本發(fā)明涉及無機(jī)填料，更具體而言，涉及包括在樹脂組合物內(nèi)的無機(jī)填料。
背景技術(shù)：
：包括發(fā)光元件例如發(fā)光二極管(LED)等的發(fā)光裝置用作各種類型的光源。隨著半導(dǎo)體技術(shù)的發(fā)展，發(fā)光元件的高輸出正在加速。為穩(wěn)定地處理由發(fā)光元件發(fā)出的大量光和熱，對發(fā)光元件的散熱性能有要求。此外，由于電子部件變得高度集成并且具有高性能，安裝在電子部件上的印刷電路板的散熱問題受到越來越多的關(guān)注。一般而言，包括樹脂和無機(jī)填料的樹脂組合物可以用于發(fā)光元件或印刷電路板的散熱。此處，無機(jī)填料可以包括氮化硼。氮化硼具有優(yōu)異的導(dǎo)熱性和散熱性能，以及由于其高電阻所致的優(yōu)異的電絕緣性能。然而，氮化硼具有各向異性的導(dǎo)熱性的問題。為了解決該問題，可以使用氮化硼團(tuán)聚體，在氮化硼團(tuán)聚體中片狀氮化硼團(tuán)聚在一起，但是由于氮化硼團(tuán)聚體中的孔，熱導(dǎo)率可能會(huì)降低，而且由于片狀氮化硼內(nèi)的低結(jié)合強(qiáng)度，氮化硼團(tuán)聚體容易破碎。此外，由于氮化硼具有低摩擦系數(shù)和高潤滑性，存在氮化硼和其他材料之間的化學(xué)親和力低的問題。技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：本發(fā)明中待解決的一個(gè)技術(shù)主題是提供包括在樹脂組合物中的無機(jī)填料。根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)方面，提供了無機(jī)填料，其包括氮化硼團(tuán)聚體；和在氮化硼團(tuán)聚體上形成的包括-Si-R1-NH2基團(tuán)的涂層，其中R1選自具有1 至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。該涂層可以包括-O-Si-R1-NH2基團(tuán)。該涂層可以包括以下官能團(tuán)。該涂層可以包括具有以下單元的聚合物。其中R2選自氫、具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。該涂層可以具有1μm至2μm的厚度。根據(jù)本發(fā)明的另一個(gè)方面，提供了無機(jī)填料，其包括氮化硼團(tuán)聚體；和在氮化硼團(tuán)聚體中形成的孔，其中至少一些孔填充有含硅(Si)無機(jī)物質(zhì)。無機(jī)填料還可以包括在氮化硼團(tuán)聚體表面上形成并且由含Si無機(jī)物質(zhì)形成的涂層，并且官能團(tuán)可以在涂層上形成。該官能團(tuán)可以包括氨基。該含Si無機(jī)物質(zhì)可以包括氧碳氮化硅(SiCNO)或碳氮化硅(SiCN)。根據(jù)本發(fā)明的另一個(gè)方面，提供了樹脂聚合物，其包括樹脂；和包括氮化硼團(tuán)聚體的無機(jī)填料，其中在氮化硼團(tuán)聚體上形成有包括-Si-R1-NH2 基團(tuán)的涂層，并且R1選自具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。該樹脂可以是環(huán)氧類樹脂，無機(jī)填料還可以包括氧化鋁，并且樹脂組合物中可以包括15體積％至35體積％的環(huán)氧類樹脂，和65體積％至85體積％的無機(jī)填料。對于100體積％的無機(jī)填料，可以包括55體積％至85體積％的氮化硼團(tuán)聚體(在其上形成涂層)；并且可以包括15體積％至45體積％的氧化鋁。根據(jù)本發(fā)明的另一個(gè)方面，提供了包括樹脂組合物的散熱基底，該組合物包括樹脂；和包括氮化硼團(tuán)聚體的無機(jī)填料，其中包括-Si-R1-NH2基團(tuán)的涂層形成在氮化硼團(tuán)聚體上，并且R1選自具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。該散熱基底可以具有18W/mK以上的熱導(dǎo)率。該散熱基底可以具有0.8kgf/cm以上的剝離強(qiáng)度。根據(jù)本發(fā)明的另一個(gè)方面，提供了由樹脂組合物形成的散熱基底，該樹脂組合物包括樹脂和表面涂布的氮化硼團(tuán)聚體，并且當(dāng)將預(yù)定的壓力以10mm/分鐘的速率施加至由散熱基底制備的、高127mm、寬3.2mm且長12.7mm的方柱形樣品或由散熱基底制備的、高80±2mm、寬4±0.2mm且長10±0.2mm的方柱形樣品以將樣品破裂為第一部分和第二部分時(shí)，該第一部分和第二部分的所有斷裂面均包括經(jīng)表面涂布的氮化硼團(tuán)聚體部。所述氮化硼團(tuán)聚體部的直徑可以是氮化硼團(tuán)聚體的平均直徑的30％以上。氮化硼團(tuán)聚體的涂層可以包括-Si-R1-NH2基團(tuán)。所述氮化硼團(tuán)聚體部可以形成在第一部分和第二部分的斷裂面的相應(yīng)位置上。附圖說明通過參照附圖具體描述本發(fā)明的示例性實(shí)施方案，本發(fā)明的以上和其他目的、特征和優(yōu)點(diǎn)將對本領(lǐng)域普通技術(shù)人員而言將變得更明顯，其中：圖1示出氮化硼團(tuán)聚體；圖2示出根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案用聚硅氮烷和氨基硅烷處理的氮化硼團(tuán)聚體；圖3示出根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案制備氮化硼團(tuán)聚體的方法；圖4是說明根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案的印刷電路板的截面圖；圖5是說明根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案的發(fā)光元件模塊的截面圖；圖6是說明根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案在印刷電路板上形成的發(fā)光元件模塊的截面圖；圖7是根據(jù)實(shí)施例3-1的斷裂面的SEM圖；并且圖8是根據(jù)比較例3-1的斷裂面的SEM圖。具體實(shí)施方式將在下文參照附圖詳細(xì)描述本發(fā)明的示例性實(shí)施方案。盡管本發(fā)明是結(jié)合其示例性實(shí)施方案而示出和描述，但對本領(lǐng)域技術(shù)人員明顯的是，可以在不偏離本發(fā)明的精神和范圍的情況下做出各種修改。本發(fā)明可以作出各種修改且可以實(shí)施為各種形式，并且將在附圖中例示并描述具體實(shí)施方案。然而，本發(fā)明無意于受限于具體實(shí)施方案，并且應(yīng)當(dāng)理解本發(fā)明包括在本發(fā)明的精神和技術(shù)范圍內(nèi)的所有這類修改方案、等同方案和替代方案。應(yīng)當(dāng)理解，雖然本文中可以使用第一、第二等表述用于描述各種要素，這些要素不應(yīng)受限于這些表述。這些表述僅用于區(qū)分一個(gè)要素與另一個(gè)要素。例如，第一要素可以被稱為第二要素，并且類似地，第二要素可以被稱為第一要素，而不偏離本發(fā)明的范圍。如本文中所使用，表述“和/或”包括一種或更多種相關(guān)所列項(xiàng)目的任意組合和所有組合。本文中所使用的術(shù)語僅用于描述具體實(shí)施方案的目的，并且無意于限制本發(fā)明。如本文中所使用，除非上下文明確地另有指示，否則單數(shù)形式旨在也包括復(fù)數(shù)形式。還應(yīng)當(dāng)理解，當(dāng)在本文中使用時(shí)，表述“包含”、“含”、和/或“包括”指出所述特征、整數(shù)、步驟、操作、要素和/或組分的存在，但不排除一種或更多種其他特征、整數(shù)、步驟、操作、要素、組分和/或其組合的存在或添加。除非另有限定，否則本文中所使用的所有術(shù)語，包括技術(shù)術(shù)語和科學(xué)術(shù)語，具有和本發(fā)明所屬領(lǐng)域的普通技術(shù)人員通常理解的相同的含意。還應(yīng)當(dāng)理解，除非本文明確地如此定義，否則例如在通常使用的字典中定義的用語應(yīng)當(dāng)解讀為具有與其在相關(guān)領(lǐng)域的背景中的含義相一致的含義，并且不應(yīng)解讀為理想化或過于形式化的含義。在附圖中，為清楚起見，放大了層的厚度、區(qū)域等。貫穿說明書，相似的附圖標(biāo)記指代相似的要素。應(yīng)當(dāng)理解當(dāng)一個(gè)部分例如層、膜、區(qū)域、板等被稱為在另一個(gè)部分的“前面”時(shí)，其可以直接在另一個(gè)部分的前面，或還可以存在中間部分。相反，當(dāng)一個(gè)部分被稱為“直接”在另一個(gè)部分的“前面”時(shí)，不存在中間部分。在下文中，將結(jié)合附圖詳細(xì)描述本發(fā)明的示例性實(shí)施方案。貫穿本說明書，相似的附圖標(biāo)記指代相似的要素，并且省略對其的重復(fù)說明。根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案的樹脂組合物包括樹脂和無機(jī)填料。此處樹脂可以包括環(huán)氧化合物和固化劑。此處，環(huán)氧化合物與固化劑的體積比可以在10:1至10:10范圍內(nèi)。在本說明書中，環(huán)氧化合物可以與環(huán)氧類樹脂互換使用。此處，環(huán)氧化合物可以包括晶態(tài)環(huán)氧化合物、非晶態(tài)環(huán)氧化合物和硅氧烷環(huán)氧化合物中的至少一種。晶態(tài)環(huán)氧化合物可以包括液晶基元(mesogen)結(jié)構(gòu)。液晶基元是液晶的基本單元，并且包括剛性結(jié)構(gòu)。此外，非晶態(tài)環(huán)氧化合物可以是在其分子中具有兩個(gè)或更多個(gè)環(huán)氧基團(tuán)的常見非晶態(tài)環(huán)氧化合物，并且例如可以是衍生自雙酚A或雙酚F的縮水甘油醚化合物。此處，作為固化劑，可以使用胺類固化劑、酚類固化劑、酸酐類固化劑、聚硫醇類固化劑、聚氨基酰胺類固化劑、異氰酸酯類固化劑和嵌段異氰酸酯類固化劑中的至少一種，或者兩種或更多種類型的混合物。此外，無機(jī)填料包括氮化硼團(tuán)聚體(其中片狀氮化硼團(tuán)聚在一起)和氧化鋁。此處，由含硅(Si)無機(jī)物質(zhì)形成的涂層在根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體上形成，并且氨基在涂層上形成。此外，該含Si的無機(jī)物質(zhì)可以填充氮化硼團(tuán)聚體中的至少一些孔。此處，含Si無機(jī)物質(zhì)還可以包括氮(N)。此外，含Si的無機(jī)物質(zhì)還可以包括碳(C)和氧(O)中的至少一種。例如，含Si無機(jī)物質(zhì)可以包括氧碳氮化硅(SiCNO)或碳氮化硅(SiCN)。即，在根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體上形成的涂層包括以下官能團(tuán)1。[官能團(tuán)1]此處，R1可以選自具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。官能團(tuán)1可以包括以下官能團(tuán)2。[官能團(tuán)2]此處，R1可以選自具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。此外，官能團(tuán)2可以包括以下官能團(tuán)3。[官能團(tuán)3]此處，R1可以選自具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。此外，官能團(tuán)3可以包括以下官能團(tuán)4。[官能團(tuán)4]此處，R1可以選自具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。R2可以選自氫、具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。即，在根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體上形成的涂層包括具有以下單元的聚合物。如上所述，當(dāng)?shù)饒F(tuán)聚體用含Si無機(jī)物質(zhì)涂布并且氮化硼團(tuán)聚體中的至少一些孔填充有含Si無機(jī)物質(zhì)時(shí)，氮化硼團(tuán)聚體中的空氣層可以最小化，因而可以提高氮化硼團(tuán)聚體的熱導(dǎo)率，并且可以提高片狀氮化硼內(nèi)的結(jié)合強(qiáng)度，因此可以防止氮化硼團(tuán)聚體破裂。此外，當(dāng)涂層在氮化硼團(tuán)聚體上形成時(shí)，官能團(tuán)可以容易地形成，并且當(dāng)官能團(tuán)形成在氮化硼團(tuán)聚體的涂層上時(shí)，可以增加氮化硼團(tuán)聚體和樹脂之間的化學(xué)親和力。圖1示出氮化硼團(tuán)聚體，圖2示出根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案用聚硅氮烷和氨基硅烷處理的氮化硼團(tuán)聚體。參照圖1，通過將片狀氮化硼團(tuán)聚在一起而形成氮化硼團(tuán)聚體10，參照圖2，涂層20可以在氮化硼團(tuán)聚體10的表面上形成。涂層20可以包括無機(jī)物質(zhì)，并且該無機(jī)物質(zhì)可以包括Si等。此外，官能團(tuán)例如氨基可以在涂層20上形成。此處，含Si無機(jī)物質(zhì)可以由式1的聚硅氮烷(PSZ)形成。[式1]此處，R可以選自氫、具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基，且n是正整數(shù)。由該聚硅氮烷形成含Si無機(jī)物質(zhì)的機(jī)理示出在以下反應(yīng)式1中。[反應(yīng)式1]此處，R可以選自氫、具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基，且n是正整數(shù)。即，通過破壞Si和N之間的鍵的水解反應(yīng)過程以及之后的縮合反應(yīng)過程，聚硅氮烷可以形成含Si無機(jī)物質(zhì)。聚硅氮烷的分子量比具有單個(gè)分子的硅氮烷更高。因此，氮化硼團(tuán)聚體可以由含Si無機(jī)物質(zhì)均勻涂布并由聚硅氮烷形成，并且該無機(jī)物質(zhì)可以容易地滲入氮化硼團(tuán)聚體中的孔。此外，當(dāng)?shù)饒F(tuán)聚體用具有單個(gè)分子的硅氮烷涂布時(shí)，-NH基團(tuán)或-NH2基團(tuán)直接結(jié)合到Si分子，并且結(jié)合到該分子的末端，因而-NH基團(tuán)或-NH2基團(tuán)可能不會(huì)形成。另一方面，當(dāng)根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案氮化硼團(tuán)聚體用聚硅氮烷涂布時(shí)，-NH2基團(tuán)不直接結(jié)合到Si分子，而是結(jié)合到 R，R結(jié)合到Si，因而-NH2基團(tuán)可以在涂層的表面上形成，提高樹脂和氮化硼團(tuán)聚體之間的結(jié)合強(qiáng)度。根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，可以加入添加劑例如氨基硅烷以在涂層上形成氨基。聚硅氮烷和氨基硅烷之間的反應(yīng)機(jī)理示出于反應(yīng)式2。[反應(yīng)式2]此處，R可以選自氫、具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。R1可以選自具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。即，包括氨基的無機(jī)物質(zhì)可以通過如反應(yīng)式2所示的氨基硅烷和經(jīng)水解的聚硅氮烷之間的縮合反應(yīng)而形成。此處，氨基硅烷可以來源于式2[式2]此處，R可以選自具有1至3個(gè)碳原子的飽和烴基和具有2至3個(gè)碳原子的不飽和烴基。圖3示出根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案制備氮化硼團(tuán)聚體的方法。參照圖3，圖1的氮化硼團(tuán)聚體與聚硅氮烷、氨基硅烷和溶劑混合(S100)，然后被涂布(S110)。此處，溶劑在真空狀態(tài)中揮發(fā)。此處，氮化硼團(tuán)聚體可以指其中片狀氮化硼團(tuán)聚在一起的團(tuán)聚體。當(dāng)該氮化硼團(tuán)聚體用EDX分析來進(jìn)行分析時(shí)，硼(B)可以是58.42wt％，且氮(N)可以是41.58wt％。因此，包括Si的液相無機(jī)物質(zhì)可以在氮化硼團(tuán)聚體的孔中和表面上形成。此處，當(dāng)該氮化硼團(tuán)聚體用EDX分析來進(jìn)行分析時(shí)，B可以是50.98wt％，C可以是6.85wt％，N可以是32.07wt％，O可以是3.41wt％，且Si可以是2.97wt％。接下來，在濕法固化混合物(S120)之后，燒結(jié)該混合物(S130)。為此，混合物可以在160至180℃的溫度下處理12至24小時(shí)，然后可以在300℃下熱解2至4小時(shí)。通過熱解過程，可以釋放CH4、C2H4、C2H6、NH3等，因而可以獲得圖2的其孔和表面填充有含Si無機(jī)物質(zhì)的氮化硼團(tuán)聚體。此處，當(dāng)該氮化硼團(tuán)聚體用EDX分析來進(jìn)行分析時(shí)，B可以是45.95wt％，C可以是8.79wt％，N可以是35.06wt％，O可以是5.35wt％，且Si可以是4.85wt％。當(dāng)步驟S130的熱解過程在氮?dú)夥罩羞M(jìn)行時(shí)，孔可以填充有包括SiCN的無機(jī)物質(zhì)。如上所述，當(dāng)聚硅氮烷與氮化硼團(tuán)聚體混合并加熱時(shí)，混合物在水解反應(yīng)之后聚合，因而聚硅氮烷滲入氮化硼團(tuán)聚體的孔中或氮化硼團(tuán)聚體的表面涂布有聚硅氮烷。與作為單體的硅氮烷相比，聚硅氮烷的聚合反應(yīng)易于引發(fā)，因而聚硅氮烷可以容易地滲入氮化硼團(tuán)聚體的孔中，并且氮化硼團(tuán)聚體的表面可以均勻涂布有聚硅氮烷。此處，在氮化硼團(tuán)聚體10上形成的涂層的厚度可以為1μm至2μm。當(dāng)該涂層的厚度小于1μm時(shí)，氨基可能無法充分形成在涂層上，因而剝離強(qiáng)度可能降低。此外，當(dāng)該涂層的厚度大于2μm時(shí)，氮化硼團(tuán)聚體團(tuán)聚在一起，因而熱導(dǎo)率可能降低。此處，根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的包括氮化硼團(tuán)聚體的樹脂組合物可以包括15體積％至35體積％的樹脂，和65體積％至85體積％的無機(jī)填料。當(dāng)以上述范圍包括樹脂和無機(jī)填料時(shí)，可以獲得具有優(yōu)良熱導(dǎo)率、室溫下的穩(wěn)定性和分散性的樹脂組合物。特別地，當(dāng)以大于85體積％的量包括根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的包括氮化硼團(tuán)聚體的無機(jī)填料時(shí)，樹脂含量相對降 低，細(xì)孔形成在無機(jī)填料和樹脂之間，因而熱導(dǎo)率可能降低，并且剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度可能降低。此外，當(dāng)以小于65體積％的量包括根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的包括氮化硼團(tuán)聚體的無機(jī)填料時(shí)，熱導(dǎo)率可能降低。此處，相對于100體積％的無機(jī)填料，可以包括55體積％至85體積％的根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體，以及可以包括15體積％至45體積％的氧化鋁。當(dāng)相對于100體積％無機(jī)填料以大于85體積％的量包含根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體時(shí)，剝離強(qiáng)度可能降低。此外，當(dāng)相對于100體積％無機(jī)填料以小于55體積％的量包含根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體時(shí)，熱導(dǎo)率可能降低。根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的包括無機(jī)填料的樹脂組合物可以應(yīng)用于印刷電路板。圖4是說明根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的印刷電路板的截面圖。參照圖4，印刷電路板100包括基底110、絕緣層120和電路圖案130?；?10可以由銀、銅、鋁、鎳、金、鉑、和其合金而形成。根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的由包括無機(jī)填料的樹脂組合物形成的絕緣層120形成在基底110上。電路圖案130形成在絕緣層120上。電路圖案130可以由金屬例如銅、鎳等形成。絕緣層120使金屬板110和電路圖案130之間絕緣。根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的包括無機(jī)填料的樹脂組合物還可以應(yīng)用于發(fā)光元件模塊。圖5是說明根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案的發(fā)光元件模塊的截面圖，而圖6是說明根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案在印刷電路板上形成的發(fā)光元件模塊的截面圖。參照圖5，發(fā)光元件模塊400包括下線路410、在下線路410上形成的散熱基底420、在散熱基底420上形成的上線路430、在上線路430上形成的發(fā)光元件440、在發(fā)光元件440上形成的磷光體層450、連接下線路410和上線路430的通路460，和透鏡470。散熱基底420可以由根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的包括無機(jī)填料的樹脂組合物形成。參照圖6，印刷電路板500包括基底510和在基底510上形成的線路520，并且印刷電路板500和發(fā)光元件模塊400可以通過釬料600接合。當(dāng)根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案由包括無機(jī)填料的樹脂組合物形成的散熱基底被制備成高127mm、寬3.2mm且長12.7mm的方柱形樣品或高80±2 mm、寬4±0.2mm且長10±0.2mm的方柱形樣品，并且將預(yù)定的壓力以10mm/分鐘的速率施加至該樣品以將樣品破裂為第一部分和第二部分時(shí)，該第一部分和第二部分的所有斷裂面均包括經(jīng)表面涂布的氮化硼團(tuán)聚體部。此處，所述氮化硼團(tuán)聚體部的直徑可以是氮化硼團(tuán)聚體的平均直徑的30％以上。所述氮化硼團(tuán)聚體部可以在該第一部分和第二部分的斷裂面的相應(yīng)位置上形成。在下文中，將結(jié)合實(shí)施例和比較例來描述本發(fā)明。實(shí)驗(yàn)實(shí)施例在實(shí)施例和比較例中獲得的樹脂組合物固化之后，制備了直徑為12.7mm且厚度為450μm的圓形樣品。將該圓形樣品放入熱導(dǎo)儀(產(chǎn)品名稱：LFA447；由NetzschGmbH制造)，然后使用瞬態(tài)熱線法測量熱導(dǎo)率。此外，在用實(shí)施例和比較例中獲得的樹脂組合物涂布厚度為62.5mm的銅基底以形成450μm厚的涂層之后，該涂層在150℃下干燥15分鐘。然后，在將厚度為62.5mm的銅基底堆疊在樹脂組合物上之后，在0.1托、180℃和50Mpa的條件下進(jìn)行真空壓制以制備樣品。使用YM-tech制造的裝置在沿垂直方向(90°的角度)以50mm/分鐘的速率將樣品提起的條件下測量剝離強(qiáng)度。此外，在用實(shí)施例和比較例中獲得的樹脂組合物制備ASTM標(biāo)準(zhǔn)的樣品(127mm×12.7mm×3.2mm)之后，使用三點(diǎn)彎曲裝置測量材料的彎曲強(qiáng)度。即，將預(yù)定的壓力施加至樣品，并且使用3點(diǎn)彎曲裝置沿樣品垂直的方向以10mm/分鐘的速率壓樣品，由此測量應(yīng)力。此處，施加的應(yīng)力例如可以是10kgf。制備氮化硼團(tuán)聚體實(shí)施例1-1將46.7體積％的氮化硼團(tuán)聚體(其中片狀氮化硼團(tuán)聚在一起)、4.65體積％的式1的聚硅氮烷、4.65體積％的式2的氨基硅烷和丙酮溶劑混合以在80℃下在氮化硼團(tuán)聚體上形成涂層，該涂層在180℃下濕法固化12小時(shí)并且在300℃下燒結(jié)4小時(shí)，由此制備根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼 團(tuán)聚體。再向其添加24體積％的氧化鋁、16.2體積％的雙酚A型環(huán)氧化合物和3.8體積％的二氨基二苯砜并且攪拌。比較例1-1將46.7體積％的氮化硼團(tuán)聚體(其中片狀氮化硼團(tuán)聚在一起)、4.65體積％的式1的聚硅氮烷、4.65體積％的環(huán)氧硅烷和丙酮溶劑混合，涂層在80℃下形成在氮化硼團(tuán)聚體上，該涂層在180℃下濕法固化12小時(shí)并且在300℃下燒結(jié)4小時(shí)，由此制備根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體。再向其添加24體積％的氧化鋁、16.2體積％的雙酚A型環(huán)氧化合物和3.8體積％的二氨基二苯砜并且攪拌。比較例1-2將46.7體積％的氮化硼團(tuán)聚體(其中片狀氮化硼團(tuán)聚在一起)、4.65體積％的式1的聚硅氮烷、4.65體積％的丙烯?；柰楹捅軇┗旌希繉釉?0℃下在氮化硼團(tuán)聚體上形成，該涂層在180℃下濕法固化12小時(shí)并且在300℃下燒結(jié)4小時(shí)，由此制備根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體。再向其添加24體積％的氧化鋁、16.2體積％的雙酚A型環(huán)氧化合物和3.8體積％的二氨基二苯砜并且攪拌。表1示出根據(jù)實(shí)施例1-1、比較例1-1和比較例1-2制備的樹脂組合物的熱導(dǎo)率、剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度的測量結(jié)果。[表1]實(shí)驗(yàn)編號(hào)熱導(dǎo)率(W/mK)剝離強(qiáng)度(kgf/cm2)彎曲強(qiáng)度(Mpa)實(shí)施例1-122.21.1136.7比較例1-117.80.8233.1比較例1-215.40.9139.4如表1所示，在實(shí)施例1-1中使用氨基硅烷在氮化硼團(tuán)聚體的涂層上形成氨基，可以測定熱導(dǎo)率為18W/mK以上，剝離強(qiáng)度為0.8kgf/cm以上，以及彎曲強(qiáng)度為30MPa以上。另一方面，在比較例1-1和1-2中使用環(huán)氧硅烷或丙烯?；柰樵诘饒F(tuán)聚體的涂層上形成環(huán)氧基或丙烯酰基，可以測定導(dǎo)熱率、剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度相對低于實(shí)施例1-1。涂層厚度將氮化硼團(tuán)聚體、式1的聚硅氮烷、式2的氨基硅烷和丙酮溶劑混合， 涂層在80℃下在氮化硼團(tuán)聚體上形成，該涂層在180℃下濕法固化12小時(shí)并且在300℃下燒結(jié)4小時(shí)，由此制備根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體。將56體積％的所制備的氮化硼團(tuán)聚體、24體積％的氧化鋁、16.2體積％的雙酚A型環(huán)氧化合物和3.8體積％的二氨基二苯砜混合并且攪拌。通過改變氮化硼團(tuán)聚體、式1的聚硅氮烷和式2的氨基硅烷的相對含量比或攪拌時(shí)間來調(diào)節(jié)涂層的厚度。使用氮化硼團(tuán)聚體的斷裂面的SEM圖來測量涂層的厚度。即，在SEM圖中基于一個(gè)氮化硼團(tuán)聚體在5個(gè)位置測量涂層的厚度，并且計(jì)算在5個(gè)位置測量的各厚度的平均厚度。通過從氮化硼團(tuán)聚體和涂層之間的界面至涂層的最外線的距離來測量在各位置測量的厚度。表2示出根據(jù)在氮化硼團(tuán)聚體表面上形成的涂層厚度的熱導(dǎo)率、剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度的測量結(jié)果。[表2]如表2所示，在實(shí)施例2-1至2-3中涂層的厚度在1μm至2μm范圍內(nèi)，可以測定熱導(dǎo)率為18W/mK以上，剝離強(qiáng)度為0.8kgf/cm以上，以及彎曲強(qiáng)度為30MPa以上。另一方面，在比較例2-1至2-6中涂層的厚度小于1μm或大于2μm，可以測定導(dǎo)熱率、剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度相對低于實(shí)施例2-1至2-3。斷裂面的形成實(shí)施例3-1在使用由實(shí)施例1-1制備的樹脂組合物來制備ASTM標(biāo)準(zhǔn)的樣品(127mm×12.7mm×3.2mm)之后，對樣品施加壓力，并且使用3點(diǎn)彎曲裝置沿與樣品垂直的方向以10mm/分鐘的速率壓樣品直至樣品破裂開。比較例3-1向未用聚硅氮烷和氨基硅烷處理的56體積％的氮化硼團(tuán)聚體中再添加24體積％的氧化鋁、16.2體積％的雙酚A型環(huán)氧化合物和3.8體積％的二氨基二苯砜，并且攪拌以獲得樹脂組合物。在使用該樹脂組合物制備ASTM標(biāo)準(zhǔn)的樣品(127mm×12.7mm×3.2mm)之后，對樣品施加壓力，并且使用3點(diǎn)彎曲裝置沿與樣品垂直的方向以10mm/分鐘的速率壓樣品直至樣品破裂開。圖7是根據(jù)實(shí)施例3-1的斷裂面的SEM圖，圖8是根據(jù)比較例3-1的斷裂面的SEM圖。參照圖7至圖8，當(dāng)將預(yù)定的壓力施加至根據(jù)實(shí)施例3-1和比較例3-1制備的散熱基底時(shí)，該散熱基底破裂開。此處，根據(jù)實(shí)施例3-1制備的散熱基底中包括的氮化硼團(tuán)聚體與散熱基底一起破裂開。即，在散熱基底的兩個(gè)裂開面上均形成了氮化硼團(tuán)聚體的斷裂面，并且氮化硼團(tuán)聚體的斷裂面可以在兩個(gè)裂開面的相應(yīng)位置上形成，這是因?yàn)樵诟鶕?jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體和樹脂之間的化學(xué)親和力高。另一方面，由于根據(jù)比較例3-1制備的散熱基底中包括的氮化硼團(tuán)聚體和樹脂之間的化學(xué)親和力低，因而氮化硼團(tuán)聚體與樹脂分離。因此，如圖8所示，即使當(dāng)將預(yù)定的壓力施加至根據(jù)比較例3-1制備的散熱基底時(shí)，氮化硼團(tuán)聚體的斷裂面也未形成。樹脂組合物的含量范圍將氮化硼團(tuán)聚體、式1的聚硅氮烷、式2的氨基硅烷和丙酮溶劑混合，涂層在80℃下在氮化硼團(tuán)聚體上形成，該涂層在180℃下濕法固化12小時(shí)并且在300℃下燒結(jié)4小時(shí)，由此制備根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體。此處，所混合的氮化硼團(tuán)聚體、聚硅氮烷和氨基硅烷的體積比是46.7:4.65:4.65。將根據(jù)本發(fā)明實(shí)施方案的氮化硼團(tuán)聚體、氧化鋁、雙酚A型環(huán)氧化合物和二氨基二苯砜混合并且攪拌以形成樹脂組合物。在所有實(shí)施例和比較例中，相對于100體積％的樹脂，加入81體積％的雙酚A型環(huán)氧化合物和19體積％的二氨基二苯砜。表3示出根據(jù)實(shí)施例的樹脂 組合物的含量，表4示出根據(jù)比較例的樹脂組合物的含量，表5示出根據(jù)實(shí)施例的熱導(dǎo)率、剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度的測量結(jié)果，表6示出根據(jù)比較例的熱導(dǎo)率、剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度的測量結(jié)果。[表3][表4][表5]比較例實(shí)驗(yàn)編號(hào)熱導(dǎo)率(W/mK)剝離強(qiáng)度(kgf/cm)彎曲強(qiáng)度(MPa)實(shí)施例4-118.51.0241.4實(shí)施例4-218.31.1541.8實(shí)施例4-3181.2642.5實(shí)施例4-420.70.9538.4實(shí)施例4-520.21.1739.1實(shí)施例4-6191.2239.6實(shí)施例4-718.11.2940.2實(shí)施例4-824.10.8833.3實(shí)施例4-923.61.0234.9實(shí)施例4-1022.21.1136.7實(shí)施例4-1220.71.1837.5實(shí)施例4-1318.31.2338.8實(shí)施例4-1423.40.8230.1實(shí)施例4-1522.20.9330.8實(shí)施例4-1620.81.0131.5[表6]實(shí)驗(yàn)編號(hào)熱導(dǎo)率(W/mK)剝離強(qiáng)度(kgf/cm)彎曲強(qiáng)度(MPa)比較例4-113.30.8438.3比較例4-216.90.9940.2比較例4-319.60.6237.3比較例4-418.70.7839.9比較例4-515.91.2842.7比較例4-611.81.343.5比較例4-723.10.6834.2比較例4-821.40.7938.1比較例4-916.71.3140.8比較例4-1013.21.3841.7比較例4-1126.80.5630.9比較例4-1225.50.7733比較例4-1316.91.2539.1比較例4-1414.51.2940.3比較例4-1525.90.5427.8比較例4-1625.40.7629.4比較例4-1717.71.0531.8比較例4-1815.31.1832.3比較例4-1921.10.7828.9比較例4-2023.70.4213.7如表3至表6所示，在實(shí)施例4-1至4-16中包括量為15體積％至35體積％的樹脂，包括量為65體積％至85體積％的無機(jī)填料，并且相對于100體積％的無機(jī)填料包括量為55體積％至85體積％的氮化硼團(tuán)聚體且包括量為15體積％至45體積％的氧化鋁，可以測定熱導(dǎo)率為18W/mK以上，剝離強(qiáng)度為0.8kgf/cm以上，以及彎曲強(qiáng)度為30MPa以上，。另一方面，在比較例4-1至4-20中，樹脂組合物的含量范圍在上述范圍之外，可以測定導(dǎo)熱率、剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度相對低于實(shí)施例4-1至4-16。根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，可以獲得應(yīng)用于印刷電路板或發(fā)光裝置套件的樹脂組合物中包括的無機(jī)填料。因此，可以獲得具有高分散性、優(yōu)良的絕緣性能、高熱導(dǎo)率和優(yōu)秀的粘附力和可加工性的樹脂組合物。特別地， 可以獲得具有優(yōu)良的各向同性的導(dǎo)熱性、改良的無機(jī)填料和樹脂之間的化學(xué)親和力和高剝離強(qiáng)度和彎曲強(qiáng)度的無機(jī)填料。在以上說明中，雖然本發(fā)明參照示例性實(shí)施方案來描述，但是顯然對于本領(lǐng)域技術(shù)人員，可以對本發(fā)明的上述示例性實(shí)施方案做出各種修改，而不偏離本發(fā)明的精神或范圍。當(dāng)前第1頁1 2 3