本發(fā)明屬于核燃料技術(shù)領(lǐng)域，具體涉及一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊及其制備方法和用途。
背景技術(shù)：
二氧化鈾(uo2)的熱中子俘獲截面極低，熔點(diǎn)高達(dá)2800℃，在熔點(diǎn)以?xún)?nèi)只有一種結(jié)晶形態(tài)，且各向同性，沒(méi)有金屬鈾各向異性帶來(lái)的缺陷，輻照穩(wěn)定性好，對(duì)冷卻劑水的抗腐蝕性能好，與包殼材料有很好的相容性，是目前應(yīng)用最廣泛的商用核反應(yīng)堆核燃料。然而uo2也存在不足之處，其中最重要的就是熱導(dǎo)率低。uo2的導(dǎo)熱系數(shù)僅為金屬鈾的十幾分之一。在正常工況下，uo2的這一缺陷容易引起芯塊局部過(guò)熱和影響芯塊向冷卻劑傳熱。在事故工況下，反應(yīng)堆冷卻系統(tǒng)失效，燃料芯塊溫度短時(shí)間內(nèi)急劇升高，使金屬zr管包殼與水蒸氣的氧化放熱反應(yīng)和釋氫反應(yīng)加劇、發(fā)生氫爆、包殼管破裂、芯塊由于溫度過(guò)高而熔毀，反應(yīng)堆壓力殼因內(nèi)壓過(guò)大而破損，最終導(dǎo)致放射性物質(zhì)泄漏(r.o.meyer，nucl.technol.，155，2006，293.)。uo2熱導(dǎo)率低的不足已經(jīng)成為引發(fā)核泄漏事故的關(guān)鍵因素，歷次核事故中放射性物質(zhì)的泄漏都與反應(yīng)堆堆芯溫度過(guò)高，燃料棒熔毀直接相關(guān)。
因此，提供一種核燃料，其具備高熱導(dǎo)率高，高穩(wěn)定性，成為了本領(lǐng)域技術(shù)人員亟待解決的技術(shù)問(wèn)題。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：
本發(fā)明的目的之一在于針對(duì)以上不足，提供一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊，解決現(xiàn)有技術(shù)中uo2熱導(dǎo)率導(dǎo)致的核反應(yīng)堆安全性降低的問(wèn)題。
本發(fā)明的目的之二在于提供一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的制備方法。
本發(fā)明的目的之三在于提供一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的用途。
為實(shí)現(xiàn)上述目的，本發(fā)明采用的技術(shù)方案如下：
本發(fā)明所述的一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊，所述鈾硅碳三元化合物為四方晶體結(jié)構(gòu)，其理論密度為10.94g/cm3，其原子比u:si:c＝3:2:2～3。
本發(fā)明所述的一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的制備方法，該制備方法首先通過(guò)將碳化鈾粉末與金屬硅粉末燒結(jié)得到連通孔隙分布均勻的碳化鈾和硅復(fù)合多孔滲透基體，碳化鈾為uc，金屬硅為si，再利用高溫熔融滲透反應(yīng)，在高溫下熔融u滲入所述碳化鈾和硅復(fù)合多孔滲透基體后再與uc和si充分反應(yīng)生成鈾硅碳三元化合物燃料芯塊。
進(jìn)一步地，具體包括以下步驟：
步驟1：在所述uc粉末中添加si粉末混合后，再添加粘接劑混合，得到uc和si的混合粉末；
步驟2：將所述混合粉末裝入粉末冶金模具中壓制成uc和si素坯；
步驟3：將所述uc和si素坯裝入氣氛脫脂燒結(jié)爐，在氬氣保護(hù)氣氛進(jìn)行脫脂和預(yù)燒，得到具uc和si多孔基體；
步驟4：將所述uc和si多孔基體置于高溫熔滲爐內(nèi)，保持一個(gè)端面與金屬鈾滲料充分接觸，在氬氣氣氛保護(hù)下進(jìn)行高溫熔融滲透反應(yīng)燒結(jié)，得到鈾硅碳三元化合物燃料芯塊。
進(jìn)一步地，所述步驟1中，uc粉末中添加si粉末混合6～24小時(shí)后，再添加粘接劑混合0.5～4小時(shí)。
進(jìn)一步地，所述步驟1中，uc粉末的粒徑為2～200μm，si粉末的粒徑為0.5～100μm，所述粘接劑為酚醛樹(shù)脂。
進(jìn)一步地，所述步驟1中si粉末的添加量為uc粉末的4～10wt.％，粘接劑的添加量為uc粉末的3～10wt.％。
進(jìn)一步地，所述步驟2中壓制的壓力為100～400mpa。
進(jìn)一步地，所述步驟3中脫脂溫度為300～600℃，保溫時(shí)間為0.5～4小時(shí)；所述預(yù)燒的最高溫度為1100～1300℃，保溫時(shí)間為0.5～6小時(shí)。
進(jìn)一步地，所述步驟4中燒結(jié)的最高溫度為1150～1350℃，保溫時(shí)間為0.5～8小時(shí)。
本發(fā)明所述的一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊在制備成核燃料中的用途。
與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明具有以下有益效果：
采用本發(fā)明方法制得的鈾硅碳三元化合物燃料芯塊，不僅具有顯著高于傳統(tǒng)二氧化鈾燃料芯塊的熱導(dǎo)率，并且其熱導(dǎo)率在高溫和輻照環(huán)境下也不會(huì)迅速衰退，大幅提高了反應(yīng)堆燃料系統(tǒng)的本質(zhì)安全性能。
采用本發(fā)明方法制得的鈾硅碳三元化合物燃料芯塊，其鈾密度高于傳統(tǒng)的uo2核燃料，滲透反應(yīng)后在芯塊內(nèi)殘余的少量u可進(jìn)一步提高燃料芯塊的鈾裝載量和熱導(dǎo)率，中子經(jīng)濟(jì)性更優(yōu)。同時(shí)明顯降低了核電站的運(yùn)行和維護(hù)成本，以及乏燃料后處理的成本，運(yùn)行經(jīng)濟(jì)性更好。
本發(fā)明方法簡(jiǎn)單，操作簡(jiǎn)便，生產(chǎn)效率高，能夠?qū)崿F(xiàn)規(guī)模化的工業(yè)生產(chǎn)。
具體實(shí)施方式
下面結(jié)合實(shí)施例對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步說(shuō)明，本發(fā)明的方式包括但不僅限于以下實(shí)施例。
本發(fā)明所述的一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊，所述鈾硅碳三元化合物為四方晶體結(jié)構(gòu)，其理論密度為10.94g/cm3，其原子比u:si:c＝3:2:2～3。
本發(fā)明所述的一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的制備方法，該制備方法首先通過(guò)將碳化鈾粉末與金屬硅粉末燒結(jié)得到連通孔隙分布均勻的碳化鈾和硅復(fù)合多孔滲透基體，碳化鈾為uc，金屬硅為si，再利用高溫熔融滲透反應(yīng)，在高溫下熔融u滲入所述碳化鈾和硅復(fù)合多孔滲透基體后再與uc和si充分反應(yīng)生成鈾硅碳三元化合物燃料芯塊。具體包括以下步驟：
步驟1：在所述uc粉末中添加si粉末混合后，再添加粘接劑混合，得到uc和si的混合粉末；
步驟2：將所述混合粉末裝入粉末冶金模具中壓制成uc和si素坯；
步驟3：將所述uc和si素坯裝入氣氛脫脂燒結(jié)爐，在氬氣保護(hù)氣氛進(jìn)行脫脂和預(yù)燒，得到具uc和si多孔基體；
步驟4：將所述uc和si多孔基體置于高溫熔滲爐內(nèi)，保持一個(gè)端面與金屬鈾滲料充分接觸，在氬氣氣氛保護(hù)下進(jìn)行高溫熔融滲透反應(yīng)燒結(jié)，得到鈾硅碳三元化合物燃料芯塊。
所述步驟1中，uc粉末中添加si粉末混合6～24小時(shí)后，再添加粘接劑混合0.5～4小時(shí)。uc粉末的粒徑為2～200μm，si粉末的粒徑為0.5～100μm，所述粘接劑為酚醛樹(shù)脂。si粉末的添加量為uc粉末的4～10wt.％，粘接劑的添加量為uc粉末的3～10wt.％。
所述步驟2中壓制的壓力為100～400mpa。
所述步驟3中脫脂溫度為300～600℃，保溫時(shí)間為0.5～4小時(shí)；所述預(yù)燒的最高溫度為1100～1300℃，保溫時(shí)間為0.5～6小時(shí)。
所述步驟4中燒結(jié)的最高溫度為1150～1350℃，保溫時(shí)間為0.5～8小時(shí)。
本發(fā)明所述的一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊在制備成核燃料中的用途。
實(shí)施例1
一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的制備方法，具體包括以下步驟：
步驟1：在粒徑2μm的uc粉末中添加其質(zhì)量6wt.％、粒徑為5μm的si粉末，混合24小時(shí)后，再添加uc粉末質(zhì)量5wt.％的粘接劑酚醛樹(shù)脂，繼續(xù)混合2小時(shí)得到uc和si的混合粉末。
步驟2：將該混合粉末裝入粉末冶金模具中以200mpa的壓力壓制成uc和si素坯。
步驟3：再將該uc和si素坯裝入氣氛脫脂燒結(jié)爐，在氬氣保護(hù)氣氛進(jìn)行脫脂和預(yù)燒，脫脂溫度450℃，保溫2小時(shí)，預(yù)燒最高溫度1250℃，保溫時(shí)間0.5小時(shí)，冷卻后得到uc和si多孔基體。
步驟4：將uc和si多孔基體置于高溫熔滲爐內(nèi)，保持一個(gè)端面與金屬鈾滲料充分接觸，在氬氣氣氛保護(hù)下進(jìn)行高溫熔融滲透反應(yīng)燒結(jié)，最高燒結(jié)溫度1250℃，保溫時(shí)間2小時(shí)，u熔化后滲入uc和si多孔基體，與si、uc充分反應(yīng)后得到鈾硅碳三元化合物燃料芯塊。
本實(shí)施例制得的鈾硅碳三元化合物燃料芯塊中鈾硅碳三元化合物為四方晶體結(jié)構(gòu)，其理論密度為10.94g/cm3，其原子比u:si:c＝3:2:2～3。
實(shí)施例2
一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的制備方法，具體包括以下步驟：
步驟1：在粒徑50μm的uc粉末中添加其質(zhì)量4wt.％、粒徑為0.5μm的si粉末，混合12小時(shí)后，再添加uc粉末質(zhì)量3wt.％的粘接劑酚醛樹(shù)脂，繼續(xù)混合4小時(shí)得到uc和si的混合粉末。
步驟2：將該混合粉末裝入粉末冶金模具中以400mpa的壓力壓制成uc和si素坯。
步驟3：再將該uc和si素坯裝入氣氛脫脂燒結(jié)爐，在氬氣保護(hù)氣氛進(jìn)行脫脂和預(yù)燒，脫脂溫度600℃，保溫0.5小時(shí)，預(yù)燒最高溫度1300℃，保溫時(shí)間4小時(shí)，冷卻后得到uc和si多孔基體。
步驟4：將uc和si多孔基體置于高溫熔滲爐內(nèi)，保持一個(gè)端面與金屬鈾滲料充分接觸，在氬氣氣氛保護(hù)下進(jìn)行高溫熔融滲透反應(yīng)燒結(jié)，最高燒結(jié)溫度1150℃，保溫時(shí)間8小時(shí)，u熔化后滲入uc和si多孔基體，與si、uc充分反應(yīng)后得到鈾硅碳三元化合物燃料芯塊。
本實(shí)施例制得的鈾硅碳三元化合物燃料芯塊中鈾硅碳三元化合物為四方晶體結(jié)構(gòu)，其理論密度為10.94g/cm3，其原子比u:si:c＝3:2:2～3。
實(shí)施例3
一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的制備方法，具體包括以下步驟：
步驟1：在粒徑200μm的uc粉末中添加其質(zhì)量10wt.％、粒徑為100μm的si粉末，混合18小時(shí)后，再添加uc粉末質(zhì)量10wt.％的粘接劑酚醛樹(shù)脂，繼續(xù)混合1小時(shí)得到uc和si的混合粉末。
步驟2：將該混合粉末裝入粉末冶金模具中以100mpa的壓力壓制成uc和si素坯。
步驟3：再將該uc和si素坯裝入氣氛脫脂燒結(jié)爐，在氬氣保護(hù)氣氛進(jìn)行脫脂和預(yù)燒，脫脂溫度400℃，保溫4小時(shí)，預(yù)燒最高溫度1200℃，保溫時(shí)間3小時(shí)，冷卻后得到uc和si多孔基體。
步驟4：將uc和si多孔基體置于高溫熔滲爐內(nèi)，保持一個(gè)端面與金屬鈾滲料充分接觸，在氬氣氣氛保護(hù)下進(jìn)行高溫熔融滲透反應(yīng)燒結(jié)，最高燒結(jié)溫度1350℃，保溫時(shí)間0.5小時(shí)，u熔化后滲入uc和si多孔基體，與si、uc充分反應(yīng)后得到鈾硅碳三元化合物燃料芯塊。
本實(shí)施例制得的鈾硅碳三元化合物燃料芯塊中鈾硅碳三元化合物為四方晶體結(jié)構(gòu)，其理論密度為10.94g/cm3，其原子比u:si:c＝3:2:2～3。
實(shí)施例4
一種鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的制備方法，具體包括以下步驟：
步驟1：在粒徑100μm的uc粉末中添加其質(zhì)量8wt.％、粒徑為50μm的si粉末，混合6小時(shí)后，再添加uc粉末質(zhì)量6wt.％的粘接劑酚醛樹(shù)脂，繼續(xù)混合0.5小時(shí)得到uc和si的混合粉末。
步驟2：將該混合粉末裝入粉末冶金模具中以250mpa的壓力壓制成uc和si素坯。
步驟3：再將該uc和si素坯裝入氣氛脫脂燒結(jié)爐，在氬氣保護(hù)氣氛進(jìn)行脫脂和預(yù)燒，脫脂溫度500℃，保溫1小時(shí)，預(yù)燒最高溫度1100℃，保溫時(shí)間6小時(shí)，冷卻后得到uc和si多孔基體。
步驟4：將uc和si多孔基體置于高溫熔滲爐內(nèi)，保持一個(gè)端面與金屬鈾滲料充分接觸，在氬氣氣氛保護(hù)下進(jìn)行高溫熔融滲透反應(yīng)燒結(jié)，最高燒結(jié)溫度1300℃，保溫時(shí)間1小時(shí)，u熔化后滲入uc和si多孔基體，與si、uc充分反應(yīng)后得到鈾硅碳三元化合物燃料芯塊。
本實(shí)施例制得的鈾硅碳三元化合物燃料芯塊中鈾硅碳三元化合物為四方晶體結(jié)構(gòu)，其理論密度為10.94g/cm3，其原子比u:si:c＝3:2:2～3。采用本發(fā)明方法制得的鈾硅碳三元化合物燃料芯塊不僅具有顯著高于傳統(tǒng)二氧化鈾燃料芯塊的熱導(dǎo)率，并且其熱導(dǎo)率在高溫和輻照環(huán)境下也不會(huì)迅速衰退，大幅提高了反應(yīng)堆燃料系統(tǒng)的本質(zhì)安全性能。
采用本發(fā)明方法制得的鈾硅碳三元化合物燃料芯塊的鈾密度高于傳統(tǒng)的uo2核燃料，滲透反應(yīng)后在芯塊內(nèi)殘余的少量u可進(jìn)一步提高燃料芯塊的鈾裝載量和熱導(dǎo)率，中子經(jīng)濟(jì)性更優(yōu)，同時(shí)明顯降低了核電站的運(yùn)行和維護(hù)成本，以及乏燃料后處理的成本，運(yùn)行經(jīng)濟(jì)性更好。
上述實(shí)施例僅為本發(fā)明的優(yōu)選實(shí)施方式之一，不應(yīng)當(dāng)用于限制本發(fā)明的保護(hù)范圍，但凡在本發(fā)明的主體設(shè)計(jì)思想和精神上作出的毫無(wú)實(shí)質(zhì)意義的改動(dòng)或潤(rùn)色，其所解決的技術(shù)問(wèn)題仍然與本發(fā)明一致的，均應(yīng)當(dāng)包含在本發(fā)明的保護(hù)范圍之內(nèi)。