得到的前驅(qū)物先在1300 1600°C的流動(dòng)氬氣氣氛中碳熱還原2 10h，氬氣流量為0. 5 21/min。然后將通氬氣煅燒產(chǎn)物在1800 2000°C的流動(dòng)氮?dú)鈿夥罩刑紵徇€原0. 5 10h，氮?dú)饬髁繛? 101/min。
4.除碳和壓坯將步驟3得到的還原產(chǎn)物首先在空氣中于650°C除碳2h，得到 SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。本發(fā)明的優(yōu)點(diǎn)在于
1.前驅(qū)物中鋁源、硅源和碳源粒度細(xì)小、混合均勻，反應(yīng)活性好，能提高反應(yīng)速率，降低碳熱還原反應(yīng)溫度，得到的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末反應(yīng)活性好，能大大降低燒結(jié)溫度。2.原材料來源廣泛，價(jià)格低廉，生產(chǎn)成本低，制備的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末性能穩(wěn)定，生產(chǎn)工藝簡單，可實(shí)現(xiàn)大批量生產(chǎn)。
具體實(shí)施例方式實(shí)施例1:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺8g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1400°C、 氬氣流量為11/min的條件下反應(yīng)5h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1800°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)10h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例2:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. 05mol，硅溶膠0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺10g。 將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于400°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后， 在1500°C、氬氣流量為21/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在 1400°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)5h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C 的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例3:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 05mol，尿素0. Imol，聚丙烯酰胺5g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1400°C、 氬氣流量為0. 51/min的條件下反應(yīng)8h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1800°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例4:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. 05mol，硅溶膠0. 15mol，尿素0. 3mol，聚丙烯酰胺16g。 將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于200°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后， 在1600°C、氬氣流量為31/min的條件下反應(yīng)2h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在 1900°C、氮?dú)饬髁繛?. 51/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在 650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例5:稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. Imol，尿素0. Imol，聚丙烯酰胺8g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于250°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1500°C、 氬氣流量為11/min的條件下反應(yīng)證，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1950°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例6:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 05mol，尿素0. 5mol，聚丙烯酰胺3g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于200°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1300°C、 氬氣流量為1. 51/min的條件下反應(yīng)10h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1900°C、 氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例7:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. 05mol，硅溶膠0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺12g，硝酸0. Imol0將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于500°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1600°C、氬氣流量為11/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1800°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)他，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在 650°C的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例8:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 025mol，尿素0. 6mol，聚丙烯酰胺3g。 將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在 1400°C、氬氣流量為0. 51/min的條件下反應(yīng)5h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在 1850°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)證，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C 的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例9:
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. 05mol，硅溶膠0. 2mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺16g。 將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于150°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后， 在1400°C、氬氣流量為31/min的條件下反應(yīng)他，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在 2000°C、氮?dú)饬髁繛?. 51/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在 650°C的空氣中除碳池，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例10
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 05mol，尿素0. 5mol，聚丙烯酰胺3g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于400°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1600°C、 氬氣流量為11/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1900°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例11
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 05mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺3g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1400°C、 氬氣流量為31/min的條件下反應(yīng)8h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1950°C、氮?dú)饬髁繛?. 51/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例12
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. Imol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺12g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1500°C、 氬氣流量為31/min的條件下反應(yīng)5h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1800°C、氮?dú)饬髁繛?. 51/min的條件下反應(yīng)8h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例13
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 03mol，尿素0. 2mol，聚丙烯酰胺3g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于300°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1500°C、 氬氣流量為31/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在2000°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。實(shí)施例14
稱取葡萄糖0. 2mol，硝酸鋁0. Imol，硅溶膠0. 02mol，尿素0. 3mol，聚丙烯酰胺2g。將上述各種水溶性原料溶于水溶液中得到混合溶液。將混合溶液置于350°C的可控溫電爐上加熱，溶液在經(jīng)歷揮發(fā)、濃縮、冒泡等一系列過程后得到前驅(qū)物。將前驅(qū)物粉碎后，在1400°C、 氬氣流量為11/min的條件下反應(yīng)10h，得到通氬煅燒產(chǎn)物。將通氬煅燒產(chǎn)物在1900°C、氮?dú)饬髁繛?1/min的條件下反應(yīng)4h，得到通氮煅燒產(chǎn)物。將通氮煅燒產(chǎn)物在650°C的空氣中除碳2h，得到SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末。
權(quán)利要求
1. 一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的方法，其特征在于通過改善原料混合方法， 使粒度更小的亞微粒子直接接觸反應(yīng)，提高前驅(qū)物的反應(yīng)活性，有利于在較低溫度條件下制備出高純度、細(xì)粒度、均勻性及反應(yīng)活性好的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末；具體工藝為a.原料及配比所采用的鋁源為硝酸鋁；硅源為硅溶膠；碳源為葡萄糖；添加劑為尿素，聚丙烯酰胺，硝酸；鋁源和硅源按照摩爾比Si =Al = 1 (0. 2 5)的配比；鋁源、硅源和碳源按照摩爾比(Al+Si) :C = 1 (5 16)的配比；+5價(jià)的氮元素與-3價(jià)的氮元素按照摩爾比N+5 :N_3 = 1 (0. 1 10)的配比；聚丙烯酰胺與硅溶膠按照質(zhì)量比(0. 5^2)1的配比；b.前驅(qū)物的制備將各種原料溶于水中得到混合溶液，將混合溶液在150 600°C溫度下加熱，溶液發(fā)生反應(yīng)后得到前驅(qū)物；c.前驅(qū)物的碳熱還原反應(yīng)將步驟b得到的前驅(qū)物先在1300 1600°C的流動(dòng)氬氣氣氛中碳熱還原2 10h，氬氣流量為0. 5 21/min ；然后將通氬氣煅燒產(chǎn)物在1800 2000°C的流動(dòng)氮?dú)鈿夥罩刑紵徇€原0. 5 10h，氮?dú)饬髁繛? 101/min ；d.除碳將步驟c得到的碳熱還原產(chǎn)物在650°C的溫度下氧化除碳池，得到SiC-AlN 固溶體陶瓷亞微米粉末。
全文摘要
一種制備SiC-AlN固溶體陶瓷粉末的方法，屬于陶瓷粉末制備領(lǐng)域。通過改善原料混合方法，使粒度更小的亞微粒子直接接觸反應(yīng)，提高前驅(qū)物的反應(yīng)活性，有利于在較低溫度條件下制備出高純度、細(xì)粒度、均勻性及反應(yīng)活性好的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末；鋁源為硝酸鋁；硅源為硅溶膠；碳源為葡萄糖；添加劑為尿素，聚丙烯酰胺，硝酸。鋁源和硅源摩爾比Si∶Al＝1∶(0.2～5)；鋁源、硅源和碳源摩爾比(Al+Si)∶C＝1∶(5～16)；+5價(jià)的氮元素與–3價(jià)的氮元素摩爾比N+5∶N-3＝1∶(0.1～10)；聚丙烯酰胺與硅溶膠質(zhì)量比(0.5～2)∶1。本發(fā)明原材料來源廣泛，價(jià)格低廉，生產(chǎn)成本低，制備的SiC-AlN固溶體陶瓷亞微米粉末性能穩(wěn)定，生產(chǎn)工藝簡單，可實(shí)現(xiàn)大批量生產(chǎn)。
文檔編號(hào)C04B35/626GK102515767SQ20111038974
公開日2012年6月27日 申請日期2011年11月30日 優(yōu)先權(quán)日2011年11月30日
發(fā)明者儲(chǔ)愛民, 曲選輝, 秦明禮, 賈寶瑞, 魯慧峰 申請人:北京科技大學(xué)