一種g-C₃N₄/Bi₃TaO₇表面復合光催化劑的制備方法【專利摘要】本發(fā)明涉及復合光催化劑，特指一種g?C3N4/Bi3TaO7表面復合光催化劑的制備方法，分別稱取三聚氰胺和水熱法制備的Bi3TaO7，混合均勻后，置于馬弗爐中550℃煅燒4h、收集樣品，得到g?C3N4/Bi3TaO7表面復合光催化劑。水熱法制備的Bi3TaO7顆粒的粒徑為20?40nm，這種納米尺寸的Bi3TaO7與三聚氰胺煅燒的過程中，Bi3TaO7能夠很好的復合到生成的片狀g?C3N4表面，而且在g?C3N4和Bi3TaO7界面上形成化學作用連接，有效的增強g?C3N4/Bi3TaO7表面復合光催化劑光催化性能，也提高了復合光催化劑的穩(wěn)定性。【專利說明】_種g_G3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法
技術領域：
[0001]本發(fā)明涉及復合光催化劑，特指一種以TaClhBi(NO3)3.5H20和三聚氰胺為原料來制備g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的方法，是一種制備工藝簡單，成本低廉的方法。【
背景技術：
】[0002]半導體材料因其環(huán)境友好、無毒無害、穩(wěn)定性好的特性在解決能源危機和環(huán)境問題等方面的潛在應用價值而日益受到人們的關注;其中T12及Ti系化合物是研究較早的半導體光催化劑，然而，他們的禁帶寬度都較大，只能對紫外光進行響應，而紫外光只占太陽光的4%-6%，因此，研究可見光響應光催化半導體材料意義重大。近年來，一些鉭酸鹽光催化劑(如Bi3TaO7,InTaO4等)因為在可見光下具有較好的光催化活性逐漸成為了人們研究的熱點。Bi3TaO7具有螢石結構以及禁帶寬度在2.74-2.86eV，而且其三維結構可以形成表面缺陷和氧空位，Bi3TaO7在可見光下顯示出較好的光催化活性。然而，其光致電荷的分離效果，限制了Bi3TaO7的進一步應用。[0003]半導體復合是提高電荷分離效率和增強光催化活性的有效途徑。g_C3N4因具有類石墨結構以及合適的能帶電位使其成為研究較多的復合半導體。最近，Liu等人(LiuJ,LiuY,LiuN,etal.Metal-freeefficientphotocatalystforstablevisiblewatersplittingviaatwo-electronpathway[J].Science，2015，347(6225):970-974.)合成碳量子點與氮化碳(C3N4)的復合材料作為光催化劑;Zhao等人(Zhao，J.;Ji，Z.；Shen,X.;Zhou,H.；Ma,L.,FacilesynthesisofWOsnanorods/g-C3N4Compositeswithenhancedphotocatalyticactivity.Ceram.1nt.2015,41(4),5600-5606.)制備了WO3納米棒與g-C3N4復合光催化劑；Song等人(Song,C.;Fan,M.；Hu,B.；Chen,T.;Wang,L.；Shi,W.,Synthesisofag-CsNrsensitizedandNaNb03~substratedI1-typeheterojunct1nwithenhancedphotocatalyticdegradat1nactivity.CrystEngComm2015,17(24),4575-4583.)制備了成功制備了NaNbO3和g_C3N4復合材料，具有較好的活性。[0004]迄今為止，尚未發(fā)現有人制備g-C3N4/Bi3Ta07復合材料。本發(fā)明采用水熱法和固相法成功制備了g-C3N4/Bi3Ta07復合材料，所制備的g-C3N4/Bi3Ta07復合材料在環(huán)境、能源等領域有良好應用前景?！?br/>發(fā)明內容】[0005]本發(fā)明目的是提供一種使用水熱法合成和固相反應法制備g-C3N4/Bi3Ta07表[0006]面復合光催化劑的方法。[0007]本發(fā)明通過以下步驟實現:[0008]分別稱取三聚氰胺和水熱法制備的的Bi3TaO7，混合均勻后，置于馬弗爐中550°(:煅燒4h、收集樣品，得到g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑。[0009]所述的g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑中g_C3N4所占的質量比為1%-90%。[0010]進一步地，所述的g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑中g_C3N4所占的質量比為50%ο[0011]本發(fā)明采用水熱法和固相反應法成功制備了g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑，水熱法制備的Bi3TaO7顆粒的粒徑為20-40nm，這種納米尺寸的Bi3TaO7與三聚氰胺煅燒的過程中，Bi3TaO7能夠很好的復合到生成的片狀g_C3N4表面，而且在g_C3N4和Bi3TaO7界面上形成化學作用連接，有效的增強g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑光催化性能，也提高了復合光催化劑的穩(wěn)定性。[0012]所述Bi3TaO7的制備方法如下:[0013](I)將TaCldPBi(NO3)3.5H20分別溶于乙醇溶液中，了&(:15與扮(勵3)3.5H20摩爾比為3:5，分別攪拌均勻后，將TaCldPBi(NO3)3.5H20溶液混合，繼續(xù)攪拌至混合均勻。[0014](2)調節(jié)TaCldPBi(NO3)3.5H20混合溶液的pH值為10，攪拌后，將以上混合溶液轉移至耐高溫反應釜，置于220°C烘箱中保持24h，之后冷卻至室溫，洗滌后干燥，得到純相Bi3Ta07o[0015]步驟(I)中，所述的乙醇的加入量以能溶解TaCldPBi(NO3)3.5H20為準;所述分別攪拌的時間均為3Omiη;所述繼續(xù)攪拌的時間也為3Omiη。[0016]步驟(2)中，所述調節(jié)TaCl^Bi(NO3)3.5Η20混合溶液的pH值指采用7mol.L—1的NaOH溶液進行調節(jié);攪拌時間為30min；所述洗滌指依次用蒸饋水和乙醇洗滌3遍。[0017]利用X-射線衍射(XRD)、場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)、X光電子能譜儀(XPS)等儀器對產物進行形貌結構分析，以四環(huán)素溶液為目標染料進行光催化降解實驗，通過紫外-可見分光光度計測量吸光度，以評估其光催化活性?！靖綀D說明】[0018]圖1為所制備的g-C3N4/Bi3Ta07的XRD衍射譜圖，其中g-C3N4的含量分別為0%、10%、30%、50%、70%、90%和100%(質量比)。[00?9]圖2為所制備的不同含量g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的場發(fā)射掃描電鏡圖。[0020]圖3為所制備的不同含量g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的透射光譜圖。[0021]圖4為所制備的不同含量g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的XPS譜圖。[0022]圖5為所制備的不同含量g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑可見光降解四環(huán)素活性圖，其中a為純的g-C3N4，b為純的Bi3Ta07，c中g_C3N4含量為90%，d中g_C3N4含量為1%，e中g-C3N4含量為70%，f*g_C3N4含量為30%，g中g-C3N4含量為50%。[0023]實施例1g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備[0024]稱取Bi3TaO7粉末0.5g，三聚氰胺質量分別為0.Hg,0.428g、Ig，2.34g和9g，將兩者混合均勻后置于馬弗爐中550°C煅燒4h，收集得到g-C3N4質量比為10%、30%、50%、70%、90%的g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑。[0025]實施例2g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的表征[0026]如圖1所示，不同含量的g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的XRD圖譜顯示，當g-C3N4的含量低于30%時，未發(fā)現其特征峰；當g_C3N4的含量高于30%時，g_C3N4的特征峰逐漸明顯。[0027]如圖2和3所示，g_C3N4含量為50%時的g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的中，g_C3N4的為片狀結構，厚度為1nm左右。[0028]如圖4所示，XPS圖中可以看出有C、N、0、Ta、Bi元素的存在。[0029]實施例3不同含量的g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的可見光催化活性實驗[0030](I)配制濃度為lOyg/L的四環(huán)素溶液，將配好的溶液置于暗處。[0031](2)稱取不同含量的g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑50mg，分別置于光催化反應器中，加入10mL步驟(I)所配好的目標降解液，磁力攪拌60min待復合光催化劑分散均勻后，打開水源，光源，進行光催化降解實驗。[0032](3)每15min吸取反應器中的光催化降解液，離心后用于紫外-可見吸光度的測量。[0033](4)由圖5可見所制備的納米復合光催化劑具有優(yōu)異的可見光催化活性，尤其是g-C3N4的含量為50%的樣品，與純的Bi3TaO7相比，90min內四環(huán)素的降解活性提高了1.8倍?！局鳈囗棥?.一種g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法，其特征在于:分別稱取三聚氰胺和水熱法制備的Bi3TaO7,混合均勻后，置于馬弗爐中煅燒后收集樣品，得到g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑。2.如權利要求1所述的一種g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法，其特征在于:所述的g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑中g_C3N4所占的質量比為10%-90%。3.如權利要求1或2所述的一種g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法，其特征在于:所述的g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑中g_C3N4所占的質量比為50%，與純的Bi3TaO7相比，90min內四環(huán)素的降解活性提高了1.8倍。4.如權利要求1所述的一種g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法，其特征在于:所述煅燒指550°C煅燒4h。5.如權利要求1所述的一種g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法，其特征在于:水熱法制備的Bi3TaO7顆粒的粒徑為20-40nm，這種納米尺寸的Bi3TaO7與三聚氰胺煅燒的過程中，Bi3TaO7能夠很好的復合到生成的片狀g_C3N4表面，而且在g_C3N4和Bi3TaO7界面上形成化學作用連接，有效的增強g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑光催化性能，也提高了復合光催化劑的穩(wěn)定性。6.如權利要求1所述的一種g_C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法，其特征在于所述Bi3TaO7的制備方法如下:(IM^TaCldPBi(NO3)3.5H20分別溶于乙醇溶液中，了&(:15與扮(NO3)3.5H20摩爾比為3:5，分別攪拌均勻后，將TaCldPBi(NO3)3.5H20溶液混合，繼續(xù)攪拌至混合均勻；(2)調節(jié)TaCldPBi(NO3)3.5H20混合溶液的pH值為10，攪拌后，將以上混合溶液轉移至耐高溫反應釜，置于220°C烘箱中保持24h，之后冷卻至室溫，洗滌后干燥，得到純相Bi3Ta07。7.如權利要求6所述的一種g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法，其特征在于:步驟(I)中，所述的乙醇的加入量以能溶解TaCl^Bi(NO3)3.5H20為準;所述分別攪拌的時間均為3Omiη;所述繼續(xù)攪拌的時間也為3Omiη。8.如權利要求6所述的一種g-C3N4/Bi3Ta07表面復合光催化劑的制備方法，其特征在于:步驟⑵中，所述調節(jié)TaCl^Bi(NO3)3.5H20混合溶液的pH值指采用7mol.L—1的NaOH溶液進行調節(jié);攪拌時間為30min;所述洗滌指依次用蒸餾水和乙醇洗滌3遍?！疚臋n編號】B01J37/10GK105964285SQ201610092051【公開日】2016年9月28日【申請日】2016年2月19日【發(fā)明人】陳敏,羅必富,李娣,徐東波,陳芬,呂濤濤,吳苗苗【申請人】江蘇大學