專利名稱：溶膠凝膠法制備二氧化鈾核芯濕法一體化設備的制作方法
技術領域：
本發(fā)明涉及核材料加工技術領域，特別是涉及ー種溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備。
背景技術：
溶膠凝膠法制備陶瓷微球エ藝應用于制備高溫氣冷堆球形燃料元件的ニ氧化鈾核芯。該ニ氧化鈾燃料核芯要求密度高、強度大和球型度好。溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯主要有以下步驟I、溶解，將八氧化三鈾(U3O8)粉末溶于硝酸中，配置成有一定鈾原子濃度的硝酸鈾酰溶液； 2、煮膠，在硝酸鈾酰溶液中按一定計量比加入尿素，在一定溫度下蒸發(fā)濃縮一定時間至一定體積，冷卻后加入增稠劑調整粘度，即獲得溶膠膠液；3、分散造粒，將備好的膠液移入壓カ罐中，用一定的壓カ推動膠液沿管道流動，膠液最終被送入具有一定頻率振動的振動嗔嘴，從振動嗔嘴流出后分散成為有一定尺寸的液滴，這個步驟需要精確的控制流量，因為流量的差別直接導致液滴尺寸的偏差；4、膠凝成球，液滴形成之后先經過空氣區(qū)，依靠自身的表面張カ形成球形，球形液滴再通過氨氣區(qū)，液滴與氨氣發(fā)生膠凝反應使表面預固化而具有一定的強度，之后進入氨水區(qū)進行進一步的膠凝反應成為凝膠球；5、陳化，凝膠球剛剛形成時，膠凝反應只在凝膠球表面附近完成，凝膠球內部反應需要一定的時間和溫度，因此需要將凝膠球置于氨水中加熱陳化廣3小時，使凝膠球反應完全，成為均勻的有一定強度的球形顆粒；6、洗滌，硝酸鈾酰與氨水反應生成重鈾酸銨和硝酸銨，重鈾酸銨是所需成分，而硝酸銨是有害成分，容易在后續(xù)エ藝中造成小球破裂，因此必須將硝酸銨除去，方法是反復的洗滌。洗滌需要:T5適，第一遍使用19T2%的稀氨水，隨后幾遍使用去離子水，毎次的洗液需要測試其硝酸濃度，確保硝酸根含量足夠低；7、干燥，洗滌后的小球用真空旋轉干燥法干燥，需要控制溫度、真空度和旋轉速度，以保證干燥過程充分完成且不能造成小球的破壞；8、焙燒，干燥后的小球需要在焙燒爐中焙燒，以脫去小球中的有機物成分，同時小球的主要成分變?yōu)槿趸櫍?、還原，焙燒球在還原爐中，在氫氣氣氛下被還原為ニ氧化鈾，需要保證合適的還原溫度和充足的還原劑和充足的還原時間；10、燒結,還原后的小球在氫氣氣氛下,在1400 1600攝氏度下燒結3、小時,成為ニ氧化鈾核芯；11、篩分和分選，經篩分和分選步驟，可以獲得尺寸均一，球形度滿足要求的ニ氧化鈾核芯。在上述制備ニ氧化鈾核芯的步驟中，步驟1、2、3和4中的反應介質均為溶液，習慣上稱之為濕法步驟，其余步驟稱之為干法步驟。濕法步驟中的溶解步驟要求U3O8粉欠酸溶解，獲得均一穩(wěn)定的硝酸鈾酰溶液；煮膠步驟對應溶膠凝膠法的溶膠制備，對后續(xù)膠凝成球步驟和干法處理都非常重要；膠凝成球步驟的控制會影響到顆粒的尺寸均勻性和球形度，并且膠凝的均勻性也會影響后續(xù)干法步驟。因此濕法步驟是溶膠凝膠法的關鍵。目前尚無溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯的エ業(yè)設備，只是停留在實驗設備的小批量生產，另外，在溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯的過程中放射性物質的使用還涉及到臨界安全、核材料的平衡以及放射性防護等問題。

發(fā)明內容
(一)要解決的技術問題本發(fā)明提供ー種溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，用以實現(xiàn)ニ氧化鈾核芯的大批量、連續(xù)密閉生產，并克服生產過程中核材料的放射性污染問題。
(ニ)技術方案為了解決上述技術問題，本發(fā)明提供ー種溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，包括溶解罐、煮膠罐、壓カ罐、振動分散系統(tǒng)和分散注系統(tǒng)，所述溶解罐、煮膠罐、壓カ罐和振動分散系統(tǒng)依次通過第一管道連通，所述第一管道上均設置有閥門；所述振動分散系統(tǒng)的出口和所述分散注系統(tǒng)的入口密閉連接；所述溶解罐和煮膠罐以及所述煮膠罐和壓カ罐之間連通的第一管道上均設置有泵，用干物料在設備之間的輸送；所述溶解罐上設置有進料ロ ；所述分散注系統(tǒng)具有出料ロ，且所述出料ロ處設置有出料閥。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述溶解罐和煮膠罐之間的第一管道上設置有混料罐，并在所述混料罐和煮膠罐之間的第一管道上設置泵和閥門。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述溶解罐和混料罐之間的第一管道上并列設置有多個第一平板過濾器，用于過濾所述溶解罐排出的溶解液。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述混料罐和煮膠罐之間的第一管道上并列設置有多個第一暫存罐，用于存儲合格的溶解液。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述多個第一暫存罐和煮膠罐之間的第一管道上設置有第一流量計和閥門。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述煮膠罐和壓力罐之間的第一管道上依次并列設置有多個第二平板過濾器和多個第二暫存罐。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述多個第二暫存罐和壓カ罐之間的第一管道上設置有第二流量計和閥門。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述壓カ罐和振動分散系統(tǒng)之間的第一管道上設置有第三流量計和閥門。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述溶解罐包括第一攪拌系統(tǒng)，用于攪拌所述溶解罐內的溶解液。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述第一攪拌系統(tǒng)包括連通所述溶解罐底部和頂部的第二管道，所述第二管道上設置有泵和第一回料閥。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述煮膠罐包括第二攪拌系統(tǒng)，用于攪拌所述煮膠罐內的溶膠。如上所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，優(yōu)選的是，所述第二攪拌系統(tǒng)包括連通所述煮膠罐底部和頂部的第三管道，所述第三管道上設置有泵和第二回料閥。(三)有益效果本發(fā)明所提供的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備通過在設備中各裝置之間形成連續(xù)密閉的生產線，實現(xiàn)了ニ氧化鈾核芯的大批量生產，并克服了生產過程中核材料的放射性污染問題。


圖I為本發(fā)明實施例中溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備的組成示意圖；其中，I :溶解罐；2 :第一平板過濾器；3 :進料ロ ；4 :混料罐；5 :第一暫存罐；6 :出料ロ :煮膠罐；8 :第二平板過濾器；9 :出料閥；10 :第二暫存罐；11 :液位計；12 :壓カ罐；13 :閥門；14 :振動分散系統(tǒng)；15 :分散注系統(tǒng)；16 :泵；17 第一管道；18 :第二管道；19 第三管道；20 :第一回料閥；21 :第二回料閥；22 :第一流量計；23 :第二流量計；24 :第三流量計；25 :第一攪拌系統(tǒng)；26 :第二攪拌系統(tǒng)。
具體實施例方式下面結合附圖和實施例，對本發(fā)明的具體實施方式
作進ー步詳細描述。以下實施例用于說明本發(fā)明，但不用來限制本發(fā)明的范圍。本發(fā)明中的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備指的是溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯過程中濕法步驟包括的各設備形成的一體化設備，具體包括溶解罐、煮膠罐、壓カ罐和振動分散系統(tǒng)和分散注系統(tǒng)。圖I所示為本發(fā)明實施例中溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備的組成示意圖。如圖I所示，本發(fā)明實施例中溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備包括用于溶解八氧化三鈾的溶解罐I、用于制備溶膠膠液的煮膠罐7、用于儲存溶膠膠液的壓カ罐12、用于將溶膠膠液分散成溶膠小液滴的振動分散系統(tǒng)14和用于將溶膠小液滴固化成凝膠球的分散注系統(tǒng)15，溶解罐I、煮膠罐7、壓カ罐12和振動分散系統(tǒng)14依次通過第一管道17連通，且第一管道上17均設置有閥門13 ;振動分散系統(tǒng)14的出口和分散注系統(tǒng)15的入口密閉連接；并在溶解罐I和煮膠罐7以及煮膠罐7和壓カ罐12之間連通的第一管道17上均設置泵16，用于實現(xiàn)物料在濕法步驟中各設備之間的密閉輸送。在溶解罐I上還設置有進料ロ 3，用于向溶解罐I中加入八氧化三鈾和硝酸；分散注系統(tǒng)15上具有出料ロ 6，并在出料ロ 6處設置出料閥9，用于控制排出濕法步驟制成的ニ氧化鈾凝膠球，進行后續(xù)加工。其中，第一管道17可以根據連通設備的結構、位置關系來走線，并不局限于ー種走線方式，統(tǒng)稱為第一管道17只是為了描述方便；而設置閥門13是為了在濕法步驟中某個エ藝進行時，斷開該エ藝設備和后續(xù)エ藝設備的連通，避免影響該エ藝過程，當該エ藝完成后打開連通該エ藝設備與下ーエ藝設備的第一管道17上的閥門13，將物料傳送到下ーエ藝，實現(xiàn)連續(xù)生產。為了便于泵16抽送設備中的物料，本發(fā)明實施例中的泵16均設置在相應設備的出口處。需要說明的是，在后面的描述中將作用相同的閥門和泵統(tǒng)稱為閥門13和泵16，不再做出圖示上的區(qū)別。為了實現(xiàn)八氧化三鈾粉能夠充分溶解在硝酸中，本實施中的溶解罐I優(yōu)選包括第ー攪拌系統(tǒng)25，可實現(xiàn)上述攪拌功能的攪拌系統(tǒng)有很多種方式，例如第一攪拌系統(tǒng)25可以包括連通溶解罐I底部和頂部的第二管道18，第二管道18上設置有泵16和第一回料閥21，本實施例中，第一攪拌系統(tǒng)25的泵16可以與溶解罐I和煮膠罐7之間第一管道17上的泵16共用。同時本實施例中可以采用水浴加熱系統(tǒng)(圖中未示出)保持溶解罐I中合適的溶解溫度進行八氧化三鈾的溶解?！ぶ苽浈搜趸櫤诵镜南跛徕欟Ｈ芤罕仨毦哂幸欢ǖ拟櫾訚舛?，本實施例中可以在溶解罐I和煮膠罐7之間的第一管道17上設置混料罐4，用于混料使得制備的硝酸鈾酰溶液具有一定的鈾原子濃度，并在混料罐4和煮膠罐7之間的第一管道17上設置泵16和閥門13，當硝酸鈾酰溶液中的鈾原子濃度合格后，打開混料罐4和煮膠罐7之間第一管道17上的閥門13和泵16將混料罐4中的硝酸鈾酰溶液抽送至煮膠罐7中進行煮膠。同時，還可以在混料罐4內設置液位計11，用于監(jiān)測混料罐4內的液位。優(yōu)選地，在溶解罐I和混料罐4之間并列設置多個第一平板過濾器2，即多個第一平板過濾器2的入口和出口分別連通，用于過濾硝酸鈾酰溶液中的固體小顆粒，防止在后續(xù)エ藝中堵塞設備。且并列設置多個第一平板過濾器2，可以擴大產量。其中，第一平板過濾器2的過濾采用真空抽濾，過濾后的硝酸鈾酰溶液由真空壓カ驅動移入混料罐4。本實施例中還可以在混料罐4與煮膠罐7之間并列設置多個第一暫存罐5，即第一暫存罐5的入口和出口分別連通，第一暫存罐5中的硝酸鈾酰溶液輸送到煮膠罐7可以只采用壓力驅動來實現(xiàn)。在第一暫存罐5與煮膠罐7之間的第一管道17上可以設置第一流量計22和閥門13，用于監(jiān)測硝酸鈾酰溶液的流量。本實施例中第一暫存罐5可以容納30 50L的硝酸鈾酰溶液。輸送到煮膠罐7中的硝酸鈾酰溶液與加入的一定計量比的尿素在一定溫度下(可以采用水浴加熱)蒸發(fā)濃縮一段時間至一定體積，冷卻后再加入增稠劑調整粘度，即獲得溶膠膠液。然后打開煮膠罐7和壓カ罐12之間第一管道17上的泵16和閥門13將制備的溶膠膠液抽送至壓カ罐12中存儲。為了加快溶膠膠液的制備過程，本實施例中煮膠罐7可以包括第二攪拌系統(tǒng)26，用于攪拌煮膠罐7內的物料，其中，可實現(xiàn)上述攪拌功能的攪拌系統(tǒng)有很多種方式，例如第二攪拌系統(tǒng)27可以包括連通煮膠罐7底部和頂部的第三管道19，并在第三管道19上設置泵16和第二回料閥22，其中，第二攪拌系統(tǒng)26的泵16可以與煮膠罐7和壓カ罐12之間第一管道17上的泵16共用。優(yōu)選地，煮膠罐7和壓カ罐12之間的第一管道17上并列設置多個第二平板過濾器8和多個第二暫存罐10，其工作原理和功能與第一平板過濾器2和第一暫存罐5相同。
本實施例中還可以在第二暫存罐10與壓カ罐12之間的第一管道17上設置第二流量計23和閥門13，用于監(jiān)測和控制從第二暫存罐10中移出至壓カ罐12的溶膠膠液流量。進ー步地，優(yōu)選在壓カ罐12和振動分散系統(tǒng)14之間設置第三流量計24和閥門13，用于監(jiān)測和控制將一定壓カ的溶膠溶膠輸送至振動分散系統(tǒng)14，以形成溶膠小液滴，最后將溶膠小液滴輸送至分散注系統(tǒng)15進行分散制成凝膠球。其中，振動分散系統(tǒng)14的出口和分散注系統(tǒng)15的入口密閉連接，實現(xiàn)振動分散系統(tǒng)14和分散注系統(tǒng)15密閉連接的方式有很多，在此不再贅述。本發(fā)明所提供的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備通過在設備中各裝置之間形成連續(xù)密閉的生產線，實現(xiàn)了ニ氧化鈾核芯的大批量生產，并克服了生產過程中核材料的放射性污染問題。 實際應用時，本發(fā)明實施例中溶膠凝膠制備ニ氧化鈾核芯的濕法一體化設備具體工作過程可以為初始狀態(tài)下，整個設備的閥門13、第一回料閥20、第二回料閥21和出料閥9均處于關閉狀態(tài)。首先，將八氧化三鈾粉和硝酸加入溶解罐I中，打開第二管道18上的泵16和第一回料閥20實現(xiàn)對溶解罐I中溶解液的循環(huán)攪拌，使得八氧化三鈾粉充分溶解于硝酸，并打開水浴加熱系統(tǒng)(圖中未示出)保持合適的溶解溫度進行八氧化三鈾的溶解，生成硝酸鈾酰溶液；然后，關閉第一回料閥20并打開溶解罐I和平板過濾器2之間第一管道17上的閥門13，將硝酸鈾酰溶液泵入平板過濾器2，可以再用少量的去離子水沖洗溶解罐1，將沖洗水也泵入第一平板過濾器2 ；過濾后的硝酸鈾酰溶液在真空壓カ驅動下移入混料罐4混料，混料后取樣測試，當硝酸鈾酰溶液中的鈾原子濃度合格后，打開混料罐4和第一暫存罐5之間第一管道17上的閥門13和泵16，將硝酸鈾酰溶液泵入第一暫存罐5 ；打開第一暫存罐5和煮膠罐7之間第一管道17上的閥門13，從第一暫存罐5中通過第一流量計22監(jiān)測移出一定量的硝酸鈾酰溶液到煮膠罐7，這個過程可以通過真空壓カ驅動，并適時向煮膠罐7中加入尿素添加劑后，打開第二管道19上的泵16和第二回料閥21，通過泵16來抽送循環(huán)煮膠罐7中的物料，同時可以采用水浴系統(tǒng)(圖中未示出)進行加熱；待煮膠完成后加入增稠劑，繼續(xù)攪拌獲得具有一定粘度的溶膠膠液；溶膠膠液制備完成后，關閉第二回料閥21并打開煮膠罐7和第二平板過濾器8之間的第一管道17上的閥門13，將溶膠膠液泵入第二平板過濾器8過濾；過濾完成后，溶膠膠液可以在真空壓カ驅動下送入第二暫存罐10 ；然后，打開第二暫存罐10和壓カ罐12之間第一管道17上的閥門13，從第二暫存罐10中通過第二流量計23監(jiān)測移出一定量的溶膠膠液到壓カ罐12，這個過程可以通過真空壓カ驅動；關閉第二暫存罐10和壓カ罐12之間第一管道17上的閥門13，打開壓カ罐12和振動分散系統(tǒng)14之間第一管道17上的閥門13，在第三流量計24的監(jiān)測下將溶膠膠液用壓力推送至振動分散系統(tǒng)14形成溶膠小液滴，再將溶膠小液滴輸送至分散注系統(tǒng)15進行分散制成凝膠球。以上所述僅是本發(fā)明的優(yōu)選實施方式，應當指出，對于本技術領域的普通技術人員來說，在不脫離本發(fā)明技術原理的前提下，還可以做出若干改進和替換，這些改進和替換 也應視為本發(fā)明的保護范圍。
權利要求
1.ー種溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，包括溶解罐、煮膠罐、壓カ罐、振動分散系統(tǒng)和分散注系統(tǒng)，所述溶解罐、煮膠罐、壓カ罐和振動分散系統(tǒng)依次通過第一管道連通，所述第一管道上均設置有閥門；所述振動分散系統(tǒng)的出口和所述分散注系統(tǒng)的入口密閉連接；所述溶解罐和煮膠罐以及所述煮膠罐和壓力罐之間連通的第一管道上均設置有泵，用干物料在設備之間的輸送； 所述溶解罐上設置有進料ロ ；所述分散注系統(tǒng)具有出料ロ，且所述出料ロ處設置有出料閥。
2.根據權利要求I所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述溶解罐和煮膠罐之間的第一管道上設置有混料罐，并在所述混料罐和煮膠罐之間的第一管道上設置泵和閥門。
3.根據權利要求2所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述溶解罐和混料罐之間的第一管道上并列設置有多個第一平板過濾器，用于過濾所述溶解罐排出的溶解液。
4.根據權利要求2所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述混料罐和煮膠罐之間的第一管道上并列設置有多個第一暫存罐，用于存儲合格的溶解液。
5.根據權利要求4所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述多個第一暫存罐和煮膠罐之間的第一管道上設置有第一流量計和閥門。
6.根據權利要求I所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述煮膠罐和壓力罐之間的第一管道上依次并列設置有多個第二平板過濾器和多個第ニ暫存罐。
7.根據權利要求6所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述多個第二暫存罐和壓カ罐之間的第一管道上設置有第二流量計和閥門。
8.根據權利要求I所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述壓カ罐和振動分散系統(tǒng)之間的第一管道上設置有第三流量計和閥門。
9.根據權利要求I所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述溶解罐包括第一攪拌系統(tǒng)，用于攪拌所述溶解罐內的溶解液。
10.根據權利要求9所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述第一攪拌系統(tǒng)包括連通所述溶解罐底部和頂部的第二管道，所述第二管道上設置有泵和第一回料閥。
11.根據權利要求I所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述煮膠罐包括第二攪拌系統(tǒng)，用于攪拌所述煮膠罐內的溶膠。
12.根據權利要求11所述的溶膠凝膠法制備ニ氧化鈾核芯濕法一體化設備，其特征在于，所述第二攪拌系統(tǒng)包括連通所述煮膠罐底部和頂部的第三管道，所述第三管道上設置有泵和第二回料閥。
全文摘要
本發(fā)明屬于核材料加工技術領域，公開了一種溶膠凝膠法制備二氧化鈾核芯濕法一體化設備，包括溶解罐、煮膠罐、壓力罐、振動分散系統(tǒng)和分散注系統(tǒng)，所述溶解罐、煮膠罐、壓力罐和振動分散系統(tǒng)依次通過第一管道連通，所述第一管道上均設置有閥門；所述振動分散系統(tǒng)的出口和所述分散注系統(tǒng)的入口密閉連接；所述溶解罐和煮膠罐以及所述煮膠罐和壓力罐之間連通的第一管道上均設置有泵。本發(fā)明所提供的溶膠凝膠法制備二氧化鈾核芯濕法一體化設備通過在設備中各裝置之間形成連續(xù)密閉的生產線，實現(xiàn)了二氧化鈾核芯的大批量生產，并克服了生產過程中核材料的放射性污染問題。
文檔編號C01G43/025GK102838166SQ20121029040
公開日2012年12月26日 申請日期2012年8月15日 優(yōu)先權日2012年8月15日
發(fā)明者郝少昌, 趙興宇, 馬景陶, 鄧長生, 王陽, 周湘文, 梁彤翔, 郭文利, 劉兵, 唐亞平 申請人:清華大學