包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的固體氧化物燃料電池互連件的制作方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了固體氧化物燃料電池制品的互連件。所述互連件設(shè)置在所述固體氧化物燃料電池制品的第一電極和第二電極之間。所述互連件包括包含陶瓷互連材料的第一相和包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可在所述互連件的總體積的約0.1體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
【專利說明】包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的固體氧化物燃料電池互連件
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本公開內(nèi)容涉及固體氧化物燃料電池(SOFC)，且更具體地涉及SOFC互連件。
【背景技術(shù)】
[0002]燃料電池是通過化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生電的裝置。在各種燃料電池之中，固體氧化物燃料電池(SOFC)使用硬的陶瓷化合物金屬(例如，鈣或鋯)氧化物作為電解質(zhì)。典型地，在固體氧化物燃料電池中，氧氣例如O2在陰極處被還原為氧離子(02_)，且燃料氣體例如H2氣體在陽極處被所述氧離子氧化以形成水。
[0003]在一些情況下，燃料電池組件已被設(shè)計為疊堆(stack)。單一固體氧化物燃料電池可包括陰極、陽極、以及在陰極和陽極之間的固體電解質(zhì)。各電池(cell)可被認(rèn)為是子組件，其可與其它電池組合以形成全SOFC疊堆。在組裝SOFC疊堆時，電互連件可設(shè)置在一個電池的陰極和另一電池的陽極之間。
[0004]然而，單獨的燃料電池的疊堆可易受由在其形成或使用期間的溫度的波動導(dǎo)致的損害。特別地，用于形成各種部件的材料，包括不同組成的陶瓷，呈現(xiàn)出不同的材料、化學(xué)和電性質(zhì)，這可導(dǎo)致SOF C制品的破壞和故障。特別地，燃料電池具有有限的對溫度變化的耐受性。當(dāng)將單獨的燃料電池堆疊時，與由溫度變化導(dǎo)致的機(jī)械應(yīng)力有關(guān)的問題可加劇。燃料電池、特別是以疊堆組裝的燃料電池的有限的抗熱沖擊性可限制生產(chǎn)的成品率，造成升高的在運行期間出故障的風(fēng)險。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]根據(jù)一個實施例，公開了固體氧化物燃料電池制品的互連件。所述互連件設(shè)置在所述固體氧化物燃料電池制品的第一電極和第二電極之間。所述互連件包括包含陶瓷互連材料的第一相和包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述互連件的總體積的約0.1體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
[0006]根據(jù)另一實施例，公開了形成固體氧化物燃料電池制品的互連件的方法。所述方法包括將陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯燒結(jié)，其中所述陶瓷互連材料為第一相且所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為基本上均勻地分散在所述第一相中的第二相。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述陶瓷互連材料和所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的總體積的約0.1體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
[0007]根據(jù)另一實施例，公開了固體氧化物燃料電池制品。所述固體氧化物燃料電池制品包括互連件、第一電極層和第二電極層。所述互連件包括包含陶瓷互連材料的第一相和包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相。所述第一電極層包括直接接觸所述互連件的第一陶瓷材料，且所述第二電極層包括直接接觸所述互連件的第二陶瓷材料。
[0008]根據(jù)另一實施例，公開了固體氧化物燃料電池制品，其包括陰極、陽極、以及設(shè)置在所述陰極和所述陽極之間的互連件。所述互連件包括包含鑭摻雜鈦酸鍶(LST)材料的第一相和包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述互連件的總體積的約0.1體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
[0009]根據(jù)又一實施例，公開了固體氧化物燃料電池制品，其包括陰極、陽極、以及設(shè)置在所述陰極和所述陽極之間的互連件。所述互連件包括第一相和第二相。所述互連件具有在所述互連件和所述陰極的界面處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第一濃度以及在所述互連件和所述陽極的界面處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二濃度。所述第一濃度不同于所述第二濃度。
【專利附圖】

【附圖說明】
[0010]通過參考附圖，可更好地理解本公開內(nèi)容，且可使其許多特征和優(yōu)點對于本領(lǐng)域技術(shù)人員是顯而易見的。
[0011]圖1說明根據(jù)一個實施例的形成固體氧化物燃料電池(SOFC)制品的互連件的方法。
[0012]圖2包括根據(jù)一個實施例的SOFC制品的圖解。
[0013]圖3包括根據(jù)一個實施例的包括多層互連件的SOFC制品的圖解。
[0014]圖4說明通過膨脹測定法測量的包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料根據(jù)經(jīng) 部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)的峰值溫度。
[0015]圖5包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LST28-3Y5)的SEM圖像。
[0016]圖6包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LST28-3Y10)的SEM圖像。
[0017]圖7包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LST28-3Y15)的SEM圖像。
[0018]圖8包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LST28-3Y20)的SEM圖像。
[0019]圖9說明在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后測量的包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料根據(jù)經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)的雙軸撓曲強(qiáng)度(MPa)。
[0020]圖10包括在約1500°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LST28-3Y5)的SEM圖像。
[0021]圖11包括在約1500°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LST28-3Y10)的SEM圖像。
[0022]圖12包括在約1500°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LST28-3Y15)的SEM圖像。
[0023]圖13包括在約1500°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LST28-3Y20)的SEM圖像。
[0024]圖14說明在約1500°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后測量的包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料根據(jù)經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)的雙軸撓曲強(qiáng)度(MPa)。[0025]圖15包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LSTN4.0-3Y5)的SEM圖像。
[0026]圖16包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LSTN4.0-3Y10)的SEM圖像。
[0027]圖17包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LSTN4.0-3Y15)的SEM圖像。
[0028]圖18包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LSTN4.0-3Y20)的SEM圖像。
[0029]圖19說明在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后測量的包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料根據(jù)經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)的雙軸撓曲強(qiáng)度(MPa)。
[0030]圖20包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LSTN6.0-3Y5)的SEM圖像。
[0031]圖21包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LSTN6.0-3Y10)的SEM圖像。
[0032]圖22包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LSTN6.0-3Y15)的SEM圖像。
[0033]圖23包括在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料(LSTN6.0-3Y20)的SEM圖像。
[0034]圖24說明在約1320°C的溫度下進(jìn)行自由燒結(jié)操作約I小時的時間之后測量的包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料根據(jù)經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)的雙軸撓曲強(qiáng)度(MPa)。
[0035]圖25說明包括LST陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料的化學(xué)膨脹。
[0036]圖26說明包括LSTN陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料的化學(xué)膨脹。
[0037]圖27說明在形成氣體氣氛中在約1000°C的溫度下測量的包括LST陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料根據(jù)經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)的體積電導(dǎo)率(S/cm)。
[0038]圖28說明在形成氣體氣氛中在約1000°C的溫度下測量的包括LSTN4.0陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料根據(jù)經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)的體積電導(dǎo)率(S/cm)。
[0039]在不同附圖中的相同標(biāo)記符號的使用標(biāo)示類似或相同的條目。
【具體實施方式】
[0040]本公開內(nèi)容涉及固體氧化物燃料電池制品的互連件和形成固體氧化物燃料電池制品的互連件的方法。
[0041]參照圖1，說明形成固體氧化物燃料電池制品的互連件的方法的一個具體實施例且其被總地標(biāo)示為100。方法100包括，在步驟102，將陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯組合(例如，混合)。在一個具體實施例中，所述陶瓷互連材料和所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可通過常規(guī)的陶瓷工藝?yán)缜蚰パ心セ旌稀?br> [0042]在一個具體實施例中，在完成所述球磨研磨之前可向混合物中添加一種或多種粘合劑以改善在模壓用于強(qiáng)度和電導(dǎo)率測量的圓片和條樣品期間的生坯(green)形成。例如，所述粘合劑可包括0.5重量％的來自塞拉尼斯化工有限公司(Celanese ChemicalsLtd)(達(dá)拉斯，得克薩斯州)的聚乙烯醇(PVA)CelvO1205和0.75重量％的來自馬林克羅特貝克有限公司(巴黎，肯塔基州)的聚乙二醇(PEG-400)。
[0043]方法100進(jìn)一步包括在步驟104將所述陶瓷互連材料和所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯燒結(jié)以形成固體氧化物燃料電池制品的互連件。例如，燒結(jié)可于在約1200°C至約1650°C的范圍內(nèi)、例如在約1250°C至約1600°C的范圍內(nèi)、或在約1300°C至約1550°C的范圍內(nèi)的燒結(jié)溫度下進(jìn)行。將理解，所述燒結(jié)溫度可在上面提到的任意范圍內(nèi)。
[0044]SOFC制品中的互連件的一個功能是作為連接器以提供電子導(dǎo)體，使得電子可從一個電池轉(zhuǎn)移到另一電池。所述互連件的另一功能是作為氣體隔離物以防止在陽極側(cè)的燃料氣體(例如，H2*CH4)與在陰極側(cè)的氧化劑(例如，空氣)混合?；ミB件中的任何裂紋可導(dǎo)致電子傳導(dǎo)面積的減小且可容許氣體交叉泄漏，從而降低其作為電子導(dǎo)體和氣體隔離物的功能。因此，應(yīng)避免在互連件中的任何裂紋。
[0045]在一個具體實施例中，所述互連件可與所述SOFC制品的其它部件共燒結(jié)。熱應(yīng)力和開裂可由陶瓷互連材料與SOFC制品的其它部件的熱膨脹系數(shù)(CTE)失配導(dǎo)致。在一個具體實施例中，在所述燒結(jié)溫度下，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括四方t-Zr02。在比所述燒結(jié)溫度小的四方到單斜(t-m)相轉(zhuǎn)變溫度下，所述四方t-Zr02可轉(zhuǎn)變成單斜H1-ZrO2。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可在 t-m相轉(zhuǎn)變期間改變體積。例如，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積變化可在約3體積％至約5體積％的范圍內(nèi)。
[0046]參照圖2，說明包括互連件202的SOFC制品200的一個具體實施例。在一個具體實施例中，圖2的互連件202可經(jīng)由圖1的方法100形成。互連件202可包括包含陶瓷互連材料的第一相和包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相。在一個具體實施例中，所述第二相可基本上由經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯組成。在圖2中說明的具體實施例中，互連件202包括設(shè)置在第一電極(例如，陰極204)和第二電極(例如，陽極206)之間的單個離散互連層。在替代實施例中，互連件202可包括多個離散互連層(參見例如圖3)。
[0047]陰極204和陽極206可包括多個電極層。在圖2中說明的實施例中，陰極204包括陰極結(jié)合層208、陰極本體層210和陰極功能層212。此外，在圖2中說明的實施例中，陽極206包括陽極結(jié)合層214、陽極本體層216和陽極功能層218。因此，陰極結(jié)合層208可為直接接觸互連件202的第一電極層(包含第一陶瓷材料)，陰極本體層210可直接接觸陰極結(jié)合層208，且陰極功能層212可直接接觸陰極本體層210。陽極結(jié)合層214可為直接接觸互連件202的第二電極層(包含第二陶瓷材料)，陽極本體層216可直接接觸陽極結(jié)合層214，且陽極功能層218可直接接觸陽極本體層216。陰極功能層212可與電解質(zhì)層220直接接觸，且陽極功能層218可與另一電解質(zhì)層222直接接觸。本領(lǐng)域普通技術(shù)人員將理解，圖2中說明的SOFC制品200可包括另外的層。例如，SOFC疊堆可包括多個SOFC單元電池，其各自包括陰極、陽極和電解質(zhì)，其中單獨的SOFC單元電池經(jīng)由互連件例如圖2的互連件202連接。[0048]在一個具體實施例中，圖2中說明的層各自可分別作為生坯層形成并組裝在一起。替代地，所述層可在彼此上接連地以生坯狀態(tài)形成。在本文中提及“生坯”制品是提及尚未經(jīng)歷燒結(jié)以影響致密化或晶粒生長的材料。生坯制品為未完成的制品，其可干燥和具有低的水含量，但為未燒制的。生坯制品可具有合適的強(qiáng)度以支撐它自己和在其上形成的其它生坯層。
[0049]根據(jù)本文中的實施例描述的層可通過包括、但不限于如下的技術(shù)形成:流延、沉積、印刷、擠出、層壓、模壓、凝膠流延(gel casting)、噴涂、絲網(wǎng)印刷、輥壓實、注射成型、及其組合。在一個具體情況中，所述層各自可經(jīng)由絲網(wǎng)印刷形成。在另一實施例中，所述層各自可經(jīng)由帶式流延工藝形成。
[0050]互連件202包括包含陶瓷互連材料的第一相和包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在互連件202的總體積的約0.1體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。例如，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可在約I體積％至約70體積％的范圍內(nèi)，例如在約5體積％至約70體積％的范圍內(nèi)、在約10體積％至約70體積％的范圍內(nèi)、在約15體積％至約70體積％的范圍內(nèi)、或在約20體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。作為另一實例，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可在約I體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、在約5體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、在約10體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、在約15體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、在約20體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、或在約20體積％至約40體積％的范圍內(nèi)。將理解，經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)可在上面提到的任意范圍內(nèi)。
[0051]作為說明性的非限制性的實例，所述陶瓷互連材料可包括LaxSivxTiO3，其中χ不小于約0.001且X不大于約0.50。即，所述陶瓷互連材料可包括鑭摻雜鈦酸鍶材料，在本文中稱作“LST”材料。 在一個非限制性的說明性的實施例中，χ可為約0.2(即，Laa2Sra8TiO3),在本文中稱作“LST28”。
[0052]作為另一實例，所述陶瓷互連材料可包括LaxSivxIVyNbyO3，其中χ不小于約0.001且X不大于約0.50，且其中y不小于約0.001且y不大于約0.25。即，所述陶瓷互連材料可包括用Nb2O5進(jìn)一步摻雜的LST材料，在本文中稱作“LSTN”材料。例如，所述Nb2O5摻雜劑含量可不小于約0.01摩爾％，例如不小于約0.1摩爾％、或甚至不小于約0.5摩爾％。作為另一實例，所述Nb2O5摻雜劑含量可不大于約12.0摩爾％，例如不大于約11.0摩爾％、不大于約10.0摩爾％、不大于約9.0摩爾％、或甚至不大于約8.0摩爾％。將理解，所述Nb2O5摻雜劑含量可在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)。在一個說明性的非限制性的實施例中，所述Nb2O5摻雜劑含量可在約0.5摩爾％ Nb2O5至約8.0摩爾％ Nb2O5的范圍內(nèi)。例如，所述Nb2O5摻雜劑含量可為約4.0摩爾％ Nb2O5，在本文中稱作“LSTN4.0”。作為另一實例，所述Nb2O5摻雜劑含量可為約6.0摩爾％ Nb2O5,在本文中稱作“LSTN6.0”。
[0053]如以上所討論的，熱應(yīng)力和開裂可由陶瓷互連材料與SOFC制品的其它部件、特別是與同互連件相鄰和/或直接接觸的部件的熱膨脹系數(shù)(CTE)失配導(dǎo)致。在一個具體實施例中，例如，互連材料可選擇成具有更密切地匹配所述SOFC制品直接接觸所述互連件的另一部件例如陽極功能層(AFL)、陰極功能層(CFL)、陽極結(jié)合層或陰極結(jié)合層的CTE值的CTE0在至少一個實施例中，所述互連件材料可具有比直接接觸所述互連件的部件的CTE低的CTE，使得將所述SOFC制品從高溫冷卻可將所述互連件置于壓縮狀態(tài)。在這些實施例中，所述互連材料和所述其它部件之間的CTE的差(ACTE)可不大于約0.9°C X10_6/K，例如不大于約0.8°C X 10-6/Κ，例如小于約0.70C X 10-6/Κ，例如小于約0.6°C X 10-6/Κ，例如小于約0.50C X 10-6/Κ，例如小于約0.4°C X 10-6/Κ，例如小于約0.3°C X 10-6/Κ，例如小于約0.2°C X10_6/K。在一個實施例中，所述互連材料和所述其它部件之間的Λ CTE優(yōu)選地大于約 0.10C X 10_6/Κ，例如大于約 0.20C X 10-6/Κ。
[0054]在至少一個實施例中，所述互連材料可具有比直接接觸所述互連件的部件的CTE高的CTE。在這些實施例中，所述互連材料和所述其它部件之間的CTE的差(ACTE)可小于約0.90C X 10-6/Κ，例如小于約0.80C X 10-6/Κ，例如小于約0.7°C X 10-6/Κ，例如小于約0.6 0C X 10-6/Κ，例如小于約0.5 °C X 10-6/Κ，例如小于約0.4 °C X 10-6/Κ，例如小于約0.3°C X10_6/K，例如小于約0.2°C Χ10_7κ。在一個實施例中，所述互連材料和所述其它部件之間的ACTE可大于約0.1°C Χ10-6/Κ，例如大于約0.2°C X 10-6/Κ。
[0055]在一個實施例中，所述互連材料具有可為約11.8°C X10_6/K，例如小于約11.3 0C X 10-6/Κ，例如小于約11.2 °C X 10-6/Κ，例如小于約11.1 °C X 10-6/Κ，和大于約10.90C Χ10_6/Κ，例如大于約1L0°C X 10_6/K的在1200°C下測量的CTE。在一個實施例中，所述互連材料具有可小于約Il-O0C X10_6/K，例如小于約10.80C Χ10_6/Κ，和大于約10.40C X 10_6/Κ，例如大于約10.50C X 10_6/Κ的在900°C下測量的CTE。在一個具體實施例中，所述互連材料包括LSTN6.0。在另一具體實施例中，所述互連件的至少一個離散層包括LSTN6.0。
[0056]在另一實施例中，所述陶瓷互連材料可包括LaxSivxTihMnyO3,其中x不小于約
0.001且X不大于約0.50，且其中y不小于約0.001且y不大于約0.70。在另一實施例中，所述陶瓷互連材料可包括Sivh5zYzTiO3，其中z不小于約0.001且z不大于約0.30。在另一實施例中，所述陶瓷互連材料可包括Siva ^tNbkTihkO3，其中k不小于約0.001且k不大于約 0.30。
[0057]將理解，互連件202可包括超過一種陶瓷互連材料。作為說明性的非限制性的實例，互連件202可包括第一陶瓷互連材料(例如，LST28)和第二陶瓷互連材料(例如，LSTN4.0或LSTN6.0)。此外，互連件202可具有在互連件202和陰極204的界面(即，“陰極界面”224)處的陶瓷材料的第一濃度且可具有在互連件202和陽極206的界面(即，“陽極界面”226)處的所述陶瓷材料的不同濃度。
[0058]互連件202可為材料的特別薄的平坦層。例如，互連件202可具有不大于約100 μ m、例如不大于約90 μ m、不大于約80 μ m、不大于約70 μ m、不大于約60 μ m、或甚至不大于約50 μ m的平均厚度。此外，互連件202可具有不小于約5 μ m、不小于約6 μ m、不小于約7 μ m、不小于約8 μ m、不小于約9 μ m、或甚至不小于約10 μ m的平均厚度。將理解,互連件202可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0059]互連件202的包含陶瓷互連材料的第一相可具有不大于約40 μ m、例如不大于約30 μ m、不大于約20 μ m、不大于約15 μ m、或不大于約10 μ m的平均晶粒尺寸(“A”)。平均晶粒尺寸A可不小于約0.05 μ m，例如不小于0.1 μ m、不小于約0.5 μ m、不小于約I μ m、或不小于約2μπι。將理解，所述陶瓷互連材料可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均晶粒尺寸Α。
[0060]互連件202的包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相可具有平均晶粒尺寸(“B”)。所述平均晶粒尺寸B可不大于約20 μ m,例如不大于約10 μ m、不大于約9 μ m、不大于約8 μ m、不大于約7 μ m、不大于約6 μ m、或不大于約5 μ m。所述平均晶粒尺寸B可不小于約
0.01 μ m,例如不小于約0.05 μ m、不小于約0.1 μ m、不小于約0.5 μ m、或不小于約I μ m。將
理解，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均晶粒尺寸B。
[0061]所述第二相的平均晶粒尺寸B可小于所述第一相的平均晶粒尺寸A。所述平均晶粒尺寸B和所述平均晶粒尺寸A之間的晶粒尺寸的百分?jǐn)?shù)差可基于下式確定:[(A - B)/A]*100%。在一個具體實施例中，所述第二相的平均晶粒尺寸B可比所述第一相的平均晶粒尺寸A小至少約5 %，例如比平均晶粒尺寸A小至少約10 %、比平均晶粒尺寸A小至少約15%、或比平均晶粒尺寸A小至少約20%。在一個具體實施例中，所述第二相的平均晶粒尺寸B可比所述第一相的平均晶粒尺 寸A小不大于約90%，例如比平均晶粒尺寸A小不大于約80%、比平均晶粒尺寸A小不大于約70%、或比平均晶粒尺寸A小不大于約60%。將理解，所述平均晶粒尺寸B和所述平均晶粒尺寸A之間的晶粒尺寸的百分?jǐn)?shù)差可在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)。
[0062]在一個具體實施例中，所述包含陶瓷互連材料的第一相可為連續(xù)相且所述包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相可為基本上均勻地分散在所述第一相中的不連續(xù)相。所述第二相的內(nèi)容物(content)的大部分可設(shè)置在所述第一相的晶界處。作為說明性實例，圖16包括互連材料(LSTN4.0-3Y10)的SEM圖像(在IOk的放大倍率下)，其中所述第二相(包含3YSZ)的內(nèi)容物的大部分設(shè)置在所述第一相(包含陶瓷互連材料LSTN4.0)的晶界處。
[0063]在一個具體實施例中，互連件202可具有在陰極界面224處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第一濃度(“PSZ1”)，且互連件202可具有在陽極界面226處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二濃度(“PSZ2”)。在陰極界面224處的第一濃度PSZl可不同于在陽極界面226處的第二濃度PSZ2。例如，在陽極界面226處的第二濃度PSZ2(例如，體積％ PSZ)可高于在陰極界面224處的第一濃度PSZl (例如，體積％ PSZ)。在一個具體實施例中，互連件202在互連件202的厚度(即，由陰極界面224和陽極界面226限定的互連件202的尺寸)范圍內(nèi)可具有經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的濃度梯度。例如，經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的濃度可在互連件202的厚度范圍內(nèi)從陽極界面226到陰極界面224降低。在一個實施例中，在陰極界面224處的第一濃度PSZi可基本上為零。
[0064]陰極界面224和陽極界面226之間的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的濃度的百分?jǐn)?shù)差可基于下式確定:[(PSZ2-PSZ1)/PSZ2]*100%。在一個具體實施例中，在陰極界面224處的第一濃度PSZl可比在陽極界面226處的第二濃度PSZ2小至少約5%，例如比第二濃度PSZ2小至少約10 %、比第二濃度PSZ2小至少約20 %、比第二濃度PSZ2小至少約30 %、比第二濃度PSZ2小至少約40%、或比第二濃度？522小至少約50%。在一個具體實施例中，在陰極界面224處的第一濃度PSZl可比在陽極界面226處的第二濃度PSZ2小不大于約100%，例如比第二濃度PSZ2小不大于約99.9%、比第二濃度PSZ2小不大于約99.5%、比第二濃度PSZ2小不大于約99%、比第二濃度PSZ2小不大于約98%、或比第二濃度PSZ2小不大于約95%。將理解，陰極界面224和陽極界面226之間的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的濃度的百分?jǐn)?shù)差可在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)。
[0065]所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化錯可包括ZrO2和穩(wěn)定氧化物(stabilizing oxide)。在一個具體實施例中，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的總摩爾數(shù)的不小于約0.1摩爾V0的穩(wěn)定氧化物，例如不小于約0.2摩爾V0的穩(wěn)定氧化物、不小于約0.3摩爾％的穩(wěn)定氧化物、不小于約0.4摩爾％的穩(wěn)定氧化物、或不小于約0.5摩爾％的穩(wěn)定氧化物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可包括所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的總摩爾數(shù)的不大于約8.0摩爾％的穩(wěn)定氧化物，例如不大于約7.0摩爾％的穩(wěn)定氧化物、不大于約6.0摩爾％的穩(wěn)定氧化物、不大于約5.0摩爾％的穩(wěn)定氧化物、不大于約4.0摩爾％的穩(wěn)定氧化物、或不大于約3.5摩爾％的穩(wěn)定氧化物。將理解，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可包括在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的摩爾百分?jǐn)?shù)的穩(wěn)定氧化物。
[0066]在一個具體實施例中，所述穩(wěn)定氧化物可包括Y203、Ce02、Ca0、Mg0、或其組合。在一個具體實施例中，所述穩(wěn)定氧化物包括Y2O3。例如，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可包括ZrO2和在約1.0摩爾％ Y2O3至約5.0摩爾％ Y2O3的范圍內(nèi)、例如在約2.0摩爾％ Y2O3至約4.0摩爾％ Y2O3的范圍內(nèi)、或在約2.5摩爾％ Y2O3至約3.5摩爾％ Y2O3的范圍內(nèi)的Y203。在一個說明性的非限制性的實施例中，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括ZrO2和在約1.0摩爾％ Y2O3至約5.0摩爾％ Y2O3的范圍內(nèi)的Υ203。例如，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可包括約3.0摩爾％Υ203。將理解，Y2O3的摩爾百分?jǐn)?shù)可在上面提到的任意范圍內(nèi)。
[0067] 在一個具體實施例中，在固體氧化物燃料電池制品200的運行溫度下，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可包括單相四方t-Zr02。在另一實施例中，在固體氧化物燃料電池制品200的運行溫度下，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可包括兩相四方t-Zr02和立方f-Zr02。例如，所述運行溫度可在約700°C至約1000°C的范圍內(nèi)，例如在約750°C至約950°C的范圍內(nèi)、或在約800°C至約900°C的范圍內(nèi)。將理解，固體氧化物燃料電池制品200的運行溫度可在上面提到的任意范圍內(nèi)。
[0068]互連件202的包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相可經(jīng)歷四方到單斜(t-m)相轉(zhuǎn)變。在所述t-m相轉(zhuǎn)變期間，所述包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相可在約3體積％和約5體積％的范圍內(nèi)改變體積。在一個具體實施例中，在比所述固體氧化物燃料電池制品的運行溫度小的t-m相轉(zhuǎn)變溫度下，所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯可經(jīng)歷所述t-m相轉(zhuǎn)變。
[0069]在一個具體實施例中，所述互連件的孔隙率202可不小于約0.05體積％，例如不小于約0.1體積％、不小于約0.2體積％、或不小于約0.5體積％。所述互連件的孔隙率202可不大于約5體積％，例如不大于約4體積％、不大于約3體積％、或不大于約2體積％。將理解，互連件202可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的孔隙率。
[0070]在一個具體實施例中，互連件202可具有(例如，在約800°C、約900°C或約1000°C的溫度下)不小于約lS/cm、例如不小于約2S/cm、不小于約3S/cm、不小于約4S/cm、或不小于約5S/cm的在包含約4體積％ H2和約96體積％ N2的形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率?；ミB件202可具有不大于約25S/cm、例如不大于約20S/cm、或不大于約15S/cm的在包含約4體積％ H2和約96體積％ N2的形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率。將理解，互連件202可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的在形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率。
[0071]在一個具體實施例中，互連件202可具有不小于約40MPa、例如不小于約45MPa、不小于約50MPa、不小于約55MPa、不小于約60MPa、不小于約65MPa、不小于約70MPa、不小于約75MPa、不小于約80MPa、不小于約85MPa、或不小于約90MPa的雙軸撓曲強(qiáng)度?；ミB件202可具有不大于約200MPa、例如不大于約190MPa、或不大于約180MPa的雙軸撓曲強(qiáng)度。將理解，互連件202可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的雙軸撓曲強(qiáng)度。[0072]用于陰極本體層210的材料通常包括錳酸鑭材料。特別地，陰極可由摻雜的錳酸鑭材料制成，從而賦予陰極組成以鈣鈦礦型晶體結(jié)構(gòu)。因此，所述摻雜的錳酸鑭材料具有由下式表示的總的組成:(LahAx)yMnCVs，其中摻雜劑材料由“A”表示且在所述材料內(nèi)代替在所述鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)的A-位處的鑭。所述摻雜劑材料可選自堿土金屬、鉛、或具有約0.4至0.9埃的原子比的通常為二價的陽離子。照這樣，根據(jù)一個實施例，所述摻雜劑材料選自由Mg、Ba、Sr、Ca、Co、Ga、Pb和Zr組成的元素組。根據(jù)一個具體實施例，所述摻雜劑為Sr，且陰極本體層210可包括通常稱作LSM的錳酸鑭鍶材料。在示例性實施例中，陰極結(jié)合層208可包括LSM材料和通常稱作YSZ的經(jīng)氧化釔穩(wěn)定的氧化鋯。
[0073]參照所述摻雜的錳酸鑭陰極材料的化學(xué)計量，根據(jù)一個實施例，提供參數(shù)例如存在的原子的類型、在晶體結(jié)構(gòu)內(nèi)的空穴的百分?jǐn)?shù)、以及在所述陰極材料內(nèi)的原子的比、特別是La/Mn之比，以控制在燃料電池的運行期間在所述陰極/電解質(zhì)界面處的限制電導(dǎo)率的組成的形成。所述限制電導(dǎo)率的組成的形成降低電池的效率并減少SOFC的壽命。根據(jù)一個實施例，所述摻雜的錳酸鑭陰極材料包括(Ια_χΑχ) yMn03_s，其中χ不大于約0.5，y不大于約1.0,且La/Mn之比不大于約1.0。在所述摻雜的錳酸鑭組成中的χ的值表示在所述結(jié)構(gòu)內(nèi)代替La的摻雜劑的量。進(jìn)一步參照所述陰極的化學(xué)計量，在通式(LahAx)yMnCVs中的y的值表示在晶格內(nèi)在A-位上的原子的占位百分?jǐn)?shù)?？紤]另一方式，y的值還可從1.0減去且表示在所述晶格內(nèi)在所述A-位上的空位的百分?jǐn)?shù)。對本公開內(nèi)容來說，具有小于1.0的y值的摻雜的錳酸鑭材料稱為“A-位缺陷”結(jié)構(gòu)，因為晶體結(jié)構(gòu)內(nèi)的A-位未被100 %地占據(jù)。
[0074]在一個具體實施例中，所述摻雜劑材料為Sr (LSM陰極)，使得陰極本體層210的組成為(LahSrx)yMnCVs ,其中χ不大于約0.5，例如不大于約0.4,0.3,0.2或甚至不大于約
0.1，特別地在約0.3至0.05的范圍內(nèi)。在一個具體實施例中，I的值不大于約1.0。在一個說明性的非限制性的實施例中，χ為約0.2且y為約0.98，使得陰極本體層210包括具有(Laa8Sra2)a98MnO3的組成的LSM材料。如在前述實施例中提供的具有A-位缺陷的摻雜的錳酸鑭組成的陰極可減少在燃料電池的運行期間在陰極/電解質(zhì)界面處的限制電導(dǎo)率的組成的形成。
[0075]替代地，或者另外，所述陰極的材料可包括基于鐵酸La的材料。典型地，所述基于鐵酸La的材料可用一種或多種合適的摻雜劑例如Sr、Ca、Ba、Mg、N1、Co或Fe摻雜。摻雜的基于鐵酸La的材料的實例包括LaSrCo-鐵酸鹽(LSCF)(例如，LahSrtlCcvjFejO3，其中q和j各自獨立地等于或大于0.1，且等于或小于0.4，且(La+Sr)/(Fe+C0)在約1.0至約
0.90(摩爾比)的范圍內(nèi)。在一個具體實施例中，所述陰極可包括亞錳酸La和鐵酸La材料的混合物。例如，所述陰極可包括LaSr-亞錳酸鹽(LSM)(例如，La1^tSrkMnO3)和LaSrCo-鐵酸鹽(LSCF)。通常的實例包括(Laa8Sra2)a98Mn3M ( Λ等于或大于零，且等于或小于0.3)和 La0.6Sr0.4Co0.4Fe0.603。
[0076]陰極本體層210可具有不小于約0.10mm、例如不小于約0.15mm、不小于約0.20mm、或甚至不小于約0.25mm的平均厚度。此外，陰極本體層210可具有不大于約2mm、例如不大于約1.9mm、不大于約1.8mm、不大于約1.7mm、不大于約1.6mm、或甚至不大于約1.5mm的平
均厚度。將理解，陰極本體層210可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。[0077]陰極本體層210可為多孔層，其具有在對于陰極本體層210的總體積的約30體積％至約60體積％的范圍內(nèi)的孔隙率。陰極本體層210可具有比陰極功能層212或陰極結(jié)合層208內(nèi)的孔的平均孔徑顯著大的平均孔徑。
[0078]陰極結(jié)合層208可具有不大于約100 μ m、例如不大于約90 μ m、不大于約80 μ m、不大于約70 μ m、不大于約60 μ m、或甚至不大于約50 μ m的平均厚度。此外，陰極結(jié)合層208可具有不小于約5 μ m、不小于約6 μ m、不小于約7 μ m、不小于約8 μ m、不小于約9 μ m、或甚
至不小于約10 μ m的平均厚度。將理解，陰極結(jié)合層208可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0079]陰極結(jié)合層208的孔隙率可不小于約5體積％，例如不小于約6體積％、不小于約7體積％、不小于約8體積％、不小于約9體積％、不小于約10體積％、不小于約11體積％、或甚至不小于約12體積％。此外，陰極結(jié)合層208的孔隙率可不大于約60體積％，例如不大于約55體積％、不大于約50體積％、不大于約45體積％、或甚至不大于約40體積％。將理解，陰極結(jié)合層208可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的孔隙率。
[0080]陰極功能層212可具有不大于約100 μ m、例如不大于約90 μ m、不大于約80 μ m、不大于約70 μ m、不大于約60 μ m、或甚至不大于約50 μ m的平均厚度。此外，陰極功能層212可具有不小于約5 μ m、不小于約6 μ m、不小于約7 μ m、不小于約8 μ m、不小于約9 μ m、或甚至不小于約10 μ m的平均厚度。將理解，陰極功能層212可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0081]陰極功能層212可為多孔層，其具有在對于陰極功能層212的總體積的約20體積％至約50體積％的范 圍內(nèi)的孔隙率。陰極功能層212可具有比陰極本體層210內(nèi)的孔的平均孔徑顯著小的平均孔徑。
[0082]陽極本體層216可包括陶瓷金屬材料，即，陶瓷和金屬材料的組合。例如，陽極本體層216可用鎳和YSZ形成。鎳通常通過陽極前體例如經(jīng)熱處理的生坯陶瓷組合物中包括的鎳氧化物的還原產(chǎn)生。即，陽極本體層216可包括鎳氧化物和YSZ (在還原之前)或者鎳和YSZ (在還原之后)。陽極結(jié)合層214還可包括鎳氧化物和YSZ (在還原之前)或者鎳和YSZ (在還原之后)。
[0083]陽極本體層216可具有不小于約0.10mm、例如不小于約0.15mm、不小于約0.20mm、或甚至不小于約0.25mm的平均厚度。此外，陽極本體層216可具有不大于約2_、例如不大于約1.9mm、不大于約1.8mm、不大于約1.7mm、不大于約1.6mm、或甚至不大于約1.5mm的平
均厚度。將理解，陽極本體層216可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0084]陽極本體層216可為多孔層，其具有在對于陽極本體層216的總體積的約30體積％至約60體積％的范圍內(nèi)的孔隙率。陽極本體層216可具有比在陽極功能層218或陽極結(jié)合層214內(nèi)的孔的平均孔徑顯著大的平均孔徑。
[0085]陽極結(jié)合層214可具有不大于約100 μ m、例如不大于約90 μ m、不大于約80 μ m、不大于約70 μ m、不大于約60 μ m、或甚至不大于約50 μ m的平均厚度。此外，陽極結(jié)合層214可具有不小于約5 μ m、不小于約6 μ m、不小于約7 μ m、不小于約8 μ m、不小于約9 μ m、或甚至不小于約10 μ m的平均厚度。將理解，陽極結(jié)合層214可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0086]陽極結(jié)合層214的孔隙率可不小于約5體積％，例如不小于約6體積％、不小于約7體積％、不小于約8體積％、不小于約9體積％、不小于約10體積％、不小于約11體積％、或甚至不小于約12體積％。此外，陽極結(jié)合層214的孔隙率可不大于約60體積％，例如不大于約55體積％、不大于約50體積％、不大于約45體積％、或甚至不大于約40體積％。將理解，陽極結(jié)合層214可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的孔隙率。
[0087]陽極功能層218可具有不大于約100 μ m、例如不大于約90 μ m、不大于約80 μ m、不大于約70 μ m、不大于約60 μ m、或甚至不大于約50 μ m的平均厚度。此外，陽極功能層218可具有不小于約5 μ m、不小于約6 μ m、不小于約7 μ m、不小于約8 μ m、不小于約9 μ m、或甚至不小于約10 μ m的平均厚度。將理解，陽極功能層218可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0088]陽極功能層218可為多孔層，其具有在對于陽極功能層218的總體積的約20體積％至約50體積％的范圍內(nèi)的孔隙率。陽極功能層218可具有比陽極本體層216內(nèi)的孔的平均孔徑顯著小的平均孔徑。
[0089]電解質(zhì)層220、222可包括無機(jī)材料，例如陶瓷材料。例如，電解質(zhì)層220、222可包括氧化物材料。一些適合的氧化物可包括氧化鋯(ZrO2),且更特別地包括可引入其它元素例如穩(wěn)定劑或摻雜劑的基于氧化鋯的材料，所述穩(wěn)定劑或摻雜劑可包括例如如下的元素:釔(Y)、鐿(Yb)、鈰(Ce)、鈧(Sc)、釤(Sm)、釓(Gd)、鑭(La)、鐠(Pr)、釹(Nd)、及其組合。合適的電解質(zhì)材料的具體實例可包括Sc2O3摻雜的Zr02、Y2O3摻雜的Zr02、Yb2O3摻雜的Zr02、Sc2O3摻雜的和CeO2摻雜的ZrO2、及其組合。所述電解質(zhì)層還可包括二氧化鈰(CeO2)，且更特別地包括基于二氧化鈰的材料，例如Sm2O3摻雜的Ce02、Gd2O3摻雜的Ce02、Y2O3摻雜的CeO2、和CaO摻雜的Ce02。所述電解質(zhì)材料還可包括基于鑭系元素的材料，例如LaGa03。所述基于鑭系元素的材料可用特別的元素?fù)诫s，所述元素包括但不限于，Ca、Sr、Ba、Mg、Co、N1、Fe、及其組合。特別地，所述電解質(zhì)材料可包括亞錳酸鑭鍶(LSM)材料。一些示例性電解質(zhì)材料包括 La0 8Sr0 2Ga0 8Mn0 203> La0 8Sr0 2Ga0 8Mn0 15Co0 503-, La0.9Sr0.!Ga0.8Mn0.203、LaSrGaO4-,LaSrGa3O7、或Laa9Aa AaO3，其中A表示來自組Sr、Ca、或Ba的元素之一。根據(jù)一個具體實施例，電解質(zhì)層101可由摻雜有8摩爾％ Y2O3的ZrO2(即，8摩爾％ Y2O3摻雜的ZrO2)制成。所述8摩爾％ Y2O3可具有特別的摻雜劑，例如Al和/或Mn以促進(jìn)熱反應(yīng)特性和改善電解質(zhì)材料的加工特性。其它示例性電解質(zhì)材料可包括摻雜的釔-鋯酸鹽(例如，Y2Zr2O7)、摻雜的釓-鈦酸鹽(例如，Gd2Ti2O7)和鈣鐵石(例如，Ba2In2O6或Ba2In2O5)。
[0090]電解質(zhì)層220、222可具有不大于約1mm、例如不大于約500微米、例如不大于約300微米、不大于約200微米、不大于約100微米、不大于約80微米、不大于約50微米、或甚至不大于約25微米的平均厚度。還有，電解質(zhì)層220、222可具有至少約I微米、例如至少約2微米、至少約5微米、至少約8微米、或至少約10微米的平均厚度。將理解，電解質(zhì)層220、222可具有在以上提到的最小和最大值中的任意之間的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0091 ] 參照圖3，說明包括互連件302的SOFC制品300的一個具體實施例。在圖3的說明性的非限制性的實施例中，互連件302包括第一離散互連層304和第二離散互連層306。第一離散互連層304和第二離散互連層306設(shè)置在陰極204和陽極206之間。[0092]第一離散互連層304可具有在陰極界面224處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第一濃度，第二離散互連層306可具有在陽極界面226處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二濃度。在陽極界面226處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二濃度可高于在陰極界面224處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第一濃度。在一個具體實施例中，第一離散互連層304可基本上不包括經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯。作為說明性實例，第一離散互連層304可包括陶瓷互連材料(例如，LSTN4.0)，且第二離散互連層306可包括陶瓷互連材料(例如，LSTN4.0)和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯。
[0093]第一離散互連層304可具有比圖2的互連件202的厚度小的厚度。此外，第二離散互連層306可具有比圖2的互連件202的厚度小的厚度。在一個具體實施例中，第一離散互連層304和第二離散互連層306的總的聯(lián)合厚度可與圖2的互連件202的厚度大致相同。在一個實施例中，第一離散互連層304的厚度可與第二離散互連層306的厚度大致相同。替代地，第一離散互連層304的厚度可不同于第二離散互連層306的厚度。作為說明性的非限制性的實例，第二離散互連層306可包括陶瓷互連材料(例如，LSTN4.0)和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯且可比第一離散互連層304厚。
[0094]在一個具體實施例中，第一離散互連層304可具有不大于約50 μ m、例如不大于約45 μ m、不大于約40 μ m、不大于約35 μ m、不大于約30 μ m、或不大于約25 μ m的平均厚度。第一離散互連層304可具有不小于約2 μ m、不小于約3 μ m、不小于約4 μ m、或不小于約5μηι
的平均厚度。將理解，第一離散互連層304可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0095]第二離散互連層306可具有不大于約50μηι、例如不大于約45μηι、不大于約40 μ m、不大于約35 μ m、不大于約30 μ m、或不大于約25 μ m的平均厚度。第二離散互連層306可具有不小于約2 μ m、不小于約3 μ m、不小于約4 μ m、或不小于約5 μ m的平均厚度。將理解，第二離散互連層306可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的平均厚度。
[0096]在一個具體實施例中，第一離散互連層304的孔隙率可不小于約0.05體積％，例如不小于約0.1體積％、不小于約0.2體積％、或不小于約0.5體積％。第一離散互連層304的孔隙率可不大于約5體積％，例如不大于約4體積％、不大于約3體積％、或不大于約2體積％。將理解，第一離散互連層304可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的孔隙率。
[0097]在一個具體實施例中，第二離散互連層306的孔隙率可不小于約0.05體積％，例如不小于約0.1體積％、不小于約0.2體積％、或不小于約0.5體積％。第二離散互連層306的孔隙率可不大于約5體積％，例如不大于約4體積％、不大于約3體積％、或不大于約2體積％。將理解，第二離散互連層306可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的孔隙率。
[0098]在一個具體實施例中，第二離散互連層306可具有(例如，在約800°C、約900°C、或約1000°C的溫度下)不小于約is/cm、例如不小于約2S/cm、不小于約3S/cm、不小于約4S/cm、或不小于約5S/cm的在包括約4體積％ H2和約96體積％ N2的形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率。將理解，第一離散互連層304可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的在形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率。
[0099]第二離散互連層306可具有不大于約25S/cm、例如不大于約20S/cm、或不大于約15S/cm的在包括約4體積％ H2和約96體積％ N2的形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率。將理解，第二離散互連層306可具有在包括上面提到的最小和最大值中的任意的范圍內(nèi)的在形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率。
[0100]實施例
[0101]如本文中所使用的，術(shù)語“3Y”將用于指經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯，其包括具有約3.0摩爾％ Y2O3的Zr02。作為說明性實例，術(shù)語“LST28-3Y5”將用于指包括約5體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約95體積％ LST28陶瓷互連材料的材料。術(shù)語“LST28-3Y10”將用于指包括約10體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(B卩，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約9 0體積％ LST28的材料。術(shù)語“LST28-3Y15”將用于指包括約15體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約85體積％ LST28的材料。術(shù)語“LST28-3Y20”將用于指包括約20體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約80體積％ LST28的材料。
[0102]術(shù)語“LSTN4.0-3Y5”將用于指包括約5體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約95體積％ LSTN4.0陶瓷互連材料的材料。術(shù)語“LSTN4.0-3Y10”將用于指包括約10體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約90體積％ LSTN4.0的材料。術(shù)語“LSTN4.0-3Y15”將用于指包括約15體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約85體積％ LSTN4.0的材料。術(shù)語“LSTN4.0-3Y20”將用于指包括約20體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約80體積％ LSTN4.0的材料。
[0103]術(shù)語“LSTN6.0-3Y5”將用于指包括約5體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約95體積％ LSTN6.0陶瓷互連材料的材料。術(shù)語“LSTN6.0-3Y10”將用于指包括約10體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約90體積％ LSTN6.0的材料。術(shù)語“LSTN6.0-3Y15”將用于指包括約15體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約85體積％ LSTN6.0的材料。術(shù)語“LSTN6.0-3Y20”將用于指包括約20體積％經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(即，用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)和約80體積％ LSTN6.0的材料。
[0104]實例I
[0105]由陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯形成示例性互連材料。通過膨脹測定法測量包括經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的各示例性互連材料的收縮率(dL/dT)用于與不具有經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的互連材料的比較。具體地，測量LST28-3Y5、LST28-3Y10、LST28-3Y15和LST28-3Y20的收縮率并將其與LST28的收縮率進(jìn)行比較。測量LSTN4.0-3Y5、LSTN4.0-3Y10、LSTN4.0-3Y15和LSTN4.0-3Y20的收縮率并將其與LSTN4.0的收縮率進(jìn)行比較。測量 LSTN6.0-3Y5、LSTN6.0-3Y10、LSTN6.0-3Y15 和 LSTN6.0-3Y20 的收縮率并將其與LSTN6.0的收縮率進(jìn)行比較。對于所述示例性互連材料各自測定dL/dT曲線的峰值溫度。
[0106]圖4說明通過膨脹測定法測量的包括陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的示例性互連材料根據(jù)經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的體積百分?jǐn)?shù)的峰值溫度。圖4說明向LST28、LSTN4.0和LSTN6.0添加經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯降低峰值溫度，從而表明改善的可燒結(jié)性。
[0107]例如，LST28的峰值溫度從約1493°C降低到LST28-3Y5的約1435°C，LSTN4.0的峰值溫度從約1392°C降低到LSTN4.0-3Y5的約1316°C，且LSTN6.0的峰值溫度從約1361°C降低到 LSTN6.0-3Y5 的約 1311。。。
[0108]實例2
[0109]將可得自美國元件(American Elements)(洛杉肌,加利福尼亞州)的LST28和可得自美國東曹(Tosoh USA)的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約5體積％。將所得LST28-3Y5混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖5為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0110]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約10體積％。將所得LST28-3Y10混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖6為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0111]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約15體積％。將所得LST28-3Y15混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖7為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0112]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LST28-3Y20混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖8為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。 [0113]在所述自由燒結(jié)操作之后測定示例性互連材料(LST28-3Y5，LST28-3Y10、LST28-3Y15和LST28-3Y20)各自的相對密度。使用阿基米德(Archimedes)方法測量在自由燒結(jié)之后示例性互連材料各自的密度。使用3YSZ、LST28、LSTN4.0和LSTN6.0的理論密度基于混合定律確定示例性互連材料各自的理論密度。通過將所測量的密度除以理論密度確定示例性互連材料各自的相對密度百分比。
[0114]例如，在所述自由燒結(jié)操作之后，LST28-3Y5的相對密度測定為理論密度的約87.8%。LST28-3Y10的相對密度測定為約79.3%，LST28-3Y15的相對密度確定為約77.1%，且LST28-3Y20的相對密度測定為75%。
[0115]在所述自由燒結(jié)操作之后，測定示例性互連材料(LST28-3Y5、LST28-3Y10、LST28-3Y15和LST28-3Y20)各自的雙軸撓曲強(qiáng)度。在自由燒結(jié)之后，使用對圓片樣品(直徑=25.4mm和厚度=2mm)利用支撐環(huán)(直徑=20mm)和負(fù)載環(huán)(直徑=9.5mm)進(jìn)行的環(huán)上環(huán)技術(shù)(ASTM-C1499-04)測量示例性互連材料各自的雙軸撓曲強(qiáng)度。使用使具有樣品尺寸的圓片樣品破壞的最大負(fù)載確定示例性互連材料的雙軸撓曲強(qiáng)度。
[0116]圖9 說明示例性互連材料(LST28-3Y5、LST28-3Y10、LST28-3Y15 和 LST28-3Y20)各自的雙軸撓曲強(qiáng)度(MPa)。
[0117]例如，與LST28的38.5MPa的雙軸撓曲強(qiáng)度相比，在自由燒結(jié)操作之后，LST28-3Y5的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約48.6MPa。LST28-3Y10的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約60.3MPa，LST28-3Y15的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約59.3MPa，且LST28-3Y20的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為63.9MPa0
[0118]實例3[0119]將可得自美國元件(洛杉磯，加利福尼亞州)的LST28和可得自美國東曹的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約5體積％。將所得LST28-3Y5混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖10為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0120]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約10體積％。將所得LST28-3Y10混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖11為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0121]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約15體積％。將所得LST28-3Y15混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖12為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0122]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LST28-3Y20混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖13為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0123]在所述自由燒結(jié)操作之后，測定示例性互連材料(LST28-3Y5、LST28-3Y10、LST28-3Y15和LST28-3Y20)各自的相 對密度。所述相對密度是如實例2中所描述的那樣測定的。
[0124]例如，在所述自由燒結(jié)操作之后，LST28-3Y5的相對密度測定為理論密度的約101.7%。LST28-3Y10的相對密度測定為約101.6%, LST28-3Y15的相對密度測定為約
101.3%，且LST28-3Y20的相對密度測定為約101.4%。
[0125]在所述自由燒結(jié)操作之后，測量示例性互連材料(LST28-3Y5、LST28-3Y10、LST28-3Y15和LST28-3Y20)各自的雙軸撓曲強(qiáng)度。所述雙軸撓曲強(qiáng)度是如實例2中所描述的那樣測定的。
[0126]圖14 說明示例性互連材料(LST28-3Y5、LST28-3Y10、LST28-3Y15 和 LST28-3Y20)各自的雙軸撓曲強(qiáng)度(MPa)。
[0127]例如，與LST28的62.59MPa的雙軸撓曲強(qiáng)度相比，在自由燒結(jié)操作之后，LST28-3Y5的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約56.03MPa。LST28-3Y10的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約57.96MPa，LST28-3Y15的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約98.02MPa，且LST28-3Y20的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為99.97MPa。
[0128]實例4
[0129]將可得自圣戈班公司(Saint-Gobain Corp.)的LSTN4.0和可得自美國東曹的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約5體積％。將所得LSTN4.0-3Y5混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖15為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0130]將LSTN4.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約10體積％。將所得LSTN4.0-3Y10混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖16為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0131]將LSTN4.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約15體積％。將所得LSTN4.0-3Y15混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖17為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0132]將LSTN4.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LSTN4.0-3Y20混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖18為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0133]在所述自由燒結(jié)操作之后，測定示例性互連材料(LSTN4.0-3Y5、LSTN4.0-3Y10、LSTN4.0-3Y15和LSTN4.0-3Y20)各自的相對密度。所述相對密度是如實例2中所描述的那樣測定的。
[0134]例如，在所述自由燒結(jié)操作之后，LSTN4.0-3Y5的相對密度測定為理論密度的約102.9%。LSTN4.0-3Y10的相對密度測定為約103%，LSTN4.0-3Y15的相對密度測定為約102.5%，且LSTN4.0-3Y20的相對密度測定為約102.2%0
[0135]在所述自由燒結(jié)操作之后，測量示例性互連材料(LSTN4.0-3Y5、LSTN4.0-3Y10、LSTN4.0-3Y15和LSTN4.0-3Y20)各自的雙軸撓曲強(qiáng)度。雙軸撓曲強(qiáng)度測試如實例2中所描述的那樣進(jìn)行。
[0136]圖19 說明示例性互連材料(LSTN4.0-3Y5、LSTN4.0-3Y10、LSTN4.0-3Y15 和LSTN4.0-3Y20)各自的雙軸撓曲強(qiáng)度(MPa)。
[0137]例如，與LSTN4.0的85.09MPa的雙軸撓曲強(qiáng)度相比，在所述自由燒結(jié)操作之后，LSTN4.0-3Y5的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約72.7MPa。LSTN4.0-3Y10的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約86.21MPa，LSTN4.0-3Y15的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約97.51MPa，且LSTN4.0-3Y20的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為113.02MPa。
[0138]實例5
[0139]將可得自圣戈班公司的LSTN6.0和可得自美國東曹的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％Υ203部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約5體積％。將所得LSTN6.0-3Y5混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖20為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0140]將LSTN6.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約10體積％。將所得LSTN6.0-3Y10混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖21為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0141] 將LSTN6.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約15體積％。將所得LSTN6.0-3Y15混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖22為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。[0142]將LSTN6.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LSTN6.0-3Y20混合物在約1320°C的溫度下自由燒結(jié)約I小時的時間。圖23為在所述自由燒結(jié)操作之后在IOk放大倍率下的SEM圖像。
[0143]在所述自由燒結(jié)操作之后測定示例性互連材料(LSTN6.0-3Y5、LSTN6.0-3Y10、LSTN6.0-3Y15和LSTN6.0-3Y20)各自的相對密度。所述相對密度是如實例2中所描述的那樣測定的。
[0144]例如，在所述自由燒結(jié)操作之后，LSTN6.0-3Y5的相對密度測定為理論密度的約
102.3%0 LSTN6.0-3Y10的相對密度測定為約102.7%, LSTN6.0-3Y15的相對密度測定為約102.4%，且LSTN6.0-3Y20的相對密度測定為約102.2%0
[0145]在所述自由燒結(jié)操作之后，測量示例性互連材料(LSTN6.0-3Y5、LSTN6.0-3Y10、LSTN6.0-3Y15和LSTN6.0-3Y20)各自的雙軸撓曲強(qiáng)度。雙軸撓曲強(qiáng)度測試如實例2中所描述的那樣進(jìn)行。
[0146]圖24 說明示例性互連材料(LSTN6.0-3Y5、LSTN6.0-3Y10、LSTN6.0-3Y15 和LSTN6.0-3Y20)各自的雙軸撓曲強(qiáng)度(MPa)。
[0147]例如，與LSTN6.0的50.8MPa的雙軸撓曲強(qiáng)度相比，在所述自由燒結(jié)操作之后，LSTN6.0-3Y5的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約57.2MPa。LSTN6.0-3Y10的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約77.7MPa，LSTN6.0-3Y15的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為約88.5MPa，且LSTN6.0-3Y20的雙軸撓曲強(qiáng)度測定為113.92MPa。
[0148]實例6
[0149]將可得自美國元件(洛杉磯，加利福尼亞州)的LST28和可得自美國東曹的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約5體積％。將所得LST28-3Y5混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。
[0150]在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間之后，以膨脹測定法對條樣品(4mmX 5mmX 30mm)按照下列程序測量示例性互連材料各自的化學(xué)膨脹。將所述條樣品在空氣中以5°C /分鐘的加熱速率加熱至1200°C并在加熱期間測量各樣品的CTE。然后將所述條樣品以5°C /分鐘冷卻至900°C并在空氣中保持I小時，然后切換成氮氣再I小時；最后切換成4% H2+96% N2形成氣體并保持12小時。對于示例性互連材料各自測量在于所述形成氣體中保持期間條樣品膨脹的百分比作為化學(xué)膨脹。
[0151]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約10體積％。將所得LST28-3Y10混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LST28-3Y10進(jìn)行以上對于LST28-3Y5描述的化學(xué)膨脹測試。
[0152]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約15體積％。將所得LST28-3Y15混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LST28-3Y15進(jìn)行以上描述的化學(xué)膨脹測試。
[0153]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LST28-3Y20混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LST28-3Y20進(jìn)行以上描述的化學(xué)膨脹測試。
[0154]圖25說明與LST28相比較的各示例性互連材料(LST28-3Y5、LST28-3Y10、LST28-3Y15 和 LST28-3Y20)的化學(xué)膨脹。
[0155]實例7
[0156]將可得自圣戈班公司的LSTN4.0和可得自美國東曹的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％Υ203部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約5體積％。將所得LSTN4.0-3Y5混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LSTN4.0-3Y5進(jìn)行在實例6中描述的化學(xué)膨脹測試。
[0157]將LSTN4.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約10體積％。將所得LSTN4.0-3Y10混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LSTN4.0-3Y10進(jìn)行在實例6中描述的化學(xué)膨脹測試。
[0158]將LSTN4.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約15體積％。將所得LSTN4.0-3Y15混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LSTN4.0-3Y15進(jìn)行在實例6中描述的化學(xué)膨脹測試。
[0159]將LSTN4.0和 經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LSTN4.0-3Y20混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LSTN4.0-3Y20進(jìn)行在實例6中描述的化學(xué)膨脹測試。
[0160]將可得自圣戈班公司的LSTN6.0和可得自美國東曹的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約
3.0摩爾％Υ203部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LSTN6.0-3Y20混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LSTN6.0-3Y20進(jìn)行在實例6中描述的化學(xué)膨脹測試。
[0161]圖26說明與LSTN4.0相比較的各示例性互連材料(LSTN4.0_3Y5、LSTN4.0-3Y10、LSTN4.0-3Y15、LSTN4.0-3Y20 和 LSTN6.0-3Y20)的化學(xué)膨脹。
[0162]實例8
[0163]將可得自美國元件(洛杉磯，加利福尼亞州)的LST28和可得自美國東曹的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約5體積％。將所得LST28-3Y5混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在約1000°C的溫度下在約4摩爾％ H2和約96摩爾％ N2的形成氣體氣氛中進(jìn)行電導(dǎo)率測試。
[0164]在空氣中在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間之后，使用4探針法對條樣品(4mmX5mmX30mm)測量示例性互連材料各自的體積電導(dǎo)率。將所述條樣品在形成氣體中在約800°C的溫度下保持約16小時的時間。然后在形成氣體中將所述條樣品以5°C /分鐘的加熱速率加熱至約1000°c的高溫并保持約4小時，且通過如下測量在1000°C下的電導(dǎo)率:使恒定電流通過兩個探針并測量在另外兩個探針中的電壓降且使用歐姆定律進(jìn)行計
笪
[0165]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約10體積％。將所得LST28-3Y10混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LST28-3Y10進(jìn)行以上描述的電導(dǎo)率測試。
[0166]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約15體積％。將所得LST28-3Y15混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LST28-3Y15進(jìn)行以上描述的電導(dǎo)率測試。
[0167]將LST28和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LST28-3Y20混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LST28-3Y20進(jìn)行以上描述的電導(dǎo)率測試。
[0168]圖27說明在約1000 V的溫度下測量的各示例性互連材料(LST28-3Y5、LST28-3Y10、LST28-3Y15和LST28-3Y20)在形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率(S/cm)。
[0169]實例9
[0170]將可得自圣戈班公司的LSTN4.0和可得自美國東曹的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約
3.0摩爾％Υ203部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約5體積％。將所得LSTN4.0-3Y5混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在約4摩爾％ H2和約96摩爾％ N2的形成氣體氣氛中在約800°C的溫度下、在約900°C的溫度下和在約1000°C的溫度下進(jìn)行如實例8中所描述的電導(dǎo)率測試。
[0171]將LSTN4.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約10體積％。將所得LSTN4.0-3Y10混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LSTN4.0-3Y10進(jìn)行以上描述的電導(dǎo)率測試。
[0172]將LSTN4.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約15體積％。將所得LSTN4.0-3Y15混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LSTN4.0-3Y15進(jìn)行以上描述的電導(dǎo)率測試。
[0173]將LSTN4.0和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯(用約3.0摩爾％ Y2O3部分地穩(wěn)定的ZrO2)球磨研磨以形成混合物。所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為所述混合物的總體積的約20體積％。將所得LSTN4.0-3Y20混合物在約1500°C的溫度下自由燒結(jié)約六小時的時間。在所述自由燒結(jié)操作之后，對LSTN4.0-3Y20進(jìn)行以上描述的電導(dǎo)率測試。
[0174]圖28說明在形成氣體氣氛中在約1000°C的溫度下測量的各示例性互連材料(LSTN4.0-3Y5、LSTN4.0-3Y10、LSTN4.0-3Y15 和 LSTN4.0-3Y20)的體積電導(dǎo)率(S/cm)。
[0175]以上公開的主題將被認(rèn)為是說明性的，而不是限制性的，且所附權(quán)利要求意圖涵蓋落在本發(fā)明的真實范圍內(nèi)的所有這樣的變型、改進(jìn)和其它實施例。因此，在由法律所允許的最大程度上，本發(fā)明的范圍將由下列權(quán)利要求及其等同物的最寬的可能的解釋決定，且不應(yīng)被在前的詳細(xì)描述約束或限制。
[0176] 提供本公開內(nèi)容的摘要以遵守專利法且其以如下理解提交:其將不用于解釋或限制權(quán)利要求的范圍或意思。另外，在在前的詳細(xì)描述中，多個特征可集合在一起或在單一實施例中描述以用于組織本公開內(nèi)容的目的。本公開內(nèi)容將不解釋為反映如下意圖:所要求保護(hù)的實施例要求比在各權(quán)利要求中明確敘述的多的特征。相反，如下列權(quán)利要求所反映的，發(fā)明主題可涉及得比任意所公開的實施例中的所有特征少。因此，將下列權(quán)利要求引入到詳細(xì)描述中，其中各權(quán)利要求 在獨立地限定所要求保護(hù)的主題時是獨立自主的。
【權(quán)利要求】
1.一種設(shè)置在固體氧化物燃料電池制品的第一電極和所述固體氧化物燃料電池制品的第二電極之間的互連件，所述互連件包括包含陶瓷互連材料的第一相和包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述互連件的總體積的約0.1體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的互連件，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述互連件的總體積的約I體積％至約70體積％的范圍內(nèi)，例如在約5體積％至約70體積％的范圍內(nèi)、在約10體積％至約70體積％的范圍內(nèi)、在約15體積％至約70體積％的范圍內(nèi)、或在約20體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
3.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述互連件的總體積的約I體積％至約60體積％的范圍內(nèi)，例如在約I體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、在約5體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、在約10體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、在約15體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、在約20體積％至約50體積％的范圍內(nèi)、或在約20體積％至約40體積％的范圍內(nèi)。
4.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述包含陶瓷互連材料的第一相具有不大于約40 μ m且不小于約0.05 μ m的平均晶粒尺寸A。
5.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相具有比所述包含陶瓷互連材料的第一相的平均晶粒尺寸小的平均晶粒尺寸B。
6.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述第一相為連續(xù)相且所述第二相為基本上均勻地分散在所述第一相中的不連續(xù)相，且其中所述第二相的內(nèi)容物的大部分設(shè)置在所述第一相的晶界 處。
7.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述互連件具有不小于約40MPa且不大于約200MPa的雙軸撓曲強(qiáng)度。
8.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述互連件具有不小于約lS/cm且不大于約25S/cm的在包含約4體積％ H2和約96體積％ N2的形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率。
9.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相配置成在四方結(jié)構(gòu)和單斜結(jié)構(gòu)之間進(jìn)行相轉(zhuǎn)變，其中所述第二相配置成在所述相轉(zhuǎn)變期間改變體積，其中所述體積變化在約3體積％至約5體積％的范圍內(nèi)。
10.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括ZrO2和穩(wěn)定氧化物。
11.根據(jù)權(quán)利要求10所述的互連件，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的總摩爾數(shù)的不小于約0.1摩爾％的穩(wěn)定氧化物，且其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的總摩爾數(shù)的不大于約8.0摩爾％的穩(wěn)定氧化物。
12.根據(jù)權(quán)利要求10或11所述的互連件，其中所述穩(wěn)定氧化物包括選自Y203、CeO2,CaO和MgO的至少一種穩(wěn)定氧化物。
13.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述陶瓷互連材料包括LaxSr1-JiO3,其中χ不小于約0.001且χ不大于約0.50。
14.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述陶瓷互連材料包括LaxSrLyNbyO3，其中χ不小于約0.001且χ不大于約0.50，且其中y不小于約0.001且y不大于約0.25。
15.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述陶瓷互連材料包括LaxSrHTihyMnyO3，其中χ不小于約0.001且χ不大于約0.50，且其中y不小于約0.001且y不大于約0.70。
16.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述陶瓷互連材料包括Sr1^5zYzTiO3，其中z不小于約0.001且z不大于約0.30。
17.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述陶瓷互連材料包括Siv0.SkNbkTi1-!^其中k不小于約0.001且k不大于約0.30。
18.根據(jù)以上權(quán)利要求中任一項所述的互連件，其中所述互連件的孔隙率不小于約0.05體積％且不大于約5體積％。
19.一種固體氧化物燃料電池制品，包括: 陰極； 陽極；和 設(shè)置在所述陰極和所述陽極之間的互連件，其中所述互連件包括包含鑭摻雜鈦酸鍶(LST)材料的第一相和包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述互連件的總體積的約0.1體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
20.根據(jù)權(quán)利要求 19所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述LST材料用在約0.5摩爾％ Nb2O5至約8.0摩爾％ Nb2O5的范圍內(nèi)的Nb2O5摻雜。
21.根據(jù)權(quán)利要求19或20中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述LST材料用約4.0摩爾％ Nb2O5摻雜。
22.根據(jù)權(quán)利要求19-21中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述LST材料用約6.0摩爾％ Nb2O5摻雜。
23.根據(jù)權(quán)利要求19-22中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括ZrO2和在約1.0摩爾％ Y2O3至約5.0摩爾％ Y2O3范圍內(nèi)的Y203。
24.根據(jù)權(quán)利要求19-23中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括約3.0摩爾％ Υ203。
25.根據(jù)權(quán)利要求19-24中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述互連件的總體積的約I體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
26.根據(jù)權(quán)利要求19-25中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述包含LST材料的第一相具有不大于約40 μ m且不小于約0.05 μ m的平均晶粒尺寸A。
27.根據(jù)權(quán)利要求19-26中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相具有比所述包含LST材料的第一相的平均晶粒尺寸B小的平均晶粒尺寸B。
28.根據(jù)權(quán)利要求29所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述平均晶粒尺寸B比所述平均晶粒尺寸A小至少約5%，其中晶粒尺寸的百分?jǐn)?shù)差是基于下式確定的:[(A-B)/A]*100%o
29.根據(jù)權(quán)利要求19-28中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相具有不大于約15 μ m且不小于約0.01 μ m的平均晶粒尺寸B。
30.根據(jù)權(quán)利要求19-29中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述第一相為連續(xù)相且所述第二相為基本上均勻地分散在所述第一相中的不連續(xù)相，且其中所述第二相的內(nèi)容物的大部分設(shè)置在所述第一相的晶界處。
31.根據(jù)權(quán)利要求19-30中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述互連件具有不小于約40MPa且不大于約200MPa的雙軸撓曲強(qiáng)度。
32.根據(jù)權(quán)利要求19-31中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述互連件具有不小于約lS/cm且不大于約25S/cm的在包含約4體積％ H2和約96體積％ N2的形成氣體氣氛中的體積電導(dǎo)率。
33.根據(jù)權(quán)利要求19-32中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述包含經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二相配置成在四方結(jié)構(gòu)和單斜結(jié)構(gòu)之間進(jìn)行相轉(zhuǎn)變，其中所述第二相配置成在所述相轉(zhuǎn)變期間改變體積，其中所述體積變化在約3體積％至約5體積％的范圍內(nèi)。
34.根據(jù)權(quán)利要求19-33中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯具有比所述固體氧化物燃料電池制品的運行溫度低的四方到單斜相轉(zhuǎn)變溫度。
35.根據(jù)權(quán)利要求34所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述運行溫度在約700°C至約1000°C的范圍內(nèi)。
36.根據(jù)權(quán)利要求19-35中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括ZrO 2和穩(wěn)定氧化物。
37.根據(jù)權(quán)利要求36所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的總摩爾數(shù)的不小于約0.1摩爾％的穩(wěn)定氧化物，且所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯包括所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的總摩爾數(shù)的不大于約8.0摩爾％的穩(wěn)定氧化物。
38.根據(jù)權(quán)利要求19-37中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述穩(wěn)定氧化物包括選自Y203、CeO2, CaO和MgO的至少一種穩(wěn)定氧化物。
39.根據(jù)權(quán)利要求19-38中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述互連件的孔隙率不小于約0.05體積％，且不大于約5體積％。
40.根據(jù)權(quán)利要求19-39中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述互連件具有不大于約100 μ m且不小于約5 μ m的平均厚度。
41.一種固體氧化物燃料電池制品，包括: 陰極； 陽極；和 設(shè)置在所述陰極和所述陽極之間的互連件，其中所述互連件包括第一相和第二相，其中所述互連件具有在所述互連件和所述陰極的界面處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第一濃度，其中所述互連件具有在所述互連件和所述陽極的界面處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二濃度，且其中所述第一濃度不同于所述第二濃度。
42.根據(jù)權(quán)利要求41所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述互連件包括: 第一離散互連層，所述第一離散互連層具有在所述互連件和所述陰極的界面處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第一濃度；和第二離散互連層，所述第二離散互連層具有在所述互連件和所述陽極的界面處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二濃度。
43.根據(jù)權(quán)利要求41-42中任一項所述的固體氧化物燃料電池制品，其中在所述互連件和所述陽極的界面處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第二濃度高于在所述互連件和所述陰極的界面處的經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的第一濃度。
44.根據(jù)權(quán)利要求41-43所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述第一離散互連層基本上不包括經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯。
45.根據(jù)權(quán)利要求41-44所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述互連件的總體積的約I體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
46.根據(jù)權(quán)利要求41-45所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述第一相為連續(xù)相且所述第二相為基本上均勻地分散在所述第一相中的不連續(xù)相，且其中所述第二相的內(nèi)容物的大部分設(shè)置在所述第一相的晶界處。
47.根據(jù)權(quán)利要求41-46所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述穩(wěn)定氧化物包括選自Y203、CeO2> CaO和MgO的至少一種穩(wěn)定氧化物。
48.根據(jù)權(quán)利要求41-47所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述第一相包括LaxSrLyNbyO3，其中χ不小于約0.001且χ不大于約0.50，且其中y不小于約0.001且y不大于約0.25。
49.根據(jù)權(quán)利要求41-48所述的固體氧化物燃料電池制品，其中所述第一相包括Sr1^5zYzTiO3，其中z 不小于約0.001且z不大于約0.30。
50.一種形成固體氧化物燃料電池制品的互連件的方法，所述方法包括將陶瓷互連材料和經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯燒結(jié)，其中所述陶瓷互連材料為第一相且所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯為基本上均勻地分散在所述第一相中的第二相，且其中所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯在所述陶瓷互連材料和所述經(jīng)部分穩(wěn)定的氧化鋯的總體積的約0.1體積％至約70體積％的范圍內(nèi)。
【文檔編號】C04B35/01GK104025358SQ201280062463
【公開日】2014年9月3日 申請日期:2012年12月21日 優(yōu)先權(quán)日:2011年12月22日
【發(fā)明者】G·林, O-H·克瓦, Y·納倫達(dá) 申請人:圣戈本陶瓷及塑料股份有限公司