本發(fā)明涉及石墨烯材料領(lǐng)域，尤其是氮化石墨烯材料領(lǐng)域。
背景技術(shù)：
石墨烯是一種由碳原子經(jīng)過sp2雜化之后形成的具有蜂窩狀結(jié)構(gòu)的二維納米材料。自2004年，首次在實(shí)驗(yàn)中從石墨中分離出可以單獨(dú)存在的石墨烯材料，目前，石墨烯可以稱為是應(yīng)用最為廣泛的二維納米材料，其不僅存在非常獨(dú)特的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，而且具有非常優(yōu)異的電學(xué)性質(zhì)、力學(xué)性質(zhì)、熱學(xué)性質(zhì)和光學(xué)性質(zhì)。
由于二維的石墨烯材料其自身尺寸較小，在一些情況下加大了對(duì)其進(jìn)行加工使用的難度，這在一定程度上很大的限制了石墨烯材料在實(shí)際生活中的應(yīng)用。而三維石墨烯材料富含孔隙結(jié)構(gòu)，具有較高的比表面積，較低的密度，這也決定了其良好的導(dǎo)電性、熱穩(wěn)定性以及其他方面性質(zhì)，因此，在超級(jí)電容器以及新型催化等領(lǐng)域具有重要的潛在應(yīng)用價(jià)值。
石墨烯通過氮摻雜的方法可以顯著提高其自身的導(dǎo)電性能。將氮摻雜過程引入至制備石墨烯過程中，有望制備出電化學(xué)性能相對(duì)更佳的氮摻雜石墨烯，進(jìn)而以制成性能更好的超級(jí)電容器。目前石墨烯的研究報(bào)道很多，氮化石墨烯可望具有一些獨(dú)特的性能，但目前這方面的報(bào)道依然有限。
技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：
本發(fā)明旨在發(fā)明一種簡(jiǎn)單易行的氮化石墨烯及其制備方法。
本發(fā)明提供了一種三維氮化石墨烯材料及其制備方法，所述氮化石墨烯呈三維片狀結(jié)構(gòu)，納米片厚度為1-3nm，尺寸均一，分布均勻，納米片層間分布大量孔隙。
本發(fā)明還提供了一種三維氮化石墨烯材料及其制備方法，其特征在于包括如下步驟：
1）稱取325目石墨1g，與0.4g的lino3混合，加入24ml濃hno3溶液，置于冰浴中攪拌40min；混合均勻后，移入50℃溫水浴中，加入4gnh4no3，反應(yīng)50min；然后緩慢加入40ml去離子水，并保持反應(yīng)溫度為90℃，攪拌10min后，趁熱過濾，并用去離子水進(jìn)行多次洗滌，離心后置于nh3氣氛干燥箱中在90℃下充分干燥；
2）將上述干燥后的產(chǎn)物0.4g溶解于100g去離子水中，超聲分散60min，得到分散液；加熱分散液至90℃，滴加水合肼8ml，反應(yīng)3h后過濾，并用去離子水反復(fù)沖洗，然后置于nh3氣氛干燥箱中在70℃下第二次干燥；
3）上述第二次干燥后的產(chǎn)物置于水平管式爐中，在nh3-h2-n2的混合氣體中退火1-3h，退火溫度1200℃，氣體壓強(qiáng)為10pa，nh3、h2、n2的分壓比為2:2:1。
本發(fā)明的有益成果在于：
1）本發(fā)明制備的氮化石墨烯，為三維片狀結(jié)構(gòu)，納米片尺寸均一，分布均勻。
2）本發(fā)明的方法，簡(jiǎn)單易行，特別適合于大批量工業(yè)化生產(chǎn)。
3）本發(fā)明制備的三維氮化石墨烯，兼具三維石墨烯和氮化石墨烯的雙重特性，具有很大的應(yīng)用前景。
附圖說明
圖1為實(shí)施例1）得到的三維氮化石墨烯的掃面電子顯微鏡（sem）圖。
具體實(shí)施方式
下面結(jié)合具體的實(shí)施例和附圖對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步說明。
實(shí)施例1
1）稱取325目石墨1g，與0.4g的lino3混合，加入24ml濃hno3溶液，置于冰浴中攪拌40min；混合均勻后，移入50℃溫水浴中，加入4gnh4no3，反應(yīng)50min；然后緩慢加入40ml去離子水，并保持反應(yīng)溫度為90℃，攪拌10min后，趁熱過濾，并用去離子水進(jìn)行多次洗滌，離心后置于nh3氣氛干燥箱中在90℃下充分干燥；
2）將上述干燥后的產(chǎn)物0.4g溶解于100g去離子水中，超聲分散60min，得到分散液；加熱分散液至90℃，滴加水合肼8ml，反應(yīng)3h后過濾，并用去離子水反復(fù)沖洗，然后置于nh3氣氛干燥箱中在70℃下充分干燥；
3）上述再次高燥后的產(chǎn)物置于水平管式爐中，在nh3-h2-n2的混合氣體中退火1h，退火溫度1200℃，氣體壓強(qiáng)為10pa，nh3、h2、n2的分壓比為2:2:1。
實(shí)施例2
1）稱取325目石墨1g，與0.4g的lino3混合，加入24ml濃hno3溶液，置于冰浴中攪拌40min；混合均勻后，移入50℃溫水浴中，加入4gnh4no3，反應(yīng)50min；然后緩慢加入40ml去離子水，并保持反應(yīng)溫度為90℃，攪拌10min后，趁熱過濾，并用去離子水進(jìn)行多次洗滌，離心后置于nh3氣氛干燥箱中在90℃下充分干燥；
2）將上述干燥后的產(chǎn)物0.4g溶解于100g去離子水中，超聲分散60min，得到分散液；加熱分散液至90℃，滴加水合肼8ml，反應(yīng)3h后過濾，并用去離子水反復(fù)沖洗，然后置于nh3氣氛干燥箱中在70℃下充分干燥；
3）上述再次高燥后的產(chǎn)物置于水平管式爐中，在nh3-h2-n2的混合氣體中退火2h，退火溫度1200℃，氣體壓強(qiáng)為10pa，nh3、h2、n2的分壓比為2:2:1。
實(shí)施例3
1）稱取325目石墨1g，與0.4g的lino3混合，加入24ml濃hno3溶液，置于冰浴中攪拌40min；混合均勻后，移入50℃溫水浴中，加入4gnh4no3，反應(yīng)50min；然后緩慢加入40ml去離子水，并保持反應(yīng)溫度為90℃，攪拌10min后，趁熱過濾，并用去離子水進(jìn)行多次洗滌，離心后置于nh3氣氛干燥箱中在90℃下充分干燥；
2）將上述干燥后的產(chǎn)物0.4g溶解于100g去離子水中，超聲分散60min，得到分散液；加熱分散液至90℃，滴加水合肼8ml，反應(yīng)3h后過濾，并用去離子水反復(fù)沖洗，然后置于nh3氣氛干燥箱中在70℃下充分干燥；
3）上述再次高燥后的產(chǎn)物置于水平管式爐中，在nh3-h2-n2的混合氣體中退火3h，退火溫度1200℃，氣體壓強(qiáng)為10pa，nh3、h2、n2的分壓比為2:2:1。
通過掃描電子顯微鏡（sem）對(duì)各實(shí)施例制得的三維氮化石墨烯進(jìn)行微觀形貌觀察，觀察結(jié)果表明氮化石墨烯呈三維片狀結(jié)構(gòu)，納米片厚度為1-3nm，尺寸均一，分布均勻，納米片層間分布大量孔隙。如圖1為實(shí)施例1得到的三維氮化石墨烯的掃面電子顯微鏡（sem）圖。另外通過附屬在掃描電子顯微鏡中的edx測(cè)試石墨烯中的氮含量，測(cè)試結(jié)果顯示實(shí)施例1制得的三維氮化石墨烯中的氮含量為1.5%；實(shí)施例2制得的三維石墨烯中的氮含量為1.7%；實(shí)施例3制得的三維石墨烯中的氮含量為2.5%。
顯然，盡管本發(fā)明的內(nèi)容就其公開的具體實(shí)施方式作出了完整而清晰的描述，但其不僅限于此，以上所描述的實(shí)施例僅僅是本發(fā)明一部分實(shí)施例，而不是全部的實(shí)施例。對(duì)于所屬技術(shù)領(lǐng)域的人員來說，通過這些表述的指導(dǎo)而對(duì)本發(fā)明作出改進(jìn)和替代所獲得的所有其他實(shí)施例，包含在本發(fā)明之中。