在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce:YAG玻璃陶瓷的方法
【專(zhuān)利摘要】本發(fā)明屬于無(wú)機(jī)光學(xué)材料【技術(shù)領(lǐng)域】，具體涉及一種在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce:YAG玻璃陶瓷的方法。本發(fā)明以Al-CuO和Al-NiO中的一種作為反應(yīng)體系，以Y2O3、SiO2、B2O3和CeF3作為稀釋劑，在超重力場(chǎng)中（500～5000g）誘發(fā)各種原料之間發(fā)生高溫鋁熱反應(yīng)，鋁熱反應(yīng)的產(chǎn)物玻璃陶瓷熔體與金屬熔體在超重力場(chǎng)中實(shí)現(xiàn)快速分離、致密化和冷卻，得到玻璃陶瓷固體和金屬固體，其中玻璃陶瓷固體為玻璃陶瓷熔體在冷卻過(guò)程中自發(fā)結(jié)晶得到的Ce:YAG玻璃陶瓷。本發(fā)明具有制得的Ce:YAG玻璃陶瓷中YAG晶相含量高、制備周期短、生產(chǎn)成本低等特點(diǎn)。
【專(zhuān)利說(shuō)明】在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce: YAG玻璃陶瓷的方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于無(wú)機(jī)光學(xué)材料【技術(shù)領(lǐng)域】，具體涉及一種在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備CeiYAG玻璃陶瓷的方法。
【背景技術(shù)】
[0002]白光LED具有全固態(tài)、無(wú)污染、高效能、壽命長(zhǎng)的優(yōu)點(diǎn)，將逐漸取代傳統(tǒng)的白熾燈和熒光燈，成為新一代的照明光源。目前，商用白光LED主要通過(guò)藍(lán)光LED芯片結(jié)合YAG:Ce3+黃色熒光粉形成白光，采用環(huán)氧樹(shù)脂封裝。然而，在實(shí)際應(yīng)用中不可避免的存在熒光粉涂覆不均勻，環(huán)氧樹(shù)脂熱導(dǎo)率低且在紫外光長(zhǎng)期照射下易老化，造成熒光粉亮度下降、色漂移、壽命縮短等問(wèn)題。隨著市場(chǎng)對(duì)大功率白光LED需求的不斷增加，研發(fā)具有高熱導(dǎo)率、化學(xué)穩(wěn)定的固態(tài)發(fā)光材料是發(fā)展白光LED技術(shù)的新方向。其中，摻雜Ce3+的YAG玻璃陶瓷具有較高的熱導(dǎo)率和良好的穩(wěn)定性，成為目前研究的熱點(diǎn)。
[0003]常用的制備Ce:YAG玻璃陶瓷的方法有兩種:一種是先獲得前驅(qū)體玻璃再進(jìn)行熱處理，從玻璃基體中晶化析出YAG = Ce3+晶相；另一種是直接將YAG = Ce3+熒光粉與低熔點(diǎn)玻璃混合共融獲得Ce = YAG玻璃陶瓷。由于YAG (釔鋁石榴石，化學(xué)式為Y3Al5O12)晶相熔點(diǎn)高，析晶溫度高，以上兩種制備方法通常都需要在高溫度下對(duì)材料進(jìn)行較長(zhǎng)時(shí)間的熱處理，以獲得結(jié)構(gòu)組分均勻、YAG晶相含量高的CjYAG玻璃陶瓷。
[0004]3 Y2O3+1 OAl+1 5Cu0=2Y3A1 5012+15Cu (I)
[0005]3Y203+10Al+15Ni0=2Y3Al5012+15Ni (2)
[0006]燃燒合成技術(shù)具有工藝簡(jiǎn)單、反應(yīng)迅速、制備溫度高等特點(diǎn)，適用于多種高熔點(diǎn)無(wú)機(jī)材料的制備，但制得的塊體材料通常純度較低、氣孔率較高。超重力場(chǎng)是指通過(guò)離心的方式獲得的比地球重力加速度(g=9.8N/K`g)大得多的環(huán)境。在超重力場(chǎng)中，氣-液、液-液、液-固兩相間的傳熱傳質(zhì)過(guò)程得到極大的強(qiáng)化，能夠高效的實(shí)現(xiàn)如上述式1、式2所示的鋁熱反應(yīng)。將燃燒合成技術(shù)與超重力場(chǎng)相結(jié)合，能夠極大的促進(jìn)材料制備過(guò)程中的傳熱與傳質(zhì)過(guò)程，提高制得塊體材料的純度與致密度。在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce = YAG玻璃陶瓷能夠彌補(bǔ)已有方法制得的Ce = YAG玻璃陶瓷中YAG晶相含量低、制備周期長(zhǎng)、生產(chǎn)成本高的不足。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0007]本發(fā)明的目的是提供一種在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce = YAG玻璃陶瓷的方法。
[0008]本發(fā)明以Al-CuO和Al-NiO中的一種作為反應(yīng)體系，以Y203、SiO2, B2O3和CeF3作為稀釋劑，在超重力場(chǎng)中(500~5000g)誘發(fā)各種原料之間發(fā)生高溫鋁熱反應(yīng)，鋁熱反應(yīng)的產(chǎn)物玻璃陶瓷熔體與金屬熔體在超重力場(chǎng)中實(shí)現(xiàn)快速分離、致密化和冷卻，得到玻璃陶瓷固體和金屬固體，其中玻璃陶瓷固體為玻璃陶瓷熔體在冷卻過(guò)程中自發(fā)結(jié)晶得到的Ce:YAG玻璃陶瓷。本發(fā)明具有制得的Ce = YAG玻璃陶瓷中YAG晶相含量高、制備周期短、生產(chǎn)成本低等特點(diǎn)。[0009]本發(fā)明的在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce = YAG玻璃陶瓷的方法為:將CuO或者NiO與Al、Y2O3> SiO2, B2O3和CeF3原料混合均勻并壓坯，得到相對(duì)密度為40%~60%的鋁熱劑預(yù)制塊，將得到的鋁熱劑預(yù)制塊裝入石墨坩堝中，并置于超重力設(shè)備中；然后在真空度為10~lOOOPa，離心力為500~5000g的超重力場(chǎng)中，利用通電鎢螺旋絲發(fā)熱誘發(fā)鋁熱劑預(yù)制塊中的各種原料之間發(fā)生高溫鋁熱反應(yīng)，鋁熱反應(yīng)的產(chǎn)物玻璃陶瓷熔體與金屬熔體在超重力場(chǎng)中實(shí)現(xiàn)快速分離、致密化和冷卻，得到玻璃陶瓷固體和金屬固體，其中玻璃陶瓷固體為玻璃陶瓷熔體在冷卻過(guò)程中自發(fā)結(jié)晶得到的Ce = YAG玻璃陶瓷。
[0010]所述的鋁熱劑預(yù)制塊中各種原料組分的摩爾百分含量為:CuO或者Ni0:40.5~51%,Al:27 ~34%，Y2O3:8.1 ~10.2%，Si02:4 ~20.5%,B2O3:0.6 ~3.2%,CeF3:0.2 ~0.7%,且原料中CuO或者NiO與Al及Y2O3之間的摩爾比為CuO或者NiO: Al: Y203=15:10: 3。
[0011 ] 所述的Ce: YAG玻璃陶瓷中的YAG晶相的體積百分含量為30~60%。
[0012]所述的超重力場(chǎng)是在超重力設(shè)備中通過(guò)高速離心產(chǎn)生。
[0013]本發(fā)明的在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce:YAG玻璃陶瓷的方法，將燃燒合成技術(shù)與超重力場(chǎng)相結(jié)合用于Ce: YAG玻璃陶瓷的制備，在傳熱、傳質(zhì)過(guò)程中極大增強(qiáng)的超重力場(chǎng)的作用下，充分發(fā)揮出了燃燒合成技術(shù)制備溫度高、反應(yīng)迅速、能耗低的特點(diǎn)。
[0014]本發(fā)明的在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce = YAG玻璃陶瓷的方法具有制得的Ce = YAG玻璃陶瓷中YAG晶相含量高、制備周期短、生產(chǎn)成本低等特點(diǎn)。
【專(zhuān)利附圖】

【附圖說(shuō)明】
[0015]圖1.本發(fā)明實(shí)施例1的Ce = YAG玻璃陶瓷的XRD圖譜。
[0016]圖2.本發(fā)明實(shí)施例1的Ce: YAG玻璃陶瓷的SEM圖。
`[0017]圖3.本發(fā)明實(shí)施例2的Ce = YAG玻璃陶瓷的激發(fā)發(fā)射光譜圖。
【具體實(shí)施方式】
[0018]下面結(jié)合實(shí)施例及附圖對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步的說(shuō)明，但本發(fā)明并不局限于下面所述的內(nèi)容。
[0019]實(shí)施例1
[0020]將Cu0、Al、Y203、Si02、B203、CeF3原料按表1所示配比混合均勻并壓坯，得到相對(duì)密度為60%的鋁熱劑預(yù)制塊，將得到的鋁熱劑預(yù)制塊裝入石墨坩堝中，并置于超重力設(shè)備中；然后在真空度為10Pa，離心力為5000g的超重力場(chǎng)中，利用通電鎢螺旋絲發(fā)熱誘發(fā)鋁熱劑預(yù)制塊中的各種原料之間發(fā)生高溫鋁熱反應(yīng)，鋁熱反應(yīng)的產(chǎn)物玻璃陶瓷熔體與金屬熔體在超重力場(chǎng)中實(shí)現(xiàn)快速分離、致密化和冷卻，得到玻璃陶瓷固體和金屬固體，其中玻璃陶瓷固體為玻璃陶瓷熔體在冷卻過(guò)程中自發(fā)結(jié)晶得到的Ce = YAG玻璃陶瓷。
[0021]表1
[0022]
【權(quán)利要求】
1.一種在超重力場(chǎng)中燃燒合成制備Ce = YAG玻璃陶瓷的方法，其特征是:將CuO或者NiO與Al、Y203、Si02、B203和CeF3原料混合均勻并壓坯，得到相對(duì)密度為40%~60%的鋁熱劑預(yù)制塊，將得到的鋁熱劑預(yù)制塊裝入石墨坩堝中，并置于超重力設(shè)備中；然后在真空度為10~lOOOPa，離心力為500~5000g的超重力場(chǎng)中，利用通電鎢螺旋絲發(fā)熱誘發(fā)鋁熱劑預(yù)制塊中的各種原料之間發(fā)生高溫鋁熱反應(yīng)，鋁熱反應(yīng)的產(chǎn)物玻璃陶瓷熔體與金屬熔體在超重力場(chǎng)中實(shí)現(xiàn)分離、致密化和冷卻，得到玻璃陶瓷固體和金屬固體，其中玻璃陶瓷固體為玻璃陶瓷熔體在冷卻過(guò)程中自發(fā)結(jié)晶得到的Ce = YAG玻璃陶瓷。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征是:所述的鋁熱劑預(yù)制塊中各種原料組分的摩爾百分含量為:CuO或者Ni0:40.5 ~51%，A1:27 ~34%，Υ203:8.I ~10.2%，SiO2:4 ~20.5%,B2O3:0.6~3.2%，CeF3:0.2~0.7%，且原料中CuO或者NiO與Al及Y2O3之間的摩爾比為CuO 或者 NiO: Al: Y2O3=I5: 10:3。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的方法，其特征是:所述的Ce:YAG玻璃陶瓷中的YAG晶相的體積百分含量為30~60% 。
【文檔編號(hào)】C03C10/02GK103819092SQ201410090872
【公開(kāi)日】2014年5月28日 申請(qǐng)日期:2014年3月12日 優(yōu)先權(quán)日:2014年3月12日
【發(fā)明者】李江濤, 賀剛, 徐昆源, 劉光華, 楊增朝, 郭世斌 申請(qǐng)人:中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所