專(zhuān)利名稱(chēng)：氧氮化鋁粉體的合成方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于無(wú)機(jī)非金屬材料，特別是一種氧氮化鋁粉體的合成方法。
背景技術(shù)：
尖晶石型氧氮化鋁，又稱(chēng)為阿龍、Y-AlON或者AlON (以下簡(jiǎn)稱(chēng)為A10N)是AlN-Al2O3 二元體系中一種重要的固溶體。晶體結(jié)構(gòu)為立方面心格子結(jié)構(gòu)，即尖晶石結(jié)構(gòu)。1979年美國(guó)科學(xué)家McCauley通過(guò)燒結(jié)的方法首先制備出了 AlON透明陶瓷。AlON透明陶瓷具有良好的光學(xué)性能、介電性能、力學(xué)性能以及物理化學(xué)穩(wěn)定性，與藍(lán)寶石和尖晶石并稱(chēng)為三大中紅外光窗材料。獲得高純AlON粉體是制備AlON透明陶瓷的重要前提之一。碳熱還原氮化法是合成高純AlON粉體最為有效和實(shí)用的方法，具有純度高、成本低廉的優(yōu)點(diǎn)。美國(guó)專(zhuān)利US4481300A公開(kāi)了碳熱還原氮化制備高純AlON粉體及透明陶瓷的方法?；旌细呒傾l2O3粉以及5.4 7.lwt%的炭粉，在流動(dòng)的氮?dú)庵懈哂?750°C低于熔點(diǎn)的溫度反應(yīng)獲得AlON粉體。所得粉體研磨后在600°C煅燒除雜質(zhì)后，作為原料制備出AlON透明陶瓷。中國(guó)專(zhuān)利CN101928145A以Y-Al2O3粉末和碳源(炭黑、鱗片石墨和納米級(jí)炭粉)為原料，采用高能球磨法結(jié)合高溫碳熱還原氮化法制備AlON粉體。為了充分反應(yīng)，裝料高度控制在15mm以下，所得粉體需要經(jīng)500 900°C煅燒除碳。中國(guó)專(zhuān)利CN102180675A以納米炭黑及硝酸鋁為原料制備AlON粉體，需要在700°C條件下除碳。中國(guó)專(zhuān)利CN102838355A以納米Al2O3和活性炭為原料，采用分區(qū)布料及預(yù)置氣孔技術(shù)裝粉制備純相AlON透明陶瓷粉體。但仍需要經(jīng)過(guò)640°C煅燒除碳才能得到高純AlON粉體。也就是說(shuō)沒(méi)有完全解決除碳的問(wèn)題。上述公開(kāi)信息 以及其他研究數(shù)據(jù)表明，碳熱還原氮化法在制備高純AlON粉體時(shí)，均存在反應(yīng)不完全的問(wèn)題，所得粉體往往表現(xiàn)出灰白色甚至灰黑色，需要經(jīng)過(guò)在空氣中煅燒除碳。上述技術(shù)問(wèn)題的原因是碳熱還原氮化法是一個(gè)固/固/氣的三相反應(yīng)，原料中少量的碳粉由于不能與Al2O3顆粒之間接觸而殘留。由于殘?zhí)嫉牧恳约胺植紵o(wú)法控制，上述技術(shù)問(wèn)題導(dǎo)致的后果是所得AlON粉體中Al-O-N三種元素的比例及其分布產(chǎn)生偏差和波動(dòng)，進(jìn)而難以獲得高質(zhì)量的AlON透明陶瓷。US專(zhuān)利8211356公開(kāi)了一種AlON粉體的制備方法，通過(guò)轉(zhuǎn)動(dòng)盛料的容器，使得A1A/C混合料在高溫下一直處于流動(dòng)混合狀態(tài)，保證兩者充分混合和反應(yīng)。但是，該方法對(duì)設(shè)備有特殊要求，盛料容器在轉(zhuǎn)動(dòng)的同時(shí)還要不能有空氣泄漏，對(duì)動(dòng)密封要求高，設(shè)備投入成本大。

發(fā)明內(nèi)容
針對(duì)碳熱還原氮化法合成AlON粉體存在殘?zhí)紗?wèn)題，本發(fā)明的目的在于提供一種氧氮化鋁粉體的合成方法，該方法碳粉和Al2O3原料能夠充分反應(yīng)，沒(méi)有殘留。
本發(fā)明的技術(shù)解決方案如下:一種高純AlON粉體的合成方法，包括如下步驟:①將Al2O3粉和碳粉充分混合后裝入剛玉坩堝中；②將裝填混合料的剛玉坩堝放入石墨氣氛爐中；③將石墨氣氛爐抽真空排除空氣；④高純氮?dú)膺B續(xù)充入石墨氣氛爐中，并由自動(dòng)泄壓排氣閥排出爐外,保持爐內(nèi)微正壓;⑤石墨氣氛爐加熱至1700 1850°C保溫2h以上，后降溫冷卻，其特點(diǎn)是所述的氮?dú)馐墙?jīng)過(guò)加濕裝置后連續(xù)充入石墨氣氛爐中，所述的高純氮?dú)饧訚裱b置中的水溫為15-25°C，每IOOg Al2O3和碳粉混合料所需加濕高純氮?dú)獾牧髁繛?0-200L/h。所述的高純氮?dú)饧訚裱b置是將高純氮?dú)馔ㄟ^(guò)盛水密封容器后引入水蒸氣。加濕裝置中進(jìn)氣口在水面以下，排氣口在水面以上。高純氮?dú)鈴倪M(jìn)氣口進(jìn)入加濕裝置在水中上浮后，從排氣口經(jīng)管路進(jìn)入石墨氣氛爐。盛水密封容器中水的溫度優(yōu)選15_25°C。加濕氮?dú)庵械乃魵庾鳛榉磻?yīng)催化劑促進(jìn)Al2O3和碳的反應(yīng)。為了能夠滿足反應(yīng)所需的氮?dú)饬恳约皫ё呱傻腃O氣體，每 IOOg Al2O3和碳粉混合料所需加濕高純氮?dú)獾牧髁繛?0-200L/h。本發(fā)明中采用的Al2O3粉及碳粉的純度不低于99.99 %，平均顆粒尺寸不大于I μ m或者是在混料的時(shí)候研磨至不大于I μ m。本發(fā)明解決了碳熱還原氮化法制備高純AlON粉體存在反應(yīng)不完全的技術(shù)問(wèn)題，能夠獲得高純AlON粉體，具有操作簡(jiǎn)便、成本低、容易推廣應(yīng)用的優(yōu)點(diǎn)。


圖1為本發(fā)明聞純氣氣加濕裝置不意圖；圖中I 一盛水密封容器，2 —進(jìn)氣管，3 —排氣管，4 一水。圖2為實(shí)施例1所得AlON粉體的X-射線衍射圖譜；圖3為實(shí)施例4所得AlON粉體的X-射線衍射圖譜。
具體實(shí)施方式
:實(shí)施例1所用Al2O3原料粒徑0.4 μ m，純度>99.99% ;所用碳粉為石墨粉，純度>99.99%，平均粒徑0.5 μ m。以酒精為介質(zhì)利用濕法球磨的辦法混合94.8g Al2O3以及5.2g石墨粉。利用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀在100°C烘干上述漿料。將烘干后的混合料裝入純度>99.5%的Al2O3坩堝中，裝填高度不高于15_。將裝填混合料的剛玉坩堝放入石墨氣氛爐中。裝爐后抽真空，排除爐內(nèi)空氣。將高純氮?dú)馔ㄟ^(guò)圖1所示的加濕裝置后充入爐內(nèi)，保持爐內(nèi)微正壓。高純氮?dú)鈴倪M(jìn)氣管2進(jìn)入密閉容器I的水底，經(jīng)過(guò)水4上浮，攜帶水蒸氣的高純氮?dú)鈴呐艢夤?進(jìn)入石墨氣氛爐。密閉容器I中水4的溫度為25°C。整個(gè)加熱過(guò)程以100L/h不斷向石墨氣氛爐充入加濕高純氮?dú)?，氣體從泄壓排氣閥排出，保持爐內(nèi)微正壓。程序控溫10°C /min升溫至1550°C保溫60min,再以5°C /min升溫至1800°C保溫120min,之后以5°C /min降溫至100°C停爐停氣，再自然降至室溫獲得外觀潔白的AlON粉體。對(duì)所得的AlON粉體進(jìn)行X-射線衍射物相分析，結(jié)果如圖2所示AlON粉體的X-射線衍射圖譜，顯示通過(guò)本發(fā)明所述方法制備的AlON粉體沒(méi)有其它雜相存在。實(shí)施例2:原料和裝爐步驟同實(shí)施例1。高純氮?dú)庖?0L/h的流量經(jīng)過(guò)加濕裝置后充入石墨氣氛爐中。加濕裝置中水4的溫度為20°C。石墨氣氛爐以10°C/min升溫至1850保溫2h后冷卻，停爐。其余步驟同實(shí)施例I。所得產(chǎn)品外觀潔白，經(jīng)X-射線衍射檢測(cè)為AlON純相。實(shí)施例3:所用Al2O3原料為粒徑250nm的Y -Al2O3,純度>99.99% ;所用碳粉為活性碳粉，純度>99.99%，平均粒徑300m。將94g Y -Al2O3以及6g活性碳粉加入300g酒精中攪拌混合2h，然后加熱烘干。烘干的混合料過(guò)100目篩后，按照實(shí)施例1的方法裝爐。高純氮?dú)庖?00L/h的流量經(jīng)過(guò)加濕裝置后充入石墨氣氛爐中。加濕裝置中水4的溫度為15°C。石墨氣氛爐以10°C/min升溫至1700保溫6h后冷卻，停爐停氣。其余步驟同實(shí)施例1。所得產(chǎn)品外觀潔白 ，經(jīng)X-射線衍射檢測(cè)為AlON純相。實(shí)施例4:為了比較本發(fā)明的優(yōu)異效果，實(shí)施例4其他實(shí)施步驟與實(shí)施例1相同，不同的是將高純氮?dú)庖酝瑯拥牧髁恐苯映淙霠t內(nèi)，而沒(méi)有經(jīng)過(guò)加濕裝置。實(shí)施例4所得產(chǎn)品外觀灰白。圖3為實(shí)施例4所得AlON粉體的X-射線衍射圖譜，顯不AlON粉體中有少量石墨殘留。
權(quán)利要求
1.一種氧氮化鋁粉體的合成方法，包括如下步驟: ①將Al2O3粉和碳粉充分混合后裝入剛玉坩堝中； ②將裝填混合料的剛玉坩堝放入石墨氣氛爐中； ③將石墨氣氛爐抽真空排除空氣； ④高純氮?dú)膺B續(xù)充入石墨氣氛爐中，并由自動(dòng)泄壓排氣閥排出爐外，保持爐內(nèi)微正壓； ⑤石墨氣氛爐加熱至1700 1850°C保溫2h以上，后降溫冷卻， 其特征是所述的氮?dú)馐墙?jīng)過(guò)加濕裝置后連續(xù)充入石墨氣氛爐中，所述的高純氮?dú)饧訚裱b置中的水溫為15-25°C，每IOOg Al2O3和碳粉混合料所需加濕高純氮?dú)獾牧髁繛?0-200L/h。`
全文摘要
一種氧氮化鋁粉體的合成方法，特點(diǎn)是碳熱還原氮化法中氮?dú)饨?jīng)過(guò)加濕裝置后連續(xù)充入石墨氣氛爐中，所述的高純氮?dú)饧訚裱b置中的水溫為15-25℃，每100g Al2O3和碳粉混合料所需加濕高純氮?dú)獾牧髁繛?0-200L/h。本發(fā)明解決了碳熱還原氮化法制備高純AlON粉體存在反應(yīng)不完全的技術(shù)問(wèn)題，能夠獲得高純AlON粉體，具有操作簡(jiǎn)便、成本低、容易推廣應(yīng)用的優(yōu)點(diǎn)。
文檔編號(hào)C04B35/58GK103242043SQ201310199879
公開(kāi)日2013年8月14日 申請(qǐng)日期2013年5月24日 優(yōu)先權(quán)日2013年5月24日
發(fā)明者毛小建, 張龍, 齊申, 馮明輝 申請(qǐng)人:中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所