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一種熒光粉及其制備方法和含該熒光粉的發(fā)光器件的制作方法

文檔序號:3784367閱讀:217來源:國知局
一種熒光粉及其制備方法和含該熒光粉的發(fā)光器件的制作方法
【專利摘要】本發(fā)明公開了一種熒光粉,其制備方法和含該熒光粉的發(fā)光器件。該熒光粉的化學(xué)組成為AXZ3-xAl2LiyE3-y(DmNnO12-m-n),其中A為Na、K、Rb或Cs中的一種或一種以上元素,Z為Ce、Sc、Y、La、Gd、Tb或Lu中的一種或一種以上元素,E為B、Al、In或Ga中的一種或一種以上元素,D為F或Cl中的一種或兩種元素,O<x<3,0<y<3,m>n>O,m+n<12,2x+2y=m-n。本發(fā)明熒光粉擁有全新的化學(xué)組成、且發(fā)光強度較高,不會發(fā)生電荷不平衡這一現(xiàn)象,從而避免了熒光粉發(fā)光強度的降低。
【專利說明】一種熒光粉及其制備方法和含該熒光粉的發(fā)光器件

【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明涉及一種熒光粉,本發(fā)明還涉及該熒光粉的制備方法和含該熒光粉的發(fā)光器件,為無機發(fā)光材料【技術(shù)領(lǐng)域】。

【背景技術(shù)】
[0002]LED (Light emitting d1de)是一種能將電能轉(zhuǎn)化為光能的半導(dǎo)體器件。由于白光LED具有高效、節(jié)能、環(huán)保、結(jié)構(gòu)堅固、使用壽命長及響應(yīng)時間短等優(yōu)點,目前已廣泛應(yīng)用于指示、背光源及照明領(lǐng)域。
[0003]目前常見的白光LED中,多選用GaInN芯片作為激發(fā)光源。芯片發(fā)出的藍(lán)光激發(fā)涂覆在芯片上方的熒光粉,熒光粉發(fā)出的光(多數(shù)的產(chǎn)品設(shè)計中選擇能發(fā)出黃光的YAG:Ce突光粉)和芯片中未被吸收的藍(lán)光復(fù)合得到白光。因此突光粉對于白光LED的發(fā)光是不可或缺的。
[0004]石榴石是一類礦物的總稱。YAG = Ce基質(zhì)結(jié)構(gòu)的化學(xué)式為Y3Al5O12,礦物學(xué)名稱為釔鋁石榴石,Ce在此結(jié)構(gòu)中取代Y做發(fā)光中心。1967年(非專利文獻(xiàn)一)《彩電飛點陰極射線管用黃色突光粉 Y3Al5O12: Ce3+》(A new phosphor for flying spot cathode raytubes for color televis1n:yellow emitting Y3Al5O12:Ce3+,Applied Physics Letters,Volume 11,Issue 2,53-55,1967) —文首先報道了 YAG:Ce 的發(fā)光性質(zhì)。1996 年,日本日亞化學(xué)公司獲得了將YAG = Ce熒光粉結(jié)合藍(lán)光GaInN芯片從而發(fā)出白光的美國專利5998925(專利文獻(xiàn)一)。美國通用電氣公司在其申請的美國專利6409938中(專利文獻(xiàn)二),公開了一種化學(xué)式為(Y1IzCexGdz) 3A15 (O, F) 12的黃色熒光粉,該專利指出,當(dāng)用F-部分取代02_后,使得熒光粉的量子效率和亮度有所提高。但需要指出的是,該專利給出的熒光粉(YmCexGdz)3Al5 (0,F(xiàn)) 12化學(xué)式中,正負(fù)電荷不平衡,負(fù)電荷少而正電荷多,因此所得熒光粉的晶體結(jié)構(gòu)內(nèi)部可能存在某些陽離子空位(顯電負(fù)性)以平衡多余的正電荷,而空位是熒光粉發(fā)光的淬滅中心,空位的存在使得熒光粉的發(fā)光強度有所降低;同時該專利中的熒光粉合成時需使用含F(xiàn)原料,而氟化物在高溫下都比較容易揮發(fā),但該專利文件中未對燒結(jié)壓力做任何的限定。德國的歐司朗公司在2003年獲得了號碼為666986的美國專利(專利文獻(xiàn)三),該專利中給出的熒光粉化學(xué)式為Tb3Al5O12 = Ce(TAG = Ce)。TAG在礦物學(xué)上叫鋱鋁石榴石,其晶體結(jié)構(gòu)與YAG的完全相同,為立方晶系,空間群是Ia3d。但TAG:Ce與YAGiCe的發(fā)光性質(zhì)不同,這是因為這兩種熒光粉基質(zhì)的晶胞參數(shù)存在一定差別,使得發(fā)光中心Ce所處的晶體場不同,熒光粉的發(fā)光性質(zhì)也就有所區(qū)別。北京有色金屬研究總院在申請的中國專利200610114519.8(專利文獻(xiàn)四)中,給出了一種化學(xué)式為LnaMb(0,F(xiàn))12: (R3+,M' 2+)x熒光粉,其中M'正二價元素,Ln為正三價的稀土元素。該專利中,正二價的M'元素取代正三價的稀土元素,負(fù)一價的F元素取代負(fù)二價的O元素,即通過雙摻雜的辦法來平衡因F取代O導(dǎo)致的電荷不平衡;該專利中的熒光粉合成時需使用含F(xiàn)原料,而氟化物在高溫下都比較容易揮發(fā),但該專利文件中也未對燒結(jié)壓力做任何的限定。美國通用電氣在美國申請的專利20060197443(專利文獻(xiàn)五)中,給出一種使用負(fù)三價N取代負(fù)二價O的、化學(xué)式為(REhCex)3Al…_wSiyGazScw012_yNy的熒光粉,這里RE為Lu、Gd、Y、或Tb中的一種或多種。該專利指出,通過S1-N鍵取代Al-O鍵,使得熒光粉發(fā)射光譜的主峰向紅光方向移動。
[0005]非專利文獻(xiàn)2《{Na3} [M3+2] (Li3) F12 (Μ = Al、Cr或Fe)的液相合成及性質(zhì)》(Synthesis of fluoride garnets {Na3} [M3+2] (Li3)F12 (M = Al, Cr, and Fe) from aqueoussolut1n and their properties,Journal of Solid State Chemistry,Volume 20,Issue
3,261-265,1977)中報道了一種完全不同于YAG或者TAG的石槽石結(jié)構(gòu),即一種氟石槽石結(jié)構(gòu),而關(guān)于其發(fā)光性質(zhì),目前未見專利及非專利文獻(xiàn)報道。
[0006]在合成氧化物熒光粉的過程中,氟化物可作為助熔劑或原料。氟化物在常壓、高溫下易揮發(fā),因此當(dāng)氟化物作為熒光粉的合成原料時,由于氟化物的揮發(fā),使得最終合成熒光粉的化學(xué)計量比不易控制。同時,通常情況下熒光粉都采用一次還原燒成工藝,即依據(jù)熒光粉的化學(xué)組成進行配料,混合均勻后在高溫爐內(nèi)燒結(jié)而成,之后將燒結(jié)好的熒光粉進行破碎、清洗及分級等后處理工藝即可使用。但上述后處理工藝會使得熒光粉的表面缺陷較多,導(dǎo)致熒光粉的發(fā)光強度下降。


【發(fā)明內(nèi)容】

[0007]本發(fā)明所要解決的技術(shù)問題是針對技術(shù)現(xiàn)狀另提供一種發(fā)光強度較高的熒光粉。
[0008]本發(fā)明所要解決的又一個技術(shù)問題是另提供一種發(fā)光強度較高的熒光粉的制備方法。
[0009]本發(fā)明所要解決的又一個技術(shù)問題是另提供一種由發(fā)光強度較高的熒光粉制成的發(fā)光器件。
[0010]本發(fā)明解決上述技術(shù)問題所采用的技術(shù)方案為:一種熒光粉,其特征在于:其化學(xué)組成為AxZ3_xAl2LiyE3_y(DmNn012_m_n),其中A為Na、K、Rb或Cs中的一種或一種以上元素,Z為Ce、Sc、Y、La、Gd、Tb或Lu中的一種或一種以上元素,E為Β、Α1、Ιη或Ga中的一種或一種以上元素,D為F或Cl中的一種或兩種元素,O < X < 3,0 < y < 3,m > η > 0,m+n < 12,2x+2y = m—n。
[0011]所述化學(xué)組成中,A為Na、K、Rb或Cs中的一種或一種以上元素,必含有Na ;Z為Ce、Sc、Y、La、Gd、Tb或Lu中的一種或一種以上元素,必含有Ce ;E為B、A1、In或Ga中的一種或一種以上元素;D為F或Cl中的一種或兩種元素,必含有F。
[0012]所述化學(xué)組成中,Ce為發(fā)光中心。
[0013]所述化學(xué)組成表示的物質(zhì)在紫外線、可見光及電子射線中的任何一種光的激發(fā)下的熒光范圍是480?620nm。
[0014]所述化學(xué)組成表示的物質(zhì)的平均粒徑為I?100 μ m。
[0015]一種熒光粉的制備方法,其特征在于包括如下步驟:以含A、Z、E、L1、Al元素的氧化物或者鹵化物或者氮化物為原料,按照化學(xué)計量比稱取相應(yīng)質(zhì)量的原料,混合均勻后在還原氣氛下于1000?1500°C下燒結(jié)還原2?10h,還原氣氛的壓力等于或大于兩個大氣壓,用蒸餾水洗滌燒結(jié)后的粉體至中性,選擇粒度分級或/和酸處理方法中的一種或多種方法處理洗滌后的粉體,其中粒度分級是必須的,將所合成熒光粉的平均粒徑調(diào)整到I?100 μ m,得到熒光粉粗品;將得到的熒光粉粗品在還原氣氛下于1000?1400°C下燒結(jié)還原2?10h,還原氣氛的壓力等于或大于兩個大氣壓,用蒸餾水洗滌燒結(jié)后的熒光粉粗品至中性,即可得到所需的熒光粉。
[0016]所述酸處理所用酸由硫酸、鹽酸、硝酸、磷酸、氫氟酸或有機酸的一種或一種以上酸構(gòu)成。
[0017]一種由熒光粉制成的發(fā)光器件,其特征在于:包括上述熒光粉及發(fā)光光源,所述發(fā)光光源為能發(fā)出300?490nm波長光的發(fā)光二極管、激光二極管或有機EL發(fā)光兀件。
[0018]—種由突光粉制成的發(fā)光器件,其特征在于:還包括其他突光粉,并在發(fā)光光源的照射下發(fā)出白光。
[0019]所述的其他突光粉為下列突光粉中的一種或一種以上:(Ca, Sr, Ba)2Si5N8:Eu、(Ca, Sr) AlSiN3:Eu、β -SiA10N:Eu, (Ba, Sr) Y2Si2Al2O2N5: Eu、Ca2AlSi3O2N5: Eu、Ba3Si6O12N2: Eu、(Ca, Sr, Ba) Si2O2N2: Eu、Li2Ca2Si2O7: Eu、Cs2MgSi5O12: Eu、(Ca, Sr,Ba) 2Si04:Eu、(Ca, Sr, Ba) 2MgSi207:Eu、(Ca, Sr, Ba) 3MgSi208: Eu、BaSi2O5: Eu、Ba2Zn3Si3O11: Eu、(Ca, Sr, Ba) 2Al2Si07:Eu> CaZrSi2O7:Eu、(Ca, Sr, Ba)Al2O4:Eu、Sr4AlI4O25:EuLu3Al5O12: Ce>Ca3Sc2Si3O12: Ce、SrAl2B2O7:Eu、Sr2B2O5:Eu、Ca2Al3O6F:Eu、Na2SiF6Mn。
[0020]與現(xiàn)有技術(shù)相比,本發(fā)明的優(yōu)點在于:提供了一種全新化學(xué)組成、且發(fā)光強度較高的熒光粉,不會發(fā)生電荷不平衡這一現(xiàn)象,從而避免了熒光粉發(fā)光強度的降低;該熒光粉在氣氛壓力為正壓的條件下合成,避免了含氟原料的揮發(fā),從而可精確控制合成熒光粉所用原料的化學(xué)計量比。

【專利附圖】

【附圖說明】
[0021]圖1為實施例1熒光粉的激發(fā)和發(fā)射光譜;
[0022]圖2為實施例1熒光粉的X射線衍射光譜;
[0023]圖3為實施例2熒光粉的激發(fā)和發(fā)射光譜;
[0024]圖4為實施例2熒光粉的X射線衍射光譜;
[0025]圖5為實施例3熒光粉的激發(fā)和發(fā)射光譜;
[0026]圖6為應(yīng)用本發(fā)明突光粉的發(fā)光器件一;
[0027]圖7為應(yīng)用本發(fā)明熒光粉的發(fā)光器件二 ;
[0028]圖8為發(fā)光器件二的光譜圖。

【具體實施方式】
[0029]以下結(jié)合附圖實施例對本發(fā)明作進一步詳細(xì)描述。
[0030]實施例1 熒光粉的化學(xué)組成為 Nai8YanCeaci9Al2Lii8Ala2Flh4Na2Oa4
[0031 ] 原料為NaF (分析純)、YF3 (分析純)、CeF3 (分析純)、AlF3 (分析純)、AlN (分析純)、LiF(分析純)和 Al2O3(分析純),摩爾比是 2.80:0.110:0.090:1.733:0.200:2.800:0.133。將原料研磨混勻后置于氧化鋁容器中(也可為氧化鋯或氮化硼),在1450°C的溫度下燒結(jié)4小時,燒結(jié)氣氛為氮氣氫氣混合氣(燒結(jié)氣氛為氫氣、氮氣氫氣混合氣、氨氣或一氧化碳中的一種或多種),把燒結(jié)后的粉體從容器中取出,選擇粉碎、分級并用摩爾濃度為3摩爾每升的鹽酸處理,將所合成熒光粉的平均粒徑調(diào)整到15 μ m,之后將熒光粉用蒸餾水反復(fù)洗滌至中性,然后再將熒光粉放到氧化鋁容器中,1400°C的溫度下還原4小時,還原氣氛為氫氣(還原氣氛為氫氣、氮氣氫氣混合氣、氨氣或一氧化碳中的一種或多種),燒結(jié)完畢后即可得到所需的熒光粉,在該熒光粉中,Ce為發(fā)光中心。本實施例制備得到的熒光粉中正負(fù)電荷平衡,因而不會降低熒光粉的發(fā)光強度。圖1為本實施例得到的熒光粉的激發(fā)和發(fā)射光譜,圖2為熒光粉的X射線衍射光譜。
[0032]實施例2熒光粉的化學(xué)組成為NaY1.^eaci9Al2LiAl2F44Na4CV2
[0033]原料為NaF (分析純)、Y2O3 (分析純)、CeF3 (分析純)、AlF3 (分析純)、AlN (分析純)、LiF (分析純)和 Al2O3 (分析純),摩爾比是 1.000:0.955:0.090:0.710:0.400:1.000:1.445。將原料研磨混勻后置于氧化鋯容器中(也可為氧化鋁或氮化硼),在1250°C的溫度下燒結(jié)4小時,燒結(jié)氣氛為氮氣氫氣混合氣(燒結(jié)氣氛可為氫氣、氮氣氫氣混合氣、氨氣或一氧化碳中的一種或多種),壓力為3個大氣壓。把燒結(jié)后的粉體從容器中取出,選擇粉碎、分級并用摩爾濃度為3摩爾每升的鹽酸處理,將所合成熒光粉的平均粒徑調(diào)整到15μπι,之后將熒光粉用蒸餾水反復(fù)洗滌至中性,然后再將熒光粉放到氧化鋁容器中,1200°C的溫度下還原4小時,還原氣氛為氫氣(還原氣氛可為氫氣、氮氣氫氣混合氣、氨氣或一氧化碳中的一種或多種),壓力為2個大氣壓,燒結(jié)完畢后即可得到所需的熒光粉,在該熒光粉中,Ce為發(fā)光中心。本實施例制備得到的熒光粉中正負(fù)電荷平衡,因而不會降低熒光粉的發(fā)光強度,并且,在制備過程中燒結(jié)所用還原氣氛的壓力都不低于兩個大氣壓,避免了氟化物在高溫下的揮發(fā),因此可精確控制熒光粉的化學(xué)計量比。圖3為本實施例得到的熒光粉的激發(fā)和發(fā)射光譜,圖4為熒光粉的X射線衍射光譜。
[0034]實施例3突光粉的化學(xué)組成為NaYu1Ceatl9Al2LiAl2F5-A5O5
[0035]原料為NaF (分析純)、Y2O3 (分析純)、CeF3 (分析純)、AlF3 (分析純)、AlN (分析純)、LiF (分析純)和 Al2O3 (分析純),摩爾比是 1.000:0.955:0.090:1.077:1.500:1.000:0.716。將原料研磨混勻后置于氧化鋁容器中(也可為氧化鋯或氮化硼),在1200°C的溫度下燒結(jié)4小時,燒結(jié)氣氛為氮氣氫氣混合氣,壓力為3個大氣壓。把燒結(jié)后的粉體從容器中取出,選擇粉碎、分級并用摩爾濃度為3摩爾每升的鹽酸處理,將所合成熒光粉的平均粒徑調(diào)整到15 μ m,之后將熒光粉用蒸餾水反復(fù)洗滌至中性,然后再將熒光粉放到氧化鋁容器中,1150°C的溫度下還原4小時,還原氣氛為氫氣,壓力為2個大氣壓,燒結(jié)完畢后即可得到所需的熒光粉,在該熒光粉中,Ce為發(fā)光中心。本實施例制備得到的熒光粉中正負(fù)電荷平衡,因而不會降低熒光粉的發(fā)光強度,并且,在制備過程中燒結(jié)所用還原氣氛的壓力都不低于兩個大氣壓,避免了氟化物在高溫下的揮發(fā),因此可精確控制熒光粉的化學(xué)計量比。圖5為本實施例得到的熒光粉的激發(fā)和發(fā)射光譜。
[0036]發(fā)光器件一
[0037]由本發(fā)明熒光粉制備的發(fā)光器件一 I如圖6所示,包括兩條引線,在第一引線2上的凹槽部位設(shè)置了藍(lán)色芯片4,藍(lán)色芯片4的下部電極和凹槽的底面用導(dǎo)電膠連接,上部電極和第二引線3用細(xì)金線5連接,發(fā)光物質(zhì)7為本發(fā)明熒光粉與硅膠的混合物或者是本發(fā)明熒光粉與其他熒光粉和硅膠的混合物,環(huán)氧樹脂6涂覆在第一引線2上方的凹槽部位。本實施例中的發(fā)光器件所用發(fā)光光源為能發(fā)出300?490nm波長光的發(fā)光二極管、激光二極管或有機EL (Electro Luminesence)發(fā)光兀件。
[0038]發(fā)光器件二
[0039]圖7為包括本發(fā)明熒光粉的發(fā)光器件二 11,EMC (Epoxy Molding Compound)支架20上固定有兩條引線,這兩條引線的一端位于基板的中央部位,另一端引出到外部做安裝到電路板時的焊接電極。在第三引線12的一端放置了藍(lán)色芯片14,藍(lán)色芯片14用絕緣膠或?qū)щ娔z連接,其中一個電極和第四引線13用細(xì)金線一 15連接,另一個電極和第三引線12用細(xì)金線二 18連接。將實施例2中的熒光粉以15%質(zhì)量濃度混合到環(huán)氧樹脂或者硅膠中,用點膠機將混合好的熒光粉與環(huán)氧樹脂或者硅膠涂覆于藍(lán)色芯片14的上方,之后用固定物質(zhì)19,例如環(huán)氧樹脂或者硅膠,固定藍(lán)色芯片14和熒光粉,部件20的作用是將藍(lán)色芯片14和突光粉發(fā)出的光反射出去。本發(fā)光器件二 11所用發(fā)光光源為發(fā)出390?490nm波長光的LED,連同根據(jù)390?490nm的激發(fā)光源發(fā)出的530?590nm之間波長光的黃色熒光粉及其他發(fā)光材料,從而發(fā)出白光。圖8為發(fā)光器件的光譜圖,照明器件的色溫為6333K,顯色指數(shù)為72.4。
【權(quán)利要求】
1.一種熒光粉,其特征在于:其化學(xué)組成為AxZ3_xAl2LiyE3_y (DmNn012_m_n),其中A為Na、K、Rb或Cs中的一種或一種以上元素,Z為Ce、Sc、Y、La、Gd、Tb或Lu中的一種或一種以上元素,E為Β、Α1、Ιη或Ga中的一種或一種以上元素,D為F或Cl中的一種或兩種元素,O < x<3,0<y<3,m>n>0,m+n < 12,2x+2y=m_n0
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的熒光粉,其特征在于:所述化學(xué)組成中,A為Na、K、Rb或Cs中的一種或一種以上元素,必含有Na; Z為Ce、Sc、Y、La、Gd、Tb或Lu中的一種或一種以上元素,必含有Ce;E為B、Al、In或Ga中的一種或一種以上元素;D為F或Cl中的一種或兩種元素,必含有F。
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的熒光粉,其特征在于:所述化學(xué)組成中,Ce為發(fā)光中心。
4.根據(jù)權(quán)利要求1至3中任意一項所述的熒光粉,其特征在于:所述化學(xué)組成表示的物質(zhì)在紫外線、可見光及電子射線中的任何一種光的激發(fā)下的熒光范圍是480?620nm。
5.根據(jù)權(quán)利要求1至3中任意一項所述的熒光粉,其特征在于:所述化學(xué)組成表示的物質(zhì)的平均粒徑為I?100 μ m。
6.一種權(quán)利要求1至5中任意一項所述的熒光粉的制備方法,其特征在于包括如下步驟:以含A、Z、E、L1、Al元素的氧化物或者鹵化物或者氮化物為原料,按照化學(xué)計量比稱取相應(yīng)質(zhì)量的原料,混合均勻后在還原氣氛下于1000?1500°C下燒結(jié)還原2?10h,還原氣氛的壓力等于或大于兩個大氣壓,用蒸餾水洗滌燒結(jié)后的粉體至中性,選擇粒度分級或/和酸處理方法中的一種或多種方法處理洗滌后的粉體,其中粒度分級是必須的,將所合成熒光粉的平均粒徑調(diào)整到I?100 μ m得到熒光粉粗品;將得到的熒光粉粗品在還原氣氛下于1000?1400°C下燒結(jié)還原2?10h,還原氣氛的壓力等于或大于兩個大氣壓,用蒸餾水洗滌燒結(jié)后的熒光粉粗品至中性,即可得到所需的熒光粉。
7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的制備方法,其特征在于:所述酸處理所用酸由硫酸、鹽酸、硝酸、磷酸、氫氟酸或有機酸的一種或一種以上酸構(gòu)成。
8.一種含權(quán)利要求1至5中任一項所述的突光粉的發(fā)光器件,其特征在于:包括上述突光粉及發(fā)光光源,所述發(fā)光光源為能發(fā)出300?490nm波長光的發(fā)光二極管、激光二極管或有機EL發(fā)光元件。
9.根據(jù)權(quán)利要求8所述的發(fā)光器件,其特征在于:還包括其他熒光粉,并在發(fā)光光源的照射下發(fā)出白光。
10.根據(jù)權(quán)利要求9所述的發(fā)光器件,其特征:所述的其他熒光粉為下列熒光粉中的一種或一種以上:(Ca, Sr, Ba)2Si5N8:Eu、(Ca, Sr)AlSiN3:Eu、β -SiA10N:Eu> (Ba, Sr)Y2Si2Al2O2N5: Eu、Ca2AlSi3O2N5: Eu、Ba3Si6O12N2: Eu、(Ca, Sr, Ba) Si2O2N2: Eu、Li2Ca2Si2O7: Eu、Cs2MgSi5O12:Eu、(Ca, Sr, Ba)2Si04:Eu、(Ca, Sr, Ba)2MgSi207:Eu> (Ca, Sr, Ba)3MgSi208:Eu、BaSi2O5:Eu> Ba2Zn3Si3O11:Eu、(Ca, Sr, Ba) 2Al2Si07:Eu> CaZrSi2O7:Eu> (Ca, Sr, Ba) Al2O4:Eu、Sr4AlI4O25: Eu Lu3Al5O12: Ce、Ca3Sc2Si3O12: Ce、SrAl2B2O7:Eu、Sr2B2O5: Eu> Ca2Al3O6F:Eu、Na2SiF6Mru
【文檔編號】C09K11/86GK104342156SQ201310329324
【公開日】2015年2月11日 申請日期:2013年7月30日 優(yōu)先權(quán)日:2013年7月30日
【發(fā)明者】張日光, 周天亮, 朱小清, 林勝, 王義飛 申請人:寧波升譜光電半導(dǎo)體有限公司
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