專利名稱：由硅化鎂燃燒合成氮化硅鎂粉體的制備方法
技術領域：
本發(fā)明涉及氮化硅鎂(MgSiN2)粉體的制備方法，更確切的說是涉及燃燒合成方法制備MgSiN2粉體，屬于非氧化物超細粉體制備領域。
背景技術：
隨著電子工業(yè)的飛速發(fā)展，集成電路、大規(guī)模集成電路以及超大規(guī)模集成電路相繼問世，芯片集成度的迅速提高必然導致其發(fā)熱量的增加，使得電路的工作溫度不斷上升，壽命減短。因此有關具有高熱導率的散熱基片和基板材料的研究成為各國研究的熱點。
作為封狀材料和散熱基片AlN和Si3N4常用燒結助劑為堿土和稀土氧化物，但這樣常常會引入對熱導起危害作用的氧，因此近年來，非氧化物燒結助劑開始引起人們的廣泛關注。
MgSiN2與AlN具有十分相似的結構，具有較高的理論熱導率、較低的介電常數，具備作為陶瓷基片的基本條件，有較大的開發(fā)研制的潛力。日本的研究人員還采用氮化硅鎂粉體作為氮化硅陶瓷的燒結助劑，常規(guī)燒結致密的氮化硅陶瓷的熱導率可達到140Wm-1K-1，與氮化硅的理論值400Wm-1K-1還有很大的距離，表明還有很大的發(fā)展空間。
要獲得高性能的散熱材料，首先要制備出性能優(yōu)異的MgSiN2。日本的Hisoshi Uchida等[Adv.Powder Technol.，1999，10[2]，133-143]以MgSiO3為原料，采用碳熱還原法獲得氮化硅鎂粉體，其中MgSiO3前驅體是采用Mg(NO3)2和Si(OC2H5)4共沉淀方法獲得；日本的Zoltán 等人[J.Am.Ceram.Soc.，2003，86[7]，1088-93]以鎂粉、硅粉、硅化鎂和氮化硅粉為原料，在高純氮氣中1350℃直接合成；荷蘭的W.A.Groen等人[J.Euro.Ceram.Soc.，1993，12，413-420]以氮化鎂和氮化硅為原料，在1250℃以上的高溫下氮化得到氮化硅鎂粉；日本的Hiroshi Uchida等人[Adv.Powder Tech.，1999，10(2)133-143]采用Mg和Si粉或Mg2Si為原料，在1400℃以上的高溫下氮化的方法制得氧含量最低為O.76mol％的氮化硅鎂粉體。
雖然以上這些工藝都能制備MgSiN2粉體，但共同的缺點是生產周期長，同時需要消耗較多的能源，工藝過程復雜。
和以上制備方法相比，本發(fā)明人提出采用燃燒合成技術來制備MgSiN2粉體的方法，它具有能耗低、產率高、工藝簡單、操作方便、投資少等優(yōu)點，真正達到大規(guī)模合成MgSiN2粉料的目的。

發(fā)明內容
本發(fā)明的目的在于提供一種適用于大規(guī)?；铣筛咝阅躆gSiN2粉體的方法。
具體地說(1)原料，包括α-Si3N4粉(α相含量＞83wt％，粒徑0.3～30μm，氧含量＜1wt％)，硅粉純度＞95wt％，粒徑為0.5～50μm；鎂粉的純度＞95wt％，粒徑為0.5～50μm；硅化鎂粉是采用上述鎂粉和硅粉按摩爾比2∶1混合，700℃氬氣中保溫1～2小時制備得到的，或者在市場上購得。
(2)α-Si3N4粉和硅化鎂粉，根據MgSiN2組份設計，按摩爾比1∶3.0～4.0的比例混合若干小時后，取出過篩。
(3)將硅化鎂粉或α-Si3N4粉與硅化鎂粉的混合物松裝于碳氈制的直立環(huán)狀筒或盤狀容器中，松裝密度為0.64～1.40g/cm3，放置于燃燒合成爐內，通入在1～10MPa的氮氣或者氮氣與氫氣的混合氣體，然后在高壓容器中經點火燃燒合成MgSiN2粉，在爐內自然冷卻，所述的混合氣體中，氮氣和氫氣的體積比為95～98∶5～2。
本發(fā)明的優(yōu)點是(1)本發(fā)明能制備高性能的MgSiN2粉體，產物氮化硅鎂的氧含量＜0.5％。
(2)合成工藝能耗低，除啟動燃燒合成反應外，不需任何能量；(3)本發(fā)明提供的高壓容器，無需特殊要求。僅僅是反應物在均勻混合后，松裝于碳氈制的直立環(huán)狀筒或盤狀容器中，它們的形狀圖分別如圖1、2所示。
(4)操作方便、產量大、產率高、對環(huán)境無污染、適合于規(guī)?；a。適用于制備高強度、高導熱的Si3N4和AlN基板材料和微電子封裝材料的添加劑。
下面通過實施方案進一步闡明本發(fā)明的特點。


圖1是本發(fā)明提供的實施例1中采用的碳氈制的直立環(huán)狀筒。
圖2是本發(fā)明提供的實施例2中采用的碳氈制的盤狀容器。
其中，圖中1為鎢絲發(fā)熱體，2為點火劑，3為反應物4為碳氈容器，圖1為直立環(huán)狀，圖2為盤狀容器。
圖3是本發(fā)明提供的實施例1合成粉料的XRD圖。縱坐標為強度，橫坐標為衍射角2θ。
圖4是本發(fā)明提供的實施例1合成粉料的形貌圖。
具體實施例方式
實施例1將硅化鎂粉松裝于外徑φ60mm×內徑φ55mm×高60mm碳氈制的直立環(huán)狀筒(圖1所示)中，松裝密度為0.75g/cm3，并置于高壓容器中，抽真空后充入5.0MPa氮氣(純度99.99％)，經通電點火燃燒合成MgSiN2粉體，反應時間不超過10分鐘，合成后采用自然冷卻即得MgSiN2。合成出的粉料經XRD測定為MgSiN2，其XRD分析結果如圖3所示，產物氧含量為0.323％，合成材料的形貌圖如圖4所示。
實施例2將氮化硅粉和硅化鎂粉按3.0～4.0∶1混合，將粉末混合均勻后松裝于外徑φ60mm×內徑φ55mm×高60mm碳氈制的直立環(huán)狀筒(圖1所示)中，松裝密度為0.70g/cm3，并置于高壓容器中，抽真空后充入5.5MPa氮氣(純度99.99％)，經通電點火燃燒合成MgSiN2粉體，反應時間不超過10分鐘，合成后采用自然冷卻即得MgSiN2。合成出的粉料經XRD測定為MgSiN2，其XRD分析結果如圖3所示，產物氧含量為0.357％。
實施例3將氮化硅粉和硅化鎂粉按3.0～4.0∶1混合，將粉末混合均勻后松裝于實例1中所用的碳氈制的直立環(huán)狀筒(圖1所示)中，松裝密度為0.71g/cm3，并置于高壓容器中，抽真空后充入5.5MPa氮氣和氫氣(純度99.99％)，經通電點火燃燒合成了MgSiN2粉體，產物氧含量為0.349％。
實施例4采用實施例1相同工藝，只是將混合均勻的粉體裝于碳氈制的盤狀容器(圖2)中，其它條件同實施方案1，也能獲得高性能的MgSiN2，產物中的氧含量為0.346％。
實施例5采用實施例3相同工藝，只是將混合均勻的粉體裝于碳氈制的盤狀容器(圖2)中，其它條件同實施方案1，也能獲得高性能的MgSiN2，產物中的氧含量為0.314％。
從上述五個實施方案可以看出，本發(fā)明制備MgSiN2粉體的工藝，反應迅速、操作方便、產率高，制備的MgSiN2粉體純度較高。
權利要求
1.一種MgSiN2粉末的合成方法，包括反應物的選擇、混合、氮化工藝過程，其特征在于以硅化鎂為原料，松裝于碳氈制的容器中，放置于燃燒合成爐內。通入1～10MPa的氣體，然后在高壓容器中經點火燃燒合成，反應時間為2～10分鐘，合成后爐內自然冷卻。
2.按權利要求1所述的MgSiN2粉末的合成方法，其特征在于所述的硅化鎂是由鎂粉和硅粉按摩爾比2∶1混合，700℃氬氣中保溫1～2小時制備而成的，其中鎂粉的純度＞95wt％，粒徑為0.5～50μm；硅粉純度＞95wt％，粒徑為0.5～50μm。
3.按權利要求1所述的MgSiN2粉末的合成方法，其特征在于松裝于碳氈制的容器為直立環(huán)狀筒或盤狀，松裝密度為0.68～1.40g/cm3。
4.按權利要求1所述的MgSiN2粉末的合成方法，其特征在于所述的氣體為氮氣或氮氣與氫氣的混合氣體，氮氣與氫氣的體積比為95～98∶5～2。
5.一種MgSiN2粉末的合成方法，包括反應物的選擇、混合、氮化工藝過程，其特征在于按α-Si3N4和硅化鎂的摩爾比1∶3.0～4.0混合的粉料，松裝于碳氈制的容器中，放置于燃燒合成爐內；通入1～10MPa的氣體，然后在高壓容器中經點火燃燒合成，反應時間為2～10分鐘，合成后爐內自然冷卻。
6.按權利要求5所述的MgSiN2粉末的合成方法，其特征在于所述的硅化鎂是由鎂粉和硅粉按摩爾比2∶1混合，700℃氬氣中保溫1～2小時制備而成的，其中鎂粉的純度＞95wt％，粒徑為0.5～50μm；硅粉純度＞95wt％，粒徑為0.5～50μm。
7.按權利要求5所述的MgSiN2粉末的合成方法，其特征在于所述的α-Si3N4粉的α相含量為＞83wt％，粒徑為0.3～30μm，氧含量＜1wt％。
8.按權利要求5或6或7所述的MgSiN2粉末的合成方法，其特征在于松裝于碳氈制的容器為直立環(huán)狀筒或盤狀，松裝密度為0.68～1.40g/cm3。
9.按權利要求5或6或7所述的MgSiN2粉末的合成方法，其特征在于所述的氣體為氮氣或氮氣與氫氣的混合氣體，氮氣與氫氣的體積比為95～98∶5～2。
全文摘要
一種硅化鎂燃燒合成MgSiN
文檔編號C01F5/00GK1557710SQ20041001632
公開日2004年12月29日 申請日期2004年2月13日 優(yōu)先權日2004年2月13日
發(fā)明者彭桂花, 江國健, 李文蘭, 張寶林, 莊漢銳 申請人:中國科學院上海硅酸鹽研究所