本發(fā)明涉及催化材料，具體涉及一種鎳基氮摻雜碳材料及其制備方法和應(yīng)用。

背景技術(shù)：

1、我國co2排放量高達(dá)105億噸/年，居世界首位，從產(chǎn)業(yè)與能源結(jié)構(gòu)角度來看，電力行業(yè)是我國最主要的碳排放領(lǐng)域。在目前典型的碳捕集裝置中，燃燒后co2捕集工藝應(yīng)用最為廣泛，技術(shù)最為成熟。該碳捕集技術(shù)多以醇胺等作為化學(xué)吸收劑，在燃煤煙氣的排放末端對(duì)氣體中的co2進(jìn)行分離，具有吸收速率快、吸收容量大、能夠處理大規(guī)模工業(yè)煙氣等技術(shù)優(yōu)勢。醇胺溶液吸收co2至飽和后，會(huì)生成穩(wěn)定的吸收產(chǎn)物氨基甲酸鹽(meacoo-)以及質(zhì)子化的胺(meah+)，此類吸收產(chǎn)物非常穩(wěn)定，因此為了實(shí)現(xiàn)醇胺的重復(fù)使用以降低碳捕集的運(yùn)行成本，就必須將co2從飽和的醇胺溶液中再釋放。然而，吸收產(chǎn)物meacoo-非常穩(wěn)定，需要輸入大量的高品味蒸汽才能實(shí)現(xiàn)吸收劑的高效再生，導(dǎo)致飽和胺吸收液的解吸能耗高達(dá)3.6～4.0gj/t?co2，碳捕集的運(yùn)行成本高達(dá)400～600元/t?co2。因此，開發(fā)先進(jìn)的低能耗co2解吸技術(shù)是醇胺溶液作為吸收劑的碳捕集技術(shù)亟待解決的瓶頸問題。

2、飽和醇胺吸收劑再生所需的熱能占整個(gè)碳捕集工藝能耗的70％以上。為了降低飽和胺溶液的再生熱負(fù)荷，最為簡便、經(jīng)濟(jì)的方法是通過固體酸催化劑來加速co2的解吸再生速率，該方法有望減少再生能耗，減緩胺溶液的降解和設(shè)備腐蝕，促使co2捕集裝置的運(yùn)行成本大幅度降低。

3、根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，一般用于催化co2解吸的固體酸催化劑主要分為四類：金屬氧化物類、硫酸化金屬氧化物類、分子篩類以及復(fù)合型固體酸催化劑。此類催化劑被稱為固體酸，主要是因?yàn)槠浔砻婢哂写罅康膌酸與b酸，具體來說：在解吸反應(yīng)中，b酸能夠?yàn)閙eacoo-提供可用質(zhì)子；l酸拉伸meacoo-的c-n鍵，加快co2解吸；在b酸與l酸的共同作用下，解吸體系的能耗大幅度降低。金屬氧化物類或硫酸化金屬氧化物類固體酸催化劑存在穩(wěn)定性差的問題，尤其是金屬在高溫、強(qiáng)堿環(huán)境下極易溶解，金屬離子隨著吸收劑循環(huán)進(jìn)入吸收端并接觸氧氣后引起吸收劑的大量降解。分子篩類以及復(fù)合型固體酸催化劑則存在孔道易堵塞等缺陷，導(dǎo)致催化劑穩(wěn)定性較差，容易失活且再生空難?？偟膩碚f，現(xiàn)有催化劑活性仍需提高，解吸催化劑活性組分的保護(hù)缺乏有效控制手段，高溫、堿性條件下固體酸催化劑的穩(wěn)定性也有待改善。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、有鑒于此，本發(fā)明的目的在于提供一種鎳基氮摻雜碳材料及其制備方法和應(yīng)用，本發(fā)明制備的鎳基氮摻雜碳材料催化劑活性高、對(duì)高溫、強(qiáng)堿環(huán)境的耐受性強(qiáng)，能夠提高催化劑的運(yùn)行壽命。

2、為了實(shí)現(xiàn)上述發(fā)明目的，本發(fā)明提供以下技術(shù)方案：

3、本發(fā)明提供了一種鎳基氮摻雜碳材料的制備方法，包括以下步驟：

4、將含氮的碳源、鎳源和水混合，固液分離后，得到復(fù)合體；

5、將所述復(fù)合體進(jìn)行煅燒，得到鎳基氮摻雜碳材料。

6、優(yōu)選地，所述含氮的碳源包括含氮的有機(jī)聚合物。

7、優(yōu)選地，所述含氮的碳源包括2,4,6-三甲?；g苯三酚和4-硝基-1,3-苯二胺形成的產(chǎn)物、均苯三甲醛和間苯二胺形成的產(chǎn)物或三聚氰胺和三聚氰酸形成的產(chǎn)物。

8、優(yōu)選地，所述鎳源為鎳鹽。

9、優(yōu)選地，所述煅燒的溫度為500～700℃，保溫時(shí)間為2～4h。

10、優(yōu)選地，所述煅燒在保護(hù)氣氛下進(jìn)行。

11、本發(fā)明提供了上述技術(shù)方案所述制備方法制備得到的鎳基氮摻雜碳材料。

12、本發(fā)明提供了上述技術(shù)方案所述鎳基氮摻雜碳材料在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。

13、本發(fā)明提供了上述技術(shù)方案所述鎳基氮摻雜碳材料在催化二氧化碳解吸中的應(yīng)用。

14、優(yōu)選地，所述解吸的溫度為90～110℃。

15、本發(fā)明制備的鎳基氮摻雜碳材料具有規(guī)整的氮摻雜碳層結(jié)構(gòu)，與鎳形成了穩(wěn)定的酸性位點(diǎn)(包括酸和lewis酸，即b酸與l酸)。另外，鎳基氮摻雜碳材料表面的氮原子與鎳形成的三配位、四配位結(jié)構(gòu)還能增強(qiáng)催化劑的穩(wěn)定性，提高其對(duì)高溫、堿性等苛刻環(huán)境的耐受性，經(jīng)過測試可知在解吸運(yùn)行多次后，溶液中殘留的鎳元素是痕量的。

16、本發(fā)明通過碳層表面高度分散的氮原子與鎳形成穩(wěn)定的配位結(jié)構(gòu)，在90℃條件下，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的催化co2解吸性能，最高co2解吸速率為24.69mmol/min，是空白條件下最高co2解吸速率的285.76％，且30分鐘內(nèi)的co2解吸量高達(dá)343.51mmol。

技術(shù)特征：

1.一種鎳基氮摻雜碳材料的制備方法，包括以下步驟：

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述含氮的碳源包括含氮的有機(jī)聚合物。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，所述含氮的碳源包括2,4,6-三甲?；g苯三酚和4-硝基-1,3-苯二胺形成的產(chǎn)物、均苯三甲醛和間苯二胺形成的產(chǎn)物或三聚氰胺和三聚氰酸形成的產(chǎn)物。

4.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述鎳源為鎳鹽。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的制備方法，其特征在于，所述煅燒的溫度為500～700℃，保溫時(shí)間為2～4h。

6.根據(jù)權(quán)利要求1或5所述的制備方法，其特征在于，所述煅燒在保護(hù)氣氛下進(jìn)行。

7.權(quán)利要求1～6任一項(xiàng)所述制備方法制備得到的鎳基氮摻雜碳材料。

8.權(quán)利要求7所述鎳基氮摻雜碳材料在催化領(lǐng)域的應(yīng)用。

9.權(quán)利要求7所述鎳基氮摻雜碳材料在催化二氧化碳解吸中的應(yīng)用。

10.根據(jù)權(quán)利要求9所述的應(yīng)用，其特征在于，所述解吸的溫度為90～110℃。

技術(shù)總結(jié)
本發(fā)明提供了一種鎳基氮摻雜碳材料及其制備方法和應(yīng)用，涉及催化材料技術(shù)領(lǐng)域。本發(fā)明提供的鎳基氮摻雜碳材料的制備方法，包括以下步驟：將含氮的碳源、鎳源和水混合，固液分離后，得到復(fù)合體；將所述復(fù)合體進(jìn)行煅燒，得到鎳基氮摻雜碳材料。本發(fā)明制備的鎳基氮摻雜碳材料催化劑活性高、對(duì)高溫、強(qiáng)堿環(huán)境的耐受性強(qiáng)，能夠提高催化劑的運(yùn)行壽命。

技術(shù)研發(fā)人員：汪黎東,李雨宸,黃新我,蔣澤原,姜鴻起,景強(qiáng),陳阿小,曹靖一,代雅雯,史文矜
受保護(hù)的技術(shù)使用者：華北電力大學(xué)
技術(shù)研發(fā)日：
技術(shù)公布日：2025/1/2