專利名稱：氮化鋁粉末及其制造方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及適合作為用于填充到樹脂、潤滑脂、粘接劑、涂料等中以提高散熱性的散熱材料用填料的氮化鋁粉末及其制造方法。
背景技術(shù)：
由于氮化鋁的電絕緣性優(yōu)異并且具有高導(dǎo)熱性，因此填充有其燒結(jié)體或粉末的樹月旨、潤滑脂、粘接劑、涂 料等材料被期待作為具有高導(dǎo)熱性的散熱材料。為了提高上述散熱材料的導(dǎo)熱率，重要的是在作為基體的樹脂中高填充具有高導(dǎo)熱性的填料。因此，強(qiáng)烈地期望球形度高，粒徑為數(shù)Pm 數(shù)百Pm左右并且粗粒的含有率低的氮化鋁粉末。關(guān)于氮化鋁粉末的制法，通常已知:將氧化鋁在碳的存在下進(jìn)行氮化的氧化鋁還原氮化法；使鋁和氮?dú)庵苯臃磻?yīng)的直接氮化法；使烷基鋁和氨反應(yīng)后加熱的氣相法等。其中，現(xiàn)實(shí)情況是，通過還原氮化法及氣相法所得到的氮化鋁顆粒雖然形狀接近球形，但其粒徑僅得到亞微米級(jí)。另ー方面，由直接氮化法所得到的氮化鋁粉末通過粉碎/分級(jí)來制造，因此可以得到粒徑為數(shù)Pm 數(shù)百Pm左右的氮化鋁粉末，但所得到的顆粒為球形度低的不定形顆粒。因此，由上述方法所得到的氮化鋁粉末難以高填充到樹脂中。與此相対，作為高效地獲得球形度高的氮化鋁粉末的方法，公開了將氧化鋁粉末、堿土金屬化合物或稀土化合物的粉末及碳粉末的混合粉末在含氮的非氧化性氣氛中燒成而制造氮化鋁粉末的方法(參照專利文獻(xiàn)I)。該方法利用堿土金屬化合物、稀土化合物促進(jìn)氮化反應(yīng)的作用，試圖實(shí)現(xiàn)在15000C以下的低溫下生成氮化鋁。由上述方法得到的氮化鋁顆粒為球形度高的顆粒，但粒徑至多I Pm左右，不能得到數(shù)Pm數(shù)量級(jí)的較大粒徑的氮化鋁顆粒。此外，在上述方法中，難以控制所得到的氮化鋁粉末的粒徑。例如，使用堿土金屬化合物時(shí)，確認(rèn)了在所得到的氮化鋁粉末中含有所需粒徑以上的大粒徑的粗粒。而且，難以從上述I Pm左右的附著性高的氮化鋁粉末中分離所述粗?！，F(xiàn)有技術(shù)文獻(xiàn)專利文獻(xiàn)專利文獻(xiàn)1:日本特開平5-221618號(hào)公報(bào)

發(fā)明內(nèi)容
發(fā)明要解決的問題因此，本發(fā)明的目的在于提供用于生產(chǎn)率良好地得到如下氮化鋁粉末的方法及由所述方法得到的氮化鋁粉末，該氮化鋁粉末具有最適于填料用途的高球形度，且是平均粒徑為數(shù)Pm 數(shù)百Pm的較大的顆粒，而且粗粒的含有率低。
用于解決問題的方案本發(fā)明人等為了解決上述問題進(jìn)行了深入研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，將氧化鋁或氧化鋁水合物的Al源粉末、稀土金屬化合物(燒結(jié)助劑)的粉末以及碳(還原劑)粉末的混合粉末在一定的高溫區(qū)域下在含氮?dú)夥罩袩啥圃斓X粉末吋，作為上述Al源粉末使用具有特定的一次粒徑的粉末，并且作為稀土金屬化合物粉末選擇相對于該Al源粉末的一次粒徑具有特定倍率以上的大粒徑的粉末，由此可以生產(chǎn)率良好地得到球形度高并且具有上述期望的粒徑、而且粗粒的含有率低的氮化鋁粉末，從而完成本發(fā)明。即，根據(jù)本發(fā)明，提供ー種氮化鋁粉末的制造方法，其特征在干，該方法包括:準(zhǔn)備作為Al源的一次粒徑為0.001 6 ii m的氧化鋁或氧化鋁水合物的粉末、平均粒徑(D5tl)處在2 SOym的范圍并且具有該Al源的一次粒徑的6倍以上的平均粒徑(D50)的稀土金屬化合物粉末、以及碳粉末；混合上述Al源粉末、稀土金屬化合物粉末和碳粉末；將所得到的混合粉末在含氮?dú)夥障隆?620 1900°C的溫度下保持2小時(shí)以上，從而將上述Al源還原氮化。在本發(fā)明的制造方法中，優(yōu)選的是，相對于100質(zhì)量份上述Al源，以0.5 50質(zhì)量份的量使用上述稀土金屬元素化合物粉末，以35 50質(zhì)量份的量使用上述碳粉末。根據(jù)上述的制造方法，可以得到如下的氮化鋁粉末:平均粒徑(D5tl)為6 280 ii m，具有平均粒徑(D5tl)的5倍以上的粒徑的粗粒的含有率以體積換算計(jì)為10%以下。
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其中，Al源粉末的一次粒徑是指:對于氧化鋁粉末或氧化鋁水合物的粉末，通過透射電子顯微鏡照片測定30個(gè)以上的顆粒的固定方向的粒徑時(shí)的算木平均值。此外，平均粒徑(D50)是指通過激光衍射散射法測定的粒度分布中累積體積為50%時(shí)的粒徑。即，此時(shí)的粒徑不是一次粒徑，而是二次粒徑(聚集的顆粒的直徑)。發(fā)明的效果根據(jù)本發(fā)明的制造方法，可以生產(chǎn)率良好地得到如下的氮化鋁粉末:具有最適于填料用途的較大的平均粒徑出Pm 280 ym)、球形度高并且具有平均粒徑(D50)的5倍以上的粒徑的粗粒成分少。S卩，在本發(fā)明中，在將一次粒徑小的氧化鋁或氧化鋁水合物的粉末作為Al源使用的同時(shí)，將具有與Al源粉末相比較大的平均粒徑的稀土金屬化合物作為燒結(jié)助劑使用，Al源的顆粒以覆蓋稀土化合物的各個(gè)顆粒的方式附著在其表面。因此，在規(guī)定的高溫區(qū)域(1620 1900°C )下的含氮?dú)夥罩?，Al源顆粒自稀土化合物顆粒的表面依次熔解同時(shí)進(jìn)行還原氮化反應(yīng)，其結(jié)果，所得到的氮化鋁的粒徑與稀土化合物的粒徑相關(guān)，可以得到如上述那樣的粒徑較大的AlN粉末。由此可知，在本發(fā)明中，通過調(diào)整稀土化合物的粒徑可以控制所得到的AlN的粒徑。其結(jié)果，可以得到粗粒產(chǎn)生少、顆粒具有接近球形的高球形度的AlN粉末。具有如上述那樣的顆粒結(jié)構(gòu)的AlN粉末可以高填充到各種樹脂、潤滑脂中，作為散熱材料可以發(fā)揮高的導(dǎo)熱率。


圖1是顯示在實(shí)施例1中所得到的AlN粉末的顆粒結(jié)構(gòu)的電子顯微鏡照片。
具體實(shí)施例方式本發(fā)明的制造方法通過氮化還原法制造氮化鋁(AlN)粉末，使用Al源粉末、燒結(jié)助劑(稀土金屬化合物)的粉末和碳粉末(還原劑)，通過將它們的混合粉末在一定高溫的含氮?dú)夥罩袩傻牡€原，從而制造AlN粉末，氮化還原后根據(jù)需要還可進(jìn)行脫碳處理。< Al 源粉末〉在本發(fā)明中，作為AlN的Al源，可使用氧化鋁或氧化鋁水合物。這樣的Al源若為具有a、y、0、S、n、K、x等晶體結(jié)構(gòu)的氧化招、或是通過加熱勃姆石、硬水鋁石、三水鋁礦、三羥鋁石及六方水鋁石等進(jìn)行脫水轉(zhuǎn)變而最終全部或部分轉(zhuǎn)變?yōu)閍氧化鋁的氧化鋁水合物，則都可利用，它們可以單獨(dú)使用，也可以混合使用兩種以上。在本發(fā)明中，特別優(yōu)選使用反應(yīng)活性高、控制容易的a氧化鋁、Y氧化鋁以及勃姆石。作為上述Al源所使用的氧化鋁、氧化鋁水合物以粉末的形態(tài)來使用，需要其一次粒徑為0.001 6iim、優(yōu)選為0.01 4iim、更優(yōu)選為0.1 2 的范圍。S卩，一次粒徑未在上述范圍時(shí)，產(chǎn)生下述問題:還原氮化反應(yīng)不能均勻進(jìn)行，所得到的AlN粉末的粗粒的含
有率變高。<碳>本發(fā)明中所使用的碳起到還原劑的作用，可使用碳黑、石墨粉末。作為碳黑優(yōu)選使用爐黑、槽法碳黑以及こ炔 黑。所使用碳黑的BET比表面積優(yōu)選為0.01 500m2/g的范圍。<燒結(jié)助劑>在本發(fā)明中，作為燒結(jié)助劑使用稀土金屬化合物。在該稀土金屬化合物中，作為稀土金屬，可列舉出釔、鑭、鈰、鐠、鋱等，作為其化合物，可例示出氧化物、碳化物、鹵化物(例如氟化物)等。這些含稀土金屬的化合物可以單獨(dú)使用，也可并用多種。此外，上述稀土金屬化合物也可為在還原氮化中能夠生成上述例示出的稀土金屬的氧化物、碳化物或南化物的化合物。例如，也可使用稀土金屬的碳酸鹽、硝酸鹽、こ酸鹽、
氫氧化物等。在本發(fā)明中，在上述稀土金屬化合物中，特別優(yōu)選使用在1200 1900°C下、進(jìn)一步優(yōu)選在1300 1800°C下能夠與氧化鋁共熔融的化合物，例如氧化釔等。即，使用該共熔融溫度不足1200°C的化合物時(shí)，氧化鋁顆粒之間容易聚集，此外，使用上述溫度超過1900 0C的化合物時(shí)，存在難以得到球形度高的顆粒的傾向。此外，對于上述稀土金屬化合物，根據(jù)需要還可以實(shí)施脂肪酸處理等公知的表面處理。此外，為了將所得到的AlN粉末的粒徑調(diào)整至較大的尺寸，作為上述稀土化合物，可使其平均粒徑(D5tl)為2 80 ii m、優(yōu)選為3 ii m 65 ii m、更優(yōu)選為4iim 50iim的范圍。這是由于如前面描述地在本發(fā)明中該稀土金屬化合物的粒徑與所得到的AlN粉末的粒徑相關(guān)。在本發(fā)明中，由于稀土金屬化合物的粒徑與所得到的AlN粉末的粒徑相關(guān)，因此需要該稀土化合物的平均粒徑(D5tl)為上述Al源的一次粒徑的6倍以上、優(yōu)選為8倍以上、更優(yōu)選為10倍以上的范圍。即，由于稀土金屬化合物的粒徑遠(yuǎn)大于Al源顆粒，因此Al源顆粒以分別覆蓋該稀土金屬化合物的各個(gè)大顆粒的方式附著在稀土金屬化合物顆粒的表面，并以該狀態(tài)進(jìn)行還原氮化反應(yīng)，其結(jié)果，所得到的AlN粉末的粒徑應(yīng)接近于使用的稀土金屬化合物的顆粒大小并且球形度高。S卩，上述平均粒徑(D5tl)處于相對于氧化鋁的一次粒徑的上述倍數(shù)的范圍以外吋，不僅產(chǎn)生氧化鋁的還原氮化反應(yīng)不能均勻進(jìn)行、所得到的氮化鋁粉末的球形度變低的問題，而且還產(chǎn)生難以控制所得到的氮化鋁粉末的粒徑、粗粒的含有率變高的問題。并且，稀土金屬化合物的粒徑與Al源顆粒相比過大時(shí)，還原氮化反應(yīng)的進(jìn)行有可能變得不均勻，因此所述化合物的平均粒徑(D5tl)希望以在上述范圍內(nèi)為條件且為Al源的一次粒徑的150倍以下。此外，關(guān)于上述稀土金屬化合物的粉末，從得到將粗粒的含量抑制得更少的AlN粉末的方面考慮，優(yōu)選的是，使用具有平均粒徑(D5tl)的5倍以上的粒徑的粗粒的含有率以體積換算計(jì)為5%以下、優(yōu)選為3%以下、更優(yōu)選為1%以下的粉末。此外，在本發(fā)明中，只要不損害由上述粒徑較大的稀土金屬化合物粉末產(chǎn)生的粒度調(diào)整作用，則可少量地并用其它的燒結(jié)助劑。作為這樣的其它的燒結(jié)助劑，可列舉出能夠與氧化鋁在1200 1900°C下、優(yōu)選為1300 1800°C下共熔融的堿土金屬的氧化物、碳化物或鹵化物等，代表性地可列舉出氧化鈣。<原料混合粉末的制備>在本發(fā)明中，上述各原料 的粉末以混合粉末的形式供給后述的還原氮化工序。這樣的混合粉末的制備沒有特別地限定，一般使用摻混機(jī)、混合器、球磨機(jī)等混合機(jī)來進(jìn)行。其中，作為原料使用的Al源粉末具有上述范圍的一次粒徑即可，由于還原氮化反應(yīng)以一次顆粒為単元而進(jìn)行，因此對于其二次粒徑?jīng)]有特別限制，但形成過大的聚集顆粒吋，還原氮化反應(yīng)的進(jìn)行有可能變得不均勻。因此，在與其它的原料粉末混合之前，優(yōu)選的是，適當(dāng)粉碎使得該Al源粉末的二次粒徑(即聚集粒徑)為添加的稀土金屬化合物的1/4倍以下、更優(yōu)選為1/6倍以下。上述混合粉末中，在使還原氮化反應(yīng)快速并且均勻地以上述形態(tài)進(jìn)行的方面，優(yōu)選的是，各原料粉末按照以下的比例來使用。S卩，相對于100質(zhì)量份Al源粉末,稀土金屬化合物的粉末優(yōu)選以0.5 50質(zhì)量份、特別是以I 25質(zhì)量份的比例配合，碳粉末以35 50質(zhì)量份、優(yōu)選以37 46質(zhì)量份、更優(yōu)選以38 43質(zhì)量份的比例配合是優(yōu)選的。<還原氮化>在本發(fā)明中，還原氮化反應(yīng)通過將上述混合粉末在含氮?dú)夥罩小?620 1900°C的溫度下保持2小時(shí)以上來實(shí)施。上述反應(yīng)溫度比1620°C低時(shí)，氮化反應(yīng)難以進(jìn)行，此外，即便氮化反應(yīng)完成，也有AlN顆粒的球形化或顆粒的生長未充分進(jìn)行的情況。另ー方面，上述反應(yīng)溫度超過1900°C時(shí)，稀土化合物會(huì)在短時(shí)間內(nèi)飛散，生成導(dǎo)熱率低的氧氮化物(AlON)。此外，氧容易固溶在AlN顆粒中，AlN顆粒自身的導(dǎo)熱性變低。
上述反應(yīng)溫度特別優(yōu)選為1620 1800°C。此外，上述反應(yīng)時(shí)間不足2小時(shí)時(shí)，氮化反應(yīng)未充分進(jìn)行，不能充分提高AlN顆粒的球形度。上述反應(yīng)時(shí)間特別優(yōu)選為8 20小時(shí)。上述那樣的還原氮化只要以使氮充分?jǐn)U散到上述混合粉末中的方式進(jìn)行即可，例如可采用將上述混合粉末填充到碳制裝置等中使氮?dú)饬魍ǖ姆椒?、使用回轉(zhuǎn)爐的方法、使用流化床的方法等進(jìn)行還原氮化。它們之中，特別優(yōu)選為將混合粉末填充到碳制裝置等中使氮?dú)饬魍ǖ姆椒ā?lt;后處理> 在本發(fā)明中，由于通過上述反應(yīng)得到的AlN粉末含有剰余的碳，因此優(yōu)選根據(jù)需要進(jìn)行脫碳處理。該脫碳處理氧化去除碳，使用氧化性氣體進(jìn)行。作為該氧化性氣體，只要是空氣、氧氣等可去除碳的氣體即可采用，考慮到經(jīng)濟(jì)性、所得到的氮化鋁的氧濃度，優(yōu)選為空氣。此外，處理溫度一般可以為500 900°C，考慮脫碳的效率和氮化鋁表面的過度氧化，優(yōu)選為 600 750 °C。氧化溫度過高時(shí)，氮化鋁粉末的表面被過度氧化，有難以得到目標(biāo)粉末的傾向，因此優(yōu)選選擇適當(dāng)?shù)难趸瘻囟群头磻?yīng)時(shí)間。<氮化鋁粉末>由上述本發(fā)明方法得到的氮化鋁(AlN)粉末的球形度高，平均粒徑(D5tl)為6 280 iim、優(yōu)選為7 150 iim、更優(yōu)選為8 IOOiim的范圍。此外，具有平均粒徑(D5tl)的5倍以上的粒徑的粗粒的含有率以體積換算計(jì)為10%以下，優(yōu)選為5%以下，更優(yōu)選為3%以下。此外，所述AlN晶體的C軸的晶格常數(shù)顯示出4.9800人以上、尤其是4.9802A以上、進(jìn)ー步為4.9804人以上的值。上述C軸的晶格常數(shù)是使用X射線衍射裝置且用Si作為外標(biāo)物質(zhì)而測定的值，作為評(píng)價(jià)AlN顆粒的固溶氧濃度的指標(biāo)。即，C軸的晶格常數(shù)越大的AlN顆粒，固溶氧濃度越低，AlN顆粒自身的導(dǎo)熱率越高。此外，C軸的晶格常數(shù)的值為4.9775人以下時(shí)，有AlN顆粒自身的導(dǎo)熱率低的情況。另外，在本發(fā)明中，構(gòu)成AlN粉末的AlN顆粒的球形度的指標(biāo)可以用長徑與短徑的比(DS/DL)來表示。例如，由本發(fā)明得到的AlN顆粒的球形度(DS/DL)為0.75以上、尤其是0.80以上、進(jìn)ー步為0.85以上，具有極高的球形度。本發(fā)明的AlN粉末(特別是脫碳處理過的AlN粉末)根據(jù)需要進(jìn)行粉碎和/或分級(jí)，從而被調(diào)整為符合目標(biāo)的粒度。此外，在使用之前，為了提高耐水性、與樹脂的相容性，可采用公知的方法對AlN顆粒的表面進(jìn)行處理。具體而言，可列舉出:使用硅油、硅烷基化劑、硅烷偶聯(lián)劑等有機(jī)硅化合物、磷酸或磷酸鹽、脂肪酸的處理；使用聚酰胺樹脂等高分子的覆膜處理；氧化鋁、ニ氧化硅等無機(jī)覆膜處理；等。<用途>
上述的氮化鋁粉末可用于利用AlN性質(zhì)的各種用途，特別是作為AlN基板的原料、散熱材料用填料使用。例如，可作為在散熱片、散熱潤滑脂、散熱粘接劑、涂料、導(dǎo)熱性樹脂等中配合的散熱材料用填料廣泛使用。其中，作為散熱材料的基體的樹脂、潤滑脂，可列舉出環(huán)氧樹脂、導(dǎo)入介晶基的環(huán)氧樹脂、不飽和聚酯樹脂、聚酰亞胺樹脂、酚醛樹脂等熱固化性樹脂；聚こ烯、聚丙烯、聚酰胺、聚碳酸酷、聚酰胺、聚苯硫醚等熱塑性樹脂；或硅橡膠、EPR、SBR等橡膠類；硅油。它們之中，作為散熱材料的基體，例如優(yōu)選環(huán)氧系樹脂、有機(jī)硅系樹脂，為了形成高柔軟性散熱構(gòu)件吋，期望是加成反應(yīng)型液態(tài)硅橡膠。為了提高散熱材料的導(dǎo)熱性，每100質(zhì)量份樹脂、橡膠或油，可添加150 1000質(zhì)量份的填料。關(guān)于這樣的散熱材料，除本發(fā)明的AlN粉末以外，包括由除本發(fā)明方法以外的方法得到的AlN粉末且還有粉碎狀氧化鋁、球形氧化鋁、氮化硼、氧化鋅、碳化硅、石墨等填料，還可將它們中的ー種或多種與AlN粉末一同填充，根據(jù)散熱材料的特性、用途來選擇本發(fā)明的AlN粉末與其以外的填料的形狀、粒徑即可。一般而言，本發(fā)明的AlN粉末與其以外的填料的混合比可在1:99 99:1的范圍適當(dāng)調(diào)整。例如，想得到高導(dǎo)熱的高散熱材料的情況下，可與由其它方法得到的多種AlN粉末組合使用。具體而言，可以將本發(fā)明的AlN粉末、與粒徑為0.1 ii m 500 ii m左右的由還原氮化法、直接氮化法得到的AlN粉末、將噴霧干燥它們而得到的AlN顆粒燒結(jié)而獲得的所謂燒結(jié)顆粒組合使用，使向樹脂高填充化成為可能。此外，謀求向樹脂的填料高填充化時(shí)，優(yōu)選采用組合使用本發(fā)明的AlN粉末和多種平均粒徑為10 100 i! m的球形氧化鋁的方法。想對散熱材料的導(dǎo)熱性賦予各向異性時(shí)，也可組合使用本發(fā)明的AlN粉末和多種平均粒徑為I 50 ii m的氮化硼。如上所述，上述的填料可以為用硅烷偶聯(lián)劑等進(jìn)行了表面處理的填料。此外，散熱材料中還可添加增塑劑、硫化劑、固化促進(jìn)劑、脫模劑等添加剤。上述散熱材料的樹脂組合物可通過用摻混機(jī)、混合器混合來制造，此外，散熱材料可通過如下方法制造:采用壓制成形法、擠出成形法、刮刀法、樹脂浸潰法將樹脂組合物成型，并對其進(jìn)行加熱固化或光固化。實(shí)施例以下，更具體地說明本發(fā)明，但本發(fā)明并不受這些實(shí)施例的限定。實(shí)施例和比較例中的各種物性按照下述方法進(jìn)行測定。(I)粒徑使用均化器使試樣在焦磷酸鈉水溶液中分散，使用激光衍射粒度分布裝置(日機(jī)裝株式會(huì)社制造MICROTRAC HRA)測定平均粒徑(D5tl)。并且，Al源粉末的二次粒徑(聚集粒徑)也用該平均粒徑(D5tl)表示。此外， Al源粉末中的一次粒徑用透射電子顯微鏡測定。(2)粗粒的含有率使用均化器使AlN粉末的試樣在焦磷酸鈉水溶液中分散，使用激光衍射粒度分布裝置(日機(jī)裝株式會(huì)社制造MICROTRAC HRA)進(jìn)行測定，將具有以體積換算計(jì)的平均粒徑(D50)的5倍以上的粒徑的顆粒作為粗粒而算出。
(3)粉末的形狀A(yù)lN粉末的形狀使用掃描電子顯微鏡(日立制作所制造S-2600N)進(jìn)行觀察。(4)晶體的C軸的晶格常數(shù)AlN晶體的C軸的晶格常數(shù)使用X射線衍射裝置(Rigaku Corporation制造RINT-1400)、使用Si作為外標(biāo)物質(zhì)進(jìn)行測定。(5)顆粒的長徑與短徑的比從AlN粉末的電子顯微鏡的照片圖像中，選取任意的100個(gè)顆粒，使用標(biāo)尺測定顆粒圖像的長徑(DL)與短徑(DS)，其比(DS/DL)的平均值作為球形度的基準(zhǔn)。(6)陽離子雜質(zhì)含量AlN粉末的陽離子雜質(zhì)含量(金屬元素濃度):將AlN粉末堿熔融后，用酸中和，使用ICP發(fā)射光譜儀(島津制作所制造ICPS-7510)進(jìn)行定量。(7)硅橡膠片的導(dǎo)熱率將導(dǎo)熱性娃橡膠組合物成型為10cmX6cm、厚3mm的大小，并在150°C的熱風(fēng)循環(huán)式烘箱中加熱I小時(shí)進(jìn)行固化，使用導(dǎo)熱率儀(京都電子エ業(yè)制造QTM-500)測定導(dǎo)熱率。另外，為了防止由檢測部漏電，隔著厚度10 的聚偏ニ氯こ烯薄膜進(jìn)行測定。<實(shí)施例1 >作為Al源，使用一次粒徑0.3 ii m( 二次粒徑1.1 ii m)、比表面積9.7m2/g的a氧化鋁，作為碳使用比表 面積125m2/g的碳黑，作為稀土化合物使用平均粒徑5.0 y m的氧化釔。將上述的a氧化鋁100質(zhì)量份、碳黑42質(zhì)量份、氧化釔5.0質(zhì)量份混合后，填充到石墨裝置中。接著，氮?dú)鈿夥障?，在燒成溫?700°C、燒成時(shí)間15小時(shí)的條件下進(jìn)行還原氮化反應(yīng)。然后，在空氣氣氛下、700°C下進(jìn)行12小時(shí)氧化處理而得到AlN粉末。用上述方法對所得到的AlN粉末進(jìn)行平均粒徑(D5tl)、粗粒的含有率、晶體的C軸的晶格常數(shù)、顆粒的長徑與短徑的比以及陽離子雜質(zhì)含量的測定以及形狀的觀察。結(jié)果示于表I。接著，使用加壓捏合機(jī)將900質(zhì)量份AlN粉末、100質(zhì)量份混煉(milable)型有機(jī)娃(Momentive Performance Materials Japan Limit Liability C0.制造 TSE201)、0.5份脫模劑混煉。冷卻混煉物后，使用輥與0.5份交聯(lián)劑混合，然后在180°C下加壓壓制15分鐘，得到長10cm、寬6cm、厚3mm的片。對于所得到的片，按照上述方法測定導(dǎo)熱率。結(jié)果ー并示于表I。<實(shí)施例2>作為Al源使用一次粒徑0.05 ii m( 二次粒徑0.9 ii m)、比表面積230m2/g的Y氧化鋁，除此以外與實(shí)施例1同樣操作，制作AlN粉末。對于所得到的AlN粉末的各種物性，進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的測定，結(jié)果示于表I。此外，使用所得到的AlN粉末，與實(shí)施例1同樣地制作片，測定導(dǎo)熱率。結(jié)果示于表I。<實(shí)施例3>
將燒成溫度設(shè)為1650°C，除此以外與實(shí)施例1同樣操作，制作AlN粉末。對于所得到的AlN粉末的各種物性，進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的測定，結(jié)果示于表I。此外，使用所得到的AlN粉末，與實(shí)施例1同樣地制作片，測定導(dǎo)熱率。結(jié)果示于表I。<實(shí)施例4>將氧化釔的配合量設(shè)為3.0質(zhì)量份，除此以外與實(shí)施例1同樣操作，制作AlN粉末。對于所得到的AlN粉末的各種物性，進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的測定，結(jié)果示于表I。此外，使用所得到的AlN粉末，與實(shí)施例1同樣地制作片，測定導(dǎo)熱率。結(jié)果示于表I。<實(shí)施例5>將氧化釔的配合量設(shè)為10.0質(zhì)量份，除此以外與實(shí)施例1同樣操作，制作AlN粉末。對于所得到的AlN粉末的各種物性，進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的測定，結(jié)果示于表I。此外，使用所得到的AlN粉末，與實(shí)施例1同樣地制作片，測定導(dǎo)熱率。結(jié)果示于表I。<實(shí)施例6>
將碳黑的配合量設(shè)為39質(zhì)量份，除此以外與實(shí)施例1同樣操作，制作AlN粉末。對于所得到的AlN粉末的各種物性，進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的測定，結(jié)果示于表2。此外，使用所得到的AlN粉末，與實(shí)施例1同樣地制作片，測定導(dǎo)熱率。結(jié)果示于表2。<實(shí)施例7>作為稀土化合物使用平均粒徑35.0 y m的氧化釔，除此以外與實(shí)施例1同樣操作，制作AlN粉末。對于所得到的AlN粉末的各種物性，進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的測定，結(jié)果示于表2。此外，使用所得到的AlN粉末，與實(shí)施例1同樣地制作片，測定導(dǎo)熱率。結(jié)果示于表2。<實(shí)施例8>作為Al源使用一次粒徑5.1 ii m( 二次粒徑5.3 ii m)、比表面積0.67m2/g的a氧化鋁，作為稀土化合物使用平均粒徑35.0ym的氧化釔，除此以外與實(shí)施例1同樣操作，制作AlN粉末。對于所得到的AlN粉末的各種物性，進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的測定，結(jié)果示于表2。此外，使用所得到的AlN粉末，與實(shí)施例1同樣地制作片，測定導(dǎo)熱率。結(jié)果示于表2。<實(shí)施例9>作為Al源使用一次粒徑1.8 ii m( 二次粒徑1.8 ii m)、比表面積0.92m2/g的a氧化鋁，作為稀土化合物使用平均粒徑11.8 的氧化釔，除此以外與實(shí)施例1同樣操作，制作AlN粉末。對于所得到的AlN粉末的各種物性，進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的測定，結(jié)果示于表2。
此外，使用所得到的AlN粉末，與實(shí)施例1同樣地制作片，測定導(dǎo)熱率。結(jié)果示于表2。[表I]
權(quán)利要求
1.ー種氮化鋁粉末的制造方法，其特征在于，該方法包括: 準(zhǔn)備作為Al源的一次粒徑為0.0Ol 6 ii m的氧化鋁或氧化鋁水合物的粉末、平均粒徑(D5tl)處在2 80 y m的范圍且具有該Al源的一次粒徑的6倍以上的平均粒徑(D5tl)的稀土金屬化合物粉末、以及碳粉末； 混合所述Al源粉末、稀土金屬化合物粉末和碳粉末； 將所得到的混合粉末在含氮?dú)夥障隆?620 1900°C的溫度下保持2小時(shí)以上，從而將所述Al源還原氮化。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制造方法，其中，相對于100質(zhì)量份所述Al源，以0.5 50質(zhì)量份的量使用所述稀土金屬元素化合物粉末，以35 50質(zhì)量份的量使用所述碳粉末。
3.ー種氮化鋁粉末，其特征在于，平均粒徑(D5tl)為6 280 ii m，具有平均粒徑(D5tl)的5倍以上的粒徑的粗 粒的含有率以體積換算計(jì)為10%以下。
全文摘要
[課題]本發(fā)明提供高導(dǎo)熱性及填充性優(yōu)異、作為散熱材料用填料有用的氮化鋁的制造方法及由所述制造方法得到的氮化鋁粉末。[解決方法]通過將一次粒徑為0.001μm～6μm的氧化鋁粉末或氧化鋁水合物粉末與平均粒徑處在2μm～80μm的范圍并且具有上述氧化鋁粉末或氧化鋁水合物粉末的一次粒徑的6倍以上的平均粒徑的含稀土金屬元素的化合物的粉末在碳粉末存在下、1620℃～1900℃的溫度下進(jìn)行2小時(shí)以上還原氮化，從而制造氮化鋁粉末。
文檔編號(hào)C01B21/072GK103140436SQ20118004799
公開日2013年6月5日 申請日期2011年11月30日 優(yōu)先權(quán)日2010年12月6日
發(fā)明者宗岡孝俊, 渡邊一孝 申請人:株式會(huì)社德山