專利名稱：高計數(shù)率的閃爍器的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及檢測放射線用閃爍器，更詳細地，本發(fā)明涉及時間分 辨率極快的Y射線用閃爍器以及檢測裝置。
背景技術(shù)：
現(xiàn)有的Y射線檢測器，特別是在正電子湮沒的Y射線(0.511MeV) 的壽命測定(Positron Annihilation Lifetime; PAL)時，目前未必能說 可以得到足夠的時間分辨率。在實際使用時，時間分辨率非常重要。 例如，通過提高醫(yī)療中的PET (Positron Emission Tomography:正電 子發(fā)射斷層造影)的時間分辨率，可以提高來自時間信息的正電子的 湮沒位置的檢測精度，結(jié)果是縮短測定時間、降低射線源強度等，從 而降低被檢測者的負擔(dān)。另外，在材料科學(xué)中，由于正電子的壽命測 定用于檢測晶格缺陷，所以提高時間分辨率與提高檢測靈敏度的提高 有關(guān)。為了提高這種Y射線檢測器的時間分辨率，相對于現(xiàn)有而言衰減 時間更短且具有熒光成分的閃爍晶體是不可缺少的，雖然到目前為止 可以實用的閃爍晶體(scintillator crystal)大多是發(fā)光量子收率大、熒 光的衰減時間常數(shù)為幾百納秒這樣很慢的物質(zhì)(Nal (T1)、 Csl (Tl)、 Csl (T1)、 Csl (Na)、 BGO、 CdW04等)，或者衰減時間常數(shù)較快為 幾納秒到30納秒左右，但是發(fā)光量子收率小的物質(zhì)(CsF、 CeF3、 Csl、 有機閃爍器等)。在可以實用的閃爍器中，只有氟化鋇(BaF2)具有亞納秒的衰減 時間常數(shù)(0.6-0.8納秒)(非專利文獻l)，但是其較快的熒光成分的 波長極短至225nm，必須使用昂貴的紫外用檢測器等，所以操作很困難。另一方面，盡管也有在該氟化鋇(BaF2)中摻雜Eu而制造閃爍 器的例子，但是無法檢測出高速成分(衰減時間常數(shù)為0.6 0.8納秒) (非專利文獻2)。非專利文獻l:M丄aval et al.， Nucl. Instm. Meth.， 206(1983)169 非專禾(J文獻2:IEEE Transactions on Nuclear Science, Vol.36, No.l, 1989， p.536發(fā)明內(nèi)容時間分辨率高、檢測效率大的閃爍器在醫(yī)療的正電子發(fā)射斷層造 影(PET)或者材料科學(xué)的正電子湮沒壽命測定等中非常重要。此外， 作為閃爍器所需要的性能，可以列舉出高計數(shù)率，也就是每單位時間 內(nèi)可以測定的放射線的數(shù)量大。現(xiàn)在廣泛使用的BaF2閃爍器的時間分辨率高，檢測效率大。但 是，來自BaF2的發(fā)光的80。/。被600 620ns的長壽命成分所占據(jù)，如果 入射放射線的數(shù)量多，則波重疊，所以無法應(yīng)對高計數(shù)率。本發(fā)明的目的在于提供可以確保BaF2的高速性和高檢測效率，而 且適應(yīng)高計數(shù)率的閃爍器，以及使用了該閃爍器的具有高時間分辨率 的放射線檢測裝置。本發(fā)明人等希望作為BaP2發(fā)光的高速成分(0.5~0.8納秒)的 Auger-free發(fā)光由內(nèi)層激發(fā)產(chǎn)生，難以受到雜質(zhì)摻雜的影響，所以在 BaF2中摻雜雜質(zhì)(Eu)，剩下Auger-free發(fā)光，且改變長壽命成分 (600 620ns)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)可以得到減少了該長壽命成分的閃爍器，從 而完成本發(fā)明。也就是，本發(fā)明是一種在BaF2中摻雜稀土類元素而形成的高計數(shù) 率的閃爍器，其中該稀土類元素的摻雜量為0.02~1.0mol%。在發(fā)光的時間光譜中，該閃爍器的100ns以上的長壽命成分的相 對強度優(yōu)選為BaF2的強度的50%以下。
另外，閃爍器的時間分辨率優(yōu)選半幅值為200ps以下。 此外，本發(fā)明是由閃爍器和用于接受來自該閃爍器的光的光電倍 增管形成的放射線檢測裝置。高時間分辨率的放射線檢測技術(shù)在正電子壽命測定以及散射的放 射線強度的時間依賴性的測定等中是必要的，在各種材料的分析技術(shù)、 放射線檢測裝置中是必須的。本發(fā)明的高計數(shù)率閃爍器不會損害所必 要的時間分辨率，而且還可以除去BaF2閃爍器的長壽命發(fā)光成分。由 此，作為放射線檢測裝置可以適應(yīng)強度更大的放射線的檢測，同時在 各種分析裝置中期待測定時間的大幅縮短。


圖1是表示在實施例中使用的測定裝置的配置的圖。 圖2是表示實施例1的測定結(jié)果的圖。橫軸表示通道(channel) 數(shù)量(時間)，縱軸表示計數(shù)?？v軸中將峰值標準化為l。 圖3是表示波高分布的圖。 圖4是表示時間光譜的圖。
具體實施方式
BaF2的發(fā)光具有高速成分(時間常數(shù)約800ps)和長壽命成分(時 間常數(shù)約600ns)這兩種發(fā)光成分，占據(jù)其大部分的長壽命成分是來 自在伴隨該晶格畸變的自束縛狀態(tài)的發(fā)光，其波長峰為310nm。另一 方面，高速成分并不是價電子激發(fā)產(chǎn)生的發(fā)光，而是由于靠內(nèi)層的電 子遷移產(chǎn)生的。這稱作Auger-free發(fā)光。Auger-free發(fā)光如下產(chǎn)生的， 即，在能夠在價電子帶 內(nèi)層能級之間的能帶寬度比禁帶寬更小時產(chǎn) 生的過程中，最外側(cè)的內(nèi)層能級的電子被放射線激發(fā)，在此電子從價 電子帶發(fā)生遷移，此時產(chǎn)生Auger-free發(fā)光。該發(fā)光具有非常高速、 在紫外區(qū)域顯現(xiàn)、而且溫度依賴性小的特征。BaF2在該遷移時發(fā)出 220nm的波長的光。本發(fā)明的摻雜了 Eu的BaF2結(jié)晶也具有同樣的發(fā)光性質(zhì)。作為制造本發(fā)明的閃爍晶體的方法，可以制造大型單晶的垂直 Bridgman法是合適的。該方法是使放入了結(jié)晶原料的縱向長的鉗鍋在 具有規(guī)定的溫度梯度的縱型爐子(結(jié)晶生長爐)中緩慢下降，從坩鍋 內(nèi)的熔液的下端使其固化，從而得到結(jié)晶。接著，在該BaF2結(jié)晶中摻雜Eu等金屬。作為一般的摻雜方法， 在BaF2原料粉末中混合所摻雜的金屬(例如，Eu)粉末后攪拌。將 其放入坩鍋中，并施加與在制造BaF2結(jié)晶時相同的熱處理。由此，制 造經(jīng)過摻雜的BaF2結(jié)晶。所摻雜的金屬是稀土類元素，具體地，是指Sc、Y、鑭系元素(La Lu)，在本發(fā)明中優(yōu)選為鑭系元素，更優(yōu)選為Eu。對于摻雜量，相對于BaF2為0.02-1.0mol% ，優(yōu)選為0.05-1.0mol%， 更優(yōu)選為0.05~0.2mol%。如后所述，在0.02molX時，顯示出極少的 由摻雜產(chǎn)生的抑制長壽命成分的效果。另外， 一般來說，還已知，由 摻雜產(chǎn)生的發(fā)光強度的減弱相對于摻雜濃度發(fā)生指數(shù)函數(shù)關(guān)系的減 弱。因此，對于1.0mol^的上限，據(jù)推測，根據(jù)0.211101%時的高速成 分的強度為純BaF2的60%的這一實驗結(jié)果，在其濃度的5倍的l.Omol %的情況下，是(0.6) 5=0.078，所以高速成分的強度為7.8%。由此， 由于下降到使用上必須的強度的最下限(純的BaF2的10%左右)，作 為高時間分辨率的閃爍器，將1.0mol^設(shè)定為上限。氟化鋇(BaF2)結(jié)晶如果照射放射線，特別是Y射線，則產(chǎn)生由 高速成分(時間常數(shù)約800ps)和長壽命成分(時間常數(shù)約600ns)形 成的熒光，但在本發(fā)明中，使用光電倍增管來接受波長225nm的高速 成分的光。光電倍增管由用于將光變換為電子的光電面和增幅該電子的增幅 部分構(gòu)成。本發(fā)明的閃爍器由于其高速的發(fā)光成分極短至225nm，所以所使 用的光電倍增管的窗體材料必須使用UV玻璃或合成石英。同樣地，
光電面材料也必須選擇該波長范圍的材料。
通過組合這種光電倍增管和本發(fā)明的閃爍器，可以期待實現(xiàn)具有 高的時間分辨率的放射線檢測裝置。
本發(fā)明的放射線檢測裝置除了上述閃爍器和光電倍增管以外，還 可以結(jié)合這些部件，組合使用具有適當必要的規(guī)格的裝置以檢測放射 線。例如，可以如下構(gòu)成在結(jié)晶和光電倍增管中組合數(shù)字示波鏡， 并通過外部觸發(fā)電路使該數(shù)字示波鏡運行。此外，可以使用適當公知 的裝置來處理檢測出的波形。
目前，在使用了同時計數(shù)法的放射線時間測量中，使用恒定系數(shù) 鑒別器(CFD)、時間一振幅轉(zhuǎn)換電路(TAC)、多道分析器(MCA) 但是在本發(fā)明中，可以通過高速數(shù)字示波鏡將從光電倍增管輸出的波 形保存、數(shù)值化，輸送到個人電腦中而進行時間差的解析，從而代替 上述裝置。這是本發(fā)明人等開發(fā)出的方法(非專利文獻l)。由此，可 以在極高的時間分辨率下測定。
該放射線檢測裝置的測定對象優(yōu)選為正電子湮沒Y射線，作為在 PET中使用的射線源，可以列舉出C一11， N—13， 0—15， F—18; 作為在正電子壽命測定中使用的射線源，可以列舉出Na—22， Ge— 68等。
以下，通過實施例舉例證明本發(fā)明，但沒有限定本發(fā)明的意思。
制造例1
用Eu摻雜過的BaF2結(jié)晶可以通過Bridgeman-Stockbargar法按照 以下步驟進行制造。首先，在BaF2的原料粉末中，混合所摻雜的Eu 粉末并進行攪拌。Eu的量相對BaF2原料為0.2mol%。將其放入縱長 的坩鍋中，在具有規(guī)定的溫度梯度的縱型爐子(結(jié)晶生長爐)中使其 緩慢下降，從坩鍋內(nèi)的熔液的下端將其固化，從而得到結(jié)晶。
制造例2
在本制造例中，將Eu的摻雜量設(shè)定為0.02molX，按照和制造例
1同樣的步驟制造結(jié)晶。 實施例1在以下的實施例中，使用圖1所示的測定系統(tǒng)。使用68Ge作為 射線源，測定正電子湮沒Y射線(0.511MeV)的時間差。來自光電倍 增管(Hamamatsu photonics, H3378)的輸出分為2個，將一個直接 輸入到高速數(shù)字示波鏡(LeCroy WavePro 7100)，另一個輸入到波高 鑒別器(amplitude discriminator)和重合電路，啟動示波鏡。測定數(shù) 據(jù)讀入個人電腦中，進行分析。在本實施例中，測定制造例1和制造例2得到的結(jié)晶(分別以"BaF2 (Eu)， Eu: 0.2mol%"和"BaF2 (Eu) 0.02mol%"表示)和用于比 較的BaF2結(jié)晶(應(yīng)用光研制)和BaF2 (日本結(jié)晶工學(xué)制造)(以"BaF2 (pure)"表示)的時間光譜。結(jié)果如圖2所示。BaF2(Eu)， Eu: 0.02mol %的長壽命成分和BaF2 (pure)大致相等。在BaF2 (Eu)， Eu: 0.02mol %時，可以知道減少長壽命成分的效果少。BaF2 (Eu)， Eu: 0.2mol %的長壽命成分減少到BaF2 (pure)的1/4左右。另外，如圖3所示， 短壽命成分減少60%左右，可以知道相對于短壽命成分的強度，長壽 命成分的強度減少到BaF2 (pure)的40%左右。因此，在單獨計算時， 可以知道，其與BaF2 (pure)相比，能夠與2.5倍的計數(shù)率相適應(yīng)。實施例2接著，測定由制造例2得到的結(jié)晶(BaF2 (Eu)， Eu: 0.2mol%) 的發(fā)光量和時間分辨率。為了進行比較，對BaF2結(jié)晶(日本結(jié)晶工學(xué) 制造)也進行測定。其結(jié)果如圖3所示。如圖3所示，BaF2 (Eu)， Eu: 0.2mol%的快速的成分的發(fā)光量 (和波高成比例)是BaF2 (pure)的60%左右。相對于BaF2的120ps， 時間分辨率惡化為30%左右，可以知道，作為高速閃爍器是十分實用 的范圍。
實施例3接著，在圖l所示的測定系統(tǒng)中， 一個使用在放射線檢測裝置中 作為閃爍晶體所使用的氟化鋇(BaF2)結(jié)晶，另一個使用制造例l或 制造例2得到的結(jié)晶。使用Ge—68作為射線源，測定正電子湮沒Y 射線(0.511MeV)的時間差。來自光電倍增管的輸出分為2個，將一 個直接輸入到高速數(shù)字示波鏡(LeCroy WavePro 7100)，另一個輸入 到波高鑒別器和重合電路，啟動示波鏡。測定數(shù)據(jù)讀入個人電腦中， 進行解析。結(jié)果如圖4所示。時間分辨率為l卯ps?？芍猋射線檢測器A的時間分辨率為120ps， 所以Y射線檢測器A (BaF2 (Eu)， Eu: 0.2mol%)的時間分辨率可以 估算為^ (1902—1202) =147ps"150ps。如上所述，如果測定組合了本發(fā)明的閃爍器和數(shù)字示波鏡的時間 差，則可以得到極快的時間分辨率，所以可以用于正電子壽命測定等 需要高時間分辨率的放射線測量等。
權(quán)利要求
1.一種放射線檢測用高計數(shù)率閃爍器，其是在BaF2中摻雜稀土類元素而形成的，該稀土類元素的摻雜量為0.02～0.2mol％。
2. 根據(jù)權(quán)利要求1所記載的閃爍器，其中所述稀土類元素為Eu。
3. 根據(jù)權(quán)利要求1或2所記載的閃爍器，其中在發(fā)光的時間光譜 中，100ns以上的長壽命成分的相對強度為BaF2的強度的50%以下。
4. 根據(jù)權(quán)利要求1 3任一項所記載的閃爍器，其時間分辨率是 半幅值200ps以下。
5. —種放射線檢測裝置，該檢測裝置是由權(quán)利要求1~4任一項 所記載的閃爍器和用于接受來自該閃爍器的光的光電倍增管構(gòu)成。
全文摘要
本發(fā)明提供能保持BaF₂的高速性和高檢測效率，而且適應(yīng)高計數(shù)率的閃爍器，還提供使用了該閃爍器的具有高時間分辨率的放射線檢測裝置。在BaF₂中摻雜一定量的稀土類元素(Eu)，將BaF₂發(fā)光的高速成分(0.6～0.8納秒)殘留，同時使長壽命成分(600～620ns)減少。本發(fā)明是一種在BaF₂中摻雜了稀土類元素(Eu)的閃爍器，該閃爍器是摻雜量為0.02～1.0mol％的放射線檢測用高計數(shù)率閃爍器。
文檔編號G01T1/202GK101120073SQ20068000489
公開日2008年2月6日 申請日期2006年1月27日 優(yōu)先權(quán)日2005年2月14日
發(fā)明者齋藤晴雄, 本多庸郎, 淺井圭介, 渋谷憲悟, 越水正典 申請人:獨立行政法人科學(xué)技術(shù)振興機構(gòu)