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附聚的顆粒狀低煤階煤原料及其用圖_6

文檔序號:8385563閱讀:來源:國知局
分的化合物,例如,存在于炭副產物中的堿金屬化合物。例如,“夾帶的催化劑”可包括,但不限于,可溶性堿金屬化合物(例如堿金屬碳酸鹽、堿金屬氫氧化物和堿金屬氧化物)和/或不溶性堿金屬化合物(例如堿金屬鋁硅酸鹽)。例如在之前引入的US2007/0277437A1、US2009/0165383AUUS2009/0165382AUUS2009/0169449A1 和 US2009/0169448A1 中討論了與取出的炭聯(lián)合的催化劑組分的性質。
[0217]當加氫甲烷化反應器為加壓容器時,將副產物炭從加氫甲烷化反應器除去可涉及使用閉鎖料斗單元,其為用于使所除去的固體達到適合于進一步加工的壓力的一系列的壓力密封的室。用于炭除去的其它方法例如公開于EP-A-0102828、CN101555420A和2012年10月3日提交的共有美國專利申請N0.13/644,207 (代理人案號FN-0072 US NP1,題為碳質原料的加氫甲烷化)。
[0218]可將來自加氫甲烷化反應器(200)的炭副產物物流(一個或多個物流)(58)送至如以下描述的催化劑回收單元(300)。炭副產物物流(58)也可被分流成多個物流,其之一可被送至催化劑回收單元(300),并且其另外的物流可例如用作甲烷化催化劑(如在之前引入的US2010/0121125A1中描述的),而不是被處理來進行催化劑回收。
[0219]在某些實施方式中,當加氫甲烷化催化劑為堿金屬時,可回收固體炭副產物中的堿金屬以產生催化劑再循環(huán)物流(57),并且任何未回收的催化劑可通過催化劑補給物流
(56)得以補償(參見,例如,之前引入的US2009/0165384A1)。原料中的氧化鋁加二氧化硅越多,則對于獲得較高的堿金屬回收率來說越昂貴。
[0220]在一個實施方式中,將來自加氫甲烷化反應器(200)的固體炭副產物進料至驟冷罐,在驟冷罐中將其用含水介質驟冷以提取夾帶的催化劑的一部分,例如,如在之前引入的US2007/0277437A1中公開的。然后可任選地將經驟冷的炭的淤漿送至浸提罐,在浸提罐中將不溶于水的夾帶的催化劑的相當大部分轉化成可溶解的形式,然后進行固體/液體分離以產生再循環(huán)催化劑物流(57)和貧化的炭物流(59),例如在之前引入的US2009/0169449A1、US2009/0169448A1、US2011/0262323A1 和 US2012/0213680A1 中公開的。
[0221]最后,可將回收的催化劑(57)引導至造粒單元(350)用于堿金屬催化劑的再利用。
[0222]在加氫甲烷化催化劑不起到粘合劑材料的作用的情況下,期望的是,將催化劑補給物流(56)和催化劑再循環(huán)物流(57)之一或兩者與粘合劑一起提供至造粒單元(350)并且更特別地造粒機(140)。
[0223]其它特別有用的回收和再循環(huán)工藝描述于US4459138以及之前引入的US2007/0277437A1、US2009/0165383A1、US2009/0165382A1、US2009/0169449A1 和US2009/0169448A1中。對于進一步的工藝細節(jié),可參照那些文獻。
[0224]催化劑的再循環(huán)可針對催化劑裝載工藝之一或組合。例如,可將所有的再循環(huán)的催化劑供應至一個催化劑裝載工藝,而另一工藝僅利用補給催化劑。在催化劑裝載工藝之間,可也單獨控制再循環(huán)催化劑對補給催化劑的水平。
[0225]如上所示,可將回收的細肩物流(362)的全部或者一部分在催化劑回收單元(300)中與副產物炭(58) —起共處理。
[0226]用于催化劑和其它副產物回收的處理結果為“經清潔的(經凈化的,cleaned) ”貧化的炭(59),其至少一部分可被提供至碳回收單元(325)以產生碳增濃的且無機灰分貧化的物流出5)以及碳貧化的且無機灰分增濃的物流(66),如在之前引入的US2012/0271072A1 中公開的。
[0227]碳增濃的且無機灰分貧化的物流(65)的至少一部分、或至少主要部分、或者至少相當大的部分、或者基本上全部可被再循環(huán)回原料制備單元(100),和/或可與經研磨的低煤階煤原料(32)和/或經催化的碳質原料(32+35)組合用于加工/或最終進料回加氫甲烷化反應器(200)。
[0228]所得碳貧化的且無機灰分增濃的物流¢6)將仍然保留一些殘留碳內容物并且可例如被燃燒以驅動一個或多個蒸汽發(fā)生器(例如在之前引入的US2009/0165376A1中公開的)),或者原樣用于各種各樣的應用中,例如,作為吸附劑(例如在之前引入的US2009/0217582A1中公開的),或者以環(huán)境可接受的方法除掉。
[0229](2)燃燒工藝
[0230]作為一般概念,在燃燒工藝中,碳質原料中的碳燃燒以產生熱(所述熱可被收取,例如,以產生蒸汽各種工業(yè)用途),和產生廢氣,所述廢氣可被用于驅動渦輪用于發(fā)電。
[0231]合適的流化床燃燒技術是相關領域的普通技術人員公知的,并且許多可應用的技術是可商購獲得的。
[0232]—種這樣的技術利用粉煤鍋爐(“PCB”)。PCB在從約1300°C到約1700°C的高溫下操作。PCB利用具有范圍從約100到約200微米的dp (50)的較細顆粒。
[0233]流化床鍋爐可在范圍從大氣壓到高得多的壓力條件的各種壓力下操作,并且典型地對于流化介質使用空氣,其典型地是氧氣增濃的以促進燃燒。
[0234]多會冃.列(Multi—Train)工?I
[0235]在本發(fā)明的工藝中,各工藝可在一個或多個加工單元中進行。例如,可向一個或多個加氫甲烷化反應器供應來自一個或多個原料制備單元操作的原料。類似地,通過一個或多個加氫甲烷化反應器產生的甲烷增濃的粗產物物流可取決于具體的系統(tǒng)構造在多個下游點處單獨地或者經由它們的組合被加工或純化,如例如在之前引入的 US2009/0324458AU US2009/0324459A1、US2009/0324460AU US2009/0324461A1 和US2009/0324462A1 中討論的。
[0236]在某些實施方式中,所述工藝利用兩個或更多個反應器(例如,2-4個加氫甲烷化反應器)。在這樣的實施方式中,所述工藝可在所述反應器之前包含漸擴的(分叉的,divergent)多個加工單元(即,小于加氫甲烷化反應器的總數(shù))用于最終將所述碳質原料提供至所述多個反應器,和/或可在所述反應器之后包含收斂的(convergent)多個加工單元(即,小于加氫甲烷化反應器的總數(shù))用于加工通過所述多個反應器產生的多股粗制氣體物流。
[0237]當系統(tǒng)包含收斂的多個加工單元時,所述收斂的多個加工單元各自可選擇成具有接受大于去往所述收斂的多個加工單元的總進料物流的l/η份的能力(容量,capacity),其中η為收斂的多個加工單元的數(shù)量。類似地,當該系統(tǒng)包含漸擴的多個加工單元時,所述漸擴的多個加工單元各自可選擇成具有接受大于供應所述收斂的多個加工單元的總進料物流的Ι/m份的能力,其中m為漸擴的多個加工單元的數(shù)量。
【主權項】
1.用于制備規(guī)定粒度分布的自由流動的附聚的顆粒狀低煤階煤原料的工藝,所述工藝包括如下步驟: (A)選擇所述自由流動的附聚的顆粒狀低煤階煤原料的粒度分布的規(guī)格,所述規(guī)格包括 (i)目標dp (50),其為在從約100微米到約1000微米范圍內的值, (?)目標上端粒度,其為大于目標dp (50)且小于或等于約1500微米的值,和 (iii)目標下端粒度,其為小于目標dp (50)且大于或等于約45微米的值; (B)提供具有初始顆粒密度的原始的顆粒狀低煤階煤原料; (C)將所述原始的顆粒狀低煤階煤原料研磨至目標dp(50)的從約2%到約50%的經研磨的dp (50),以產生經研磨的低煤階煤原料; (D)將所述經研磨的低煤階煤原料用水和粘合劑造粒以產生具有目標dp(50)的從約90%到約110%的經造粒的dp(50)和比所述初始顆粒密度大至少約5%的顆粒密度的自由流動的附聚的低煤階煤顆粒,其中所述粘合劑選自水溶性粘合劑、水分散性粘合劑、及其混合物;和 (E)從所述自由流動的附聚的低煤階煤顆粒除去如下的全部或一部分以產生所述自由流動的附聚的低煤階煤原料 (i)大于所述上端粒度的顆粒, (?)小于所述下端粒度的顆粒,或者 (iii)⑴和(ii)兩者。
2.用于將低煤階煤原料加氫甲烷化為包括甲烷、一氧化碳、氫氣和二氧化碳的粗制的甲烷增濃的合成氣體物流的工藝,所述工藝包括如下步驟: (a)制備規(guī)定粒度分布的低煤階煤原料; (b)將如下進料到流化床加氫甲烷化反應器中 (i)步驟(a)中制備的低煤階煤原料, (?)蒸汽, (iii)如下之一或兩者:(I)氧氣,和(2)包括一氧化碳和氫氣的合成氣物流,和 (iv)加氫甲烷化催化劑,其中將所述加氫甲烷化催化劑如下進料到所述流化床加氫甲烷化反應器中:(I)作為步驟(a)中制備的低煤階煤原料的一部分,或者(2)與步驟(a)中制備的低煤階煤原料分開地,或者(3) (I)和(2)兩者; (c)使在步驟(b)中進料到所述加氫甲烷化反應器中的低煤階煤原料與蒸汽在一氧化碳、氫氣和加氫甲烷化催化劑的存在下在從約1000° F(約538°C )到約1500° F(約816。。)的溫度和從約400psig(約2860kPa)到約100psig(約6996kPa)的壓力下反應,以產生包括甲烷、一氧化碳、氫氣和二氧化碳的粗制氣體; (d)將所述粗制氣體的物流作為粗制的甲烷增濃的合成氣體物流從所述加氫甲烷化反應器除去,其中所述粗制的甲烷增濃的合成氣體物流包括⑴基于甲烷增濃的粗制產物物流中的甲烷、二氧化碳、一氧化碳和氫氣的摩爾數(shù)的至少約15摩爾%的甲烷,和(ii)基于甲烷增濃的粗制產物物流中的甲烷、二氧化碳、一氧化碳和氫氣的摩爾數(shù)的至少約50摩爾%的甲烷加二氧化碳, 特征在于,所述低煤階煤原料包括自由流動的附聚的顆粒狀低煤階煤原料,且步驟(a)包括如下步驟: (A)選擇所述自由流動的附聚的顆粒狀低煤階煤原料的粒度分布的規(guī)格,所述規(guī)格包括 (i)目標dp (50),其為在從約100微米到約1000微米范圍內的值, (?)目標上端粒度,其為大于目標dp (50)且小于或等于約1500微米的值,和 (iii)目標下端粒度,其為小于目標dp (50)且大于或等于約45微米的值; (B)提供具有初始顆粒密度的原始的顆粒狀低煤階煤原料; (C)將所述原始的顆粒狀低煤階煤原料研磨至目標dp(50)的從約2%到約50%的經研磨的dp (50),以產生經研磨的低煤階煤原料; (D)將所述經研磨的低煤階煤原料用水和粘合劑造粒以產生具有目標dp(50)的從約90%到約110%的經造粒的dp(50)和比所述初始顆粒密度大至少約5%的顆粒密度的自由流動的附聚的低煤階煤顆粒,其中所述粘合劑選自水溶性粘合劑、水分散性粘合劑、及其混合物;和 (E)從所述自由流動的附聚的低煤階煤顆粒除去如下的全部或一部分以產生所述自由流動的附聚的低煤階煤原料 (i)大于所述上端粒度的顆粒, (?)小于所述下端粒度的顆粒,或者 (iii)⑴和(ii)兩者。
3.權利要求1或權利要求2的工藝,特征在于從所述自由流動的附聚的低煤階煤顆粒除去如下的約90重量%或更大以產生所述自由流動的附聚的低煤階煤原料 (i)大于所述上端粒度的顆粒,和 (ii)小于所述下端粒度的顆粒。
4.權利要求1-3任一項的工藝,特征在于所述自由流動的附聚的低煤階煤顆粒的顆粒密度比所述初始顆粒密度大至少約10%。
5.權利要求1-4任一項的工藝,特征在于將所述原始的顆粒狀低煤階煤原料研磨至目標dp (50)的從約5%到約50%的經研磨的dp (50)。
6.權利要求1-5任一項的工藝,特征在于所述原始的顆粒狀低煤階煤原料具有約50或更大、或者約70或更大、或者從約70到約130的哈格羅夫可磨性指數(shù)。
7.權利要求1-6任一項的工藝,特征在于研磨步驟為濕法研磨步驟。
8.權利要求7的工藝,特征在于在所述濕法研磨步驟中加入酸。
9.權利要求1-8任一項的工藝,特征在于所述工藝進一步包括如下步驟:對來自研磨步驟的粗制的經研磨的低煤階煤原料進行洗滌以產生經洗滌的經研磨的低煤階煤原料。
10.權利要求9的工藝,特征在于將所述粗制的經研磨的低煤階煤原料洗滌以除去無機鈉和無機氯之一或兩者。
11.權利要求9或權利要求10的工藝,特征在于所述經洗滌的經研磨的低煤階煤具有水內容物,并且所述工藝進一步包括如下步驟:從所述經洗滌的經研磨的低煤階煤原料除去所述水內容物的一部分以產生所述經研磨的低煤階煤原料用于造粒步驟。
12.權利要求1-11任一項的工藝,特征在于所述粘合劑包括堿金屬。
13.權利要求12的工藝,特征在于所述堿金屬為鉀。
14.權利要求2的工藝,特征在于所述加氫甲烷化催化劑包括堿金屬。
15.權利要求14的工藝,特征在于所述加氫甲烷化催化劑為鉀。
16.權利要求2、14或15任一項的工藝,特征在于所述加氫甲烷化催化劑和所述粘合劑為相同材料。
17.權利要求16的工藝,特征在于所述粘合劑包括已經再循環(huán)的加氫甲烷化催化劑和新鮮的補給的加氫甲烷化催化劑。
18.權利要求1-17任一項的工藝,特征在于造粒為通過如下進行的兩階段造粒:第一類型造粒機,其后串聯(lián)地跟著第二類型造粒機。
【專利摘要】本發(fā)明總體上涉及用于制備粒度適合于在流化床反應器和某些其它氣化反應器中的反應并且特別是適合于煤的氣化和燃燒應用的附聚的顆粒狀低煤階煤原料的工藝。本發(fā)明還涉及包括制備和利用這樣的附聚的顆粒狀低煤階煤原料的集成的煤的加氫甲烷化工藝。
【IPC分類】C10L5-10, C10L5-36
【公開號】CN104704089
【申請?zhí)枴緾N201380051647
【發(fā)明人】E.T.魯賓遜, K.P.凱克勒, P.K.拉曼, A.西爾德施潘德
【申請人】格雷特波因特能源公司
【公開日】2015年6月10日
【申請日】2013年9月27日
【公告號】US20140094636, WO2014055351A1
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