專利名稱：蜜胺的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明背景1．本發(fā)明領(lǐng)域本發(fā)明涉及一種從脲中制備蜜胺的方法，其中從含有蜜胺的反應(yīng)產(chǎn)物中，通過用處于超臨界態(tài)的一種冷卻介質(zhì)將該反應(yīng)產(chǎn)物冷卻而無需洗滌或進(jìn)一步的純化地獲得工業(yè)上有用的高純度固體蜜胺產(chǎn)物來將蜜胺回收。更具體地說，本發(fā)明涉及通過一種連續(xù)、無水、高壓的過程從脲中制備蜜胺的方法，其中通過使蜜胺熔體直接與超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)接觸將其冷卻，無需進(jìn)一步洗滌或純化地獲得高純度固體蜜胺產(chǎn)物來將蜜胺從蜜胺熔體中回收。如此獲得的產(chǎn)物在工業(yè)上是有價(jià)值的。
2．相關(guān)先有技術(shù)的描述用于從脲中生產(chǎn)蜜胺的一種連續(xù)、無水、非催化的高壓法見述于美國專利第4,565,867號(此處通過引用并入本文)中。該專利描述了將脲在約10.3MPa-17.8MPa壓力及約354℃-427℃溫度的反應(yīng)器中進(jìn)行熱解以制得含有液體蜜胺、CO2和NH3的反應(yīng)產(chǎn)物，并在壓力下作為一種混合流被送往氣-液分離器單元。在實(shí)際上處于與反應(yīng)器相同壓力和溫度的氣-液分離器中將反應(yīng)產(chǎn)物分離成氣態(tài)流和液態(tài)流。氣態(tài)流含有CO2和NH3廢氣及蜜胺蒸汽而液態(tài)流基本上由液體蜜胺所組成。氣態(tài)產(chǎn)物被送往蜜胺洗滌器，而液體蜜胺則被送往產(chǎn)物冷卻器。在蜜胺洗滌器中，將上述CO2和NH3廢氣及蜜胺蒸汽用實(shí)際上與反應(yīng)器處于相同壓力的熔融脲洗滌以將脲預(yù)熱、冷卻所述廢氣并除去蜜胺。然后將含有除去的蜜胺的預(yù)熱脲送往反應(yīng)器。與此同時(shí)，在產(chǎn)物冷卻器中通過液體冷卻介質(zhì)(優(yōu)選液態(tài)氨)將來自氣-液分離器的液體蜜胺的壓力及溫度降低以制得固體蜜胺產(chǎn)物。
該方法的缺點(diǎn)是所獲得的蜜胺的純度通常為96-99.5％。除了蜜胺外還存在各種污染物如脲、CO2、與氰尿二酰胺有關(guān)的化合物及其它有機(jī)固體(如蜜勒胺和蜜白胺)。所得這種產(chǎn)物的純度對于蜜胺一些重要的應(yīng)用如涂料顯得不夠高。因此需要一種無需進(jìn)一步純化步驟而直接獲得較高純度的蜜胺的方法。
本發(fā)明概要本發(fā)明的一個(gè)目的是從脲中制備很高純度(一般為99.5-99.95％(重量))的蜜胺的改進(jìn)的方法，其中將蜜胺作為干粉從脲熱解反應(yīng)產(chǎn)物中回收。一個(gè)具體的目的是用于從脲中生產(chǎn)蜜胺的改進(jìn)的、連續(xù)、高壓、無水的方法，其中直接獲得作為來自通過冷卻的蜜胺熔體的干粉的很高純度的蜜胺。通過使包含蜜胺的反應(yīng)產(chǎn)物直接與處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)接觸將其冷卻，藉以獲得固體高純度蜜胺產(chǎn)物來實(shí)現(xiàn)這些和其它目的。
通過用于從脲熱解的反應(yīng)產(chǎn)物中回收固體蜜胺的連續(xù)、無水、高壓法來實(shí)現(xiàn)本發(fā)明的上述及其它目的。該方法可以使用一蜜胺洗滌器單元、一反應(yīng)容器、一氣-液分離器單元和一產(chǎn)物冷卻器單元。該方法也可任選地使用補(bǔ)充反應(yīng)器容器和蒸發(fā)器單元中的任何一個(gè)或兩個(gè)。
在該方法中(1)將液態(tài)蜜胺熔體送入壓力約為5-25MPa，優(yōu)選為8-20MPa以及高于脲熔點(diǎn)的溫度的蜜胺洗滌器單元。在洗滌器中，使液態(tài)脲與來自氣-液分離器單元的廢氣接觸。這些廢氣主要由二氧化碳和氨及少量的蜜胺蒸汽組成。脲熔體將蜜胺蒸汽從廢氣中洗滌出來。廢氣在脲熔體送入反應(yīng)器容器之前也將其預(yù)熱。
二氧化碳和氨氣從洗滌器中除去并優(yōu)選送往脲設(shè)備中以轉(zhuǎn)化成脲?，F(xiàn)已含有少量蜜胺的預(yù)熱過的脲熔體從洗滌器中轉(zhuǎn)移并送入反應(yīng)器容器中。
可為洗滌器配置一冷卻夾套以確保額外的冷卻。也可以為洗滌器配置內(nèi)冷卻物體。
(2)使用例如高壓泵將脲和蜜胺熔體送入反應(yīng)器容器中。將氨(以液體的形式或熱蒸汽的形式)送入反應(yīng)器容器的底部以促進(jìn)容器內(nèi)的混合、防止容器底部堵塞并防止各種蜜胺縮合產(chǎn)物如蜜白胺、蜜勒胺和氰尿酰胺(melone)的形成。
(3)將含有脲熔體、蜜胺和氨的反應(yīng)器容器加熱至約325℃-450℃，優(yōu)選約350℃-425℃的溫度并加壓至約5-25MPa，優(yōu)選約8-20MPa的壓力。在這些條件下從脲熔體的熱解中會產(chǎn)生液態(tài)蜜胺、氣態(tài)二氧化碳和更多的氣態(tài)氨。將蜜胺、二氧化碳和氨作為混合流送入氣-液分離器中。
(4)在氣-液分離器中，將液態(tài)蜜胺從氣態(tài)氨和二氧化碳中分離出來并送往例如補(bǔ)充反應(yīng)器容器、蒸發(fā)器單元或產(chǎn)物冷卻器。將也含有少量蜜胺蒸汽的氣態(tài)氨和二氧化碳送入洗滌器單元中。氣-液分離器優(yōu)選處于與反應(yīng)器容器相同的溫度和壓力下。
(5)在補(bǔ)充反應(yīng)器容器中，在與反應(yīng)器容器相同的溫度和壓力條件下使液態(tài)蜜胺進(jìn)一步與更多的氨反應(yīng)。這個(gè)與氨的第二次反應(yīng)進(jìn)一步降低了蜜胺中雜質(zhì)的含量。完成該補(bǔ)充反應(yīng)后，將液態(tài)蜜胺送往蒸發(fā)器單元或產(chǎn)物冷卻器中。
(6)在蒸發(fā)器單元中，液態(tài)蜜胺被轉(zhuǎn)化為氣態(tài)蜜胺。各種雜質(zhì)滯留在蒸發(fā)器單元中，而氣態(tài)蜜胺則被送往產(chǎn)物冷卻器中。
(7)在產(chǎn)物冷卻器中，通過使液態(tài)或氣態(tài)的蜜胺與處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)接觸而將其冷卻或固化。液態(tài)或氣態(tài)的蜜胺的冷卻期間的壓力優(yōu)選使得對比的壓力為約0.9-2.5，更優(yōu)選對比的壓力為約1至反應(yīng)器壓力。冷卻期間的溫度優(yōu)選使得對比的溫度為約0.9-2，更優(yōu)選為約1-1.5。固體高純度的蜜胺從冷卻單元的底部轉(zhuǎn)移。
附圖的簡述

圖1是根據(jù)本發(fā)明一個(gè)實(shí)施方案用于從脲中生產(chǎn)蜜胺系統(tǒng)的流程圖，在冷卻步驟之前有一補(bǔ)充反應(yīng)步驟。
圖2是根據(jù)本發(fā)明一個(gè)實(shí)施方案用于從脲中生產(chǎn)蜜胺系統(tǒng)的流程圖，在冷卻步驟之前有一蒸發(fā)步驟。
本發(fā)明詳述我們現(xiàn)已發(fā)現(xiàn)基本上可通過用一種超臨界的冷卻介質(zhì)直接冷卻脲熱解反應(yīng)產(chǎn)物來增加蜜胺的純度。更具體地說，我們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)在通過一個(gè)連續(xù)、無水、高壓的過程(其中，通過使離開脲熱解反應(yīng)器的蜜胺熔體與處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)直接接觸而將其冷卻來從中回收蜜胺)，從脲中制備蜜胺的過程中可以獲得蜜胺純度的實(shí)際增加。優(yōu)選將超臨界氨用作所述冷卻介質(zhì)。這個(gè)冷卻過程可以在實(shí)際上與脲熱解反應(yīng)器壓力相同或小于該壓力、但一般大于冷卻介質(zhì)臨界壓力的壓力下進(jìn)行。這個(gè)方法得到純度高于99％(重量)，更準(zhǔn)確地說純度為99.5-99.95％(重量)的蜜胺而無需進(jìn)一步洗滌或純化。
冷卻介質(zhì)的壓力和溫度應(yīng)使得對比的壓力和溫度都不小于約0.9。對比的壓力被定義為實(shí)際壓力(P，以MPa計(jì))與臨界壓力(Pc，以MPa計(jì))之比(P/Pc)，而對比的溫度被定義為實(shí)際溫度(T，以°K計(jì))與臨界溫度(Tc，以°K計(jì))之比(T/Tc)。臨界壓力被定義為液-氣臨界點(diǎn)時(shí)的壓力。臨界溫度被定義為液-氣臨界點(diǎn)時(shí)的溫度。對于氨而言，其臨界壓力和溫度分別為11.15MPa和408°K(135℃)。
對于生產(chǎn)蜜胺優(yōu)選為熔體形式的脲是優(yōu)選的原材料。在按照下述反應(yīng)式進(jìn)行的蜜胺制備過程中，氨和二氧化碳是獲得的副產(chǎn)物
制備蜜胺可在低壓(優(yōu)選約為0.1-2.5MPa)及催化劑如氧化鋁的存在下進(jìn)行或在高壓(優(yōu)選約為5-25MPa)、無催化劑的條件下進(jìn)行。反應(yīng)溫度可為約325℃-450℃、優(yōu)選為約350℃-425℃。副產(chǎn)物氨和二氧化碳一般返回連接的脲設(shè)備中。
可在用于從脲中制備蜜胺的設(shè)備中獲得此處所述的結(jié)果。適用于本發(fā)明的設(shè)備可包括蜜胺洗滌器，反應(yīng)器容器，可任選地與氣-液分離器結(jié)合在一起或具有單獨(dú)氣-液分離器，可任選的后續(xù)補(bǔ)充反應(yīng)器容器和產(chǎn)物冷卻器。這樣一種設(shè)備的綜述見于美國專利第4,565,867號中(此處通過引用并入本文作為參考)。反應(yīng)器可以是例如述于美國專利第3,271,116號、3,470,163號或3,432,274號中的高壓反應(yīng)器。
在根據(jù)本發(fā)明的方法中優(yōu)選使用一補(bǔ)充反應(yīng)器容器，在其中使蜜胺熔體與氨接觸，然后將補(bǔ)充反應(yīng)后的蜜胺送往產(chǎn)物冷卻器，通過與處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)直接接觸來進(jìn)行冷卻。引入一補(bǔ)充反應(yīng)步驟的優(yōu)點(diǎn)是獲得更少量的副產(chǎn)物如蜜勒胺和/或蜜白胺，從而得到更高純度的蜜胺產(chǎn)物。適宜的補(bǔ)充反應(yīng)器容器見述于Nitrogen第139期，9月/10月，1982年，圖3中。
圖1的流程圖示意了本方法的一個(gè)實(shí)施方案。如圖所示，在包括蜜胺洗滌器1、含有內(nèi)部氣-液分離單元3的反應(yīng)器容器2、補(bǔ)充反應(yīng)器容器4和產(chǎn)物冷卻器5的設(shè)備中可從脲中制備蜜胺。脲熔體被送入壓力約為5-25MPa(優(yōu)選為8-20MPa)、溫度高于脲熔點(diǎn)的氣體洗滌器1中?？蔀闅怏w洗滌器1配置冷卻夾套以確保額外的冷卻。也可以為蜜胺洗滌器1提供內(nèi)部冷卻物體。在蜜胺洗滌器1中，液態(tài)脲與來自反應(yīng)器容器2的氣-液分離單元3的廢氣直接接觸。這些廢氣主要由二氧化碳和氨及少量的蜜胺蒸汽所組成。脲熔體將此蜜胺蒸汽從廢氣中洗滌出來并攜帶該蜜胺到反應(yīng)器容器2。
在洗滌過程中，廢氣從大約反應(yīng)器2的溫度(約為350℃-425℃)被冷卻至約為175℃-235℃，而與此同時(shí)脲熔體則被加熱至約為175℃-235℃。低于上述最低溫度時(shí)，氨和二氧化碳可在蜜胺洗滌器1的底部縮合，導(dǎo)致可對該過程造成不利影響的氨基甲酸銨的形成。為防止形成不利的脲分解和/或縮合產(chǎn)物，蜜胺洗滌器1的溫度一般不應(yīng)超過約275℃。將二氧化碳和氨廢氣從蜜胺洗滌器1的頂部除去，并優(yōu)選返回脲設(shè)備以用作原材料。
然后可將脲和蜜胺熔體從蜜胺洗滌器1轉(zhuǎn)移出去，并例如經(jīng)高壓泵送入壓力約為5-25MPa，優(yōu)選約為8-20MPa的反應(yīng)器容器中。通過將蜜胺洗滌器1放置在反應(yīng)器容器2之上也可以利用脲熔體的重力輸送。
在反應(yīng)器容器2中，通過加熱至約325℃-450℃，優(yōu)選約350℃-425℃以及在約5-25MPa，優(yōu)選約8-20MPa的壓力下，將熔融的脲轉(zhuǎn)化為蜜胺、二氧化碳和氨。
可將氨以液體或熱蒸汽的形式送入反應(yīng)器容器2中。氨進(jìn)料可作為一種純化劑以防止反應(yīng)器容器2底部發(fā)生堵塞，或防止蜜胺縮合產(chǎn)物如蜜白胺、蜜勒胺和氰尿酰胺的形成，或促進(jìn)反應(yīng)器容器2中的混合。送入到反應(yīng)器中的氨的量約為0.01-10摩爾/摩爾脲，優(yōu)選約為0.1-5摩爾/摩爾脲，特別優(yōu)選約為0.2-2摩爾/摩爾脲。在反應(yīng)中形成的二氧化碳和氨以及送入反應(yīng)器容器2中的任何過量的氨可在內(nèi)部氣-液分離單元3(如在反應(yīng)器容器2的頂部中)收集，并可以氣態(tài)的形式從液態(tài)蜜胺中分離出來。如上所述，將所得的二氧化碳、氨和蜜胺的氣體混合送往蜜胺洗滌器1以除去蜜胺蒸汽并使脲熔體預(yù)熱。將液態(tài)蜜胺從反應(yīng)器容器2中轉(zhuǎn)移出來并送入到補(bǔ)充反應(yīng)器容器4中。
在補(bǔ)充反應(yīng)器容器4中，液態(tài)蜜胺可再與約0.01-10摩爾氨/摩爾蜜胺，優(yōu)選約0.1-2摩爾氨/摩爾蜜胺接觸。在補(bǔ)充反應(yīng)器容器4中的接觸時(shí)間約為1分鐘-3小時(shí)，優(yōu)選約為2分鐘-1小時(shí)。補(bǔ)充反應(yīng)器容器4中的溫度和壓力實(shí)際上與反應(yīng)器容器2中的相同。完成補(bǔ)充反應(yīng)步驟后，將液態(tài)蜜胺排出并送往產(chǎn)物冷卻器5中。
在產(chǎn)物冷卻器5中，通過使液態(tài)的蜜胺直接與在處于超臨界態(tài)的溫度和壓力下的冷卻介質(zhì)接觸來將其冷卻。優(yōu)選超臨界的氨為所述的冷卻介質(zhì)。
液態(tài)蜜胺冷卻期間冷卻介質(zhì)的壓力優(yōu)選為使得冷卻介質(zhì)的對比壓力約為0.9-2.5，更優(yōu)選對比壓力約為1至反應(yīng)器壓力。冷卻期間冷卻介質(zhì)的溫度優(yōu)選為使得冷卻介質(zhì)的對比溫度約為0.9-2，更優(yōu)選約為1-1.5。
蜜胺被轉(zhuǎn)化成粉末并從產(chǎn)物冷卻器5底部轉(zhuǎn)移出去。蜜胺粉末具有的蜜胺含量為大于99％(重量)，更準(zhǔn)確地說蜜胺的含量為99.5-99.95％(重量)，并通常無需進(jìn)一步進(jìn)行洗滌或純化而用于需要很高純度的蜜胺的應(yīng)用如涂料中。
在本方法的又一實(shí)施方案中，可以在所述反應(yīng)器容器后安裝單獨(dú)的氣-液分離單元以代替所述反應(yīng)器容器內(nèi)部的氣-液分離單元。
在本方法另一優(yōu)選的實(shí)施方案中，如圖2所示，在補(bǔ)充反應(yīng)器容器4和產(chǎn)物冷卻器5之間包括蒸發(fā)階段6。在蒸發(fā)階段中，液態(tài)蜜胺熔體被轉(zhuǎn)化成氣態(tài)蜜胺，而副產(chǎn)物則滯留在蒸發(fā)器6中。根據(jù)該實(shí)施方案，然后使用一超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)在產(chǎn)物冷卻器5中使氣態(tài)蜜胺冷卻。該蒸發(fā)步驟的優(yōu)點(diǎn)在于進(jìn)一步減少污染的副產(chǎn)物的量，因此可獲得很高純度的固體蜜胺。在要求很高純度的各種應(yīng)用中這樣做尤其有利。
在本方法的再一個(gè)實(shí)施方案中，在反應(yīng)器容器和產(chǎn)物冷卻器之間可包括一蒸發(fā)階段，而補(bǔ)充反應(yīng)階段可走旁路。
用于制備高純度蜜胺的方法已見述于1996年3月21日在荷蘭申請的專利申請第1002669號(此處通過引用并入本文作為參考)中。
以下非限制性的實(shí)施例進(jìn)一步描述本發(fā)明。
實(shí)施例以下實(shí)施例在裝有蜜胺洗滌器、結(jié)合有氣-液分離器的反應(yīng)器容器、補(bǔ)充反應(yīng)器容器和產(chǎn)物冷卻器的中試裝置中進(jìn)行。10千克/小時(shí)的、溫度為400℃、壓力為15MPa的氨從補(bǔ)充反應(yīng)器容器的底部進(jìn)料。該氨從補(bǔ)充反應(yīng)器容器流向反應(yīng)器容器，并在此處與蜜胺合成過程中形成的氨和二氧化碳一起流向蜜胺洗滌器。氣體洗滌器用100千克/小時(shí)的、溫度為140℃、壓力為15MPa的液態(tài)脲進(jìn)料。在蜜胺洗滌器中通過來自反應(yīng)器容器的CO2、NE3和蜜胺廢氣(溫度約為400℃)將液態(tài)脲加熱至約200℃。被離開反應(yīng)器容器的廢氣所夾帶的蜜胺蒸汽由脲熔體從廢氣中轉(zhuǎn)移并與脲熔體一起送往反應(yīng)器容器。脲和洗滌后的蜜胺熔體在反應(yīng)器容器中約400℃的溫度和約15MPa的壓力下進(jìn)行反應(yīng)。反應(yīng)產(chǎn)物被分離成氣態(tài)流和液態(tài)流。由CO2、NH3和蜜胺蒸汽組成的氣態(tài)流被送入蜜胺洗滌器，而蜜胺的液態(tài)流則被送往補(bǔ)充反應(yīng)器容器。在補(bǔ)充反應(yīng)器容器中，液態(tài)蜜胺在約400℃的溫度和約15MPa的壓力下與氨接觸約25分鐘。液態(tài)蜜胺從補(bǔ)充反應(yīng)器容器被送往產(chǎn)物冷卻器，其中通過使其與溫度約為150℃、壓力約為14MPa的超臨界氨混合而將其冷卻。得到99.7％(重量)蜜胺的固體物。
權(quán)利要求
1．從包含蜜胺的脲反應(yīng)產(chǎn)物中制備蜜胺的方法，它包括以下步驟通過使所述反應(yīng)產(chǎn)物直接與處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)接觸而將其冷卻，以得到固體高純度蜜胺產(chǎn)物。
2．根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中所述冷卻介質(zhì)是氨。
3．根據(jù)權(quán)利要求2的方法，其中所述氨處于在所述冷卻步驟期間形成的約0.9-2.5的對比壓力的壓力下。
4．根據(jù)權(quán)利要求3的方法，其中所述氨處于在所述冷卻步驟期間形成的約1至反應(yīng)器壓力的對比壓力的壓力下。
5．根據(jù)權(quán)利要求2的方法，其中所述氨處于在所述冷卻步驟期間形成的約0.9-2的對比溫度的溫度下。
6．根據(jù)權(quán)利要求5的方法，其中所述氨處于在所述冷卻步驟期間形成的約1-1.5的對比溫度的溫度下。
7．根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中所述方法還包括以下步驟在所述冷卻步驟之前的補(bǔ)充反應(yīng)階段，使所述反應(yīng)產(chǎn)物與氨反應(yīng)以制得包含蜜胺的補(bǔ)充反應(yīng)產(chǎn)物。
8．根據(jù)權(quán)利要求7的方法，其中所述方法還包括以下步驟在所述補(bǔ)充反應(yīng)步驟之后和所述冷卻步驟之前，將所述的補(bǔ)充反應(yīng)產(chǎn)物蒸發(fā)以生成包含蜜胺的氣態(tài)補(bǔ)充反應(yīng)產(chǎn)物。
9．根據(jù)權(quán)利要求7的方法，其中所述補(bǔ)充反應(yīng)步驟利用約0.01-10摩爾氨/摩爾蜜胺。
10．根據(jù)權(quán)利要求9的方法，其中所述補(bǔ)充反應(yīng)步驟利用約0.1-2摩爾氨/摩爾蜜胺。
11．根據(jù)權(quán)利要求7的方法，其中所述補(bǔ)充反應(yīng)步驟持續(xù)約1分鐘-3小時(shí)。
12．根據(jù)權(quán)利要求11的方法，其中所述補(bǔ)充反應(yīng)步驟持續(xù)約2分鐘-1小時(shí)。
13．根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中所述方法還包括以下步驟在所述冷卻步驟之前，將所述的反應(yīng)產(chǎn)物蒸發(fā)以生成包含蜜胺的氣態(tài)反應(yīng)產(chǎn)物。
14．根據(jù)權(quán)利要求1的方法，其中所述蜜胺產(chǎn)物的純度大于99％(重量)。
15．根據(jù)權(quán)利要求14的方法，其中所述蜜胺產(chǎn)物的純度約為99.5-99.95％(重量)。
16．從脲中生產(chǎn)蜜胺的連續(xù)法，它包括以下步驟在壓力約為5-25MPa和溫度約為325-450℃的反應(yīng)器中將脲熱解以制得含有液態(tài)蜜胺、氣態(tài)二氧化碳和氣態(tài)氨的反應(yīng)產(chǎn)物；將所述反應(yīng)產(chǎn)物作為混合流送入氣-液分離器單元中；在所述氣-液分離器單元中將所述反應(yīng)產(chǎn)物分離成含有蜜胺蒸汽的二氧化碳和氨廢氣和液態(tài)蜜胺；同時(shí)(a)將所述含有蜜胺蒸汽的二氧化碳和氨廢氣送至蜜胺洗滌器單元，并用熔融的脲洗滌所述廢氣以預(yù)熱所述熔融脲和冷卻所述廢氣并從中轉(zhuǎn)移出所述蜜胺蒸汽，然后將二氧化碳和氨氣從所述蜜胺洗滌器單元除去并將含有所述蜜胺的所述預(yù)熱后的熔融脲送往所述反應(yīng)器，和(b)將所述液態(tài)蜜胺送往補(bǔ)充反應(yīng)器容器；在所述補(bǔ)充反應(yīng)器容器中使所述液態(tài)蜜胺與氨反應(yīng)以制得補(bǔ)充反應(yīng)后的液態(tài)蜜胺；將所述補(bǔ)充反應(yīng)后的液態(tài)蜜胺送往產(chǎn)物冷卻器；在所述產(chǎn)物冷卻器中，通過使補(bǔ)充反應(yīng)后的液態(tài)蜜胺直接與處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)接觸而將其冷卻以制得固體高純度蜜胺產(chǎn)物；回收所述的固體高純度蜜胺產(chǎn)物。
17．在通過熱解脲以制得二氧化碳、氨和蜜胺來生產(chǎn)蜜胺產(chǎn)物的連續(xù)高壓法中，所述改進(jìn)之處(其中蜜胺為液相)包括使所述液態(tài)蜜胺與處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)接觸以獲得固體蜜胺產(chǎn)物，并將所述蜜胺產(chǎn)物作為含有約99.5-99.95％(重量)蜜胺的固體回收而無需進(jìn)一步的洗滌或純化。
18．根據(jù)權(quán)利要求17的方法，其中所述冷卻介質(zhì)是氨。
19．從脲中生產(chǎn)蜜胺的連續(xù)法，它包括以下步驟在高壓和高溫的反應(yīng)區(qū)中熱解脲以制得包含液態(tài)蜜胺、氣態(tài)二氧化碳和氣態(tài)氨的反應(yīng)產(chǎn)物；在補(bǔ)充反應(yīng)區(qū)中使所述液態(tài)蜜胺與氨反應(yīng)以制得補(bǔ)充反應(yīng)后的液態(tài)蜜胺；在產(chǎn)物冷卻器中，通過使所述補(bǔ)充反應(yīng)后的液態(tài)蜜胺直接與處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)接觸而將其冷卻以制得固體高純度蜜胺產(chǎn)物。
全文摘要
本發(fā)明涉及用于從脲中制備蜜胺的方法,其中將蜜胺從通過脲的熱解而制得的反應(yīng)產(chǎn)物中,通過用處于超臨界態(tài)的冷卻介質(zhì)將其冷卻而回收以獲得純度不小于99.5%(重量)工業(yè)上可用的固體蜜胺產(chǎn)物而無需進(jìn)一步洗滌或純化。優(yōu)選的冷卻介質(zhì)是超臨界的氨。
文檔編號C07D251/60GK1218458SQ97194661
公開日1999年6月2日 申請日期1997年3月20日 優(yōu)先權(quán)日1996年3月21日
發(fā)明者J·G·T·范維克, T·J·A·M·薩姆佩爾斯, A·B·德漢 申請人:Dsm有限公司