專利名稱:核燃料燒結(jié)體及其制造方法
本發(fā)明涉及在燒結(jié)基體中，混有中子毒物(吸收劑，poison)的一種UO2或(U，Pu)O2和(U，Th)O2的混合氧化物的核燃料燒結(jié)體，以及制造這種核燃料燒結(jié)體的方法。
這類核燃料燒結(jié)體及其制造方法已由德國書3144684公開。中子毒物是由烯土元素尤其是釓組成。為了制造這種核燃料燒結(jié)體，將UO2原料粉末與稀土氧化物粉末(Gd2O3)混合，并將混合物壓制成壓塊，并在1500°～1750℃溫度下，于還原性燒結(jié)氣氛中經(jīng)過熱處理。當壓塊的加熱速度為1℃/分～10℃/分時，保持上述溫度的時間為1～10小時。
核反應堆燃料元件的燃料棒填滿了這種核燃料燒結(jié)體。稀土元素，特別是釓，在中子物理學上是可燃中子毒物，這種毒物當核反應堆燃料元件在核反應堆中停留一定時間以后，其毒化中子的特性就會失去。核反應堆燃料元件是在例如三個連續(xù)而通常長度相等的燃料元件周期內(nèi)用于核反應堆的。在一個燃料元件周期的末尾，核反應堆中的部分核反應堆燃料元件被新的未受幅照的核反應堆燃料元件取代。如果燃料元件周期相當長，則置入核反應堆內(nèi)的新核反應堆燃料元件中的稀土元素(特別是釓)直至第一個燃料元件周期的末尾還未完全耗盡。這就是所謂的剩余毒化，它導致核反應堆下一個燃料元件周期開始時產(chǎn)生不希望有的反應性降低。
本發(fā)明的任務(wù)在于提供一種在較長周期的燃料元件中能防止上述反應性降低的核燃料燒結(jié)體。
為了完成這個任務(wù)，在本文一開始就已提及的本發(fā)明的這種核燃料燒結(jié)體的技術(shù)特征在于，中子毒物的化合物形式為UBx(X＝2，4和/或12)和/或B4C。
在中子物理學上硼也是一種可燃中子毒物。對于周期為12個月的燃料元件，釓具有最佳燃料特征，而對于周期為18個月的燃料元件，硼具有最佳燃料特征。
燒結(jié)基體中的含硼量最高為5%(重量)是適宜的，而在100ppm～1%(重量)范圍內(nèi)則是有利的。
為利于制造本發(fā)明的核燃料燒結(jié)體，在混合物成分UO2-，PuO2-，ThO2-，(U，Pu)O2-和(U，Th)O2粉末中，至少有一種成分與UBx(X＝2，4和/或12)粉末和/或B4C粉末混合制成壓塊，接著進行燒結(jié)。
可以表明在采用這種硼化合物的條件下，硼在燒結(jié)時實際上并沒有逸出，而是留在所得到的核燃料燒結(jié)體的燒結(jié)基體中。
將形式為UBx和B4C的化合物通過適當?shù)姆绞缴⒉嫉胶巳剂蠠Y(jié)體的整個燒結(jié)基體中，這種散布最好是均勻散布。
此外，采用UO2-，PuO2-，ThO2-，(U，Pu)O2-和(U，Th)O2-粉末的混合物成分也是可取的，其總的含氟量小于100ppm。由于含氟量較少，燒結(jié)時硼的逸出更加受到遏制。
如果采用平均顆粒直徑為5～100微米的UO2-，PuO2-，ThO2-，(U，Pu)O2-和(U，Th)O2-粉末的混合物成分也是可取的。這種粉末特別松散，因此可促使UBx-和B4C-粉末均勻混合。
正如在德國書3144684中所介紹的并且在本文開始時所給出的方法，燒結(jié)可在還原性燒結(jié)氣氛中(例如在純氫氣氛中)進行。
但是也可根據(jù)德國書3142447所介紹的方法進行燒結(jié)，把同樣含有UBx-和/或B4C-粉末的壓塊在1000°～1400℃處理溫度下，先后相繼置于氧化性氣氛和還原性氣氛中進行熱處理。對于氧化性氣氛，例如可用二氧化碳;而還原性氣氛，例如可用氫氣。如壓塊含有B4C，則用CO2作為氧化性氣氛時，燒結(jié)中硼的損失甚至于完全能夠避免。
從美國書3427222(實施例1)中，雖然已知由UO2制成的核燃料燒結(jié)體以硼作為中子毒物，但是所述硼并非混合在核燃料燒結(jié)體的燒結(jié)基體中，而是存在于含有硼化合物的表面層，并是經(jīng)過如噴射方法敷加到核燃料燒結(jié)體上。
但是將該表面層噴射在核燃料燒結(jié)體上是一道耗費很大的附加工序，因為給定的表面層的厚度必須非常精確。此外，表面層含有許多孔，因此必須有防止吸收水分的特殊防護層。
根據(jù)兩個實施例對本發(fā)明及其優(yōu)點詳述如下按照《格梅林無機化學手冊》，鈾-補篇A3，101～104頁，1981，中所謂的碳酸雙氧鈾銨(AUC)法，在高溫水解條件下通過相應選擇粉末的停留時間，得到平均顆粒直徑為15微米，含氟量為60ppm的UO2粉末。將2%(重量)顆粒大小為2～100微米的UB4粉末與這種UO2粉末均勻混合，然后將該混合粉末壓制成密度為5.6克/厘米3的壓塊。這種壓塊在1700℃溫度下，在純氫燒結(jié)氣氛中，在燒結(jié)爐內(nèi)熱處理兩小時。
于是，由壓塊制成的核燃料燒結(jié)體，其密度為10.5克/厘米3，含硼量為3000ppm，硼在核燃料燒結(jié)體的整個燒結(jié)基體中分布均勻。
另一個實施例是將含氟量為60ppm，平均顆粒直徑為15微米的同樣的UO2-粉末與顆粒大小為2～100微米的300ppm B4C-粉末均勻混合。同樣將該混合粉末壓制成密度為5.6克/厘米3的壓塊。然后將壓塊先在1150℃溫度下，在由CO2組成的氧化性燒結(jié)氣氛中，于燒結(jié)爐內(nèi)燒結(jié)兩小時，接著將由壓塊制成的燒結(jié)體在保持在1150℃溫度的燒結(jié)爐內(nèi)，在由純氫組成的還原性氣氛中熱處理半小時。由此最終得到的核燃料燒結(jié)體的密度為10.5克/厘米3，核燃料燒結(jié)體含硼量為235ppm，并且硼均勻地分布在整個燒結(jié)基體中。
權(quán)利要求
1.在燒結(jié)基體中，混有中子毒物的一種UO2或(U，PU)O2和(U，Th)O2的混合氧化物的核燃料燒結(jié)體，其特征在于中子毒物的化合物形式為UBx(X=2，4和/或12)和/或B4C。
2.根據(jù)權(quán)利要求
1的核燃料燒結(jié)體，其特征在于燒結(jié)基體中的含硼量最高為5%(重量)。
3.根據(jù)權(quán)利要求
2的核燃料燒結(jié)體，其特征在于燒結(jié)基體中的含硼量為100ppm～1%(重量)。
4.根據(jù)權(quán)利要求
1～3之一的核燃料燒結(jié)體的制造方法，其特征在于壓塊由UO2-，PuO2-，ThO2-，(U，Pu)O2-和(U，Th)O2-混合組分粉末中的至少一種成分與UBx粉末(X＝2，4和/或12)和/或B′4C粉末混合制成，并且接著進行燒結(jié)。
5.根據(jù)權(quán)利要求
4的方法，其特征在于采用的UO2-，PuO2-，ThO2-，(U，Pu)O2-和(U，Th)O2-混合組分粉末的總含氟量小于100ppm。
6.根據(jù)權(quán)利要求
4的方法，其特征在于采用的UO2-，PuO2-，ThO2-，(U，Pu)O2-和(U，Th)O2-混合組分粉末的平均顆粒直徑為5微米至100微米。
專利摘要
一種UO
文檔編號G21C3/42GK87102343SQ87102343
公開日1987年10月7日 申請日期1987年3月24日
發(fā)明者馬丁·皮斯, 沃爾夫?qū)ざ酄?申請人:克拉夫特沃克聯(lián)合公司導出引文BiBTeX, EndNote, RefMan