一種從鈾和鈾裂變產(chǎn)物中分離痕量銪和鋱的方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于化學(xué)分離技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種從鈾和鈾裂變產(chǎn)物中分離痕量銪和鋱的方法。
【背景技術(shù)】
[0002]裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)在核診斷、反應(yīng)堆和乏燃料計算中有著廣泛的應(yīng)用，其主要測量方法有直接Y能譜法和放化法。銪（Eu)和鋱（Tb)作為鈾的中子誘發(fā)裂變產(chǎn)物，其位于鈾裂變產(chǎn)物質(zhì)量分布曲線的最右端，它們的裂變產(chǎn)額值極低，中子輻照鈾靶后，生成大量放射性產(chǎn)物，包括非稀土裂變產(chǎn)物、稀土裂變產(chǎn)物（包括銪和鋱）及活化產(chǎn)物镎等，因而要測量銪和鋱的活度較為困難，必須采用放化法才能測量它們的裂變產(chǎn)額值。
[0003]目前，有研究結(jié)構(gòu)對熱中子和單能中子誘發(fā)鈾裂變時銪和鋱的裂變產(chǎn)額值進(jìn)行了測量，但實驗數(shù)據(jù)的不確定度較高。主要原因在于銪、鋱的裂變產(chǎn)額值較低，需從鈾和其他裂變產(chǎn)物中分離銪和鋱，分離過程主要由多步沉淀分離和離子交換分離組成，操作步驟較為復(fù)雜，銪、鋱的回收率低。另外，由于輻照、分離和測量手段的制約，有些研究機構(gòu)僅給出了 156Eu和161Tb裂變產(chǎn)額的上限值。
[0004]因此，為準(zhǔn)確測定不同能量中子誘發(fā)鈾裂變時銪和鋱的裂變產(chǎn)額值，需要建立從克量級的鈾和大量裂變產(chǎn)物中分離痕量銪和鋱的方法。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005](—）發(fā)明目的
[0006]根據(jù)現(xiàn)有技術(shù)所存在的問題，本發(fā)明提供了一種操作簡單、銪鋱回收率高且對干擾核素去污因子大于106的從克級鈾和鈾裂變產(chǎn)物中分離銪鋱的方法。
[0007]( 二）技術(shù)方案
[0008]為了解決現(xiàn)有技術(shù)所存在的問題，本發(fā)明提供的技術(shù)方案如下：
[0009]一種從鈾和鈾裂變產(chǎn)物中分離痕量銪和鋱的方法，該方法是利用沉淀法、萃取法和色譜法分離銪和鋱，其包括以下步驟：
[0010](1)鈾靶的溶解
[0011]用濃硝酸將輻照后的鈾靶溶解，得到鈾靶溶解液并調(diào)節(jié)鈾靶溶解液呈弱堿性；
[0012]⑵沉淀
[0013]向步驟⑴所述的鈾靶溶解液中加入氫氟酸和含Ca2+的水溶液，其反應(yīng)生成的氟化鈣與鈾靶溶解液中的镎及稀土元素生成共沉淀物；
[0014](3)溶解、萃取、反萃
[0015]將上述共沉淀物取出，并用濃度為6?15mol/L的硝酸和飽和硼酸溶解該共沉淀物，蒸干后用濃度為0. 05?1. Omol/L的硝酸溶出，得到共沉淀物溶解液；用30% TRP0-煤油萃取共沉淀物溶解液中的鈾、镎和稀土元素，并用5?6mol/L硝酸對稀土元素進(jìn)行反萃，得到稀土元素的反萃液；
[0016](4)色譜分離
[0017]將反萃液在電爐上蒸干，用0.01?0.lmol/L硝酸溶出，上陽離子交換色譜柱，流動相為α-羥基異丁酸，樣品出峰位置采用柱后衍生法進(jìn)行在線測量確定，衍生劑為0.2mmol/L的PAR溶液(PAR是4-(2-吡啶偶氮)間苯二酚)；其中先以35?40mmol/L的α -羥基異丁酸作為流動相淋洗重稀土元素，并回收鋱流出液；然后以45?50mmol/L的α -羥基異丁酸作為淋洗液，并回收銪流出液；
[0018](5)介質(zhì)轉(zhuǎn)換
[0019]將陽離子交換色譜法分離后的銪流出液和鋱流出液分別進(jìn)行介質(zhì)轉(zhuǎn)換:調(diào)pH值至I?3后上HDEHP柱，并用0.01?0.5mol/L硝酸淋洗除掉α -羥基異丁酸，后用5?8mol/L硝酸解吸銪和鋪，得到解析后的銪和鋪產(chǎn)品。
[0020]優(yōu)選地，步驟⑴中溶解鈾靶的過程為:將輻照后的鈾靶放入容器中，加入濃度大于7mol/L的硝酸，在加熱條件下使鈾靶溶解，溶解后繼續(xù)加熱至近干后利用去離子水將其轉(zhuǎn)移到另一容器中，并加入NaOH使溶液呈弱堿性。
[0021]優(yōu)選地，在步驟⑴鈾靶溶解過程中加入152Eu和16°Tb作為指示劑。
[0022]優(yōu)選地，步驟(2)中的氫氟酸為重量分?jǐn)?shù)為40%的氫氟酸；所述Ca載體為CaCl2水溶液。
[0023]優(yōu)選地，步驟(5)中將解析后的銪和鋱放置于電爐上蒸干，用重量分?jǐn)?shù)為2%的硝酸溶出，得到用于裂變產(chǎn)額測量的銪產(chǎn)品和鋱產(chǎn)品。
[0024]優(yōu)選地，步驟(4)所述的陽離子色譜法所用的色譜柱為安捷倫300-SCX。
[0025]優(yōu)選地，步驟(4)中衍生劑的流速為0.6mL/min，淋洗液的流速為lmL/min。(三)有益效果
[0026]本發(fā)明提供了從鈾和鈾裂變產(chǎn)物中分離銪和鋱的方法，該方法操作簡單，可用于從克量級鈾和大量裂變產(chǎn)物中實現(xiàn)對銪和鋱的分離，為銪和鋱裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)的測量奠定了基礎(chǔ)。該方法是聯(lián)合使用沉淀法、萃取法和和色譜法從鈾和鈾裂變產(chǎn)物中分離銪和鋱，該方法對銪和鋱的化學(xué)收率大于80%，其中采用陽離子交換色譜法從稀土元素中分離銪和鋱，以α -羥基異丁酸作為流動相，采用梯度淋洗的方法實現(xiàn)了稀土元素中銪和鋱的分離，實現(xiàn)了對干擾元素的去污因子大于16的有益效果。
【具體實施方式】
[0027]下面將結(jié)合具體實施例對本發(fā)明作進(jìn)一步闡述。
[0028]實施例1
[0029]一種從鈾和鈾裂變產(chǎn)物中分離痕量銪和鋱的方法，該方法是利用沉淀法、萃取法和高效液相色譜法分離銪和鋱，其步驟為:
[0030](I)鈾靶的溶解
[0031]將含3g鈾的鈾靶置入反應(yīng)堆中輻照，輻照產(chǎn)生大量的裂變產(chǎn)物核素及活化產(chǎn)物239Np,用8mol/L硝酸將輻照后的鈾靶溶解，將輻照后的鈾靶放入容器中，在加熱條件下使鈾靶溶解，溶解后繼續(xù)加熱至近干后利用去離子水將其轉(zhuǎn)移到另一容器中，并加入NaOH使溶液呈弱堿性。溶解過程中還向容器中加入了 152Eu和16°Tb作為指示劑。
[0032](2)沉淀
[0033]向步驟（1)所述的鈾靶溶解液中加入2mL重量分?jǐn)?shù)為40%的氫氟酸和含有20mgCaCl2的水溶液，攪拌搖勻，熱水浴加熱陳化15min，其反應(yīng)生成的氟化鈣與鈾靶溶解液中的镎及稀土元素生成共沉淀物；經(jīng)冷卻、離心后棄清液，然后用4mL重量分?jǐn)?shù)為1% HF洗滌沉淀兩次，離心、棄清液。
[0034](3)溶解、萃取、反萃
[0035]將上述共沉淀物取出，用8mol/L硝酸和5?10滴飽和硼酸攪拌溶解沉淀，并將其在加熱條件下蒸干，用0. 25mol/L硝酸轉(zhuǎn)移至另一容器中，得到共沉淀物溶解液；用30%TRP0-煤油萃取共沉淀物溶解液中的鈾、镎和稀土元素，并用5. 5mol/L硝酸對稀土元素進(jìn)行反萃，得到稀土元