專利名稱：一種Pd/Ce_0.8Zr_0.2O₂/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑及其制備方法和應(yīng)用的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種貴金屬Pd/Cea8&α202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑及其制備 方法，該催化劑用于甲苯的催化燃燒處理。
背景技術(shù)：
當(dāng)今無(wú)論是在石油化工、涂料、藥物合成、橡膠等生產(chǎn)過(guò)程，還是印刷、烤漆、電子 元器件的脫脂、膠片織物涂層等工藝中，都會(huì)釋放出苯、甲苯、二甲苯、醋酸乙脂、丙酮、甲 醇、甲醛等含揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs) (Volatile Organic Compounds)廢氣。這些有害 氣體多數(shù)易燃易爆，其大量排放不但對(duì)局部區(qū)域生態(tài)環(huán)境而且對(duì)地球環(huán)境產(chǎn)生了嚴(yán)重的影 響，是引起大氣光化學(xué)煙霧、溫室效應(yīng)和臭氧層破壞的原因之一。同時(shí)，揮發(fā)性有機(jī)廢氣又 是危害人體健康的污染物質(zhì)，常常伴隨著異味、惡臭散發(fā)在空氣中，對(duì)人的眼、鼻、呼吸道有 刺激作用，對(duì)心、肺、肝等內(nèi)臟及神經(jīng)系統(tǒng)產(chǎn)生有害影響，甚至造成急性和慢性中毒，可致 癌、致突變。催化燃燒法是當(dāng)前處理?yè)]發(fā)性有機(jī)廢氣(VOCs)最有效的方法之一，是一種高效、 環(huán)保的能源利用和廢氣處理技術(shù)，它借助催化劑的作用使VOCs在較低的起燃溫度下進(jìn)行 無(wú)焰燃燒分解成二氧化碳和水。目前，催化燃燒整體式催化劑大多采用堇青石蜂窩陶瓷作為基體，堇青石蜂窩 陶瓷具有低壓力降、低熱膨脹系數(shù)、幾何表面積大、高機(jī)械強(qiáng)度和高抗熱振蕩(耐熱溫度 14000C )等優(yōu)點(diǎn)；在堇青石蜂窩陶瓷表面上常涂覆涂層作為第二載體，在眾多的涂層材料 中，CeO2-ZrO2復(fù)合物一直是以來(lái)被人們大量研究，主要是因?yàn)樵搹?fù)合物表現(xiàn)出優(yōu)秀的儲(chǔ)氧 釋放性能、良好的高溫?zé)岱€(wěn)定性以及優(yōu)異的低溫催化性能。因此，CeO2-ZrO2復(fù)合氧化物被 認(rèn)為是目前最有潛在應(yīng)用價(jià)值的涂層材料。貴金屬Pd、Pt等具有高的催化活性、熱穩(wěn)定性 好、起燃溫度低以及對(duì)反應(yīng)器材質(zhì)等的要求比較低，因此，將這類活性組分負(fù)載在載體上具 有較好的工業(yè)應(yīng)用前景。貴金屬活性組分負(fù)載方法常采用浸漬法，此方法制備催化劑雖然 活性組分分散比較均勻，但是活性組分所需濃度大，不易控制活性組分的負(fù)載量。張慶豹等 人在催化學(xué)報(bào)29 (4) 373 378中報(bào)道了以Ce、&和Pd的可溶性鹽為前軀體，采用一次性同 時(shí)浸漬涂覆的方法制備了 PdZCea8Zra2O2/基底整體催化劑，主要缺點(diǎn)是所制備的催化劑比 表面積較小，僅為5. 9m2/g，而且活性組分Pd易被包埋，不利于提高鈀的利用率，且鈀的負(fù)載 量不易控制，這點(diǎn)也可從它所報(bào)道的SEM圖明顯看到。李玉山等人在工業(yè)催化14(7)57-59 中報(bào)道了在Al-Ce-^-Fe-Mn粉末復(fù)合氧化物上采用化學(xué)鍍法制備鈀粉末催化劑，應(yīng)用于 汽車尾氣凈化催化劑，但這種粉末催化劑不適合應(yīng)用于直徑大的整體式催化劑。李永峰等 人在所申報(bào)的專利中報(bào)道了直接在堇青石蜂窩陶瓷上采用化學(xué)鍍法制備鉬鈀粉末催化劑， 應(yīng)用于甲苯催化燃燒。該方法所制備的催化劑中鉬鈀貴金屬和堇青石蜂窩陶瓷之間，缺乏 儲(chǔ)氧釋放性能良好的高溫?zé)岱€(wěn)定性的ceo2-&o2復(fù)合氧化物涂層作為第二載體，在高溫下 易燒結(jié)，影響催化劑活性等。在專利(申請(qǐng)?zhí)?00710029199.0)中報(bào)道了在經(jīng)強(qiáng)堿腐蝕后
3的堇青石蜂窩陶瓷上進(jìn)行化學(xué)鍍鈀，其關(guān)鍵步驟是將經(jīng)強(qiáng)堿處理過(guò)的堇青石陶瓷載體先浸 入到NaH2PO2還原液中一段時(shí)間，再將其浸泡到Pd的溶液中進(jìn)行鍍鈀，重復(fù)上述操作兩次， 并在Pd的溶液中添加Ce02、NiCl2 ·6Η20粉末顆粒助劑進(jìn)行改性，提高鈀的吸附量和分散的 均勻性。其主要缺點(diǎn)是CeO2顆粒在酸堿中都不溶，因此CeO2在鍍液懸浮性差，易沉淀到溶 液底部，且Pd易被吸附在CeO2顆粒上而共沉淀下來(lái)，造成Pd和CeO2損失，減少Pd和CeO2 在堇青石陶瓷載體上的負(fù)載量；且此法也沒(méi)有形成含CeO2涂層的第二載體。而本發(fā)明是先 用浸漬法在經(jīng)鹽酸腐蝕的堇青石蜂窩陶瓷上涂覆CeO2IrO2涂層作為第二載體，然后采用 在同一溶液中同時(shí)使用PdCl2與還原劑作為鍍液進(jìn)行化學(xué)鍍鈀，工藝更為簡(jiǎn)單，更有利于提 高鈀的利用率。本發(fā)明的方法制備Pd/Cea8Zra202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑，并應(yīng)用 于甲苯的催化燃燒處理，尚未見(jiàn)報(bào)道。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明的目的是提供一種Pd/Cea8Zr(l.202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑及其制 備方法和應(yīng)用，該催化劑主要用于甲苯的催化燃燒處理。本發(fā)明采用浸漬法和化學(xué)鍍法的結(jié)合來(lái)制備一種貴金屬Pd/Cea8&α202/堇青石 蜂窩陶瓷整體式催化劑，該整體式催化劑以鹽酸腐蝕后的堇青石蜂窩陶瓷為第一載體，以 浸漬法制備的鈰鋯復(fù)合氧化物為第二載體，以化學(xué)鍍負(fù)載上的貴金屬Pd為活性組分。其 中鈰鋯的摩爾比為4 1，CeO2-ZrO2涂層的負(fù)載量為1. 0 6. 0wt%，貴金屬Pd負(fù)載量為 0. 06 0. 6wt%，比表面積為 6. 56-18. 23m2/g。該發(fā)明具體制備步驟如下(1)對(duì)堇青石蜂窩陶瓷載體的表面預(yù)處理將堇青石蜂窩陶瓷載體在10襯％的稀 鹽酸溶液中加熱煮沸30分鐘，取出用蒸餾水沖洗干凈后120°C干燥Ih ；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物將Ce (NO3) 3 ·6Η20與Zr (NO3) 4 ·5Η20按摩爾比為4 1 混合，將金屬離子總摩爾數(shù)1. 2倍的檸檬酸加入到鈰鋯的混合溶液中，在40°C水浴下攪拌 60min，然后將步驟(1)處理過(guò)的蜂窩陶瓷載體浸漬到此混合溶液中，浸漬3h，取出吹去孔 中殘留的溶液，自然風(fēng)干，120°C干燥2h，于馬弗爐中400°C焙燒lh，再重復(fù)上述過(guò)程2次，制 得CeaJra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體；(3)Ce0.8Zr0.202/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理將步驟(2)處理過(guò)的堇 青石蜂窩陶瓷載體浸漬到濃度為1 10. Og/L SnCl2與30mL/L鹽酸的敏化液中5 lOmin， 取出用蒸餾水洗凈；然后浸入到濃度為0. 05 0. 10g/L的PdCl2和lmL/L的鹽酸的活化液 中5 lOmin，取出用蒸餾水洗凈；(4)配制化學(xué)鍍鈀液化學(xué)鍍液由0. 05 0. 50g/L的PdCl2、5. Og/L的次亞磷酸 鈉、23mL/L的鹽酸、80mL/L的25wt%氨水及13. 5g/L的氯化銨組成；(5)化學(xué)鍍鈀把步驟(3)處理過(guò)的蜂窩陶瓷載體浸入到化學(xué)鍍液中，30°C恒溫加 熱30 60min，再40°C恒溫30 60min，然后再50°C恒溫30 60min，最后60°C恒溫至無(wú) 氣泡產(chǎn)生，取出用蒸餾水洗凈，最后在120°C干燥2h，120 900°C焙燒3h，即可得到所需的 Pd/Ce0.8Zr0.202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑。所述步驟⑵中制備CeO2IrO2涂層的負(fù)載量為1. 0 6. 0wt%。所述步驟(5)中制備的整體式催化劑中貴金屬Pd的負(fù)載量為0. 06 0. 60wt%o
上述所用的堇青石蜂窩陶瓷的孔密度為400孔/英寸2和孔壁厚為0. 1mm的商業(yè)
產(chǎn)品 ο本發(fā)明制備的Pd/cea8zr(l.202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑適用于甲苯的催化 燃燒處理。本發(fā)明具有以下突出優(yōu)點(diǎn)和有益效果本發(fā)明采用浸漬法和化學(xué)鍍法來(lái)制備一種貴金屬Pd/Cea8&α202/堇青石蜂窩陶 瓷的整體式催化劑，以鹽酸腐蝕后的堇青石蜂窩陶瓷為第一載體，鈰鋯復(fù)合化合物為第二 載體，貴金屬Pd為活性組分，該整體式催化劑不僅涂覆層牢固，而且具有較好的催化活性， 良好的耐高溫性和熱穩(wěn)定性，適合工業(yè)化推廣應(yīng)用。催化燃燒法去除甲苯借助此整體式催化劑的作用使甲苯在較低的溫度下進(jìn)行無(wú) 焰燃燒分解成二氧化碳和水，用本發(fā)明制備的催化劑可在220°C 300°C將甲苯完全轉(zhuǎn)化 成CO2和H2O,是一種高效、環(huán)保的廢氣處理技術(shù)。本發(fā)明制備方法可提高催化劑的儲(chǔ)氧性能、耐高溫性、熱穩(wěn)定性和實(shí)現(xiàn)納米鈀微 粒在載體較均勻負(fù)載，不會(huì)將活性位包埋(從附圖1可以清晰地看到)，有利于提高鈀的利 用率，改善催化劑的催化性能。


圖1為本發(fā)明實(shí)施例4所制得Pd/Cea8Zra202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑的 SEM 圖。圖2為本發(fā)明制備得到的Pd/Cea8&α202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑鈀，負(fù)載 量對(duì)甲苯催化燃燒轉(zhuǎn)化率的影響關(guān)系圖。圖3為本發(fā)明制備得到的Pd/Cea8Zra202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑，焙燒溫 度對(duì)甲苯催化燃燒轉(zhuǎn)化率的影響關(guān)系圖。
具體實(shí)施例方式為了進(jìn)一步說(shuō)明本發(fā)明，列舉以下實(shí)施例，但并不限制本發(fā)明的范圍。實(shí)施例1(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理將孔密度為400孔/英寸2和壁厚為0. Imm的堇青石蜂 窩陶瓷在10wt%稀鹽酸溶液中煮沸30分鐘，取出用蒸餾水沖洗干凈后120°C干燥Ih ；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物配置 0. 16moL/L Ce (NO3) 3 · 6H20、0. 04moL/L Zr (NO3) 4 ·5Η20和0. 24moL/L檸檬酸的混合溶液，在40°C水浴下攪拌60min，然后將步驟(1) 處理過(guò)的蜂窩陶瓷載體浸漬到此混合溶液中，浸漬3h，取出吹去孔中殘留的溶液，自然風(fēng) 干，120°C干燥2h，于馬弗爐中400°C焙燒lh，再重復(fù)上述過(guò)程2次，制得Cea8Zra2O2/堇青 石蜂窩陶瓷載體；(3)Ce0.8Zr0.202/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理將步驟(2)處理過(guò)的堇 青石蜂窩陶瓷載體浸漬到濃度為10. Og/L SnCl2與30mL/L鹽酸的敏化液中l(wèi)Omin，取出用 蒸餾水洗凈；然后浸入到濃度為0. 10g/L的PdCl2和lmL/L的鹽酸的活化液中l(wèi)Omin，取出 用蒸餾水洗凈；(4)配制化學(xué)鍍鈀液化學(xué)鍍液由0. 10g/L的PdCl2、5. 0g/L的次亞磷酸鈉、23mL/L的38襯％濃鹽酸、80mL/L的25wt%氨水及13. 5g/L的氯化銨組成；(5)化學(xué)鍍鈀把步驟(3)處理過(guò)的蜂窩陶瓷載體浸入到化學(xué)鍍液中，恒溫加熱 300C 40min,再40°C恒溫40min，然后再50°C恒溫40min，最后60°C恒溫至無(wú)氣泡產(chǎn)生，取出 用蒸餾水洗凈，最后在120°C干燥2h，500°C焙燒3h即可得到0. 06wt% Pd/Ce0.8Zr0.202/堇 青石蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)將尺寸為15mmX 15mmX25mm的長(zhǎng)方體 Pd/cea8zra202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑切割成為為7mmX7mmX 15mm長(zhǎng)方體，然后將 此催化劑裝入催化反應(yīng)爐中。甲苯由一定流速的空氣帶人反應(yīng)爐中，其濃度為4.0g/m3，空速為lOOOOtT1。甲苯 在反應(yīng)物和產(chǎn)物中的濃度采用Agilent GC-6820型氣相色譜分析儀(FID)進(jìn)行分析，評(píng)價(jià) 結(jié)果見(jiàn)附圖2。實(shí)施例2(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 10g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，可得到0. 12wt% Pd/Ce(1.8ZrQ.202/堇青石 蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)附 圖2。實(shí)施例3(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 20g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，可得到0. 24wt% Pd/Ce(1.8Zra202/堇青石 蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)附 圖2。實(shí)施例4(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 30g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，可得到0. 36wt% Pd/Ce(1.8ZrQ.202/堇青石 蜂窩陶瓷整體式催化劑。
(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)附 圖2。實(shí)施例5(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 40g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，可得到0. 48wt% Pd/Ce(1.8ZrQ.202/堇青石 蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)附 圖2。實(shí)施例6(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 50g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，可得到0. 60wt% Pd/Ce(1.8ZrQ.202/堇青石 蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)附 圖2。實(shí)施例7(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 30g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，120°C焙燒3h即可得到0. 36wt% Pd/ Ce0.8Zr0.202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)圖 3。實(shí)施例8(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 30g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，300°C焙燒3h即可得到0. 36wt% Pd/
7Ce0.8Zr0.202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)附 圖3。實(shí)施例9(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 30g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，700°C焙燒3h即可得到0. 36wt% Pd/ Ce0.8Zr0.202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)附 圖3。實(shí)施例10(1)蜂窩陶瓷表面預(yù)處理按實(shí)施例1中的方法操作；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物按實(shí)施例1中的方法操作；(3)Cea8Zra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理按實(shí)施例1中的方法操 作；(4)配制化學(xué)鍍鈀液按實(shí)施例1中的方法配制，PdCl2濃度為0. 30g/L ；(5)化學(xué)鍍鈀按實(shí)施例1中的方法操作，900°C焙燒3h即可得到0. 36wt% Pd/ Ce0.8Zr0.202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑；(6)整體式催化劑的催化燃燒性能評(píng)價(jià)按實(shí)施例1中的方法操作，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)附 圖3。
權(quán)利要求
1.一種Pd/cea8zra2o2/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑，其特征在于該整體式催化劑 以鹽酸腐蝕后的堇青石蜂窩陶瓷為第一載體，以浸漬法制備的鈰鋯復(fù)合氧化物為第二載 體，以化學(xué)鍍負(fù)載上的貴金屬Pd為活性組分。
2.—種權(quán)利要求1所述的Pd/Cea8Zra202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑的制備方法， 其特征在于包括以下步驟(1)對(duì)堇青石蜂窩陶瓷載體的表面預(yù)處理將堇青石蜂窩陶瓷載體在10襯％的稀鹽酸 溶液中加熱煮沸30分鐘，取出用蒸餾水沖洗干凈后120°C干燥Ih ；(2)浸漬法制備鈰鋯復(fù)合物將Ce(NO3) 3 ·6Η20與Ir (NO3) 4 ·5Η20按摩爾比為4 1混合， 將金屬離子總摩爾數(shù)1. 2倍的檸檬酸加入到鈰鋯的混合溶液中，在40°C水浴下攪拌60min， 然后將步驟(1)處理過(guò)的堇青石蜂窩陶瓷載體浸漬到此混合溶液中，浸漬3h，取出吹去孔 中殘留的溶液，自然風(fēng)干，120°C干燥2h，于馬弗爐中400°C焙燒lh，再重復(fù)上述過(guò)程2次，制 得CeaJra2O2/堇青石蜂窩陶瓷載體；(3)Ce0.8Zr0.202/堇青石蜂窩陶瓷載體的敏化和活化處理將步驟(2)處理過(guò)的堇青石 蜂窩陶瓷載體浸漬到濃度為1 10. Og/L SnCl2與30mL/L鹽酸的敏化液中5 lOmin，取 出用蒸餾水洗凈；然后浸入到濃度為0. 05 0. 10g/L的PdCl2和lmL/L的鹽酸的活化液中 5 lOmin，取出用蒸餾水洗凈；(4)配制化學(xué)鍍鈀液化學(xué)鍍液由0.05 0. 50g/L的PdCl2、5. Og/L的次亞磷酸鈉、 23mL/L的鹽酸、80mL/L的25wt%氨水及13. 5g/L的氯化銨組成；(5)化學(xué)鍍鈀把步驟(3)處理過(guò)的堇青石蜂窩陶瓷載體浸入到化學(xué)鍍液中，30°C恒溫 加熱30 60min，再40°C恒溫30 60min，然后再50°C恒溫30 60min，最后60°C恒溫至 無(wú)氣泡產(chǎn)生，取出用蒸餾水洗凈，最后在120°C干燥2h，120 900°C焙燒3h，即可得到所需 的Pd/Ce(l.8Zra202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑。
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于所述步驟(2)中制備CeO2^rO2涂層 的負(fù)載量為1. 0 6. Owt%。
4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于所述步驟(5)中制備的整體式催化 劑中貴金屬Pd的負(fù)載量為0. 06 0. 60wt%。
5.權(quán)利要求2所述制備方法制備的Pd/Cea8Zra202/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑適 用于甲苯的催化燃燒處理。
全文摘要
本發(fā)明公開(kāi)了一種Pd/Ce0.8Zr0.2O2/堇青石蜂窩陶瓷整體式催化劑及其制備方法和應(yīng)用，該催化劑以鹽酸腐蝕的堇青石蜂窩陶瓷為第一載體，鈰鋯復(fù)合氧化物為第二載體，以貴金屬Pd為活性組分；先用浸漬法在堇青石載體上制得鈰鋯復(fù)合物涂層，再將該載體浸到鍍液中，利用氯化鈀和次亞磷酸鈉的氧化還原反應(yīng)和鈀的自催化作用將鈀直接還原在涂覆有鈰鋯復(fù)合物涂層堇青石蜂窩陶瓷上；該制備方法不僅可改善催化劑的儲(chǔ)氧性能、提高耐高溫性和實(shí)現(xiàn)納米鈀微粒在載體上均勻負(fù)載，還不會(huì)將活性位包埋，且鈀的用量少，利于提高鈀的利用率，工藝簡(jiǎn)單，制備周期短，生產(chǎn)成本較低；該方法制得的整體式催化劑具有較高的活性和穩(wěn)定性，在220～300℃下可將甲苯完全催化氧化成無(wú)害的CO2和H2O。
文檔編號(hào)B01D53/72GK102000570SQ20101050234
公開(kāi)日2011年4月6日 申請(qǐng)日期2010年10月11日 優(yōu)先權(quán)日2010年10月11日
發(fā)明者余倩, 余林, 刁貴強(qiáng), 孫明, 李俊, 李永峰, 林探廳 申請(qǐng)人:廣東工業(yè)大學(xué)