專利名稱：用于碘－125的內循環(huán)輻照盒以及用其生產(chǎn)碘－125的方法
技術領域：
本申請總的來說涉及用于生產(chǎn)碘-125(125I)的設備和方法，尤其涉及可用于生產(chǎn)作為醫(yī)用放射性同位素的碘-125的內循環(huán)輻照盒及有關制造方法。
背景技術：
近年來，僅出于研究目的而利用加速器或回旋加速器少量地生產(chǎn)碘放射性核素。1938年，放射性碘進一步用于甲狀腺的生理功能研究并已經(jīng)用于腫瘤治療。之后，放射性碘廣泛地應用在放射性藥物方面。
由于在幾乎所有的有機化合物中鹵族元素都可以被容易地取代，并可具有較高的產(chǎn)量和產(chǎn)品穩(wěn)定性，因此它們可以廣泛地應用于標記物的合成。碘是其中典型的一種。碘的放射性核素包括碘-123(123I)、碘-124(124I)、碘-125(125I)、碘-128(128I)、碘-131(131I)以及碘-132(132I)。加速器可以生產(chǎn)碘-123和碘-124，而原子反應堆能生產(chǎn)碘-125、碘-128、碘-131以及碘-132。其中，碘-123、碘-125和碘-131可以在核醫(yī)療學中廣泛使用。尤其是碘-125，由于它的伽馬能量低(35keV)并且半衰期長(60.2天)，因此可以用作示蹤劑，還可以用于試管內診斷試劑或者在近距放射療法中所使用的種子或導線中的放射源。
與生產(chǎn)碘-125有關的一系列核反應如圖1所示。參考圖1，通過吸收中子，占氙氣大約0.096％的氙-124(124Xe)變成氙-125(125Xe)，然后氙-125(125Xe)以電子俘獲(EC)方式衰變形成碘-125。隨著時間的推移，碘-125變成穩(wěn)定的同位素碲-125(125Te)。不過，由于碘-125具有用于吸收中子的大橫截面，因此它可以在中子流量場中吸收中子以生成碘-126。靶材料可以包括來自氙-124的濃縮氙氣、天然氙氣、或者固態(tài)氙化合物，例如XeF2。為了生產(chǎn)高純度和高放射性的碘-125，從氙靶生產(chǎn)的碘-125的分離和提純是很重要的。然而，最重要的是選擇合適的輻照條件，以及使碘-125通過再次吸收中子而生成的碘-126的濃度最低。
生產(chǎn)碘-125的傳統(tǒng)方法有三種中子輻照類型，即，分批生產(chǎn)(batchprocess)、循環(huán)回路生產(chǎn)(circulating loop process)以及分批操作回路生產(chǎn)(batch-operated loop process)。分批生產(chǎn)適合于研究目的、少量碘-125的生產(chǎn)或是大量天然氙氣的輻照。該生產(chǎn)過程使用如圖2所示的輻照盒101。在典型的分批生產(chǎn)中，于液氮溫度下在由鋯合金或鋁制成的輻照盒101中充滿氙氣103。盒101由蓋105密封，然后受到中子α的輻射。
如上所述，分批生產(chǎn)所生產(chǎn)的碘-125吸收中子然后轉變成用作放射性核素污染物的碘-126。碘-126發(fā)射不同于碘-125的低能量伽馬射線的伽馬射線，從而碘-126的伽馬射線可能導致在放射療法和診斷過程中出現(xiàn)問題。因此，碘-126的百分比必須控制在百分之一以下，且可能需要較長的冷卻時間。碘-125的比放射性，即，每單位重量或化學當量的放射性減少，且由于低的經(jīng)濟效益，因此該生產(chǎn)方法不適于大量生產(chǎn)。此外，在中子輻射以后還需要氙氣的回收裝置。
在循環(huán)回路生產(chǎn)中，通過在中子流量場中連續(xù)輻照氙-124以獲得氙-125，然后氙-125在置于原子反應堆的輻射孔外面的容器中衰變形成碘-125。碘-125被吸收在木炭、不銹鋼或鋁棉上。由于該生產(chǎn)過程允許氙氣連續(xù)循環(huán)，因此氙-125在中子流量場中的殘留時間較短。從而具有這樣的優(yōu)點即，不僅避免了不想要的碘-126的生成，而且獲得了純碘-125。然而，該生產(chǎn)方法的缺點在于設備和生產(chǎn)的費用高于其他任何生產(chǎn)方法。
分批操作回路生產(chǎn)是分批生產(chǎn)與循環(huán)回路生產(chǎn)的結合。如圖3所示，分批操作回路生產(chǎn)使用輻照盒組件200，其包括輻照盒201和衰變盒203。在該生產(chǎn)過程中，凝縮在冷卻閥中的氙氣在室溫下蒸發(fā)并轉移到輻照盒201中。然后在原子反應堆205中向氙氣輻射中子并且輻射一段指定時間，例如，16至18個小時。完成中子輻射以后，氙氣轉移到衰變盒203中并衰變以形成碘-125。隨后，氙氣反復多次地循環(huán)到輻照盒201。盡管該生產(chǎn)方法具有這樣的優(yōu)點即能夠獲得高純度和高放射性的碘-125，但它的缺點在于設備和生產(chǎn)的費用也像前面所述的循環(huán)回路生產(chǎn)一樣高。

發(fā)明內容
本發(fā)明示例性的、非限定性的實施例提供一種可用來生產(chǎn)碘-125的內循環(huán)中子輻照盒以及相關的生產(chǎn)方法。
根據(jù)本發(fā)明的一個示例性實施例，充有氙氣的輻照盒包括下輻照部分、上輻照部分以及中子控制構件。下輻照部分被插入反應堆芯的輻照孔中。在下輻照部分內，以大量的中子直接輻射氙氣以便生產(chǎn)碘-125。上輻照部分從輻照孔突出來，且中子控制構件形成在上輻照部分中以便減少中子。
在本發(fā)明的一個可選示例性實施例中，中子控制構件可以是形成在下輻照部分與上輻照部分之間的文氏管。文氏管可以具有放置在其中的內導流管(inner baffle tube)，且內導流管具有文氏管的簡化形狀。
在本發(fā)明的另一可選示例性實施例中，中子控制構件可以是形成在下輻照部分與上輻照部分之間的多孔屏，或者是涂覆在上輻照部分內壁上的中子吸收涂層。
在本發(fā)明的另一可選示例性實施例中，下輻照部分可以具有熱保持構件，且上輻照部分可以具有冷卻構件。
根據(jù)本發(fā)明的另一示例性實施例，生產(chǎn)碘-125的方法包括步驟將充有氙氣的輻照盒插入反應堆芯的輻照孔、使得輻照盒的上部從輻照孔突出來；向氙氣輻射中子、使得氙-124通過吸收中子轉變成氙-125，然后氙-125衰變以生成碘-125；和在碘-125通過對流從下部傳輸?shù)缴喜恳院蠊袒谏喜康膬缺谏?；以及從上部的內壁上獲得固化的碘-125。


圖1是表示與生產(chǎn)碘-125有關的一系列核反應圖。
圖2是表示用于分批生產(chǎn)的傳統(tǒng)中子輻照盒的橫截面圖。
圖3是表示用于分批操作回路生產(chǎn)的傳統(tǒng)中子輻照盒的示意圖。
圖4是表示根據(jù)本發(fā)明實施例的中子輻照盒的橫截面圖。
圖5是表示根據(jù)本發(fā)明另一實施例的中子輻照盒的各部分的橫截面圖。
圖6是表示根據(jù)本發(fā)明另一實施例的中子輻照盒的各部分的橫截面圖。
圖7是表示根據(jù)本發(fā)明另一實施例的中子輻照盒的各部分的橫截面圖。
圖8是沿圖7所示的直線A-A剖開的部分透視圖。
具體實施例方式
以下將參考附圖更充分地說明本發(fā)明示例性的、非限定性的實施例。然而，本發(fā)明可以多種不同的形式實施，而不應解釋為局限在本文所述的實施例。更確切的是，所披露的實施例是為了使公開的內容更加徹底和全面而提供的，且將會把本發(fā)明的精神充分傳達給本領域的熟練技術人員。在不背離本發(fā)明范圍的前提下，在變化的大量實施例中可以利用本發(fā)明的原理和特征。
圖4以橫截面圖的形式表示根據(jù)本發(fā)明一個實施例的可用于生產(chǎn)碘-125的內循環(huán)輻照盒1。如圖4所示，輻照盒1具有長的中空圓筒形狀。輻照盒1插入反應堆芯的輻照孔10中并受到中子輻射的影響。輻照盒1裝載有氙氣且碘-125通過以中子輻照氙氣而產(chǎn)生。
輻照盒1從輻照孔10中部分地突出來。即，輻照盒1包括位于輻照孔10內的下部3和位于輻照孔10外的上部5。下部3是直接輻照部分，直接向該下部輻射中子，而上部5是間接輻照部分，間接地向該上部輻射中子。
填充在下面的、直接輻照部分3中的氙氣受到中子流量場的影響，然后通過吸收中子和伽馬射線而被加熱。高溫氙氣和從氙氣生成的碘-125通過對流向上傳輸。上面的間接輻照部分5由于不太可能吸收中子和伽馬射線而處于相對低溫的狀態(tài)。因此，從下面的輻照部分3傳輸?shù)碾瘹夂偷?125接觸到上輻照部分5的相對冷的內壁，從而固化。
上輻照部分5具有中子控制構件20，其構造用來限制中子從下輻照部分3流入。因此能夠防止上輻照部分5中的碘-125通過吸收中子而轉變成不希望有的碘-126。
在本實施例中，中子控制構件20是文氏管(venturi tube)，其具有收縮狹口，該狹口形成在兩個輻照部3和5互相連接的位置處。文氏管20的收縮狹口限制來自下輻照部分3的中子向上流動，從而減少了上輻照部分5中的中子流量。
在本發(fā)明的另一實施例中，文氏管20還可以具有如圖7和8所示的內導流管21。如果文氏管20的收縮狹口直徑很小，可能導致碘-125難以流入上輻照部分5中。在這種情況下，內導流管21用于使內部氣體在輻照盒1中流暢地流通。具有文氏管20的簡化形狀的內導流管21沿著輻照盒的軸置于文氏管20內部，并通過支撐件8連接到文氏管20。
可選地，可以使用另一種中子控制構件來代替上述文氏管20。圖5表示作為中子控制構件的一個可選例的多孔屏30。多孔屏30放置在兩個輻照部分3和5之間的交界處。多孔屏30有許多微小的類似于孔的開口，這些開口限制中子向上流動并能使內部氣體循環(huán)流通。
圖6表示作為中子控制構件的另一可選例的中子吸收涂層40。能夠吸收中子的該中子吸收涂層40被涂覆在上輻照部分5的內壁上。除非中子流量迅速減少，例如，當輻照孔10充滿重水時，否則中子吸收涂層40可以理想地代替相對較長的輻照盒1來使用。另外，中子吸收涂層40可以與上述文氏管20或多孔屏30一起使用。
理想的是，下和上輻照部分3和5分別保持較高和較低的溫度，從而使得下輻照部分中的有效對流以及上輻照部分中的固化現(xiàn)象得以發(fā)生。為此目的，下輻照部分3可以具有熱保持構件6，而上輻照部分5還可以具有冷卻構件7。熱保持構件6保持著當氙氣轉變成碘-125時所產(chǎn)生的熱量。因此，下輻照部分3在能保持高于碘的氣化點的溫度。具有內管6的雙重真空管可用作熱保持構件。冷卻構件從上輻照部分5除去熱量，從而上輻照部分5能保持在低于碘的固化點的溫度。許多冷卻片7可用作冷卻構件。
下面是通過利用本發(fā)明的輻照盒1生產(chǎn)碘-125的方法。
輻照盒1填充有氙氣并被密封。然后將輻照盒1插入反應堆芯的輻照孔10中。由于輻照盒1的長度大于輻照孔10的深度，因此輻照盒1的上輻照部分5從輻照孔10突出來。
然后，當輻照盒1受到輻照孔10中的中子輻射的影響時，填充在下輻照部分3中的氙-124吸收中子并轉變成氙-125。然后碘-125從氙-125通過β衰變而產(chǎn)生。這樣的反應產(chǎn)生熱量，該熱量施加到內部氣體上。高溫氙氣和碘-125氣體通過對流移動到上輻照部分5。對流的速度充分高。從而，幾乎不存在碘-125在接觸到上輻照部分5之前通過吸收中子轉換成不想要的碘-126的可能性。
流入上輻照部分5的碘-125氣體接觸在內壁上，冷卻并固化。固化在壁上以后，碘-125極少由于上輻照部分5中的低中子流量而轉換成不想要的碘-126。
然后從上輻照部分5的內壁上得到固化的碘-125。該方法使得中子輻射時間顯著增加，從而能夠大量生產(chǎn)碘-125。
如上所述，本發(fā)明的輻照盒使下部保持高于碘-125的氣化點的溫度而使上部保持低于碘-125的固化點的溫度。碘-125氣體在下部被加熱，向上移動到上部，并在上部固化。然后從碘-126之類的放射性核素污染物中分選出固化的碘-125。因此，就能夠大量生產(chǎn)高純度和高放射性的碘-125。
與傳統(tǒng)的成批生產(chǎn)方法相比，本發(fā)明的輻照盒和生產(chǎn)方法不僅能生產(chǎn)出高純度和高放射性的碘-125，而且與傳統(tǒng)的循環(huán)回路生產(chǎn)方法相比具有簡單的結構和有成本效率的方法。
雖然通過參考實施例部分地示出并闡述了本發(fā)明，但本領域的熟練技術人員能夠理解，在不背離由附加的權利要求所限定的精神和范圍的前提下，可以做出形式上和細節(jié)上的各種變化。
權利要求
1.一種用于生產(chǎn)碘-125的內循環(huán)輻照盒，所述輻照盒充有氙氣并以中子進行輻射，所述輻照盒包括插入反應堆芯的輻照孔中的下輻照部分，在所述下輻照部分中向氙氣輻射大量的中子；從輻照孔中突出來的上輻照部分；以及形成在上輻照部分中以便減少中子的中子控制構件。
2.權利要求1所述的輻照盒，其中，所述中子控制構件是形成在下輻照部分與上輻照部分之間的文氏管。
3.權利要求2所述的輻照盒，其中，內導流管沿著輻照盒的軸線放置在文氏管中。
4.權利要求1所述的輻照盒，其中，所述中子控制構件是形成在下輻照部分和上輻照部分之間的多孔屏。
5.權利要求1所述的輻照盒，其中，所述中子控制構件是涂覆在上輻照部分內壁上的中子吸收涂層。
6.權利要求1至5中任意一項所述的輻照盒，其中，下輻照部分具有熱保持構件。
7.權利要求6所述的輻照盒，其中，所述熱保持構件是具有內管的雙重管。
8.權利要求1至5中任意一項所述的輻照盒，其中，所述上輻照部分具有冷卻構件。
9.權利要求8所述的輻照盒，其中冷卻構件是冷卻片。
10.一種生產(chǎn)碘-125的方法，該方法包括以下步驟(a)將填充有氙氣的輻照管插入反應堆芯的輻照孔中，使得輻照盒的上部從輻照孔中突出來；(b)向氙氣輻射中子，以便使氙-124通過吸收中子而轉變成氙-125，其中產(chǎn)生熱量，然后氙-125衰變成碘-125；(c)通過對流將碘-125從下部傳輸?shù)缴喜浚缓笸ㄟ^冷卻使碘-125固化在上部的內壁上；以及(d)從上部的內壁收集固化的碘-125。
全文摘要
本發(fā)明提供一種可用來生產(chǎn)碘－125的內循環(huán)輻照盒以及相關的生產(chǎn)方法。充有氙氣的輻照盒具有下輻照部分和上輻照部分、以及中子控制構件。下輻照部分插入反應堆芯的輻照孔中并以大量的中子直接輻射。當向氙氣輻射中子時，從氙氣產(chǎn)生碘－125。上輻照部分從輻照孔突出來，且碘－125通過對流傳輸?shù)缴陷椪詹糠植⒃谏喜恐泄袒?。中子控制構件減少上部中的中子以便大量生產(chǎn)高純度和高放射性的碘－125。
文檔編號C01B7/14GK1794360SQ20051007559
公開日2006年6月28日 申請日期2005年6月6日 優(yōu)先權日2004年12月21日
發(fā)明者金憲鎰, 田炳震, 樸蔚宰, 韓賢洙 申請人:韓國原子力研究所