本發(fā)明涉及一種催化劑及其制備方法,尤其涉及一種用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑及其制備方法。
背景技術:
1、當今世界需要將二氧化碳轉化為增值燃料和化學品,以滿足對可持續(xù)可再生能源的需求。到目前為止,已經報道了高f.e的c1和c2產物,但仍然很少探索具有無金屬催化劑的c3產物。如中國發(fā)明專利cn?112251766?a公開了一種二氧化碳電化學還原高選擇性、高效率的制備一氧化碳的方法;中國發(fā)明專利cn?114672846?a公開了一種用于電催化co2還原的雙金屬催化材料的制備及應用,所制備的cu/ni-nc催化材料可以增加金屬利用率、降低成本、抑制析氫反應,并提高電催化co2還原為co的法拉第效率;中國專利cn?114381747?a公開了一種二氧化碳電化學還原制備乙烯的電催化電極制備方法,但是如何高效率且高選擇性的將二氧化碳同時轉化為c3、c2和c1產物的催化材料依然鮮有報道。
技術實現思路
1、發(fā)明目的:本發(fā)明旨在提供一種用于將co2高效轉化為c3、c2和c1產物的協(xié)同流動有機電催化劑。
2、技術方案:本發(fā)明所述的用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑為2,2'-((1e,1'e)-1,2-亞苯基雙(二氮烯-2,1-二基)二苯胺,結構式如下:
3、
4、優(yōu)選地,產物中包括c1產物甲酸,c2產物乙酸和乙醇,c3產物丙酮。
5、優(yōu)選地,在電催化過程中,將所述有機電催化劑溶解在有機溶劑中,滴注在碳紙上作為工作電極。
6、所述用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑的制備方法,包括如下步驟:
7、(1)將鄰苯二胺在甲苯中用氬氣蒸汽脫氣,然后加入pbo2,溶液回流反應,反應完成后,過濾并收集濾液,提純后獲得2,2'-二氨基偶氮苯;
8、(2)將2,2′-二氨基偶氮苯在甲苯中用氬氣流脫氣,然后加入2-硝基乙酰苯胺和乙酸,加熱攪拌反應,通過柱色譜法純化處理;將純化處理后的產物溶解在溶劑中,,加入koh,將混合物加熱反應,反應結束后,提純處理,獲得目標產物。
9、進一步地,上述反應的合成路線如下所示:
10、
11、優(yōu)選地,步驟(1)中鄰苯二胺和pbo2的摩爾比為1:1~1:10,回流反應時間為1.5~6小時。
12、優(yōu)選地,步驟(2)中2,2′-二氨基偶氮苯,2-硝基乙酰苯胺和乙酸的摩爾比為1:1~4:1~15,加熱攪拌反應時的溫度為40~90℃,反應時間為24~72小時。
13、優(yōu)選地,步驟(2)中單保護鄰雙氨基雙偶氮苯和koh的摩爾比為1:40~1:70,加熱反應溫度為60~100℃,反應時間為1~5小時;所述koh預先溶解在乙醇和水的混合溶液中。
14、有益效果:與現有技術相比,本發(fā)明具有如下顯著優(yōu)點:該有機電催化劑是同類產品中第一個將co2容易且高效地轉化為c1、c2,特別是c3產物。
1.一種用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑,其特征在于,該有機電催化劑為2,2'-((1e,1'e)-1,2-亞苯基雙(二氮烯-2,1-二基)二苯胺,結構式如下:
2.根據權利要求1所述的用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑,其特征在于,產物中包括c1產物甲酸,c2產物乙酸和乙醇,c3產物丙酮。
3.根據權利要求1所述的用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑,其特征在于,在電催化過程中,將所述有機電催化劑溶解在有機溶劑中,滴注在碳紙上作為工作電極。
4.一種權利要求1所述用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑的制備方法,其特征在于,包括如下步驟:
5.根據權利要求4所述用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑的制備方法,其特征在于,合成路線如下所示:
6.根據權利要求4所述用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑的制備方法,其特征在于,步驟(1)中鄰苯二胺和pbo2的摩爾比為1:1~1:10。
7.根據權利要求4所述用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑的制備方法,其特征在于,步驟(1)中回流反應時間為1.5~6小時。
8.根據權利要求4所述用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑的制備方法,其特征在于,步驟(2)中2,2′-二氨基偶氮苯,2-硝基乙酰苯胺和乙酸的摩爾比為1:1~4:1~15。
9.根據權利要求4所述用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑的制備方法,其特征在于,步驟(2)中加熱攪拌反應時的溫度為40~90℃,反應時間為24~72小時。
10.根據權利要求4所述用于將co2轉化為c3、c2和c1產物的有機電催化劑的制備方法,其特征在于,步驟(2)中純化處理后的產物和koh的摩爾比為1:40~1:70,加熱反應溫度為60~100℃,反應時間為1~5小時。