發(fā)明背景A.)應(yīng)用領(lǐng)域：本發(fā)明涉及可以用于處理廢氣的催化劑、系統(tǒng)和方法，該廢氣作為烴燃料燃燒的結(jié)果而產(chǎn)生，例如由柴油發(fā)動機(jī)所產(chǎn)生的廢氣。B.)相關(guān)技術(shù)描述：多數(shù)燃燒廢氣的最大部分包含相對無害的氮?dú)?N2)、水蒸氣(H2O)和二氧化碳(CO2)；但是廢氣也包含了相對小部分的有害和/或有毒物質(zhì)，例如來自不完全燃燒的一氧化碳(CO)、來自未燃燒燃料的烴(HC)、來自過高燃燒溫度的氮氧化物(NOx)和顆粒物質(zhì)(主要是煙灰)。為了減輕釋放到大氣中的廢氣對于環(huán)境的影響，令人期望的是消除或者降低這些不期望的組分的量，優(yōu)選通過并不產(chǎn)生其他有害或有毒物質(zhì)的方法。最難以從車輛廢氣中除去的組分之一是NOx，其包括一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)和/或一氧化二氮(N2O)。貧燃燒廢氣(例如由柴油發(fā)動機(jī)所產(chǎn)生)中NOx向N2的還原是特別有問題的，因?yàn)樵搹U氣包含了足以促進(jìn)氧化反應(yīng)而不是還原反應(yīng)的氧。但是，柴油廢氣中的NOx可以通過通常稱作選擇性催化還原(SCR)的非均相催化方法來還原。SCR方法包括在催化劑存在下和借助于還原劑將NOx轉(zhuǎn)化成單質(zhì)氮(N2)和水。在SCR方法中，在廢氣流與SCR催化劑接觸之前，將氣態(tài)還原劑(例如氨)加入到廢氣流中。將還原劑吸收到催化劑上，當(dāng)氣體穿過催化基材或從其上經(jīng)過時(shí)，發(fā)生NOx還原反應(yīng)。使用氨的化學(xué)計(jì)量SCR反應(yīng)的化學(xué)方程式是：2NO+4NH3+2O2→3N2+6H2O2NO2+4NH3+O2→3N2+6H2ONO+NO2+2NH3→2N2+3H2O從二十世紀(jì)七十年代中期以來，已經(jīng)報(bào)道了鉑族金屬(PGM)基還原催化劑(Bosch，CatalysisToday，1988年，第369頁)在低溫表現(xiàn)出優(yōu)異的NOx還原活性。但是，這些催化劑對于N2具有非常差的選擇性，典型地小于50％(BuenosLopez等人，AppliedCatalysisB，2005年，第1頁)。在低溫(例如約150℃-約250℃)，對于N2的低選擇性與形成顯著量的N2O有關(guān)；而在高溫(例如大于約350℃)，低選擇性與NH3(期望的還原劑)氧化成NOx有關(guān)。與使用NH3還原劑的NOx還原系統(tǒng)有關(guān)的另一常見問題是未反應(yīng)的氨的釋放，也稱作“氨逃逸”。逃逸會在催化劑溫度沒有處于反應(yīng)的最佳范圍內(nèi)或者當(dāng)過多的氨注入到過程中時(shí)發(fā)生。另外的氧化催化劑典型地安裝在SCR系統(tǒng)下游來降低這種逃逸。該催化劑典型地包含PGM組分，其處于該催化劑僅充當(dāng)氧化催化劑的單催化劑構(gòu)造中，或者處于該催化劑的分區(qū)或分層兼有氧化性和還原性功能二者的雙催化劑構(gòu)造中。PGM據(jù)稱已經(jīng)通過初始潤濕而摻入到MCM-41(一種孔尺寸為20-30埃的中孔沸石)中用于烴SCR。由于孔尺寸大，已經(jīng)觀察到這些催化劑沒有形狀選擇性。Park等人研究了這種現(xiàn)象，并且推斷出如果Pt通過典型的初始潤濕方法摻入到ZSM-5和10-環(huán)中孔徑沸石的孔中，則可以預(yù)期某些選擇性(例如NOx轉(zhuǎn)化率和N2產(chǎn)率)。但是，通過這種方法制造的催化劑表現(xiàn)出相同的NOx轉(zhuǎn)化率和N2產(chǎn)率。所以，典型的初始潤濕方法不能實(shí)現(xiàn)高的PGM交換或者通過填充晶體結(jié)構(gòu)本身的空隙空間而摻入到分子篩晶體結(jié)構(gòu)的壁上或者壁內(nèi)。(Park等人，F(xiàn)romZeolitestoPorousMOFmaterials-the40thAnniversaryofInternationalZeoliteConference，2007)。常規(guī)PGM基催化劑的這些缺點(diǎn)限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。所以，對于以下PGM基分子篩催化劑存在著持續(xù)的未滿足的需要：可以提供在低溫時(shí)高的NOx還原效率、高的N2選擇性和降低的NH3逃逸。技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：申請人已經(jīng)出乎意料地發(fā)現(xiàn)，在約150℃-約300℃的溫度，特別是在包括約150℃-約250℃的溫度，在貧燃燒廢氣中的NOx的選擇性催化還原過程中，將PGM摻入到小孔分子篩的多孔網(wǎng)絡(luò)中實(shí)現(xiàn)了對于N2特別好的選擇性?？紤]到發(fā)現(xiàn)PGM基NOx還原催化劑差的選擇性與PGM物類固有的活性有關(guān)，而無關(guān)載體材料(例如Al2O3、二氧化硅、分子篩)，這個(gè)結(jié)果是令人驚訝的。常規(guī)的負(fù)載技術(shù)(例如浸漬或者溶液離子交換)非常適于將賤金屬包埋到載體材料中。但是PGM不能通過相同的方法摻入到分子篩中，而不發(fā)生大量的金屬沉積到分子篩表面上而非孔內(nèi)。據(jù)信，這種表面PGM促進(jìn)N2O形成和因此降低了對于N2的選擇性。例如，在150-250℃的溫度，具有表面PGM的標(biāo)準(zhǔn)小孔分子篩中對于N2的產(chǎn)率遠(yuǎn)低于50％。與常規(guī)的PGM催化劑相比，申請人已經(jīng)發(fā)現(xiàn)使用例如這里所述的那些技術(shù)包埋有PGM的分子篩(即大部分的PGM摻入到分子篩的孔網(wǎng)絡(luò)中)，所形成的催化劑實(shí)現(xiàn)了對于N2的遠(yuǎn)遠(yuǎn)更高的選擇性。在本發(fā)明中，包埋有PGM的催化劑的N2選擇性大于50％，并可以大于90％，甚至大于約98％。此外，本發(fā)明的催化劑還在350℃以上的溫度實(shí)現(xiàn)了特別好的氨氧化。因此，該催化劑可以起到低溫NOx還原和高溫氨氧化的雙重作用。這種雙重功能性在還包含上游常規(guī)的SCR催化劑的廢氣系統(tǒng)中特別有價(jià)值，其典型地具有至少250℃的點(diǎn)火溫度。在該系統(tǒng)中，本發(fā)明的PGM催化劑在相對冷的條件過程中(例如發(fā)動機(jī)啟動時(shí))充當(dāng)SCR；在廢氣系統(tǒng)加熱后，該P(yáng)GM催化劑的功能變成為氨逃逸催化劑。對于單個(gè)催化劑來說，在200℃以下的溫度非常高的NOx轉(zhuǎn)化率和高的N2選擇性以及在高溫時(shí)非常高的NH3氧化是一種罕見的特征組合，在其他已知的廢氣處理催化劑中是不存在的。因此，提供了一種催化劑，其包含：(a)小孔硅鋁酸鹽分子篩材料，該材料包含多個(gè)具有表面和多孔網(wǎng)絡(luò)的晶體；和(b)至少一種鉑族金屬(PGM)，其中相對于位于所述表面上的PGM，大部分所述PGM包埋入所述多孔網(wǎng)絡(luò)中。(該催化劑，具有或者不具有此處所述的其他特征，也稱作“PGM催化劑”。)根據(jù)本發(fā)明的另一方面，提供了一種催化劑制品，其包含位于基材(例如壁流式或者流通式蜂窩狀整料)上的PGM催化劑，優(yōu)選作為修補(bǔ)基面涂層。根據(jù)本發(fā)明的另一方面，提供了一種處理排放物的方法，其包括：(a)在約150℃-約650℃的溫度將含有NOx和氨的貧燃廢氣流與PGM催化劑接觸；和(b)在約150℃-約300℃的溫度將至少一部分所述NOx還原成N2和H2O，并在約250℃-約650℃的溫度氧化至少一部分所述氨。根據(jù)本發(fā)明的另一方面，提供了一種處理排放物的方法，其包括：(a)將含有CO和NO的貧燃廢氣流與PGM催化劑接觸；和(b)氧化所述CO和NO的至少一種以分別形成CO2和NO2，其中將NO氧化為NO2產(chǎn)生了NO:NO2體積比是約4:1-約1:3的廢氣流。根據(jù)本發(fā)明仍然的另一方面，提供了一種處理廢氣的系統(tǒng)，其包括：(a)還原劑源；(b)上游SCR催化劑；和(c)下游PGM催化劑；其中所述還原劑源、上游SCR催化劑和下游催化劑彼此流體連通，并且經(jīng)排列使得流過該系統(tǒng)的廢氣流在接觸上游SCR催化劑之前接觸還原劑源，和在接觸下游PGM催化劑之前接觸該SCR催化劑。本發(fā)明的實(shí)施方案包括：1.一種催化劑，其包含：a.小孔硅鋁酸鹽分子篩材料，其包含多個(gè)具有表面和多孔網(wǎng)絡(luò)的晶體；和b.至少一種鉑族金屬(PGM)，其中相對于位于所述表面上的PGM，大部分所述PGM包埋在所述多孔網(wǎng)絡(luò)中。2.實(shí)施方案1的催化劑，其中所述硅鋁酸鹽分子篩的二氧化硅與氧化鋁之比是約8-約150，和堿含量不大于約5重量％，基于該硅鋁酸鹽分子篩的總重量。3.實(shí)施方案2的催化劑，其中所述催化劑包含約0.01-約10重量％的PGM，相對于分子篩的重量。4.實(shí)施方案2的催化劑，其中所述催化劑包含約0.1-約1重量％的PGM，相對于分子篩的重量。5.實(shí)施方案2的催化劑，其中該小孔分子篩材料包含多個(gè)平均晶體尺寸為約0.01-約10微米的晶體。6.實(shí)施方案2的催化劑，其中該小孔分子篩材料包含多個(gè)平均晶體尺寸為約0.5-約5微米的晶體。7.實(shí)施方案5的催化劑，其中該小孔分子篩材料具有選自以下的骨架：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、LEV、KFI、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON。8.實(shí)施方案7的催化劑，其中所述骨架選自CHA、RHO、LEV、AEI、ANA、LTA、DDR、PAU、UEI和SOD。9.實(shí)施方案2的催化劑，其中所述PGM選自鉑、鈀和銠。10.實(shí)施方案2的催化劑，其中至少約75％的所述PGM包埋在所述多孔網(wǎng)絡(luò)中，基于分子篩中總的PGM。11.實(shí)施方案2的催化劑，其中至少約90％的所述PGM包埋在所述多孔網(wǎng)絡(luò)中，基于分子篩中總的PGM。12.實(shí)施方案2的催化劑，其中包埋在多孔網(wǎng)絡(luò)中的PGM相對于表面上的PGM之比是約4:1-約99:1。13.實(shí)施方案2的催化劑，其中所述表面基本上沒有所述PGM。14.實(shí)施方案2的催化劑，其中大部分PGM分散在整個(gè)所述分子篩中。15.實(shí)施方案2的催化劑，其中包埋在所述多孔結(jié)構(gòu)中的所述PGM是交換的PGM或者游離的PGM離子。16.實(shí)施方案2的催化劑，其中所述多孔網(wǎng)絡(luò)包含內(nèi)表面壁，其中包埋在所述多孔結(jié)構(gòu)中的大部分所述PGM是在所述內(nèi)表面壁上的交換的PGM。17.實(shí)施方案2的催化劑，其中所述多孔網(wǎng)絡(luò)包含空隙孔體積，其中包埋在所述多孔結(jié)構(gòu)中的大部分所述PGM是在所述空隙孔體積中的游離的PGM離子。18.一種催化劑制品，其包含位于基底上的實(shí)施方案1的催化劑。19.實(shí)施方案18的催化劑制品，其中所述基底是蜂窩狀整料。20.實(shí)施方案18的催化劑制品，其中所述基底是壁流式過濾器。21.實(shí)施方案18的催化劑制品，其中所述的基底是流通式整料。22.一種處理排放物的方法，其包括：a.在約150℃-約650℃的溫度使含有NOx和氨的貧燃廢氣流與實(shí)施方案1的催化劑接觸；和b.在約150℃-約250℃的溫度將至少一部分所述NOx還原成N2和H2O，和在約300℃-約650℃的溫度氧化至少一部分所述氨。23.實(shí)施方案22的方法，其中所述還原在約150℃-約250℃的溫度對于N2的選擇性為至少約90％。24.實(shí)施方案22的方法，其中所述還原在約150℃-約650℃的溫度的N2O選擇性小于約10％。25.實(shí)施方案22的方法，其中所述氧化在約350℃-約650℃的溫度的轉(zhuǎn)化率為至少約95％。26.一種處理排放物的方法，其包括：a.使含有CO和NO的貧燃廢氣流與實(shí)施方案1的催化劑接觸；b.氧化所述CO和NO的至少一種以分別形成CO2和NO2，其中所述氧化NO形成NO2產(chǎn)生了NO:NO2體積比是約4:1-約1:3的廢氣流。27.一種用于處理廢氣的系統(tǒng)，其包括：a.還原劑源；b.上游的SCR催化劑；和c.下游的實(shí)施方案1的催化劑；其中所述還原劑源、上游的SCR催化劑和下游的催化劑彼此流體連通，并且經(jīng)排列以使得流過該系統(tǒng)的廢氣流在接觸上游的SCR催化劑之前接觸還原劑源，和在接觸下游的SCR催化劑之前接觸SCR催化劑。28.實(shí)施方案27的系統(tǒng)，其中所述還原劑源是NOx吸收劑催化劑。29.實(shí)施方案27的系統(tǒng)，其中在約350℃-約650℃的溫度，所述上游的SCR催化劑的NOx轉(zhuǎn)化效率大于所述下游的催化劑，和在約150℃-約250℃的溫度，所述下游的催化劑的NOx轉(zhuǎn)化效率大于所述上游的SCR催化劑。30.實(shí)施方案27的系統(tǒng)，其中所述下游的催化劑當(dāng)在約150℃-約250℃的溫度接觸所述廢氣流時(shí)選擇性還原NOx，和當(dāng)在約350℃-約650℃的溫度接觸所述廢氣流時(shí)氧化含氮還原劑。附圖說明圖1是根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案的催化劑制品的示意圖；圖2是根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案的壁流式過濾器的示意圖，該過濾器具有涂覆有常規(guī)SCR催化劑區(qū)的入口和涂覆有PGM催化劑區(qū)的出口；和圖3是根據(jù)本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案的壁流式過濾器的示意圖，該過濾器具有涂覆有煙灰氧化催化劑的入口和涂覆有分層排列的常規(guī)SCR催化劑和PGM催化劑的出口。具體實(shí)施方式在一個(gè)優(yōu)選的實(shí)施方案中，本發(fā)明涉及一種催化劑，其用于改進(jìn)環(huán)境空氣質(zhì)量，特別是用于改進(jìn)由柴油和其他貧燃發(fā)動機(jī)所產(chǎn)生的廢氣排放物。通過在寬范圍的操作溫度降低貧燃燒廢氣中的NOx和/或NH3逃逸濃度來至少部分地改進(jìn)廢氣排放物。有用的催化劑是在氧化性環(huán)境(即，SCR催化劑和/或AMOX催化劑)中選擇性還原NOx和/或氧化氨的那些。該催化劑也可以用于氧化其他廢氣系統(tǒng)組分，例如CO和NO。根據(jù)一個(gè)優(yōu)選的實(shí)施方案，提供了一種催化劑組合物，其包含包埋有PGM的小孔分子篩材料。作為此處使用的，“包埋有PGM”表示例如當(dāng)形成分子篩時(shí)，處于分子篩的至少一部分孔網(wǎng)絡(luò)中的PGM，包括在孔網(wǎng)絡(luò)內(nèi)壁表面上、在晶體骨架中和/或在孔隙(例如晶體籠)中的PGM。占據(jù)晶體結(jié)構(gòu)骨架內(nèi)的空隙空間的PGM可以在分子篩合成過程中原位形成。例子包括在合成過程中PGM直接摻入到分子篩的孔中(Kecht等人，Langmuir，2008年，第4310頁；Chen等人，AppliedCatalystA：General358，2009年，第103-09頁)，每篇的公開內(nèi)容在此引入作為參考。在一個(gè)具體的例子中，在合成過程中，可以通過加入鉑源(例如雙(乙二胺)氯化鉑(II))到小孔硅鋁酸鹽分子篩的溶膠凝膠前體中，以將鉑摻入到小孔分子篩(例如RHO)中。在另一例子中，PGM源(例如硝酸鉑或硝酸鈀)可以用于產(chǎn)生PGM-四亞乙基五胺(TEPA)絡(luò)合物，其也可以用于合成具有CHA骨架的小孔硅鋁酸鹽分子篩。網(wǎng)絡(luò)內(nèi)的PGM也可以通過某些非溶液離子交換或者同晶取代來實(shí)現(xiàn)。一種這樣的技術(shù)是將PGM固態(tài)離子交換到分子篩孔內(nèi)(Quinones等人，MaterialsLetters，2009年，第2684頁)，其在此引入作為參考。駐留在孔網(wǎng)絡(luò)表面上的PGM典型地來自于PGM和孔內(nèi)的表面之間的弱結(jié)合鍵(例如在酸性位上)。原位合成和交換/取代技術(shù)的組合可以用于提高PGM包埋入分子篩催化劑的量。作為此處使用的，“分子篩”表示具有孔網(wǎng)絡(luò)的材料，其具有產(chǎn)生自材料的晶體或者準(zhǔn)晶體骨架的一種或多種均勻孔尺寸，并且包括硅鋁酸鹽(例如沸石、硅鋁磷酸鹽、鋁磷酸鹽及其作為混合相材料的組合。分子篩骨架是在它的主要四面體原子“T-原子”(例如Al和Si)的幾何排列方面來限定的。骨架中的每個(gè)T-原子通過氧橋連接到相鄰的T-原子上，并且這些或者類似的連接重復(fù)以形成晶體結(jié)構(gòu)。將特定骨架類型的代碼賦予已經(jīng)建立的結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)滿足IZAStructureCommission的規(guī)則。四面體物類的互連形成了晶胞內(nèi)壁，其反過來又限定了空隙孔體積。分子多孔骨架具有幾個(gè)立方納米量級的體積和直徑為幾個(gè)埃量級的晶胞開口(也稱作“孔”或“孔穴”)。孔在骨架內(nèi)排列，從而產(chǎn)生一個(gè)或多個(gè)通道，其延伸穿過骨架(孔網(wǎng)絡(luò))，因此產(chǎn)生了限制不同的分子或者離子物類進(jìn)入或者穿過分子篩的機(jī)制，基于通道和分子或離子物類的相對尺寸。分子篩的尺寸和形狀影響它們的催化活性，這部分是因?yàn)樗鼈儗Ψ磻?yīng)物施加了空間影響，控制了反應(yīng)物和產(chǎn)物的接觸。例如，小分子(例如NOx)可以典型地進(jìn)入和離開晶胞和/或可以擴(kuò)散穿過小孔分子篩(即，具有最大環(huán)尺寸為8個(gè)四面體原子的骨架的那些)的通道，而較大的分子(例如長鏈烴)則不能。此外，分子篩部分或者完全脫水會導(dǎo)致晶體結(jié)構(gòu)與分子尺寸的通道交錯(cuò)。晶胞開口可以通過它們的環(huán)尺寸來定義，這里例如術(shù)語“8環(huán)”指的是由8個(gè)四面體配位的硅(或者鋁)原子和8個(gè)氧原子構(gòu)成的封閉回路。已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，具有小孔骨架的分子篩(即，含有最大為8的環(huán)尺寸)對于SCR應(yīng)用特別有用。在一個(gè)實(shí)施方案中，小孔分子篩選自下面的骨架類型代碼：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、LEV、KFI、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON。合適的小孔分子篩示例性的例子在表1中給出。表1：用于本發(fā)明的小孔分子篩表2給出了小孔分子篩，其具體可用于處理貧燃內(nèi)燃機(jī)廢氣(例如車輛廢氣)中的NOx。表2：用于處理貧燃內(nèi)燃機(jī)廢氣的優(yōu)選的小孔分子篩。骨架結(jié)構(gòu)代表性材料CHASAPO-34AlPO-34SSZ-13LEV插晶菱沸石Nu-3LZ-132SAPO-35ZK-20ERI毛沸石ZSM-34Linde類型TDDR十-十二面體硅石3Rδ-1KFIZK-518-冠-6[Zn-Ga-As-O]-KFIEABTMA-EPAUECR-18MER麥鉀沸石AEISSZ-39GOO古柱沸石YUG湯河原沸石GISP1VNIVPI-9RHORho可以理解這些分子篩包括合成晶體或者贗晶體材料，其通過它們所限定的骨架而彼此同位型(同晶體)。例如，在本發(fā)明中有用的具體的CHA同位型包括但不限于DAF-5、LZ-218、LindeD、LindeR、Phi、SAPO-34、SAPO-44、SAPO-47、SSZ-13、SSZ-62、UiO-21和ZK-14，并且SAPO-34和SSZ-13是最優(yōu)選的。作為此處使用的，術(shù)語“SSZ-13”表示US4,544,538(Zones)中所述的硅鋁酸鹽及其任意類似物。作為此處使用的，就CHA同位型而言，術(shù)語“類似物”表示這樣的分子篩，其具有相同的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和基本相同的經(jīng)驗(yàn)式，但是通過不同的方法合成和/或具有不同的物理特征，例如原子在CHA骨架內(nèi)的不同分布，原子元素在分子篩中的不同隔離(例如氧化鋁梯度)，不同的晶體特征等。有用的硅鋁酸鹽包含非鋁的骨架金屬，優(yōu)選過渡金屬或者PGM(也稱作金屬取代的硅鋁酸鹽)。作為此處使用的，就硅鋁酸鹽骨架而言，術(shù)語“金屬取代的”表示該骨架具有一個(gè)或多個(gè)被取代的金屬所代替的鋁或者硅骨架原子。相反，術(shù)語“金屬交換的”表示具有骨架外金屬離子的分子篩，術(shù)語“金屬包埋的”表示與分子篩晶體的外表面相對的分子篩內(nèi)的骨架外金屬離子。金屬取代的硅-鋁磷酸鹽(也稱作MeAPSO)分子篩同樣具有骨架，其中已經(jīng)植入了取代的金屬。在優(yōu)選的實(shí)施方案中，分子篩材料包含多個(gè)分子篩晶體，該晶體的平均晶體尺寸大于約0.01μm，優(yōu)選是約0.01-約10μm，例如約0.1-約10μm、約0.5-約5μm、約0.1-約1μm、約1-約5μm和約2-約5μm。該催化劑組合物中的晶體可以是單個(gè)晶體、晶體聚集體或者二者的組合。作為此處使用的，晶體表面表示晶體外表面或者晶體聚集體外表面。晶體尺寸(在此也稱作晶體直徑)是晶體的面的一個(gè)邊緣的長度。例如，菱沸石晶體的形態(tài)是通過菱形(但是大致是立方體)面來表征的，其中所述面的每個(gè)邊緣長度大致相同。晶體尺寸的直接測量可以使用顯微鏡方法(例如SEM和TEM)來進(jìn)行。例如，通過SEM測量包括以高的放大倍率(典型的1000×至10000×)檢查材料的形態(tài)。SEM方法可以通過將代表性部分的分子篩粉末分配到合適的固定件上，以使得單個(gè)粒子沿著1000×到10000×放大倍率的視野合理地均勻分布來進(jìn)行。從這個(gè)群體，檢查了無規(guī)單個(gè)晶體的統(tǒng)計(jì)學(xué)上有效的樣品(例如50-200)，并且測量和記錄了平行于直尺的水平線的單個(gè)晶體的最長尺寸。(明顯大的多晶聚集體的粒子不應(yīng)當(dāng)包括在測量中。)基于這些測量，計(jì)算了樣品晶體尺寸的算術(shù)平均值。還可以使用其他用于測量平均粒度或者晶體尺寸的技術(shù)，例如激光衍射和散射。氧化鋁和二氧化硅在硅鋁酸鹽分子篩中的相對量可以通過二氧化硅-氧化鋁摩爾比(SAR)來表征。優(yōu)選的硅鋁酸鹽分子篩的SAR是約2-約300，例如約4-約200和約8-約150。在某些實(shí)施方案中，硅鋁酸鹽分子篩的SAR是約10-約50，例如約10-約40、約15-約30、約20-約40、約10-約20和約20-約25。在某些其他實(shí)施方案中，硅鋁酸鹽分子篩的SAR是約5-約10。分子篩的二氧化硅-氧化鋁之比可以通過常規(guī)的分析來測定。這個(gè)比率意在盡可能接近地代表分子篩晶體的剛性原子骨架中的比率，不包括粘合劑中、或者通道內(nèi)的陽離子形式或者其他形式的硅或者鋁?？梢岳斫?，在分子篩已經(jīng)與粘合劑材料結(jié)合之后，直接測量分子篩的二氧化硅-氧化鋁之比是極其困難的。因此，二氧化硅-氧化鋁之比在上文中是以親體分子篩中的二氧化硅-氧化鋁之比來表達(dá)的，即，在該分子篩與其他催化劑組分結(jié)合之前所測量的用于制備催化劑的分子篩。本發(fā)明的分子篩優(yōu)選的堿含量小于5重量％，基于分子篩的總重量。作為這里使用的，堿含量包括堿金屬和堿土金屬的總重量，例如以陽離子形式存在于分子篩中的鈉、鉀、鈣和鎂。在某些實(shí)施方案中，堿含量小于約3重量％，例如小于2重量％、小于1重量％、小于0.5重量％和小于0.1重量％，基于分子篩的總重量。作為此處使用的，“PGM”表示傳統(tǒng)的鉑族金屬，即，Ru、Rh、Pd、Os、Ir、Pt以及其他通常用于類似催化應(yīng)用中的金屬，包括Mo、W和貴金屬(例如Au和Ag)。優(yōu)選的PGM包括Ru、Rh、Pd、Os、Ir、Pt、Pd和Au，并且Pt、Rh和Pd是更優(yōu)選的，Pd和Pt是特別優(yōu)選的。在某些實(shí)施方案中，PGM包含兩種或更多種金屬，例如Pt和Pd；Pt、Pd和Rh；Pd和Rh；Pd和Au；或者單個(gè)金屬，例如Pt、Pd或Rh。對于使用了兩種或更多種金屬的組合的實(shí)施方案來說，每種金屬與其他金屬之比沒有具體限定。在某些實(shí)施方案中，該催化劑包含了相對于催化劑中存在的其他PGM占大部分的Pt，基于PGM的總重量。在某些實(shí)施方案中，該催化劑包含了相對于催化劑中存在的其他PGM占大部分的Pd，基于總PGM重量。在某些包含Pt和Pd的實(shí)施方案中，Pt:Pd的相對重量比是約50:50-約90:10，例如約50:40-約80:20，或者約60:40-約70:30。在某些實(shí)施方案中，該催化劑包含相對于分子篩載體的重量為0.01-約10重量％的PGM。例如，該催化劑可以包含0.05-約5重量％的PGM，約0.1-約1重量％的PGM，約0.2-約0.5重量％的PGM，約0.5-約1重量％的PGM或者約1-約3重量％的PGM。為了實(shí)現(xiàn)N2相對于N2O的高選擇性，優(yōu)選將催化劑中的大部分PGM包埋到分子篩晶體內(nèi)，而非位于晶體表面上。在某些實(shí)施方案中，至少約75重量％的PGM包埋到所述多孔網(wǎng)絡(luò)中，基于分子篩材料之內(nèi)和之上的總PGM。例如，在某些實(shí)施方案中，至少約80重量％、至少約90重量％、至少約95重量％或者至少約99重量％的PGM包埋到所述多孔網(wǎng)絡(luò)中，基于分子篩材料之內(nèi)和之上的總PGM。在某些實(shí)施方案中，基本上全部的PGM包埋到分子篩中，并且推斷出晶體表面基本沒有PGM。用基本沒有PGM來表示PGM的量(如果有的話)是最小的，并因此在可以通過常規(guī)的商業(yè)技術(shù)可以測出的程度上不影響材料的相關(guān)催化性能。在某些實(shí)施方案中，通過SEM成像(即，光譜映射)測量，該催化劑晶體沒有外部PGM。雖然難以定量測量本發(fā)明的包埋到小孔中的PGM的性質(zhì)和量，但是包埋的PGM的相對量可以通過性能(例如N2選擇性)來推斷出。典型地，在150-250℃的溫度，在具有表面PGM的標(biāo)準(zhǔn)小孔分子篩中，對于N2的選擇性遠(yuǎn)低于50％。在本發(fā)明中，包埋有PGM的催化劑的選擇性或性能大于50％，優(yōu)選大于約60％、大于約70％、大于約80％、大于約90％、大于約95％或者大于約98％，這歸因于此處所述的孔內(nèi)包埋的PGM。在某些實(shí)施方案中，包埋到分子篩的多孔網(wǎng)絡(luò)中的PGM相對于晶體表面上的PGM之比是約4:1-約99:1，例如約10:1-約99:1、約20:1-約99:1或者約50:1-約99:1。在某些實(shí)施方案中，包埋到多孔結(jié)構(gòu)中的PGM是交換的PGM和/或游離的PGM離子。在某些實(shí)施方案中，包埋到多孔結(jié)構(gòu)中的大部分或者基本全部的PGM是在內(nèi)表面壁上的交換的PGM。在某些實(shí)施方案中，包埋到多孔結(jié)構(gòu)中的大部分或者基本全部的PGM是在所述空隙孔體積中的游離的PGM離子。除了PGM之外，分子篩材料還可以包含一種或多種過渡金屬，例如銅、鎳、鋅、鐵、鎢、鉬、鈷、鈦、鋯、錳、鉻、釩、鈮以及錫、鉍和銻。這些另外的金屬優(yōu)選作為骨架外金屬存在。優(yōu)選的過渡金屬是賤金屬，優(yōu)選的賤金屬包括選自鉻、錳、鐵、鈷、鎳和銅及其組合的那些。在一個(gè)優(yōu)選的實(shí)施方案中，骨架外金屬的至少一種是銅。其他優(yōu)選的骨架外金屬包括鐵，特別是與銅相組合的鐵。過渡金屬可以通過任何常規(guī)方法加入到本發(fā)明的分子篩中，包括離子交換、噴霧干燥、初始潤濕等。優(yōu)選該過渡金屬以一定量存在，并且通過不影響分子篩中PGM的濃度的技術(shù)來加入。在某些實(shí)施方案中，該過渡金屬的存在濃度是約0.1-約10重量％，更優(yōu)選約0.5-約10重量％，例如約1-約5重量％或者約2-約3重量％，基于分子篩的重量。用于本發(fā)明的催化劑可以為修補(bǔ)基面涂層的形式，優(yōu)選適于涂覆基底的修補(bǔ)基面涂層，該基底例如金屬或陶瓷流通式整料基底或者過濾式基底，包括例如壁流式過濾器或者燒結(jié)的金屬或部分過濾器。因此，本發(fā)明的另一方面是一種修補(bǔ)基面涂層，其包含此處所述的催化劑組分。除了催化劑組分之外，修補(bǔ)基面涂層組合物可以進(jìn)一步包含選自氧化鋁、二氧化硅、(非沸石)二氧化硅-氧化鋁、天然存在的粘土、TiO2、ZrO2和SnO2的粘合劑。其他修補(bǔ)基面涂層添加劑包括穩(wěn)定劑和促進(jìn)劑。這些另外的組分不必催化所需反應(yīng)，而是代之以例如通過提高它的運(yùn)行溫度范圍，提高催化劑的接觸表面積，提高催化劑到基底上的附著性等，以改進(jìn)催化材料的有效性。對于修補(bǔ)基面涂覆的SCR應(yīng)用來說，典型的PGM負(fù)載量是約20g/ft3-約300g/ft3，更優(yōu)選約50g/ft3-約200g/ft3，例如約50g/ft3-約100g/ft3或者約100g/ft3-約150g/ft3。修補(bǔ)基面涂覆的SCR催化劑組分的總量將取決于具體的應(yīng)用，但是可以包含約0.1-約15g/in3、約1-約7g/in3、約1-約5g/in3、約2-約4g/in3或者約3-約5g/in3的SCR催化劑。用于SCR催化劑的優(yōu)選的修補(bǔ)基面涂層負(fù)載量是約0.1-約0.5g/in3或約0.3-約3.5g/in3。在一個(gè)實(shí)施方案中，提供了一種包括基底的制品，在該基底上沉積有催化劑。該涂覆方法可以通過本身已知的方法來進(jìn)行，包括公開在EP1064094中的那些，其在此引入作為參考。優(yōu)選的基底，特別是用于移動應(yīng)用的基底，包括壁流式過濾器(例如壁流式陶瓷整料)和流過式基底(例如金屬或者陶瓷泡沫或者纖維過濾器)。除了堇青石、碳化硅、氮化硅、陶瓷和金屬之外，可以用于基底的其他材料包括氮化鋁、氮化硅、鈦酸鋁、α-氧化鋁、莫來石(例如針狀莫來石)、銫榴石、熱噴涂材料(thermet)(例如Al2OsZFe、Al2O3/Ni或者B4CZFe)，或者包含其任意兩種或更多種的部分的復(fù)合材料。優(yōu)選的材料包括堇青石、碳化硅和鈦酸鋁。用于移動應(yīng)用的優(yōu)選的基底是具有所謂的蜂窩狀幾何形狀的整料，其包含多個(gè)相鄰的、平行的通道，其中每個(gè)通道典型地具有正方形橫截面。蜂窩形狀提供了大的催化表面，并且具有最小的整體尺寸和壓力降。該過濾器基底的實(shí)際形狀和尺寸以及性能(例如通道壁厚、孔隙率等)取決于所關(guān)注的具體應(yīng)用。在某些實(shí)施方案中，該基底具有至多約700個(gè)通道(胞室)/平方英寸橫截面(“cpsi”)，例如約100-約400cpsi或者約25-約300cpsi。在可接受的背壓，過濾器平均孔尺寸、孔隙率、孔互連率和修補(bǔ)基面涂層負(fù)載量的具體組合可以相組合來實(shí)現(xiàn)所需的微粒過濾和催化活性水平?？紫堵适嵌嗫谆字锌障犊臻g的百分比的度量，并且與廢氣系統(tǒng)中的背壓有關(guān)：通常，孔隙率越低，背壓越高。優(yōu)選該多孔基底的孔隙率是約30-約80％，例如約40-約75％、約40-約65％或者約50-約60％?？谆ミB率是作為基底的總空隙體積的百分比來測量的，并且是孔、空隙和/或通道結(jié)合來形成貫穿多孔基底(即，從入口面到出口面)的連續(xù)通路的程度。與孔互連率形成對比的是，閉孔體積和具有僅到基底一個(gè)表面的管道的孔的體積之和。優(yōu)選該多孔基底的孔互連率體積是至少約30％，更優(yōu)選至少約40％。多孔基底的平均孔尺寸對于過濾也是重要的。平均孔尺寸可以通過任何可接受的手段來測定，包括通過水銀孔率法。多孔基底的平均孔尺寸應(yīng)當(dāng)是足夠高的值，以促進(jìn)低背壓，同時(shí)通過基底本身、通過在基底表面上促進(jìn)煙灰餅層或者通過二者的組合來提供足夠的效率。優(yōu)選的多孔基底的平均孔尺寸是約5-50μm，例如約10-約40μm、約20-約30μm、約10-約25μm、約10-約20μm、約20-約25μm、約10-約15μm和約15-約20μm。在其他實(shí)施方案中，過濾器的平均孔尺寸是約10-約200nm。用于本發(fā)明的壁流式過濾器優(yōu)選的效率至少是70％、至少約75％、至少約80％或者至少約90％。在某些實(shí)施方案中，該效率將是約75-約99％、約75-約90％、約80-約90％或者約85-約95％。在這里，效率是相對于煙灰和其他類似尺寸化的粒子的，和相對于通常在常規(guī)的柴油廢氣中發(fā)現(xiàn)的微粒濃度。例如，柴油廢氣中的微粒的尺寸可以是0.05微米-2.5微米。因此，該效率可以基于該范圍或子范圍，例如0.1-0.25微米、0.25-1.25微米或者1.25-2.5微米。用于堇青石過濾器的優(yōu)選的孔隙率是約60-約75％。在某些實(shí)施方案中，該催化劑形成了擠出類型的催化劑。在某些實(shí)施方案中，該催化劑在基底上的涂覆量足以還原NOx和/或足以氧化穿過基底的廢氣流中所包含的氨或者進(jìn)行其他功能，例如將CO轉(zhuǎn)化成CO2。這里所述的催化劑可以促進(jìn)還原劑(優(yōu)選氨)與氮氧化物的低溫反應(yīng)，以相對于氧和氨的競爭反應(yīng)而選擇性地形成單質(zhì)氮(N2)和水(H2O)，以及用氧來氧化氨或者將氨還原成N2。在某些實(shí)施方案中，常規(guī)的SCR催化劑和PGM催化劑是例如在兩個(gè)分開的基底上或者在單個(gè)基底上作為區(qū)域或?qū)觼泶?lián)使用的。優(yōu)選常規(guī)SCR催化劑位于PGM催化劑上游，相對于廢氣流流過催化劑的典型方向。常規(guī)SCR催化劑優(yōu)選是無PGM的催化劑。有用的常規(guī)SCR催化劑的例子包括包含分子篩(例如BEA、CHA、ZSM-5等)的那些，其用過渡金屬(例如銅或者鐵)助催化，或者包含在高表面積載體(例如氧化鋁)上的釩或者釩/鎢。參見圖1，顯示了本發(fā)明的一個(gè)實(shí)施方案，其包括基底10(例如流通式整料)，其具有相對于廢氣流13經(jīng)過基底的方向的入口14和出口15。該入口包括常規(guī)SCR催化劑區(qū)14，而該基底出口包括PGM催化劑區(qū)15。作為此處使用的，術(shù)語“區(qū)”表示在基底之內(nèi)和/或之上的明顯不同的催化區(qū)域。例如，區(qū)可以是其中滲透有催化劑的基底區(qū)域，或者位于在基底之上和/或內(nèi)部的催化劑層。該區(qū)可以是與其他區(qū)完全分開的分散區(qū)域，可以與其他區(qū)相鄰或者重疊，或者可以部分融合到其他區(qū)中。術(shù)語“入口”表示廢氣典型地從外部源流入其中的基底的側(cè)面、面、表面、通道和/或部分。術(shù)語“出口”表示廢氣典型地從其離開過濾器的基底的側(cè)面、面、表面、通道和/或部分。就催化區(qū)和基底的取向而言，表述“在入口上”和“在出口上”表示包括作為區(qū)或者層位于基底面上和/或基底壁內(nèi)(即，在基底壁的孔內(nèi))的催化劑。圖2顯示了一種壁流式過濾器20，其具有入口通道23和出口通道24，其通過氣體滲透性壁27和非氣體滲透性入口蓋25和出口蓋26限定。具有流動方向29的廢氣經(jīng)由一個(gè)或多個(gè)入口通道23進(jìn)入過濾器20，經(jīng)過將入口和出口通道分開的氣體滲透性壁27，然后經(jīng)由出口通道24離開過濾器。進(jìn)入入口通道的廢氣典型地包含煙灰、NOx，優(yōu)選還包含含氮還原劑(例如NH3)，其用于通過SCR反應(yīng)將NOx轉(zhuǎn)化成其他氣體。在經(jīng)過氣體滲透性壁之前，在廢氣與常規(guī)SCR區(qū)21接觸的入口處捕集廢氣中的至少一部分的顆粒物質(zhì)。常規(guī)SCR區(qū)促進(jìn)了例如在約250℃-約650℃或者約300℃-約650℃的高溫的高溫SCR反應(yīng)。隨著廢氣經(jīng)過常規(guī)SCR催化劑區(qū)，至少一部分NOx與NH3在SCR催化劑存在下反應(yīng)，其中將NOx還原成N2和其他氣體。隨著氣體經(jīng)過過濾器壁，它與PGM催化劑22接觸，這促進(jìn)了例如在約150℃-約300℃或者約150℃-約250℃的低溫SCR反應(yīng)，和例如在250℃-約650℃、約300℃-約650℃或者約350℃-約650℃的高溫AMOX反應(yīng)。在某些實(shí)施方案中，兩個(gè)區(qū)在入口和出口之間匯集，而在其他實(shí)施方案中，它們在空間上是分開的。在入口和出口上的區(qū)可以作為過濾器基底表面上的涂層存在，或者可以擴(kuò)散或滲透到全部或者一部分過濾器基底中。在一個(gè)特別優(yōu)選的實(shí)施方案中，常規(guī)SCR催化劑區(qū)和PGM催化劑區(qū)滲透到壁流式過濾器的壁的相對側(cè)中。即，通過使常規(guī)SCR催化劑從壁的入口通道側(cè)滲入該壁中產(chǎn)生常規(guī)SCR催化劑區(qū)，并且通過使PGM催化劑從壁的出口通道側(cè)滲入該壁中產(chǎn)生PGM催化劑區(qū)。參見圖3，顯示了一種壁流式過濾器30，其具有入口通道33和出口通道34，其通過氣體滲透性壁37和非氣體滲透性入口蓋35和出口蓋36限定。具有流動方向39的廢氣經(jīng)由一個(gè)或多個(gè)入口通道33進(jìn)入過濾器30，經(jīng)過將入口和出口通道分開的氣體滲透性壁37，然后經(jīng)由出口通道34離開過濾器。進(jìn)入入口通道的廢氣典型地包含煙灰、NOx，優(yōu)選還包含含氮還原劑(例如NH3)，其用于通過SCR反應(yīng)將NOx轉(zhuǎn)化成其他氣體。隨著廢氣經(jīng)過氣體滲透性壁，在廢氣與煙灰氧化區(qū)31接觸的入口處捕集廢氣中的至少一部分顆粒物質(zhì)。該煙灰氧化區(qū)促進(jìn)了氧化反應(yīng)，其中煙灰的固體碳質(zhì)粒子被轉(zhuǎn)化成氣體(例如CO2和水蒸氣)，其然后經(jīng)過氣體滲透性過濾器壁。分層的催化劑布置位于過濾器壁的出口側(cè)上，該催化劑布置包含常規(guī)SCR催化劑和本發(fā)明的PGM催化劑，其中該常規(guī)SCR催化劑作為層位于過濾器壁之間，該P(yáng)GM催化劑作為層位于SCR催化劑層之上，以使得流經(jīng)過濾器的廢氣在PGM催化劑層之前接觸常規(guī)SCR催化劑層。隨著廢氣經(jīng)過分層的催化劑32，在寬的溫度范圍(例如150-650℃)將至少一部分NOx還原成N2和其他氣體，并且通過PGM催化劑在大于約250℃的溫度氧化逃逸過常規(guī)SCR催化劑層的氨。根據(jù)本發(fā)明的另一方面，提供了一種用于還原廢氣中的NOx化合物和/或氧化NH3的方法，其包括將氣體與此處所述的催化劑組合物接觸足夠的時(shí)間，以降低氣體中NH3和/或NOx化合物的水平。在一個(gè)實(shí)施方案中，用還原劑在至少約150℃的溫度還原氮氧化物。在另一個(gè)實(shí)施方案中，用還原劑在約150℃-約650℃的溫度還原氮氧化物。在一個(gè)具體的實(shí)施方案中，SCR反應(yīng)的溫度范圍是約150-約300℃。在約150-約300℃和特別是約150℃-約250℃的溫度，在SCR反應(yīng)中對于N2的選擇性是至少約50％，例如至少約75％、至少約90％、至少約95％或者約100％。在相同的溫度范圍內(nèi)，使用此處所述的包埋有PGM的小孔分子篩催化劑的NOx向N2和H2O的轉(zhuǎn)化率是至少約50％、至少約75％、至少約85％、至少約90％或者至少約95％，特別是在用于柴油機(jī)催化劑的商業(yè)開發(fā)的常規(guī)測試條件下更是如此，該條件包括例如氣體時(shí)空速率是約5,000h-1-約500,000h-1，任選的約10,000h-1-約200,000h-1。在某些實(shí)施方案中，在類似的測試條件下，與SAR為30并且含有2.4重量％的交換的銅的硅鋁酸鹽菱沸石催化劑相比，此處所述的包埋有PGM的小孔分子篩催化劑具有更高的或者基本類似的(即，在10％內(nèi))的NOx轉(zhuǎn)化率。本發(fā)明的方法可以包含以下步驟的一個(gè)或多個(gè)：(a)積聚和/或燃燒與催化過濾器的入口接觸的煙灰；(b)在與此處所述的包含包埋有PGM的小孔催化劑的壁流式過濾器接觸之前，將含氮還原劑引入廢氣流；(c)在NOx吸附劑催化劑上生成NH3，優(yōu)選使用該NH3作為下游SCR反應(yīng)中的還原劑；(d)將廢氣流與柴油氧化催化劑(DOC)接觸，以將烴基可溶性有機(jī)餾分(SOF)和/或一氧化碳氧化成CO2和/或?qū)O氧化成NO2，其還可以用于氧化顆粒物過濾器中的顆粒物質(zhì)；和/或減少廢氣中的顆粒物質(zhì)(PM)；(e)在還原劑存在下將廢氣與一種或多種流通式SCR催化劑裝置接觸，以降低廢氣中的NOx濃度；和(f)在將廢氣排放到大氣中之前、或者在廢氣進(jìn)入/再次進(jìn)入發(fā)動機(jī)前使該廢氣經(jīng)過再循環(huán)回路之前，使廢氣與優(yōu)選在常規(guī)SCR催化劑下游的ASC催化劑接觸，以氧化大部分(如果不是全部)的氨。用于SCR方法的還原劑(也稱作還原試劑)廣泛地表示促進(jìn)廢氣中的NOx還原的任何化合物。用于本發(fā)明的還原劑的例子包括氨、肼或者任何合適的氨前體(例如尿素((NH2)2CO)、碳酸銨、氨基甲酸銨、碳酸氫銨或者甲酸銨)和烴(例如柴油燃料)等。特別優(yōu)選的還原劑是氮基的，并且氨是特別優(yōu)選的。在另外一個(gè)實(shí)施方案中，可以通過位于SCR催化劑上游的NOX吸附劑催化劑(NAC)、貧NOX阱(LNT)或者NOX存儲/還原催化劑(NSRC)來提供全部或者至少一部分氮基還原劑(特別是NH3)。在本發(fā)明中有用的NAC組分包括堿性材料(例如堿金屬、堿土金屬或者稀土金屬，包括堿金屬的氧化物、堿土金屬的氧化物及其組合)和貴金屬(例如鉑)和任選的還原催化劑組分(例如銠)的催化劑組合物。在NAC中有用的堿性材料的具體類型包括氧化銫、氧化鉀、氧化鎂、氧化鈉、氧化鈣、氧化鍶、氧化鋇及其組合。貴金屬優(yōu)選以約10-約200g/ft3，例如20-60g/ft3存在?？蛇x地，催化劑的貴金屬特征在于平均濃度，其可以為約40-約100g/ft3。在某些實(shí)施方案中，該NAC包含此處公開的PGM催化劑。在某些條件下，在周期性富燃再生事件中，NH3可以在NOx吸附劑催化劑上產(chǎn)生。NOx吸附劑催化劑下游的SCR催化劑可以改進(jìn)整個(gè)系統(tǒng)的NOx還原效率。在該組合的系統(tǒng)中，SCR催化劑能夠存儲在富燃再生事件中從NAC催化劑釋放的NH3，并利用所存儲的NH3來選擇性還原一些或全部在正常的貧燃運(yùn)行條件過程中逃逸過NAC催化劑的NOx。該方法可以對源自燃燒過程(例如源自內(nèi)燃機(jī)(無論是移動式還是固定式)、燃?xì)廨啓C(jī)和燃煤或燃油的動力裝置)的氣體進(jìn)行。該方法還可以用于處理來自工業(yè)過程的氣體，例如煉油(來自煉油加熱器和鍋爐)、爐、化學(xué)加工工業(yè)、煉焦?fàn)t、市政廢物處理設(shè)備和焚化爐等。在一個(gè)具體的實(shí)施方案中，該方法用于處理來自車輛貧燃內(nèi)燃機(jī)(例如柴油機(jī)、貧燃汽油機(jī)或者由液態(tài)石油氣或天然氣驅(qū)動的發(fā)動機(jī))的廢氣。根據(jù)另一方面，本發(fā)明提供一種用于車輛貧燃內(nèi)燃機(jī)的廢氣系統(tǒng)，該系統(tǒng)包括用于運(yùn)送流動廢氣、含氮還原劑源、此處所述的PGM催化劑的管道。該系統(tǒng)可以包括控制器，該控制器用于僅當(dāng)確定PGM催化劑能夠例如在150℃以上，以所需效率或者該效率以上催化NOx還原時(shí)，將含氮還原劑計(jì)量加入到流動廢氣中。通過控制裝置來確定可以輔以一種或多種合適的指示發(fā)動機(jī)條件的傳感器輸入，該條件選自：廢氣溫度、催化劑床溫度、加速器位置、廢氣在系統(tǒng)中的質(zhì)量流量、歧管真空、點(diǎn)火時(shí)間、發(fā)動機(jī)速度，廢氣的λ值、注入到發(fā)動機(jī)中的燃料量、廢氣再循環(huán)(EGR)閥的位置和由此EGR的量以及推進(jìn)壓力。在一個(gè)具體的實(shí)施方案中，根據(jù)廢氣中的氮氧化物的量來控制計(jì)量，該量直接(使用合適的NOx傳感器)或者間接測量，例如使用存儲在控制裝置中的預(yù)先關(guān)聯(lián)的查詢表或者地址表，將任意一種或多種上述的指示發(fā)動機(jī)輸入條件與預(yù)測的廢氣中的NOx含量相關(guān)聯(lián)?？梢灾浜€原劑的計(jì)量，以使得進(jìn)入SCR催化劑的廢氣中存在以1:1NH3/NO和4:3NH3/NO2計(jì)算的理論值的60％-200％的氨。該控制裝置可以包括預(yù)先編程的處理器，例如電子控制設(shè)備(ECU)。在另一實(shí)施方案中，提供包埋有PGM的小孔分子篩作為用于將廢氣中的一氧化氮氧化成二氧化氮的氧化催化劑，該氧化催化劑可以位于將含氮還原劑計(jì)量加入到廢氣中的位置的上游。在一個(gè)實(shí)施方案中，使該氧化催化劑適于產(chǎn)生進(jìn)入SCR催化劑的氣體流，其NO與NO2體積比是約4:1-約1:3，例如在氧化催化劑入口250℃-450℃的廢氣溫度。該氧化催化劑優(yōu)選涂覆到流通式整料基底上。在一個(gè)實(shí)施方案中，至少一種鉑族金屬是鉑、鈀或者鉑和鈀二者的組合。該P(yáng)GM催化劑可以進(jìn)一步用于氧化廢氣中的其他組分，包括將一氧化碳轉(zhuǎn)化成二氧化碳。在另一實(shí)施方案中，本發(fā)明的PGM催化劑可以用于汽油或者其他富燃發(fā)動機(jī)中的三效催化劑(TWC)。在另一方面，提供了一種車輛貧燃發(fā)動機(jī)，其包括本發(fā)明的廢氣系統(tǒng)。該車輛貧燃內(nèi)燃機(jī)可以是柴油機(jī)、貧燃汽油機(jī)或者由液化石油氣或天然氣驅(qū)動的發(fā)動機(jī)。實(shí)施例實(shí)施例1：制備包埋有PGM的小孔沸石(RHO)通過將3.06g氫氧化鈉和12.38gH2O混合入設(shè)計(jì)來安裝到酸性消化容器(ParrInstrumentCompany)的45ml的PTFE杯中，以制備第一溶液。將2.79g的氫氧化鋁加入到該第一溶液中。攪拌形成的混合物，直到獲得均勻溶液。將2.56g的氫氧化銫溶液(50wt％)加入到形成的混合物中。然后，一旦該氫氧化銫溶液已經(jīng)摻入，則加入0.134g的雙(乙二胺)氯化鉑(II)。攪拌該混合物直到均勻，將14.72g的AS-40Ludox緩慢加入并摻入該混合物中。將該混合物在100℃加熱1天。通過過濾回收固體。所回收材料的組成如下：合成的Pt-RHO包含0.17wt％的Pd，并且XRD分析證實(shí)了該沸石包含RHO骨架。SEM成像顯示，通過光譜映射沒有外部Pt，不過Cs存在于晶體表面上。預(yù)示性實(shí)施例2：制備PGM包埋入的小孔沸石(CHA)氧化鋁源和堿將合并和溶解在水中。然后將加入硝酸鉑，隨后加入四亞乙基五胺(TEPA)。然后將該混合物攪拌約1小時(shí)，然后將逐滴加入二氧化硅源(例如硅溶膠)，同時(shí)連續(xù)攪拌。將形成的凝膠再攪拌3小時(shí)，然后將轉(zhuǎn)移到特氟龍襯里的不銹鋼高壓釜中，在這里它將在140℃加熱約4天。將對該產(chǎn)物進(jìn)行回收、過濾、清洗，然后在80℃干燥約24小時(shí)。形成的產(chǎn)物將經(jīng)由SEM測試，以確認(rèn)鉑包埋到CHA骨架中。將重復(fù)這個(gè)程序，除了將用硝酸鈀代替硝酸鉑，和形成的產(chǎn)物將經(jīng)由SEM測試，以確認(rèn)鈀包埋到CHA骨架中。預(yù)示性實(shí)施例3：催化性能(N2選擇性/NOx轉(zhuǎn)化率/NH3氧化)將測試上面的實(shí)施例1和2中所生產(chǎn)的包埋有PGM的分子篩粉末的N2選擇性/NOx轉(zhuǎn)化率/NH3氧化。每個(gè)粉末樣品的一部分將在500℃水熱老化2小時(shí)，另一部分的粉末樣品將在800℃水熱老化16小時(shí)。新鮮粉末和老化粉末的樣品將曝露于模擬的柴油發(fā)動機(jī)廢氣，該廢氣將與氨合并來產(chǎn)生氨與NOx比(ANR)為1和空速為50,000/小時(shí)的物流。用于NOx轉(zhuǎn)化的催化劑能力將在約150℃-約300℃的溫度確定。用于NH3轉(zhuǎn)化的催化劑能力將在約250℃-約550℃的溫度確定。該結(jié)果將顯示，在類似的測試條件下，與SAR為30和含有2.4重量％的交換的銅的硅鋁酸鹽菱沸石催化劑相比，該P(yáng)GM催化劑具有更高的或者基本類似的(即，在10％內(nèi))的N2選擇性、NOx轉(zhuǎn)化率和/或NH3氧化。當(dāng)前第1頁1 2 3