專利名稱：一種鈰、釓激活的釔鋁石榴石熒光粉及制取方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種鈰、釓激活的釔鋁石榴石熒光粉及制取方法，屬稀土鋁酸鹽熒光材料制取方法的技術(shù)領(lǐng)域。
背景技術(shù)：
釔鋁石榴石(簡稱YAG)是由氧化釔和氧化鋁反應(yīng)合成的一種稀土鋁酸鹽石榴石，屬立方晶系，是一種硬度很大、熔點(diǎn)很高的晶體，具有良好的機(jī)械強(qiáng)度、化學(xué)穩(wěn)定性、導(dǎo)熱性，是一種性能優(yōu)良的單晶材料，由于三價(jià)稀土離子的半徑與Y3+的半徑(rY3+=0.096nm)]]>相近，易于摻入并取代Y3+離子而獲得不同顏色的發(fā)光，因而被廣泛地用作激光和發(fā)光質(zhì)材料。
用鈰離子激活的釔鋁石榴石(YAGCe3+)常被用作超短余輝飛點(diǎn)掃描熒光粉，在陰極射線激發(fā)下發(fā)綠光；二十世紀(jì)九十年代初，日本日亞公司研制成功高效藍(lán)色發(fā)光二極管(LEDs)后，使得LEDs形成紅、綠、藍(lán)三基色的完整體系，因而高效、低能耗的LEDs成為一種非常有前景的無污染的綠色固體普通照明光源，引起了高度重視，白光LEDs的制作方法通常是用高效氮化鎵基材料氮化銦鎵(InGaN)制備的藍(lán)色LEDs芯片激發(fā)黃色YAGCe3+熒光粉，形成白光LEDsInGaN發(fā)出的藍(lán)光部分用于激發(fā)YAGCe3+，YAGCe3+被激發(fā)，發(fā)出的黃光與剩余藍(lán)光混合形成白光。
用藍(lán)光芯片與黃色YAGCe3+熒光粉制備的白光LEDs，由于缺乏紅、綠、藍(lán)三基色中的紅色，導(dǎo)致白光LEDs的色溫偏高，衰減嚴(yán)重，難以符合各種照明要求；研究表明，在黃色YAGCe3+熒光粉中添加釓離子，可以有效地使熒光粉發(fā)射波長紅移，發(fā)出橙黃色光，從而降低白光LEDs的色溫，提高白光LEDs的性能。
目前，制取釔鋁石榴石熒光粉的方法主要有高溫固相反應(yīng)法、溶膠-凝膠法、沉淀法、燃燒法、微波輻照法等，這些方法各有長處，但也存在許多不足之處。
例如高溫固相反應(yīng)法是一種傳統(tǒng)的合成方法，工藝流程簡單、不需復(fù)雜設(shè)備、利于工業(yè)化生產(chǎn)，但合成溫度高，在1500℃以上，反應(yīng)時(shí)間長，在10小時(shí)以上，生產(chǎn)設(shè)備易損壞，熒光粉顆粒粗，易結(jié)塊，雜相多，不易得到單相的立方石榴石結(jié)構(gòu)。
例如溶膠-凝膠法，一般采用有機(jī)金屬醇鹽為原料，通過水解、縮聚、干燥、燒結(jié)等步驟，可獲得粒度較小的顆粒，無需研磨，但工藝流程長，水分包在膠體中，不易失去，金屬醇鹽為原料，成本高，有毒性，有污染，對人體有害，影響發(fā)光粉體的發(fā)光亮度。
例如沉淀法，又分均勻沉淀法、共沉淀法，均勻沉淀法是在金屬鹽溶液和沉淀劑溶液混合時(shí)慢慢生成沉淀，共沉淀法是用于合成兩種或兩種以上的金屬元素的復(fù)合氧化物，沉淀法解決了溶膠-凝膠法的不足，而且所用原料均為無機(jī)物，成本低，易干燥，無碳污染，但由于組分之間沉淀產(chǎn)生的濃度及沉淀速度存在差異，不能實(shí)現(xiàn)微觀組成的均勻性，且合成產(chǎn)物團(tuán)聚較嚴(yán)重，發(fā)光效率低。
例如燃燒法，是有機(jī)燃料和金屬鹽溶液之間的放熱反應(yīng)，反應(yīng)體系可升溫至1600℃，產(chǎn)生大量氣體，反應(yīng)迅速，整個(gè)反應(yīng)過程僅須幾十秒，產(chǎn)物粒度小，粒徑分布均勻，但容易在燃燒過程中引入碳元素，使產(chǎn)物純度降低。
例如微波輻照法，是一種新興起的方法，采用微波輻照強(qiáng)迫水解或微波輻照前驅(qū)物熱解，可制出各種單一或復(fù)合氧化物超微粉體，使體系可在很短時(shí)間內(nèi)均勻加熱，在洗滌、干燥、900℃煅燒，得到單一的釔鋁石榴石，但大多數(shù)原料為極少吸收微波的氧化物，必須采取一定的措施，才能有效地利用微波法，合成方法難度大，仍然處于探索研究時(shí)期。

發(fā)明內(nèi)容
發(fā)明目的本發(fā)明的目的是針對背景技術(shù)的不足，提供一種全新的用鈰離子、釓離子做激活劑的釔鋁石榴石熒光粉的制取方法，采用新的制取工藝流程和設(shè)備，采用新的化學(xué)物質(zhì)添加和配比，采用機(jī)械研磨和高溫煅燒、化合反應(yīng)相結(jié)合的方法，最終得到高純度的釔鋁石榴石熒光粉，以適用于制作白光二極管所需的黃色熒光粉，并與藍(lán)光的InGaN發(fā)光二極管芯片相匹配。
技術(shù)方案本發(fā)明使用的化學(xué)物質(zhì)為氧化釔、氧化鈰、氧化鋁、氧化釓、硼酸、氟化鋇、碳粉、無水乙醇，其組合配比是以克、毫升為計(jì)量單位氧化釔Y2O32.5746克±0.0005克氧化鈰CeO20.2066克±0.0005克氧化鋁Al2O35.098克±0.0005克氧化釓Gd2O36.525克±0.0005克硼酸H3BO30.072克±0.0005克氟化鋇BaF20.072克±0.0005克碳粉C 14.5482克±0.003克無水乙醇CH3CH2OH10毫升±1毫升金屬元素摩爾比釔Y∶鈰Ce∶釓Gd∶鋁Al＝1.14∶0.06∶0.18∶5本發(fā)明的制取方法如下1)精選化學(xué)物質(zhì)對配比所需的化學(xué)物質(zhì)要進(jìn)行精選，并進(jìn)行純度控制氧化釔99.99％氧化鈰99.99％氧化鋁99％氧化釓99.99％硼酸99.5％氟化鋇99％碳粉99％無水乙醇99.7％2)原料混合將配比所需的化學(xué)物質(zhì)，置于混合容器中，進(jìn)行混合；3)研磨將混合均勻的化學(xué)物質(zhì)置于瑪瑙研缽中，用研磨棒進(jìn)行研磨，研磨時(shí)間30分鐘；4)球磨將研磨后的細(xì)粉置于瑪瑙球磨罐中，加入瑪瑙球，原料細(xì)粉與瑪瑙球的量比為1∶3，加入球磨介質(zhì)無水乙醇10毫升±1毫升，然后將瑪瑙球磨罐置于行星式球磨機(jī)中進(jìn)行球磨，球磨速度300轉(zhuǎn)/分，球磨時(shí)間3小時(shí)，原料細(xì)粉球磨后成超微細(xì)粉；
5)烘干將球磨后的原料超微細(xì)粉置于不銹鋼或玻璃器皿中，然后放入烘干箱中烘干，烘干溫度為100℃±3℃，烘干時(shí)間為2小時(shí)；6)碳粉研磨將與所需化學(xué)物質(zhì)同樣重量的碳粉14.5482克±0.003克，在瑪瑙研缽中進(jìn)行研磨，過篩，再研磨，成細(xì)粉；7)原料細(xì)粉與碳粉混合將球磨烘干后的原料超微細(xì)粉置于混合容器中，然后加入相同重量的還原劑碳粉14.5482克±0.003克，混合攪拌均勻，成混合細(xì)粉，將混合細(xì)粉置于剛玉產(chǎn)物舟中；8)高溫煅燒將裝有原料混合細(xì)粉的剛玉產(chǎn)物舟置于高溫管式爐中，然后開啟高溫爐進(jìn)行加熱升溫，加熱速度為7℃/分鐘，加熱時(shí)間為183分鐘，加熱至1300℃±5℃，停止加熱；在此溫度恒溫保溫540分鐘，然后產(chǎn)物隨高溫管式爐降溫冷卻，冷卻時(shí)間為256分鐘，冷卻速度為5℃/分鐘，冷卻至20℃±3℃，助熔劑硼酸、氟化鋇助熔；化合反應(yīng)在高溫煅燒過程中，其化學(xué)物質(zhì)將進(jìn)行化合反應(yīng)，化合反應(yīng)式如下(1)(2)(3)鈰離子、釓離子激活并反應(yīng)；9)粉碎、研磨冷卻后的產(chǎn)物粉末置于瑪瑙研缽中，進(jìn)行粉碎、精細(xì)研磨，成黃色粉末；10)過篩精細(xì)研磨后的產(chǎn)物粉末，用400目的篩網(wǎng)進(jìn)行過篩，反復(fù)研磨，反復(fù)過篩，得到最終的產(chǎn)物-釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末；11)收集產(chǎn)物對研磨、過篩得到的釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末置于棕色透明的玻璃容器中，避光密閉保存；
12)檢測、分析、對比對釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末的純度、形態(tài)、形貌、顆粒尺寸、結(jié)構(gòu)、發(fā)光性能進(jìn)行檢測、分析、對比，用X射線衍射分析儀進(jìn)行晶體結(jié)構(gòu)、物相對比分析，用場發(fā)射掃描電子顯微鏡進(jìn)行熒光粉顆粒形貌、尺寸對比分析，用熒光光譜儀進(jìn)行發(fā)光性能分析；13)包裝儲(chǔ)存對制取的釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末，置于棕色玻璃容器中，避光密閉儲(chǔ)存于干燥、陰涼、潔凈的環(huán)境中，儲(chǔ)存溫度為20℃±3℃，要嚴(yán)格防水、防潮、防火、防曬、防酸堿侵蝕。
所述的鈰、釓離子激活的釔鋁石榴石熒光粉的煅燒，是在高溫管式爐中進(jìn)行的，煅燒溫度為1300℃±5℃，加熱升溫速度為7℃/分鐘，升溫時(shí)間為183分鐘，恒溫保溫時(shí)間為540分鐘，煅燒后，產(chǎn)物隨爐降溫冷卻，降溫速度為5℃/分鐘，降溫時(shí)間為256分鐘，冷卻至常溫20℃±3℃。
所述的化學(xué)物質(zhì)氧化鈰中的鈰元素和氧化釓中的釓元素為釔鋁石榴石熒光粉的激活元素，氧化鈰的摻雜量為0.2066克±0.0005克，氧化釓的摻雜量為6.525克±0.0005克，釔(Y)∶鈰(Ce)∶釓(Gd)∶鋁(Al)元素的摩爾比為Y∶Ce∶Gd∶Al＝1.14∶0.06∶0.18∶5。
所述的鈰、釓離子激活的釔鋁石榴石熒光粉的制取是以氧化釔Y2O3、氧化鋁Al2O3為原料，以氧化鈰CeO2、氧化釓Gd2O3為激活劑，以碳粉C為還原劑，以硼酸H3BO3、氟化鋇BaF2為助熔劑，以無水乙醇CH3CH2OH為球磨介質(zhì)。
所述的鈰、釓離子激活的釔鋁石榴石熒光粉的形貌為球形顆粒狀，其顆粒尺寸為3-5μm。
效果本發(fā)明與背景技術(shù)相比具有明顯的先進(jìn)性，采用了合理的化學(xué)物質(zhì)精選、配比、助熔劑添加、混合、研磨、球磨、烘干、煅燒、升溫、恒溫、保溫、冷卻、研磨、過篩、檢測分析對比，以氧化釔、氧化鋁為原料，以氧化鈰、氧化釓為激活劑，以碳粉為還原劑，以硼酸、氟化鋇為助熔劑，以無水乙醇為球磨介質(zhì)，最終得到釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末產(chǎn)物，產(chǎn)物顆粒分布均勻，形貌接近球形，形成單一的釔鋁石榴石YAG相，發(fā)光性能優(yōu)良，本專利制取合成的釔鋁石榴石熒光粉可與藍(lán)光的InGaN芯片相匹配，極適用于制作白光二極管所需的黃色熒光粉，該制取方法使用設(shè)備少，工藝流程簡單，制取成本低，產(chǎn)物收率高，產(chǎn)收率可達(dá)95％，純度好，純度可達(dá)98％，是十分理想的制作白光二極管所需的釔鋁石榴石黃色熒光粉的制取方法。


圖1為制取釔鋁石榴石熒光粉工藝流程2為高溫管式爐煅燒升溫、保溫、冷卻坐標(biāo)關(guān)系3為熒光粉產(chǎn)物X射線衍射圖譜圖4為不同鈰摻雜量熒光粉產(chǎn)物的激發(fā)光譜對比5為不同鈰摻雜量熒光粉產(chǎn)物的發(fā)射光譜對比6為不同釓摻雜量熒光粉產(chǎn)物的發(fā)射光譜對比7為熒光粉產(chǎn)物激發(fā)光譜圖8為熒光粉產(chǎn)物發(fā)射光譜圖9為熒光粉產(chǎn)物場發(fā)射掃描電子顯微鏡下5000倍微觀形貌圖實(shí)施方式以下結(jié)合附圖對本發(fā)明做進(jìn)一步說明圖1所示，制取釔鋁石榴石熒光粉要嚴(yán)格按照工藝流程圖進(jìn)行，各制取參數(shù)要嚴(yán)格控制，按序操作。
對制取所需的化學(xué)物質(zhì)材料氧化釔、氧化鈰、氧化鋁、氧化釓、硼酸、氟化鋇、碳粉、無水乙醇要嚴(yán)格精選，并進(jìn)行純度控制，不能有雜質(zhì)介入，防止生成副產(chǎn)物。
對所需的化學(xué)物質(zhì)要嚴(yán)格按照配比稱量控制，不得超出最大和最小范圍。
所使用的化學(xué)物質(zhì)是以氧化釔、氧化鋁為原料，以氧化鈰、氧化釓為激活劑，以硼酸、氟化鋇為助熔劑，以碳粉為還原劑，以無水乙醇為球磨介質(zhì)。
激活劑氧化鈰的鈰離子激活釔鋁石榴石熒光粉后，可以發(fā)出黃光，并與剩余藍(lán)光混合形成白光；激活劑氧化釓的釓離子激活釔鋁石榴石熒光粉后，可以有效的使熒光粉發(fā)射波長紅移，發(fā)出橙黃色光，降低產(chǎn)品白光二極管的色溫，提高產(chǎn)品的性能。
所需原料的混合要均勻，研磨要在瑪瑙研缽中細(xì)化研磨，不得少于30分鐘。
研磨后的細(xì)粉，要置于瑪瑙球磨罐中用球磨機(jī)進(jìn)行球磨，原料與球的量比以1∶3為宜，并加入球磨介質(zhì)無水乙醇10毫升±1毫升，球磨速度以300轉(zhuǎn)/分為佳，球磨時(shí)間為3小時(shí)。
球磨后要進(jìn)行烘干處理，在烘干箱中進(jìn)行，烘干溫度為100℃±3℃，烘干時(shí)間為2小時(shí)。
稱取與所需化學(xué)物質(zhì)同樣重量的碳粉14.5482克±0.003克，在瑪瑙研缽中進(jìn)行研磨，成細(xì)粉。
烘干后的原料細(xì)粉要加入同樣重量的碳粉14.5482克±0.003克，并混合攪拌，成混合細(xì)粉，然后置于剛玉產(chǎn)物舟中，等待煅燒。
煅燒是在高溫管式爐中進(jìn)行的，將剛玉產(chǎn)物舟連同原料混合細(xì)粉一起置于高溫爐中，然后加熱升溫，升溫速度為7℃/分鐘，至1300℃時(shí)，恒溫保溫540分鐘，并進(jìn)行化合反應(yīng)，激活劑鈰離子、釓離子進(jìn)行激活反應(yīng)。
恒溫保溫、化合反應(yīng)、激活反應(yīng)后，降溫冷卻，冷卻速度為5℃/分鐘，剛玉產(chǎn)物舟連同產(chǎn)物一起隨高溫爐冷卻，至常溫20℃±3℃，取出產(chǎn)物舟及產(chǎn)物。
產(chǎn)物煅燒后要進(jìn)行粉碎、研磨、過篩，用400目篩網(wǎng)過篩后，即得到最終的產(chǎn)物-釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末。
制取的黃色粉末要收集于棕色玻璃容器中密閉保存，然后進(jìn)行檢測分析對比其形貌、色澤、結(jié)構(gòu)、性能等。
對制取所需的設(shè)備容器、瑪瑙研缽、球磨機(jī)、瑪瑙球磨罐、剛玉產(chǎn)物舟、玻璃攪拌棒、研磨棒、烘干箱、高溫管式爐、篩網(wǎng)、檢測儀器等要保持潔凈，不得有污染。
實(shí)施例1各制取設(shè)備處于準(zhǔn)工作狀態(tài)；按配比精選、稱取氧化釔2.5746克、氧化鈰0.2066克、氧化鋁5.098克、氧化釓6.525克、硼酸0.072克、氟化鋇0.072克、碳粉14.5482克、無水乙醇10毫升；將化學(xué)物質(zhì)氧化釔、氧化鈰、氧化鋁、氧化釓、硼酸、氟化鋇置于混合容器中混合均勻；
將混合的化學(xué)物質(zhì)置于瑪瑙研缽中研磨30分鐘，成細(xì)粉；將研磨后的細(xì)粉置于瑪瑙球磨罐中，加入瑪瑙球，原料細(xì)粉與瑪瑙球量比為1∶3，加入球磨介質(zhì)無水乙醇10毫升，開啟行星式球磨機(jī)進(jìn)行球磨，球磨機(jī)轉(zhuǎn)數(shù)300轉(zhuǎn)/分，球磨時(shí)間3小時(shí)，球磨后原料細(xì)粉成超微細(xì)粉；球磨后的超微細(xì)粉收集于不銹鋼或玻璃容器中，置于烘干箱中進(jìn)行烘干，烘干溫度100℃±3℃，烘干時(shí)間2小時(shí)；稱取與所需化學(xué)物質(zhì)重量相等的碳粉14.5482克，在瑪瑙研缽中進(jìn)行研磨，成氧子粉將烘干后的原料超微細(xì)粉加入碳粉14.5482克，碳粉重量＝原料超微細(xì)粉重量，混合攪拌均勻，成混合細(xì)粉；將混合細(xì)粉置于剛玉產(chǎn)物舟中；將剛玉產(chǎn)物舟連同混合細(xì)粉置于高溫管式爐中煅燒；開啟高溫爐，升溫加熱，升溫速度為7℃/分鐘，至1300℃±5℃時(shí)恒溫保溫540分鐘，在1300℃±5℃時(shí)，發(fā)生化合反應(yīng)；助熔劑硼酸、氟化鋇助熔，激活劑鈰離子、釓離子激活并反應(yīng)；煅燒結(jié)束后，降溫冷卻，冷卻速度為5℃/分鐘，剛玉產(chǎn)物舟連同產(chǎn)物一起隨高溫爐冷卻，至常溫20℃±3℃；冷卻后的黃色粉末產(chǎn)物置于瑪瑙研缽中進(jìn)行研磨；然后用400目的篩網(wǎng)過篩，研磨、過篩反復(fù)輪換進(jìn)行，最終得到產(chǎn)物-釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末；將釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末收集于棕色玻璃容器中，避光、密閉保存，以備檢測、分析、對比；從而完成了制取的全過程。
圖2所示，是高溫管式爐煅燒升溫、恒溫保溫、冷卻坐標(biāo)關(guān)系圖，當(dāng)高溫管式爐的溫度從20℃±3℃升溫至1300℃±5℃，升溫速度7℃/分鐘，需時(shí)183分鐘，相交于A點(diǎn)，恒溫、保溫時(shí)間540分鐘，保溫時(shí)段為A-B區(qū)段，恒溫保溫后為冷卻時(shí)段，即從B點(diǎn)降至常溫20℃±3℃，降溫速度為5℃/分鐘，冷卻時(shí)間為256分鐘。
圖3所示，是熒光粉產(chǎn)物X射線衍射圖譜，縱坐標(biāo)是衍射峰強(qiáng)度，橫坐標(biāo)是2倍衍射角，產(chǎn)物的三強(qiáng)峰對應(yīng)的晶面指數(shù)分別為(420)、(211)、(640)。
圖4所示，是不同鈰離子摻雜量的熒光粉產(chǎn)物的激發(fā)光譜對比圖，縱坐標(biāo)為相對強(qiáng)度指數(shù)，橫坐標(biāo)為納米波長，圖中看出，當(dāng)鈰離子的摩爾分?jǐn)?shù)為b-x＝0.06時(shí)，被460nm波長的藍(lán)光激發(fā)最強(qiáng)，c-x＝0.08時(shí)次之，a-x＝0.04時(shí)最低。
圖5所示，是不同鈰離子摻雜量的熒光粉產(chǎn)物的發(fā)射光譜對比圖，縱坐標(biāo)為相對強(qiáng)度指數(shù)，橫坐標(biāo)為納米波長，圖中看出，當(dāng)鈰離子的摩爾分?jǐn)?shù)為b-x＝0.06時(shí)，發(fā)射強(qiáng)度最強(qiáng)，c-x＝0.08時(shí)次之，a-x＝0.04時(shí)最低。
所采用的激活劑鈰離子摻雜量，是經(jīng)過大量的實(shí)驗(yàn)總結(jié)、優(yōu)化得出的，鈰離子的摩爾分?jǐn)?shù)x＝0.06，氧化鈰的分子量為172.13，氧化鈰的物質(zhì)的量為0.0012mol，故而可得出氧化鈰的用量為0.2066克。
圖6所示，是不同釓離子摻雜量的熒光粉產(chǎn)物的發(fā)射光譜對比圖，縱坐標(biāo)為相對強(qiáng)度指數(shù)，橫坐標(biāo)為納米波長，圖中看出，當(dāng)釓離子的摩爾分?jǐn)?shù)為f-y＝0.18時(shí)，熒光粉發(fā)射波長紅移最大，為560nm，有利于制作色溫適中的白光二極管，d-y＝0.06時(shí)發(fā)射波長為531nm，e-y＝0.12時(shí)發(fā)射波長為543nm。
所采用的激活劑釓離子摻雜量，是經(jīng)過大量的實(shí)驗(yàn)總結(jié)、優(yōu)化得出的，釓離子的摩爾分?jǐn)?shù)y＝0.18，氧化釓的分子量為362.5，氧化釓的物質(zhì)的量為0.018mol，故而可得出氧化釓的用量為6.525克。
圖7所示，是熒光粉產(chǎn)物的激發(fā)光譜圖，縱坐標(biāo)為相對強(qiáng)度指數(shù)，橫坐標(biāo)為納米波長，產(chǎn)物可被460nm波長的藍(lán)光有效激發(fā)。
圖8所示，是熒光粉產(chǎn)物的發(fā)射光譜圖，縱坐標(biāo)為相對強(qiáng)度指數(shù)，橫坐標(biāo)為納米波長，最大發(fā)射峰為560nm，為黃光發(fā)射波段。
圖9所示，是熒光粉產(chǎn)物在場發(fā)射掃描電鏡下5000倍的微觀形貌圖，熒光粉產(chǎn)物顆粒分布均勻，基本呈球形，顆粒尺寸為3-5μm。
在制取釔鋁石榴石熒光粉的過程中，由于研磨、球磨、過篩、烘干、煅燒、冷卻，也會(huì)使制取的熒光粉顆粒形貌及尺寸發(fā)生微量變化，但不影響熒光粉的發(fā)光性能。
制取釔鋁石榴石熒光粉的化學(xué)物質(zhì)配比是在一個(gè)預(yù)先設(shè)置的數(shù)值范圍內(nèi)確定的，以克、毫升為計(jì)量單位，當(dāng)進(jìn)行工業(yè)化制取時(shí)，以千克、升為計(jì)量單位。
權(quán)利要求
1.一種鈰、釓激活的釔鋁石榴石熒光粉及制取方法，其特征在于本發(fā)明使用的化學(xué)物質(zhì)為氧化釔、氧化鈰、氧化鋁、氧化釓、硼酸、氟化鋇、碳粉、無水乙醇，其組合配比是以克、毫升為計(jì)量單位氧化釔Y2O32.5746克±0.0005克氧化鈰CeO20.2066克±0.0005克氧化鋁Al2O35.098克±0.0005克氧化釓Gd2O36.525克±0.0005克硼酸H3BO30.072克±0.0005克氟化鋇BaF20.072克±0.0005克碳粉C 14.5482克±0.003克無水乙醇CH3CH2OH 10毫升±1毫升金屬元素摩爾比釔Y∶鈰Ce∶釓Gd∶鋁Al＝1.14∶0.06∶0.18∶5本發(fā)明的制取方法如下1)精選化學(xué)物質(zhì)對配比所需的化學(xué)物質(zhì)要進(jìn)行精選，并進(jìn)行純度控制氧化釔 99.99％氧化鈰 99.99％氧化鋁 99％氧化釓 99.99％硼酸99.5％氟化鋇 99％碳粉99％無水乙醇99.7％2)原料混合將配比所需的化學(xué)物質(zhì)，置于混合容器中，進(jìn)行混合；3)研磨將混合均勻的化學(xué)物質(zhì)置于瑪瑙研缽中，用研磨棒進(jìn)行研磨，研磨時(shí)間30分鐘；4)球磨將研磨后的細(xì)粉置于瑪瑙球磨罐中，加入瑪瑙球，原料細(xì)粉與瑪瑙球的比例為1∶3，加入球磨介質(zhì)無水乙醇10毫升±1毫升，然后將瑪瑙球磨罐置于行星式球磨機(jī)中進(jìn)行球磨，球磨速度300轉(zhuǎn)/分，球磨時(shí)間3小時(shí)，原料細(xì)粉球磨后成超微細(xì)粉；5)烘干將球磨后的原料超微細(xì)粉置于不銹鋼或玻璃器皿中，然后放入烘干箱中烘干，烘干溫度為100℃±3℃，烘干時(shí)間為2小時(shí)；6)碳粉研磨將與所需化學(xué)物質(zhì)同樣重量的碳粉14.5482克±0.003克，在瑪瑙研缽中進(jìn)行研磨，過篩，再研磨，成細(xì)7)原料細(xì)粉與碳粉混合將球磨烘干后的原料超微細(xì)粉置于混合容器中，然后加入相同重量的還原劑碳粉14.5482克±0.003克，混合攪拌均勻，成混合細(xì)粉，將混合細(xì)粉置于剛玉產(chǎn)物舟中；8)高溫煅燒將裝有原料混合細(xì)粉的剛玉產(chǎn)物舟置于高溫管式爐中，然后開啟高溫爐進(jìn)行加熱升溫，加熱速度為7℃/分鐘，加熱時(shí)間為183分鐘，加熱至1300℃±5℃，停止加熱，在此溫度恒溫保溫540分鐘，然后產(chǎn)物隨高溫管式爐降溫冷卻，冷卻速度為5℃/分鐘，冷卻時(shí)間為256分鐘，冷卻至20℃±3℃，助熔劑硼酸、氟化鋇助熔；化合反應(yīng)在高溫煅燒過程中，其化學(xué)物質(zhì)將進(jìn)行化合反應(yīng)，化合反應(yīng)式如下(1)(2)(3)鈰離子、釓離子激活并反應(yīng)；9)粉碎、研磨冷卻后的產(chǎn)物粉末置于瑪瑙研缽中，進(jìn)行粉碎、精細(xì)研磨，成黃色粉末；10)過篩精細(xì)研磨后的產(chǎn)物粉末，用400目的篩網(wǎng)進(jìn)行過篩，反復(fù)研磨，反復(fù)過篩，得到最終的產(chǎn)物-釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末；11)收集產(chǎn)物對研磨、過篩得到的釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末置于棕色透明的玻璃容器中，避光密閉保存；12)檢測、分析、對比對釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末的純度、形態(tài)、形貌、顆粒尺寸、結(jié)構(gòu)、發(fā)光性能進(jìn)行檢測、分析、對比，用X射線衍射分析儀進(jìn)行晶體結(jié)構(gòu)、物相對比分析，用場發(fā)射掃描電子顯微鏡進(jìn)行熒光粉顆粒形貌、尺寸對比分析，用熒光光譜儀進(jìn)行發(fā)光性能分析；13)包裝儲(chǔ)存對制取的釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末，置于棕色玻璃容器中，避光密閉儲(chǔ)存于干燥、陰涼、潔凈的環(huán)境中，儲(chǔ)存溫度為20℃±3℃，要嚴(yán)格防水、防潮、防火、防曬、防酸堿侵蝕。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種鈰、釓激活的釔鋁石榴石熒光粉及制取方法，其特征在于所述的釔鋁石榴石熒光粉的煅燒，是在高溫管式爐中進(jìn)行的，煅燒溫度為1300℃±5℃，加熱升溫速度為7℃/分鐘，升溫時(shí)間為183分鐘，恒溫保溫時(shí)間為540分鐘，煅燒后，產(chǎn)物隨爐降溫冷卻，降溫速度為5℃/分鐘，降溫時(shí)間為256分鐘，冷卻至常溫20℃±3℃。
3.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種鈰、釓激活的釔鋁石榴石熒光粉及制取方法，其特征在于所述的化學(xué)物質(zhì)氧化鈰中的鈰元素和氧化釓中的釓元素為釔鋁石榴石熒光粉的激活元素，氧化鈰的摻雜量為0.2066克±0.0005克，氧化釓的摻雜量為6.525克±0.0005克，釔(Y)∶鈰(Ce)∶釓(Gd)∶鋁(Al)元素的摩爾比為Y∶Ce∶Gd∶Al＝1.14∶0.06∶0.18∶5。
4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種鈰、釓激活的釔鋁石榴石熒光粉及制取方法，其特征在于所述的釔鋁石榴石熒光粉的制取是以氧化釔Y2O3、氧化鋁Al2O3為原料，以氧化鈰CeO2、氧化釓Gd2O3為激活劑，以碳粉C為還原劑，以硼酸H3BO3、氟化鋇BaF2為助熔劑，以無水乙醇CH3CH2OH為球磨介質(zhì)。
5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種鈰、釓激活的釔鋁石榴石熒光粉及制取方法，其特征在于所述的釔鋁石榴石熒光粉的形貌為球形顆粒狀，其顆粒尺寸為3-5μm。
全文摘要
本發(fā)明為一種鈰、釓激活的釔鋁石榴石熒光粉及制取方法，它是以氧化釔、氧化鋁、氧化鈰、氧化釓、硼酸、氟化鋇、碳粉、無水乙醇為原料，氧化鈰、氧化釓為激活劑，硼酸和氟化鋇為助熔劑，無水乙醇為球磨介質(zhì)，碳粉為還原劑，通過原料混合、研磨、球磨機(jī)球磨、高溫管式爐煅燒、冷卻、精細(xì)研磨、過篩、檢測、包裝儲(chǔ)存，最終得到高純度的釔鋁石榴石熒光粉黃色粉末，產(chǎn)物顆粒為球形，細(xì)微均勻，形成了單一的釔鋁石榴石YAG相，發(fā)光性能優(yōu)良，極適宜用作白光二極管所需的熒光粉，該制取方法使用設(shè)備少，工藝流程簡單，原料來源豐富，制取成本低，產(chǎn)物收率高，產(chǎn)收率可達(dá)95％，純度好，純度可達(dá)98％，是十分理想的制取釔鋁石榴石熒光粉的方法。
文檔編號C09K11/77GK1730607SQ200510012788
公開日2006年2月8日 申請日期2005年9月1日 優(yōu)先權(quán)日2005年9月1日
發(fā)明者許并社, 郝海濤, 周禾豐, 盧英蘭, 梁建, 翟雷應(yīng), 李春華 申請人:太原理工大學(xué), 山西至誠科技有限公司