一種碳化硅陶瓷基復(fù)合材料的硅碳元素原位反應(yīng)連接工藝的制作方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001 ]本發(fā)明涉及一種碳化娃陶瓷基復(fù)合材料的娃碳元素原位反應(yīng)連接工藝，屬于焊接制造技術(shù)領(lǐng)域。
【背景技術(shù)】
[0002]陶瓷、陶瓷基復(fù)合材料是很有應(yīng)用前途的高溫結(jié)構(gòu)陶瓷材料，近年來(lái)尤其以碳化硅陶瓷(SiC)，碳纖維增強(qiáng)碳化硅陶瓷基復(fù)合材料(Cf/SiC)，和碳化硅纖維增強(qiáng)碳化硅陶瓷基復(fù)合材料(SiCf/SiC)，以及硅/碳化硅陶瓷基復(fù)合材料(Si/SiC)是高溫結(jié)構(gòu)陶瓷材料中比較典型的代表。
[0003]但由于陶瓷及陶瓷基復(fù)合材料的加工性能較差、耐熱沖擊能力弱，以及制造尺寸大而且形狀復(fù)雜的零件較為困難等缺點(diǎn)，通常需要通過(guò)陶瓷及陶瓷基復(fù)合材料自身的連接來(lái)實(shí)現(xiàn)復(fù)雜構(gòu)件的制造，并且連接接頭必須滿足耐高溫的使用要求。
[0004]應(yīng)當(dāng)說(shuō)，陶瓷材料屬于難焊接材料，國(guó)內(nèi)外在陶瓷或陶瓷基復(fù)合材料的連接中，普遍使用傳統(tǒng)的Ag-Cu-T1、Cu_Ti系活性釬料進(jìn)行釬焊連接，但相應(yīng)的接頭耐熱溫度很難超過(guò)500°C<Xu-Pd-V、Au-Cu-Pd-V等活性釬料也可用于碳纖維增強(qiáng)碳化硅陶瓷基復(fù)合材料的連接，但接頭的耐熱溫度也不超過(guò)800°C。陶瓷連接技術(shù)公開報(bào)道的還有使用Ni基釬料合金釬焊陶瓷基復(fù)合材料的研究結(jié)果，但自身接頭室溫彎曲強(qiáng)度只有58MPa左右，遠(yuǎn)低于被焊母材。目前針對(duì)SiC陶瓷基復(fù)合材料尚缺乏適用的高溫連接焊料。
[0005]近年來(lái)也有采用在含有碳的坯體中熔滲入硅的反應(yīng)方法進(jìn)行碳化硅陶瓷的連接報(bào)道，但是焊料的前期處理過(guò)程以及連接工藝復(fù)雜，連接接頭中滲入硅未完全反應(yīng)的殘留量不可控，因此連接接頭性能不穩(wěn)定。而且，對(duì)于碳化硅陶瓷基復(fù)合材料，比如Cf/SiC陶瓷基復(fù)合材料，SiCf/SiC陶瓷基復(fù)合材料，或者Si/SiC陶瓷基復(fù)合材料，因?yàn)閺?fù)合材料的組分更加復(fù)雜，它們的連接技術(shù)比起SiC陶瓷更為復(fù)雜，目前沒(méi)有簡(jiǎn)易、實(shí)用并且質(zhì)量可控的耐高溫連接的工藝方法。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0006]本發(fā)明所要解決的技術(shù)問(wèn)題是:針對(duì)上述技術(shù)需求和現(xiàn)有技術(shù)的不足，提供一種可用于碳化硅陶瓷基復(fù)合材料的簡(jiǎn)易、實(shí)用并且質(zhì)量可控的硅碳元素原位反應(yīng)連接工藝。
[0007]本發(fā)明的技術(shù)方案中，碳化硅陶瓷基復(fù)合材料的硅碳元素原位反應(yīng)連接工藝，包括以下步驟:
[0008]準(zhǔn)備材料
[0009]選用粒徑為納米-微米的Si和C的混合粉末，根據(jù)Si和C的原子比例為(1.0?2.0):1.0稱取Si粉末和C粉末，按O?8.0wt.%取Al2O3粉末作為助燒劑;混合后作為焊料；
[0010]焊接
[0011]采用真空-氬氣條件下的熱壓燒結(jié)或者熱壓放電等離子燒結(jié)方法，溫度為1420°C?1550°C，施加壓力1MPa?20MPa，Si和C元素發(fā)生原位反應(yīng)，并進(jìn)行擴(kuò)散連接碳化硅陶瓷基復(fù)合材料。
[0012]所述的碳化硅陶瓷基復(fù)合材料包括SiC陶瓷、Cf/SiC陶瓷基復(fù)合材料、SiCf/SiC陶瓷基復(fù)合材料或者Si/SiC陶瓷基復(fù)合材料。
[0013]所述Si粉末和C粉末為平均粒徑為I?5μηι和1nm?10nm的混合粉末，并且納米級(jí)的粉末占質(zhì)量分?jǐn)?shù)的1 %?100 %。
[0014]所述Al2O3粉末的平均粒徑為0.5μπι?3μπι。
[0015]所述熱壓燒結(jié)為熱壓放電等離子燒結(jié)。
[0016]控制焊料的添加量使得連接接頭的寬度為IΟμπι?120μπι。
[0017]熱壓燒結(jié)的反應(yīng)時(shí)間為0.3?1.0小時(shí)。
[0018]熱壓放電等離子燒結(jié)的反應(yīng)時(shí)間為3?10分鐘。
[0019]本發(fā)明可以為碳化硅陶瓷、碳化硅陶瓷基復(fù)合材料提供質(zhì)量穩(wěn)定的耐高溫材料連接的工藝方法。相對(duì)于其他連接方法，本發(fā)明具有如下有益效果:
[0020]1.使用的焊料初始原料簡(jiǎn)單，只有2?3種物質(zhì)，即元素Si粉末、C粉末，或者Al2O3粉末，它們均為市售原材料，不需要專門合金化熔煉與制備，這2?3種粉末經(jīng)機(jī)械混合均勻后即可作為焊料使用。
[0021]2.焊接工藝一步完成，配制混合好的焊料不需要調(diào)漿、烘干之類的預(yù)處理，也不需要焊后熱處理。
[0022]3.焊接過(guò)程中所需的氣氛環(huán)境也只是真空-氬氣條件，不需要高真空。
[0023]4.由于焊料的原料Si+C+Al203在焊前稱量配制，所以最終反應(yīng)殘留在以SiC生成物為主的接頭中的Si量可以得到有效控制，即連接接頭的物相組成和高溫強(qiáng)度穩(wěn)定可控，而不象采用在含有碳的坯體中熔滲入硅的反應(yīng)連接方法那樣，連接接頭中未完全反應(yīng)的硅殘留量不可控，造成接頭的性能不可控。
[0024]5.焊料原料中采用了粒徑納米-微米級(jí)別的Si粉和C粉，反應(yīng)原料自身具有高的活性反應(yīng)特性，而且添加的Al2O3粉末有助于生成物SiC陶瓷相的燒結(jié)致密化，使得連接接頭微觀組織致密，總體冶金質(zhì)量良好。
[0025]6.本發(fā)明中的技術(shù)方案其通用性強(qiáng)，不僅可以適用于SiC陶瓷，Cf/SiC陶瓷基復(fù)合材料，和SiCf/SiC陶瓷基復(fù)合材料，以及Si/SiC陶瓷基復(fù)合材料這四大類材料的自身連接，還適用于這四類材料之間的兩兩互焊。并且，控制焊料的添加量使得連接接頭的寬度為10μm?120μηι條件下，上述自身連接接頭的彎曲強(qiáng)度達(dá)到被焊材料自身彎曲強(qiáng)度的80%?100%,獲得的異種材料連接接頭的彎曲強(qiáng)度達(dá)到被焊材料自身彎曲強(qiáng)度的70%?90%，而且所有接頭強(qiáng)度在100tC?1400°C的高溫下均表現(xiàn)穩(wěn)定，接頭的耐高溫能力遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于那些Ag-Cu-T1、Au-Cu-Pd-V、Ni基合金等活性釬料。
【具體實(shí)施方式】
[0026]選用元素Si和C粉末作為焊料的初始原料，Si粉和C粉均為平均粒徑I?5μπι和1nm?10nm的混合粉，并且兩種元素中平均粒徑納米級(jí)別的粉末分別占10%?100%，質(zhì)量分?jǐn)?shù)。計(jì)算和配制反應(yīng)原料時(shí)，Si和C的原子比例為(1.0?2.0):1.0。再加入O?8.0wt.%的平均粒徑為0.5μπι?3μπι的Al2O3粉末為助燒劑。它們機(jī)械混合均勻后作為焊料裝配到被焊的SiC陶瓷或者SiC陶瓷基復(fù)合材料之間的界面，采用真空-氬氣條件下的普通熱壓燒結(jié)或者熱壓放電等離子燒結(jié)方法，通過(guò)在1420°C?1550°C高溫下Si和C元素原位反應(yīng)，反應(yīng)過(guò)程中施加壓力1MPa?20MPa，普通熱壓燒結(jié)反應(yīng)時(shí)間0.3?1.0小時(shí)，或者熱壓放電等離子燒結(jié)方法反應(yīng)時(shí)間3?10分鐘，進(jìn)行擴(kuò)散連接SiC陶瓷，或者Cf/SiC陶瓷基復(fù)合材料，或者SiCf/SiC陶瓷基復(fù)合材料，或者Si/SiC陶瓷基復(fù)合材料。連接后從高溫降至室溫的冷卻速度為2°(:?8°(:/1^11。獲得的擴(kuò)散連接接頭主要含有31+31(:的物相?？刂坪噶系奶砑恿渴沟眠B接接頭的寬度為ΙΟμπι?120μηι。
[0027]實(shí)施例一
[0028]原料Si和C均為平均粒徑40nm?60nm的粉末，計(jì)算和配制反應(yīng)原料時(shí)，Si和C的原子比例為(I.2?I.5):1.0，再加入2.0wt.%?6.0wt.%的平均粒徑為0.5μπι?3μπι的Al2O3粉末為助燒劑。采用真空-氬氣條件下的熱壓燒結(jié)方法，加熱過(guò)程中的升溫速度為10°C?15°C/min，通過(guò)在1420°C?1500°C高溫下Si和C元素原位反應(yīng)，反應(yīng)過(guò)程中施加壓力1MPa?20MPa，反應(yīng)時(shí)間0.5?1.0小時(shí)?？刂坪噶系奶砑恿渴沟眠B接接頭的寬度為30μπι?80μπι。
[0029]實(shí)施例二
[0030]元素Si和C粉末作為焊料的初始原料，Si粉和C粉均為平均粒徑2μπι和60nm的混合粉，并且兩種元素中平均粒徑納米級(jí)別的粉末分別占10%?50%，質(zhì)量分?jǐn)?shù)。計(jì)算和配制反應(yīng)原料時(shí)，Si和C的原子比例為(1.0?1.6): 1.0，再加入2.0wt.%?6.0wt.%的平均粒徑為
0.5μπι?3μπι的Al2O3粉末為助燒劑。采用真空-氬氣條件下的熱壓放電等離子燒結(jié)方法，加熱過(guò)程中的升溫速度為40°C?100°C/min，通過(guò)在1420°C?1500°C高溫下Si和C元素原位反應(yīng)，反應(yīng)過(guò)程中施加壓力I OMPa?20MPa，反應(yīng)時(shí)間4?8分鐘?？刂坪噶系奶砑恿渴沟眠B接接頭的寬度為40μηι?60μηι。
[0031 ] 實(shí)施例三
[0032]元素Si和C粉末作為焊料的初始原料，Si粉和C粉均為平均粒徑2μπι?3μπι和60nm?SOnm的混合粉，并且兩種元素中平均粒徑納米級(jí)別的粉末分別占60%，質(zhì)量分?jǐn)?shù)。計(jì)算和配制反應(yīng)原料時(shí)，Si和C的原子比例為(1.5?2.0):1.0。采用真空-氬氣條件下的熱壓燒結(jié)方法，加熱過(guò)程中的升溫速度為8 °C?18 °C /min，通過(guò)在1420 °C?1480 °C高溫下Si和C元素原位反應(yīng)，反應(yīng)過(guò)程中施加壓力1MPa?20MPa，反應(yīng)時(shí)間I小時(shí)。控制焊料的添加量使得連接接頭的寬度為30μηι?60μηι。
[0033]上述三種實(shí)施例，均進(jìn)行了 SiC陶瓷，Cf/SiC陶瓷基復(fù)合材料，和SiCf/SiC陶瓷基復(fù)合材料，以及Si/SiC陶瓷基復(fù)合材料這四大類材料的自身連接，以及這四類材料之間的兩兩互焊，獲得的自身連接接頭的彎曲強(qiáng)度達(dá)到被焊材料自身強(qiáng)度的80%?100%，獲得的異種材料連接接頭的彎曲強(qiáng)度達(dá)到被焊材料自身強(qiáng)度的70 %?90 %，而且接頭強(qiáng)度在1000 °C?14 O O °C的高溫下均表現(xiàn)穩(wěn)定。
[0034]另需說(shuō)明的是，凡本發(fā)明中所描述的具體實(shí)施例，其配方、工藝所用名稱等可以不同。凡基于本發(fā)明專利構(gòu)思所述的構(gòu)造、特征及原理所做的等效或簡(jiǎn)單變化，均包括于本發(fā)明的專利保護(hù)范圍內(nèi)。
【主權(quán)項(xiàng)】
1.一種碳化娃陶瓷基復(fù)合材料的娃碳元素原位反應(yīng)連接工藝，其特征在于，該工藝包括以下步驟: 1.1準(zhǔn)備材料 選用粒徑為納米-微米的Si和C的混合粉末，根據(jù)Si和C的原子比例為(1.0?2.0): 1.0稱取Si粉末和C粉末，按O?8.0wt.%取Al2O3粉末作為助燒劑;混合后作為焊料； 1.2焊接 采用真空-氬氣條件下的熱壓燒結(jié)方法，溫度為1420°C?1550°C，施加壓力1MPa?20MPa，Si和C元素發(fā)生原位反應(yīng)，并進(jìn)行擴(kuò)散連接碳化硅陶瓷基復(fù)合材料。2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的連接工藝，其特征在于:所述的碳化硅陶瓷基復(fù)合材料包括SiC陶瓷、Cf/SiC陶瓷基復(fù)合材料、SiCf/SiC陶瓷基復(fù)合材料或者Si/SiC陶瓷基復(fù)合材料。3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的連接工藝，其特征在于:所述Si粉末和C粉末為平均粒徑為I?5μηι和I Onm?I OOnm的混合粉末，并且納米級(jí)的粉末占質(zhì)量分?jǐn)?shù)的10%?100%。4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的連接工藝，其特征在于:所述Al2O3粉末的平均粒徑為0.5μπι?3μ??ο5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的連接工藝，其特征在于:所述熱壓燒結(jié)為熱壓放電等離子燒結(jié)。6.根據(jù)權(quán)利要求1-5中任一項(xiàng)所述的連接工藝，其特征在于:控制焊料的添加量使得連接接頭的寬度為I Oym?120μπι。7.根據(jù)權(quán)利要求1- 5中任一項(xiàng)所述的連接工藝，其特征在于:熱壓燒結(jié)的反應(yīng)時(shí)間為0.3?1.0小時(shí)。8.根據(jù)權(quán)利要求1-5中任一項(xiàng)所述的連接工藝，其特征在于:熱壓放電等離子燒結(jié)的反應(yīng)時(shí)間為3?10分鐘。
【專利摘要】本發(fā)明涉及一種碳化硅陶瓷基復(fù)合材料的硅碳元素原位反應(yīng)連接工藝，屬于焊接制造技術(shù)領(lǐng)域。由于陶瓷及陶瓷基復(fù)合材料的加工性能較差、耐熱沖擊能力弱，通常需要通過(guò)陶瓷及陶瓷基復(fù)合材料自身的連接來(lái)實(shí)現(xiàn)復(fù)雜構(gòu)件的制造，并且連接接頭必須滿足耐高溫的使用要求。本發(fā)明的焊料原料中采用了按比例混合的粒徑納米-微米級(jí)別的Si粉和C粉或者Al2O3粉末，在真空-氬氣條件下進(jìn)行普通熱壓燒結(jié)或者熱壓放電等離子燒結(jié)的方法，獲得的連接接頭彎曲強(qiáng)度達(dá)到被焊材料自身彎曲強(qiáng)度的80％～100％，而且在1000℃～1400℃的高溫下均表現(xiàn)穩(wěn)定，該方法簡(jiǎn)易、實(shí)用并且質(zhì)量可控。
【IPC分類】C04B37/00
【公開號(hào)】CN105585325
【申請(qǐng)?zhí)枴緾N201510983419
【發(fā)明人】陳波, 熊華平, 李文文
【申請(qǐng)人】中國(guó)航空工業(yè)集團(tuán)公司北京航空材料研究院
【公開日】2016年5月18日
【申請(qǐng)日】2015年12月24日