本公開涉及一種用于例如通過裂解原料氣體(諸如，天然氣)來產(chǎn)生一種或多種產(chǎn)物的方法和相關(guān)反應(yīng)器。

背景技術(shù)：

1、天然氣(ch4)的化學(xué)裂解是指天然氣分離成其碳(c)和氫氣(h2)的組成組分。氫氣生成的常規(guī)方法(諸如，蒸汽甲烷重整(smr))導(dǎo)致大量的稀釋co2排放，這可能需要昂貴的重整后凈化以隔離。其結(jié)果是，因此，smr每產(chǎn)生一噸h2產(chǎn)生大約8至10噸co2。將co2凈化添加至smr煙氣流通常成本高昂，除非二氧化碳排放的處罰增加到臨界點(diǎn)。

2、存在其他熱分解以產(chǎn)生氫氣和固體碳的方法，諸如，熱和液體金屬熱解和等離子體熱解。這些工藝通常為了最大限度地為相關(guān)的碳市場產(chǎn)生固體碳而定制，并且廣泛用于這些工業(yè)中。

3、天然氣的熱裂解通常是恒定壓力、穩(wěn)定流動(dòng)的過程，由此天然氣被加熱直到其達(dá)到開始形成氫氣和碳所需的溫度。此時(shí)，將溫度保持一定時(shí)間以完成平衡反應(yīng)。假設(shè)恒定壓力為1atm，隨著溫度的升高，甲烷轉(zhuǎn)化所需的時(shí)間減少(如圖1所示-從甲烷和乙烷的均相熱分解的動(dòng)力學(xué)模型，從甲烷和乙烷均相熱分解動(dòng)力學(xué)模型中獲得的圖紙，maryanyounessi-sinaki，edgar?a，matida，feridun?hammullahpur，carleton?university，department?of?mechanical?and?aerospace?engineering，1125colonel?by?drive，ottawa，on?k1s?5b6，canada，其全部內(nèi)容通過引用合并于此)。

4、在這種穩(wěn)定流動(dòng)反應(yīng)器中，形成的碳傾向于在反應(yīng)器的表面堆積，最終變得如此厚以致于損害反應(yīng)器性能。機(jī)械刮除工藝或通過將空氣引入反應(yīng)器而將碳從表面燒掉是清潔反應(yīng)器的兩種常用手段。難以實(shí)施機(jī)械刮除并且可能不能去除硬碳沉積物。用空氣將碳燃燒掉產(chǎn)生大量的co2排放，這是不期望的。因此，非常期望首先不在表面上形成碳，并且將所產(chǎn)生的碳送至下游工藝。

5、此外，需要較短的反應(yīng)時(shí)間來減小反應(yīng)器的尺寸，但這需要非常昂貴的高溫和外來材料。為了嘗試并且克服這一點(diǎn)，將具有降低反應(yīng)溫度效果的催化劑加入反應(yīng)器中。然而，碳堆積現(xiàn)在也發(fā)生在催化劑的表面，隨著時(shí)間的推移，催化劑會(huì)失活并且需要再活化過程或被替換。這兩種選擇都是昂貴的并且增加了工藝的復(fù)雜性。

6、液體介質(zhì)反應(yīng)器(諸如，液體金屬反應(yīng)器)涉及一種熱工藝，由此使天然氣鼓泡通過高溫液體(諸如，液體金屬或鹽)的塔。由于這是一種恒壓穩(wěn)流工藝，因此應(yīng)用與上述相同的溫度隨時(shí)間變化的反應(yīng)速率。這種工藝的好處在于，由于產(chǎn)生的氫氣氣泡從反應(yīng)器塔的頂部出來，并且碳漂浮在液體介質(zhì)的表面上，因此理論上可以將其撇去，從而簡化了氫氣和碳的分離。在一些實(shí)施例中，已經(jīng)確定提供催化效果并且降低反應(yīng)溫度的液態(tài)金屬合金。然而，在所有情況下，在反應(yīng)器頂部的碳堆積仍然是一個(gè)問題，并且熔融介質(zhì)的使用增加了反應(yīng)器的復(fù)雜性、材料挑戰(zhàn)和成本。

7、對(duì)于大多數(shù)熱工藝而言，通常通過燃燒一些過量的天然氣與空氣來提供加熱反應(yīng)器和維持過程所需的能量。這種煙道氣體將co2釋放到大氣中并且有助于全球變暖。在一些情況下，過量的碳堆積和/或氫氣也可以用于提供反應(yīng)熱。

8、等離子體反應(yīng)器使天然氣在恒定壓力下穿過由電力產(chǎn)生的高溫等離子體。等離子體可以通過使用例如電極或微波來產(chǎn)生。在這些反應(yīng)器中，碳堆積仍然是個(gè)問題，但是比熱反應(yīng)器更少，因?yàn)楦邷氐入x子體被限制在非常小的區(qū)域。不同于熱反應(yīng)器，等離子體反應(yīng)器僅依靠電力作為能量輸入。與熱系統(tǒng)相比，輸入能量的電力成本比天然氣的電力成本高得多，并且因此氫氣和甲烷的所得生產(chǎn)成本高得多。

9、因此，本領(lǐng)域需要天然氣裂解方法，其使用具有較低資金成本且較少遭受碳堆積問題的熱能。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、總體上，本公開涉及(但不限于)使用動(dòng)態(tài)氣體壓縮和混合以產(chǎn)生熱分解天然氣所需的壓力和溫度，將天然氣裂解成碳(c)和氫氣(h2)的組分。該工藝的目標(biāo)是優(yōu)化用于氫氣產(chǎn)出的工藝并且回收固體碳作為第二價(jià)值流，同時(shí)使碳溫室排放最小化。當(dāng)與直接碳燃料電池(dcfc)配對(duì)時(shí)，碳產(chǎn)物可以用于生成電力并且純產(chǎn)物流co2適用于封存(參見圖2)。結(jié)果是產(chǎn)生低成本的“清潔”氫氣。

2、根據(jù)本公開的第一方面，提供了一種產(chǎn)生一種或多種產(chǎn)物的方法，包括：將原料氣體引入混合腔室，其中，原料氣體包括一種或多種氣體；將可燃?xì)怏w引入燃燒腔室，其中，可燃?xì)怏w包括一種或多種氣體；并且在此之后，點(diǎn)燃可燃?xì)怏w，以便使可燃?xì)怏w經(jīng)由燃燒腔室與混合腔室之間的一個(gè)或多個(gè)流體流動(dòng)路徑流入混合腔室，并且與原料氣體混合，其中，能量從可燃?xì)怏w傳遞至原料氣體，從而產(chǎn)生一種或多種產(chǎn)物。

3、原料氣體與可燃?xì)怏w可以使得在點(diǎn)燃之前原料氣體基本上不與可燃?xì)怏w混合、或者歷經(jīng)極少或可忽略不計(jì)的混合的方式引入。

4、方法還可以包括停止一種或多種產(chǎn)物的進(jìn)一步產(chǎn)生。

5、方法還可以包括在將原料氣體引入混合腔室中之前預(yù)加熱原料氣體。

6、方法還可以包括在將可燃?xì)怏w引入燃燒腔室中之前預(yù)加熱可燃?xì)怏w。

7、混合腔室的容積與燃燒腔室的容積的比可以小于或等于約10:1。

8、混合腔室的長度與混合腔室的直徑的比可以小于或等于約30:1。

9、原料氣體可以包括天然氣。原料氣體可以包括天然氣和再循環(huán)氣體的混合物。再循環(huán)氣體可以包括以下一種或多種：天然氣；氫氣；一氧化碳；以及二氧化碳。

10、可燃?xì)怏w可以包含氧化劑。氧化劑可以包括氧氣和空氣中的一種或多種?？扇?xì)怏w可以包括ch4和o2的混合物?？扇?xì)怏w可以包括再循環(huán)氣體與氧化劑的混合物。再循環(huán)氣體可以包括以下一種或多種：天然氣；氫氣；一氧化碳；以及二氧化碳。

11、在將原料氣體引入混合腔室的同時(shí)可以將可燃?xì)怏w引入燃燒腔室中。

12、可以將可燃?xì)怏w以與將原料氣體引入混合腔室的壓力相等的壓力引入燃燒腔室。

13、一種或多種產(chǎn)物可以包括氫氣和碳中的一種或多種。

14、一種或多種產(chǎn)物可以包括氫氣和一氧化碳中的一種或多種。

15、一種或多種產(chǎn)物可以包括氫氣、氮和碳中的一種或多種。氫氣和氮?dú)饪梢杂糜诋a(chǎn)生氨。

16、停止一種或多種產(chǎn)物的進(jìn)一步產(chǎn)生可以包括降低混合腔室內(nèi)的壓力。混合腔室內(nèi)的壓力可以足夠快速地降低，例如在小于1秒內(nèi)降低至少50％，以便抑制混合腔室的積碳。

17、通過可燃?xì)怏w的燃燒生成的壓力波可以抑制混合腔室的積碳。

18、能量可以經(jīng)由氣體動(dòng)態(tài)壓縮和混合從可燃?xì)怏w傳遞至原料氣體。

19、在點(diǎn)燃之后但在可燃?xì)怏w與原料氣體混合之前，燃燒腔室中的溫度可以是約90atm和-3,700k，例如以純o2作為氧化劑并且再循環(huán)氣體作為可燃?xì)怏w。

20、在將可燃?xì)怏w與原料氣體混合之后，并且在產(chǎn)生一或多種產(chǎn)物之前，可以將至少一部分的原料氣體和可燃?xì)怏w的混合物轉(zhuǎn)移至第三腔室。因此，當(dāng)用戶等待在第三腔室中產(chǎn)生一種或多種產(chǎn)物時(shí)，燃燒腔室和混合腔室可以補(bǔ)充新鮮的可燃?xì)怏w和原料氣體。

21、在本公開內(nèi)容的另一方面，提供了一種原料氣體反應(yīng)器，包括：混合腔室；燃燒腔室；閥門，該閥門用于控制氣體流入和流出混合腔室和燃燒腔室；點(diǎn)火器；以及一個(gè)或多個(gè)控制器，該控制器被配置為執(zhí)行以下方法，該方法包括：控制閥門以將進(jìn)料氣體引入混合腔室，其中，原料氣體包括一種或多種氣體；控制閥門以將可燃?xì)怏w引入燃燒腔室，其中，可燃?xì)怏w包括一種或多種氣體；在此之后，控制點(diǎn)火器以點(diǎn)燃可燃?xì)怏w，以便使可燃?xì)怏w經(jīng)由燃燒腔室與混合腔室之間的一個(gè)或多個(gè)流體流動(dòng)路徑流入混合腔室，并且與原料氣體混合，其中，能量從可燃?xì)怏w傳遞至原料氣體，從而產(chǎn)生一種或多種產(chǎn)物。

22、原料氣體和可燃?xì)怏w可以使得原料氣體基本上不與可燃?xì)怏w混合的方式引入。

23、方法還可以包括控制閥門以停止一種或多種產(chǎn)物的進(jìn)一步產(chǎn)生。

24、燃燒腔室可以位于混合腔室內(nèi)。燃燒腔室可以從混合腔室的縱向軸線偏移。

25、燃燒腔室可以位于混合腔室外部。

26、燃燒腔室可以包括形成在其中的一個(gè)或多個(gè)孔。

27、原料氣體反應(yīng)器可以包括結(jié)合本發(fā)明的第一方面描述的任何特征。

28、在本公開內(nèi)容的另一方面，提供了一種原料氣體反應(yīng)器，包括：混合腔室；燃燒腔室，該燃燒腔室包括在其中形成的一個(gè)或多個(gè)孔，其中，一個(gè)或多個(gè)孔提供從燃燒腔室至混合腔室的一個(gè)或多個(gè)流體流動(dòng)路徑；閥門，該閥門用于控制氣體流入和流出混合腔室和燃燒腔室；以及點(diǎn)火器。

29、原料氣體反應(yīng)器可以包括結(jié)合本發(fā)明的第一方面描述的任何特征。

30、控制閥門可以包括控制單個(gè)閥的打開和/或關(guān)閉。替代性地或此外，控制閥門可以包括相對(duì)于反應(yīng)器旋轉(zhuǎn)的閥(例如，使用馬達(dá))。

31、在本公開內(nèi)容的另一方面，提供了一種系統(tǒng)，該系統(tǒng)包括：多個(gè)原料反應(yīng)器，每個(gè)反應(yīng)器包括：混合腔室；燃燒腔室；以及點(diǎn)火器；閥門，該閥門用于控制氣體流入和流出混合腔室和燃燒腔室；以及一個(gè)或多個(gè)控制器，該控制器被配置為執(zhí)行以下方法，該方法對(duì)于每個(gè)反應(yīng)器包括：控制閥門以將原料氣體引入混合腔室，其中，原料氣體包括一種或多種氣體；控制閥門以將可燃?xì)怏w引入燃燒腔室，其中，原料氣體包括一種或多種氣體；在此之后，控制點(diǎn)火器以點(diǎn)燃可燃?xì)怏w，以便使可燃?xì)怏w經(jīng)由燃燒腔室與混合腔室之間的一個(gè)或多個(gè)流體流動(dòng)路徑流入混合腔室，并且與原料氣體混合，其中，將能量從可燃?xì)怏w傳遞至原料氣體，并且由此產(chǎn)生一種或多種產(chǎn)物，其中，對(duì)于給定的反應(yīng)器，方法與多個(gè)反應(yīng)器中的至少一個(gè)其他反應(yīng)器不同步地進(jìn)行。

32、對(duì)于每個(gè)反應(yīng)器，原料氣體和可燃?xì)怏w可以使得原料氣體基本上不與可燃?xì)怏w混合的方式引入。

33、對(duì)于每個(gè)反應(yīng)器，方法還可以包括控制閥門以停止該一種或多種產(chǎn)物的進(jìn)一步產(chǎn)生。

34、多個(gè)反應(yīng)器可以圍繞中心軸線徑向布置，并且系統(tǒng)還可以包括旋轉(zhuǎn)器，該旋轉(zhuǎn)器被配置為：使多個(gè)反應(yīng)器相對(duì)于包括閥門的閥組件圍繞中心軸線旋轉(zhuǎn)；或使包括閥門的閥組件相對(duì)于多個(gè)反應(yīng)器圍繞中心軸線旋轉(zhuǎn)。因此，閥組件可以在反應(yīng)器靜止時(shí)旋轉(zhuǎn)，或者閥組件可以在反應(yīng)器旋轉(zhuǎn)時(shí)靜止。在一些實(shí)施方式中，閥組件和反應(yīng)器甚至可以同時(shí)旋轉(zhuǎn)。

35、控制閥門可以包括控制單個(gè)閥的打開和/或關(guān)閉。替代性地或此外，控制閥門可以包括相對(duì)于反應(yīng)器旋轉(zhuǎn)的閥(例如，使用馬達(dá))。

36、系統(tǒng)可以包括結(jié)合本發(fā)明的第一方面描述的特征中的任一者。

37、在本公開的另一方面，提供了一種系統(tǒng)，包括：任何上述反應(yīng)器中的一個(gè)或多個(gè)反應(yīng)器；以及一個(gè)或多個(gè)燃料電池，該燃料電池聯(lián)接至一個(gè)或多個(gè)反應(yīng)器并且被配置為接收由可燃?xì)怏w與原料氣體的混合而產(chǎn)生的碳。

38、系統(tǒng)可以包括結(jié)合本發(fā)明的第一方面描述的特征中的任一者。