本發(fā)明涉及閃爍晶體制備，具體涉及一種鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法。

背景技術(shù)：

1、閃爍晶體在輻射探測中起重要作用，通過發(fā)出紫外光或可見光實(shí)現(xiàn)閃爍效應(yīng)，測量輻射信息如能量、強(qiáng)度、傳播等，應(yīng)用廣泛。ce：lyso閃爍晶體以其光產(chǎn)額大、熒光時間短、良好的γ射線探測效率、高能量分辨率、穩(wěn)定化學(xué)性質(zhì)和機(jī)械強(qiáng)度等特點(diǎn)受到重視，已成功應(yīng)用于高能物理、核醫(yī)學(xué)和石油勘探等領(lǐng)域，許多公司或科研機(jī)構(gòu)如美國crystalphotonics?inc、siemens?medical?solutions?usainc、圣戈班、日立、中國科技電子集團(tuán)公司第二十六研究所、中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所等均進(jìn)行了ce：lyso晶體的生長和應(yīng)用研究。

2、然而，目前廣泛采用的提拉法生長ce：lyso晶體的過程中存在一些技術(shù)難題。ce：lyso的高熔點(diǎn)超過2000℃，使用的銥坩堝易揮發(fā)或氧化，增加生長成本并導(dǎo)致散射中心形成。高溫對保溫材料造成損耗，熱場穩(wěn)定性無法確保。此外，ce：lyso晶體屬于單斜晶系，溫度降低時易發(fā)生開裂，難以調(diào)節(jié)溫度場。最后，晶體需要經(jīng)過二次退火去除氧空位，以提高閃爍性能。且通過提拉法制備ce：lyso晶體時，生長速率較低，如《鈰摻雜硅酸釔镥閃爍晶體材料生長及性能研究》中，提拉法的最大生長速率為3.5mm/h，綜上所述，傳統(tǒng)提拉法生長的ce：lyso晶體質(zhì)量未達(dá)預(yù)期，且成本高、生長速率低、生長周期長。因此，需要提出新的制備方法來解決上述技術(shù)問題。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、為了解決上述技術(shù)問題，本發(fā)明的目的是提供一種鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法。通過本發(fā)明的制備方法制備ce：lyso晶體，生長速率更快，生長周期較短，有效降低成本，對晶體無污染，有效解決了使用提拉法制備ce：lyso晶體時坩堝材料對制備高熔點(diǎn)氧化物晶體的限制，從而提升了晶體質(zhì)量。

2、本發(fā)明解決上述技術(shù)問題的技術(shù)方案如下：

3、本發(fā)明的目的是提供一種鈰摻雜硅酸釔镥晶體的制備方法，具體步驟如下：

4、(1)將lu2o3粉末、y2o3粉末、sio2粉末和ce(no3)3·6h2o粉末混合得到混合粉末，所述混合粉末經(jīng)干燥和篩分后進(jìn)行固相合成，得到多晶料塊，備用；

5、(2)通入內(nèi)氧、外氧、氫氣得到混合氣體后，點(diǎn)燃混合氣體進(jìn)行預(yù)熱，同時調(diào)節(jié)所述內(nèi)氧、所述氫氣的通入增量；預(yù)熱后放入lyso：ce籽晶加熱，再通將所述多晶料塊滴落在所述lyso：ce籽晶上；

6、(3)調(diào)節(jié)所述lyso：ce籽晶開始下降，保持所述內(nèi)氧和所述氫氣的通入增量不變，同時單獨(dú)調(diào)節(jié)所述外氧的通入增量，待晶體熔帽形成后，保持所述lyso：ce籽晶的下降速率不變，調(diào)節(jié)所述多晶料塊的滴落量和所述內(nèi)氧、所述氫氣的通入增量，使晶體進(jìn)行擴(kuò)肩生長；

7、(4)待晶體溢流后，使晶體停止擴(kuò)肩生長，晶體冷卻至室溫，得到鈰摻雜硅酸釔镥晶體。

8、本發(fā)明的有益效果是：相比傳統(tǒng)提拉法，本發(fā)明焰熔法工藝生長速度為15～20mm/h，生長速率更快；不必使用銥坩堝等耗材，避免了高溫熔體和坩堝之間的相互反應(yīng)，有效降低成本，擺脫了坩堝材料對制備高熔點(diǎn)氧化物晶體的限制，提升了晶體質(zhì)量，生長周期較短，且本發(fā)明制備的鈰摻雜硅酸釔镥晶體中的摻雜元素鈰可替換其他稀土元素，包括鑭、鐠、釹、钷、釤、銪、釓、鋱、鏑、鈥、鉺、銩、鐿。

9、優(yōu)選地，混合粉末的干燥溫度為70～90℃，干燥時間為22～26h，篩分具體為過200目篩。

10、優(yōu)選地，晶體停止擴(kuò)肩生長后，用保溫棉將爐膛包裹，使晶體緩慢冷卻，防止晶體碎裂。

11、在上述技術(shù)方案的基礎(chǔ)上，本發(fā)明還可以做如下改進(jìn)。

12、進(jìn)一步，步驟(1)中所述lu2o3粉末、所述y2o3粉末、所述sio2粉末、所述ce(no3)3·6h2o粉末的質(zhì)量比為(0.8～0.9)：(0.09～0.1)：(0.8～1.2)：(0.002～0.006)，純度均為4n級。

13、采用上述進(jìn)一步方案的有益效果是：本發(fā)明滿足焰熔法對于粉體純度和流動性的要求，過量加入sio2粉體防止后續(xù)加熱熔融過程中，因熔點(diǎn)溫度不同sio2從熔體中揮發(fā)，加快lyso熔體的分解，進(jìn)而導(dǎo)致熔體中l(wèi)u2o3組分過量，最終使晶體中出現(xiàn)包裹體。

14、進(jìn)一步，步驟(1)所述混合粉末在混合時加入氧化鋯球，所述混合粉末與所述氧化鋯球的質(zhì)量比為5：1；所述固相反應(yīng)的具體過程為：在1200～1500℃下燒結(jié)240～480min。

15、進(jìn)一步，步驟(2)中，所述外氧的初始通入量為3～4l/min；所述內(nèi)氧的初始通入量為4～5l/min；所述氫氣的初始通入量為7～9l/min。

16、采用上述進(jìn)一步方案的有益效果是：通過控制內(nèi)氧和氫氣的通入量，滿足化學(xué)式2h2+o2→2h2o，通過選用三管燃燒器可增加外氧，用于調(diào)節(jié)火焰形狀，形成大溫差溫區(qū)。

17、進(jìn)一步，步驟(2)中所述調(diào)節(jié)所述內(nèi)氧和所述氫氣的通入增量具體為：每10～20min按1：2～2.5比例增加所述內(nèi)氧和所述氫氣的通入量。

18、進(jìn)一步，步驟(2)中所述預(yù)熱溫度為500～700℃，預(yù)熱后繼續(xù)加熱20～40min。

19、進(jìn)一步，步驟(2)中放入所述lyso：ce籽晶加熱的具體步驟為：先在單晶爐爐膛中烘烤10～20min，再將所述lyso：ce籽晶升高至位于所述單晶爐爐膛中的晶體生長區(qū)，保持所述氫氣、所述內(nèi)氧的通入增量不變，對所述單晶爐爐膛進(jìn)行加熱，當(dāng)所述單晶爐爐膛溫度達(dá)到2000～2200℃時，所述lyso：ce籽晶熔化。

20、進(jìn)一步，步驟(2)將所述多晶料塊滴落在所述lyso：ce籽晶上具體為：通過送粉漏斗將所述多晶料塊滴落在所述lyso：ce籽晶上，所述送粉漏斗的起始敲擊振幅為10～25mm。

21、采用上述進(jìn)一步方案的有益效果是：確保固液界面位置保持不變。

22、進(jìn)一步，步驟(3)中所述lyso：ce籽晶的下降速率為15～20mm/h；單獨(dú)調(diào)節(jié)所述外氧的通入增量具體為：以每5～10min增加一次0.05～0.15l/min的外氧通入增量。

23、采用上述進(jìn)一步方案的有益效果是：調(diào)節(jié)火焰形狀，形成較大的溫度梯度，確保固液界面位置保持不變。由于lsyo：ce生長過程中，合成粉體元素較多，且lyso是lso和yso的固溶體，溫度的不均一行使得在生長過程中需營造較大的溫度梯度，內(nèi)氧和氫氣作用主要是給晶體生長提供熱量，外氧的作用主要是降低爐膛內(nèi)壁溫度，形成較大的溫度梯度。

24、進(jìn)一步，步驟(3)中所述調(diào)節(jié)所述多晶料塊的滴落量和內(nèi)氧、氫氣的通入增量具體為：調(diào)節(jié)所述送粉漏斗敲擊振幅為每30min增加5～10mm；且每5～10min按1：2.5～3.5的比例增加所述內(nèi)氧和所述氫氣的通入量。

25、采用上述進(jìn)一步方案的有益效果是：擴(kuò)大等溫區(qū)的面積，以保證晶體的擴(kuò)肩生長。

26、優(yōu)先地，晶體擴(kuò)肩生長過程中，若生長界面不清晰，需實(shí)時提高氫氣、外氧通入量和籽晶下降速率，以降低晶體生長溫度。