專利名稱：信號波形測定裝置以及測定方法
技術領域：
本發(fā)明涉及測定信號光的時間波形的信號波形測定裝置以及信號波形測定方法。
背景技術：
一直以來，作為脈沖狀信號光的時間波形的測定方法，眾所周知的有光采樣法以 及利用高速掃描照相機(streak camera)的測定方法(參照專利文獻1 4)。在光采樣 法中，利用非線性光學結晶導致的和頻產生(sum frequency generation)以及差頻產生 (difference frequencygeneration)測定被測定對象的信號光的時間波形。此外，在利用 高速掃描照相機的測定方法中，通過電氣性地對信號光被光電變換而產生的電子進行時基 掃描而測定信號光的時間波形。
日本專利特開2003-35602號公報 日本專利特公平5-74013號公報 日本專利特開平10-132665號公報 日本專利特公昭60-17049號公報 日本專利特開2007-95859號公報 日本專利特開2004-235574號公報 日本專利特開2003-13236號公報 日本專利特開2004-107744號公報專利文獻
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專利文獻8

發(fā)明內容
在上述測定方中，在使用光采樣法的時間波形的測定中，為了滿足在非線性光學 結晶內的相位整合條件，需要進行信號光以及采樣光的偏光方向的調整、照射到對應于測 定對象信號光波長的結晶的光的入射角度或者結晶的朝向的調整等。為此，在這樣的測定 方法中，存在其測定作業(yè)以及測定裝置中的調整機構等的結構被復雜化的問題。此外，在光采樣法中，在測定例如包含多波長信息的信號光的時間波長的情況下， 需要對每個測定波長都變更非線性結晶方位的機構，使得其結構被復雜化，同時測定時間 較長。此外，在使用差頻產生而實行測定的情況下，由于被進行了波長變換(頻率變換)的 差頻光的強度較弱，所以為了在時間波形的測定中保持充分的S/N比，需要通過光增幅等 來增大信號光強度。然而，一般而言，由于光增幅器的增幅波長區(qū)域被固定為較窄，所以需 要將結構改變?yōu)閷γ總€信號光的波長都進行測定的裝置。此外，除了利用非線性光學結晶和頻產生以及差頻產生之外，還可考慮例如利用 了雙光子吸收發(fā)光的時間波形的測定方法。然而，在這樣利用雙光子吸收的方法中，由于是 通過設想能級的激發(fā)過程，所以與上述的相同，具有需要增大信號光強度、或者在時間波形 的測定中難以得到足夠的測定精度等問題。此外，在使用高速掃描照相機的時間波形的測定中，由于是以如上所述的方式通
4過電氣性的掃描而測定時間波形，所以會發(fā)生信號光的入射時機以及時基掃描的時機的偏 差(不穩(wěn)定)，由此會有信號波形測定的精度以及分解能劣化的可能性。此外，相對于測定 對象的信號光，由于光電變換部以及時基掃描部等的裝置部分是在真空管中被一體成型， 所以會有所謂的裝置構成變得復雜的問題。本發(fā)明正是為了解決以上所述問題而做出的悉心研究的結果，目的在于提供一種 可以利用簡單的結構高精度地測定信號光的時間波形的信號波形測定裝置以及信號波形 測定方法。近年來，本發(fā)明人發(fā)現(xiàn)，在向利用結晶保持單元保持染料分子結晶的集合體(結 晶集合體)的元件照射了光之后，利用作為在物質的表面附近滲出的電磁波的近場光的特 殊性質(例如參照專利文獻5 8)，可以生成含有波長比入射光短的波長成分的變換光，并 就這樣的波長變換元件的特性以及應用等進行了詳細的探討。在對這樣的元件的探討中發(fā)現(xiàn)，在結晶集合體上的變換光的發(fā)光強度通常相對于 入射光的強度線性(成1次方比例)變化，然而如果改變用于波長變換的染料分子的種類 等條件，則在某種條件下，變換光的發(fā)光強度與入射光強度的r次方(r > 1)成比例(例如 與其2次方成比例)。本申請發(fā)明人通過利用這樣的波長變換現(xiàn)象及其特性，發(fā)現(xiàn)可以以高 精度測定信號光的時間波形，從而完成了本發(fā)明。S卩，本發(fā)明的信號波形測定裝置的特征在于，具備⑴對成為時間波形的測定對 象的脈沖狀信號光進行導光的信號光學系統(tǒng)、(2)對被用于信號光的時間波形測定的參照 光進行導光的參照光學系統(tǒng)、(3)針對信號光學系統(tǒng)以及參照光學系統(tǒng)的至少一方而設置， 設定信號光與參照光的時間差的時間差設定部、(4)包含染料分子結晶的集合體，以與入射 到染料分子結晶的集合體的入射光強度的r次方(r > 1)成比例的強度，生成波長被變換 為小于入射光的波長的變換光的波長變換元件、(5)通過入射來自于信號光學系統(tǒng)的信號 光以及來自于參照光學系統(tǒng)的參照光，在波長變換元件中檢測出以信號光的強度、參照光 的強度以及對應于兩者的時間差的強度而生成的變換光的光檢測單元、(6)根據光檢測單 元中的變換光的檢測結果進行解析，從而獲得信號光的時間波形的信號波形解析單元。此外，本發(fā)明的信號波形測定方法的特征在于，具備(1)由信號光學系統(tǒng)對成為 時間波形的測定對象的脈沖狀信號光進行導光的信號光導光步驟、(2)由參照光學系統(tǒng)對 被用于信號光的時間波形測定的參照光進行導光的參照光導光步驟、(3)在信號光學系統(tǒng) 以及參照光學系統(tǒng)的至少一個系統(tǒng)中設定信號光與參照光的時間差的時間差設定步驟、 (4)使用包含染料分子結晶的集合體的波長變換元件，以與入射到染料分子結晶的集合體 的入射光強度的r次方(r> 1)成比例的強度，生成波長被變換為小于入射光的波長的變 換光的波長變換步驟、(5)通過入射來自于信號光學系統(tǒng)的信號光以及來自于參照光學系 統(tǒng)的參照光，在波長變換元件上檢測出以對應于信號光的強度、參照光的強度以及兩者的 時間差的強度而生成的變換光的光檢測步驟、(6)根據光檢測步驟中的變換光的檢測結果 進行解析，從而獲得信號光的時間波形的信號波形解析步驟。在上述的信號波形測定裝置以及測定方法中，將包含處于多個染料分子結晶互相 挨近的狀態(tài)的結晶集合體的元件作為波長變換元件來使用。如果向這樣的的波長變換元件 入射規(guī)定波長的光，例如波長比染料分子的吸收端長且不產生電子能級的激發(fā)的光，則在 入射了光的染料分子結晶的表面附近會產生近場光。
此時，由于近場光的較大的電場梯度，在位于其結晶的附近的結晶內的染料分子 中，振動能級(聲子phonon)被激發(fā)，由此而生成包含波長比入射光短的波長成分(高能量 的成分)的變換光。這樣，利用將染料分子結晶的集合體作為波長變換介質的結構，則通過 利用近場光，可以實現(xiàn)通常的吸收過程中的電子能級的激發(fā)所導致的熒光產生中不能發(fā)生 的、生成比入射光的波長短的變換光的波長變換。此外，在這樣的結構中，在以與入射光強度的r次方(r > 1)成比例的強度生成變 換光的條件下構成波長變換元件，同時向該波長變換元件入射由時間差設定部設定并控制 彼此的時間差的信號光和參照光。此時，由于信號光脈沖以及參照光脈沖的時間性的重疊 狀態(tài)，在波長變換元件上以信號光的強度、參照光的強度以及對應于信號光與參照光的時 間差的強度生成變換光。于是，對于該變換光的檢測結果，通過參照信號光和參照光的時間 差的信息而進行解析，可以獲得信號光的時間波形。綜上所述，利用這樣的結構，可以實現(xiàn) 以簡單而價廉的結構高精度地測定信號光的時間波形的信號波形測定裝置以及測定方法。利用上述的信號波形測定裝置以及測定方法，向包含染料分子結晶的集合體、且 在以與入射光強度的r次方(r > 1)成比例的強度生成變換光的條件下構成的波長變換元 件，入射設定了彼此的時間差的信號光和參照光，檢測出以信號光的強度、參照光的強度以 及對應于信號光與參照光的時間差的強度而生成的變換光，通過對該檢測結果進行解析從 而獲得信號光的時間波形，可以實現(xiàn)以簡單的結構高精度地測定時間波形的信號波形測定 裝置以及測定方法。


圖1是信號波形測定裝置的一個實施方式的結構的示意圖。
圖2是被用于信號波形測定裝置的波長變換元件的示意圖。
圖3是信號波形測定裝置的其他實施方式的結構的示意圖。
圖4是波長變換元件的結構的例子的示意圖。
圖5是波長變換元件的結構的例子的示意圖。
圖6是波長變換元件的結構的例子的示意圖。
圖7是波長變換元件的結構的例子的示意圖。
圖8是信號波形測定裝置的第1結構例的示意圖。
圖9是信號波形測定裝置的第2結構例的示意圖。
圖10是信號波形測定裝置的第3結構例的示意圖。
圖11是信號波形測定裝置的第4結構例的示意圖。
圖12是信號波形測定裝置的第5結構例的示意圖。
圖13是信號波形測定裝置的第6結構例的示意圖。
圖14是信號波形測定裝置的第7結構例的示意圖。
圖15是示意信號光的時間波形的測定結果的例子的曲線。
圖16是示意信號光的時間波形的測定結果的例子的曲線。
圖17是示意使用波長變換元件的情況以及使用雙光子吸收發(fā)光的情況下的各個測定結果的例子的曲線。
圖18是示意信號光的時間波形以及空間波形的測定結果的例子的曲線。
具體實施例方式以下參照附圖詳細說明本發(fā)明的信號波形測定裝置以及信號波形測定方法的最 佳實施方式。其中，在附圖的說明中，將相同符號標注于相同的要素，省略重復的說明。此 外，圖面的尺寸比例并不一定與所說明的物體相一致。圖1是本發(fā)明的信號波形測定裝置的一個實施方式的結構的示意圖。本測定裝置 是將成為測定對象的脈沖狀的信號光以及參照光入射到波長變換元件，并根據在波長變換 元件上而生成的變換光的檢測結果獲得信號光的時間波形的裝置。在此，在以下敘述中，主 要就有關將成為入射到波長變換元件的入射光的信號光以及參照光作為近紅外光、將變換 光作為可見光的例子加以說明，但是本發(fā)明并不限定于這樣的波長區(qū)域。以下說明本信號 波形測定裝置IA的結構與信號波形測定方法。圖1所示的信號波形測定裝置IA被構成為具備信號光學系統(tǒng)11、參照光學系統(tǒng) 16、時間差設定部12、波長變換元件20、光檢測器30以及信號波形解析部40。圖2是被用 于信號波形測定裝置IA的波長變換元件20的示意圖。波長變換元件20是被用于從入射光LO (后述的信號光Li、參照光L2)到變換光 L5的波長變換(頻率變換)的元件，如圖2 (a)所示，由保持基板21以及染料分子結晶的集 合體22構成。染料分子結晶的集合體(以下只稱為結晶集合體)22為在波長變換元件20 中實際上實行光的波長變換的波長變換介質，染料分子結晶(晶粒)23為多個，在互相挨近 的狀態(tài)下集合。此外，保持基板21是保持結晶集合體22的結晶保持單元。在圖2(a)的結 構例中，基板21被配置為水平，結晶集合體22被保持在基板21的上面。波長變換元件20，相對于入射到結晶結合體22的入射光L0，生成并輸出波長被變 換為比射光LO的波長短的變換光L5。此外，本實施方式中的波長變換元件20被構成為 而生成的變換光L5的強度為與入射到結晶集合體22的入射光LO強度的r次方(r > 1，高 于1次方)成比例的強度。在該波長變換元件20中，設置對由信號光源10提供并成為時間波形的測定對象 的脈沖狀的信號光Ll進行導光的信號光學系統(tǒng)11、以及對由參照光源15提供并被用于信 號光源Ll的時間波形的測定的脈沖狀的參照光L2進行導光的參照光學系統(tǒng)16。此外，針對于這些光學系統(tǒng)11、16，設置時間差設定部12。設定部12被設置于信 號光學系統(tǒng)11以及參照光學系統(tǒng)16的至少一方，是設定信號光Ll和參照光L2的時間差 的設定單元。這樣的時間差的設定以及變更是為了測定信號光Ll的時間波形而根據需要 進行的。作為成為入射到波長變換元件20的入射光LO的信號光Ll以及參照光L2，優(yōu)選使 用波長比被用于波長變換元件20的結晶集合體22的染料分子的吸收端長的光(例如近紅 外光)。在這樣的結構中，由信號光學系統(tǒng)11進行導光的信號光Ll (信號光導光步驟)、以 及由參照光學系統(tǒng)16進行導光的參照光L2 (參照光導光步驟)，在由時間差設定部12設定 其時間差的狀態(tài)(時間差設定步驟)下，被入射到波長變換元件20。此時，在上述的信號光Ll以及參照光L2的波長分別被設定為波長比染料分子的 吸收端長、即不被染料分子吸收的波長的情況下，即使信號光Ll以及參照光L2被照射到波 長變換元件20的結晶集合體22，在結晶集合體22的染料分子中，也不會產生由于通常的吸收過程而引起的電子能級的激發(fā)以及伴隨于此的熒光發(fā)生。在波長變換元件20中，通過將這個近紅外的信號光Ll以及參照光L2入射于被保 持在保持基板21上的染料分子結晶的集合體22，從而生成波長被變換為比這些入射光的 波長短的變換光L5(例如可見光)(波長變換步驟)。如以下的詳細敘述，這樣的從近紅外 光到可見光的光的波長變換，是利用了在結晶集合體22內所產生的近場光的性質而實行 的。此外，在波長變換元件20中而生成的變換光L5的強度不僅是信號光Ll的強度以及參 照光L2的強度，還成為對應于入射到信號光Ll的波長變換元件20的入射時機、和參照 光L2的入射時機、的時間差的強度。這樣，針對在波長變換元件20中所生成并輸出的變換光L5，設置光檢測器30和信 號波形解析部40。光檢測器30檢測如上所述的對應于信號光Ll以及參照光L2的入射而 在波長變換元件20中生成并被輸出的變換光L5，并輸出顯示其檢測結果的檢測信號(光檢 測步驟)。有關來自于光檢測器30的變換光L5的檢測結果的信息(檢測信號)被輸入到信 號波形解析部40。此外，有關時間差設定部12中的時間差設定的信息也一并被輸入到解 析部40中。信號波形解析部40對這些信息進行必要的解析從而獲得信號光Ll的時間波 形(信號波形解析步驟)。這樣的解析部40能夠通過實行例如規(guī)定的解析程序的計算而實 現(xiàn)。在此，在圖1中，為了說明，與上述裝置的結構相配合模式地圖示了信號光Ll的時 間波形的曲線、參照光L2的時間波形的曲線、在被入射到波長變換元件20的階段的信號光 Ll和參照光L2的時間波形以及時間差的示意曲線、用光檢測器30檢測出的變換光L5的 時間波形的曲線、以及在信號波形解析部40中獲得并被再構成的信號光Ll的時間波形的 示意曲線。此外，在這些曲線中，針對利用時間差設定部12的時間差的設定，例示了在信號 光學系統(tǒng)11中對于信號光Ll不賦予延遲時間，而是通過在參照光學系統(tǒng)16中將延遲時間
賦予參照光L2，從而測定時間波形的情況。此外，有關這樣的示意曲線的圖示，在表示 裝置構成的以下的各圖中也相同。接著說明上述實施方式的信號波形測定裝置以及測定方法的效果。在由圖1所示的信號波形測定裝置IA以及測定方法中，將利用保持基板21保持 多個染料分子結晶23處于互相挨近的狀態(tài)的結晶集合體22的元件作為波長變換元件20 而使用。若向這樣的波長變換元件20入射規(guī)定波長的光、例如波長比染料分子的吸收端長 (低能量)且不產生通常的吸收過程所引起的電子能級的激發(fā)的光L0，則在入射了光LO的 染料分子結晶23的表面附近會產生近場光。此時，由于近場光的較大的電場梯度，在位于其結晶的附近的結晶內的染料分子 中分子振動能級(聲子)被激發(fā)，由此而生成包含比入射光LO的波長短的成分(高能量的 成分)的變換光L5。如上所述，利用將染料分子結晶的集合體22作為波長變換介質的結 構，可以通過利用近場光而實現(xiàn)通常的吸收過程中的電子能級的激發(fā)所導致的熒光產生中 不能發(fā)生的、生成比入射光LO的波長短的變換光L5的波長變換。在這樣的結構中，由于可以將波長比染料分子的吸收端長的光作為入射光L0，所 以不易發(fā)生染料分子的光分解，因而極少出現(xiàn)波長變換元件20的劣化。此外，由于是利用 入射光LO的能量的發(fā)光過程，所以即使持續(xù)照射光LO也不會出現(xiàn)發(fā)光強度的減少。這樣的發(fā)光現(xiàn)象被認為不同于利用入射光LO的多光子吸收和非線性光學效果的波長變換、或 者拉曼散射的反斯托克斯位移(anti-Stokes shift)等已知現(xiàn)象。此外，在圖1所示的測定裝置IA中，在使用這樣的波長變換元件20的結構中，以 與入射光LO強度的r次方(r > 1)成比例的強度生成變換光L5的條件構成波長變換元件 20，且向該波長變換元件20入射利用時間差設定部12設定并控制相互時間差的信號光Ll 和參照光L2。此時，利用信號光脈沖以及參照光脈沖的時間性的重疊狀態(tài)，在波長變換元 件20上以信號光Ll的強度、參照光L2的強度以及對應于兩者的時間差的強度生成變換光 L5。于是，對于由光檢測器30檢測出該變換光L5的檢測結果，可以通過參照在信號光 Ll與參照光L2之間設定的時間差(延遲時間、-、)而在信號波形解析部40中進行解析， 獲得信號光Ll的時間波形。綜上所述，利用這樣的結構，可以實現(xiàn)以簡單而價廉的結構高 精度地測定信號光Ll的時間波形的信號波形測定裝置以及測定方法。在這樣的結構中，與例如使用非線性光學結晶的測定法相比較，由于減少了光的 入射角度和結晶方向的調整機構等機構，所以可以利用零部件數(shù)量少的簡單結構成獲得信 號光的時間波形。此外，與使用高速掃描照相機的測定方法相比較，由于控制了測定的時機 偏差的產生，所以可以以高精度以及分解能進行測定。此外，在上述結構中，在利用光檢測 器30的變換光L5的檢測中不要求高速應答性。為此，可以將例如CCD照相機等通用產品 作為光檢測器30而使用，從而降低裝置的制造成本。在上述結構的信號波形測定裝置IA中，如上所述，信號光Ll以及參照光L2優(yōu)選 波長比各個波長變換元件20的染料分子的吸收端長的光。由此，可以適于實行波長變換元 件20中的變換光L5的生成以及由此生成的信號光Ll的時間波形的測定。此外，對于入射 到信號光Ll以及參照光L2的波長變換元件20的光，優(yōu)選設置結合信號光Ll以及參照光 L2而使其入射到波長變換元件20的光結合單元。此外，波長變換元件20優(yōu)選在以與入射光LO強度的r次方(r ^ 2，2次方以上) 成比例的強度生成變換光L5的條件下被構成。在使用波長變換元件20的信號光Ll的時 間波形的測定中，只要是如上所述的變換光強度與入射光強度的r次方(r > 1)成比例的 條件就可以得到時間波形，然而特別是通過在與r次方(r ^ 2)成比例的條件下、例如在變 換光強度與入射光強度的2次方成比例的條件下進行測定，可以切實獲得時間波形。這樣 的條件可以根據信號光Ll的波長、參照光L2的波長以及相對于此的波長變換元件20的染 料分子的選擇等而進行設定以及調整。接著進一步具體說明波長變換元件20中的變換光L5的生成以及信號光Ll的時 間波形的獲得。在將染料分子結晶的結合體22 (參照圖2 (a))用于波長變換的結構中，如上 所述，在結晶23的表面附近，對應于結晶尺寸產生近場光導致的空間梯度大的電場梯度， 在其附近的結晶內的染料分子中，激發(fā)電子系統(tǒng)的基態(tài)內的高振動能級。如果利用這樣的 效果，則經過例如由入射光LO在振動能級上激發(fā)的電子進一步通過光吸收被激發(fā)為激發(fā) 狀態(tài)等的過程，從而可以生成波長比入射光LO的波長短的變換光L5。在此情況下，染料分 子的結晶23具有伴隨著入射光LO入射的近場光的發(fā)生源以及由此而形成的變換光L5的 生成中心的兩方面的功能。在使用了這樣的波長變換元件20的波長變換中，正如上述的例子所述，可以使用作為入射光LO (信號光Li、參照光L2)使用近紅外光、將變換光L5作為可見光的結構。在 此情況下，對于入射光LO以及變換光L5的具體波長區(qū)域，可以考慮使入射光LO成為具有 750nm 2 μ m范圍內的波長的近紅外光、使變換光L5成為具有400nm 750nm范圍的波長 的可見光的構成。具體而言，例如使入射光LO成為波長為750nm 800nm的近紅外光，作為染料分 子使用DCM(CAS號碼51325-91-8)而觀察波長變換時，觀察到了作為短波長的變換光L5 在波長區(qū)域650nm上的染料發(fā)光。此外，也存在此時的變換光L5發(fā)光強度相對于入射光強 度變化成線性的情況。此外，使用熒光波長比上述的DCM更短的染料分子(熒光波長460nm 540nm)，同 樣在對波長變換進行觀察時發(fā)現(xiàn)，在波長區(qū)域460nm 540nm中的變換光L5的發(fā)光強度與 入射光強度的2次方成比例。認為其原因在于，在染料分子中，分兩步發(fā)生由近場光引起的 振動能級的激發(fā)，由此出現(xiàn)了變換光強度與入射光強度的2次方成比例的波長變換現(xiàn)象。 此外，同樣可以出現(xiàn)伴隨3步以上的振動能級的激發(fā)的波長變換現(xiàn)象。本發(fā)明的信號波形測定裝置IA以及測定方法，是將這樣的波長變換現(xiàn)象利用于 時間波形的獲得。即，使用波長變換元件20，該波長變換元件20被構成為伴隨兩步以上的 聲子激發(fā)的波長變換現(xiàn)象，生成的變換光L5的強度成為與入射到結晶結合體22的入射光 LO強度的r次方(r > 1，高于1次方)成比例的強度，使入射信號光Ll和參照光L2以時 間差、-、(參照圖1)入射于該波長變換元件20。在該情況下，以對應于向波長變換元件 20入射時的信號光Ll以及參照光L2的時間性的重疊狀態(tài)的發(fā)光強度生成變換光L5。此外，在這樣的條件下，使信號光Ll和參照光L2的時間差發(fā)生時間性或者空間性 的變化而實行測定時，這些時間性的重疊狀態(tài)將發(fā)生變化，在波長變換元件20上生成的變 換光L5的發(fā)光強度也將對應于時間差而發(fā)生變化。即，在信號光Ll以及參照光L2兩者發(fā) 生時間性的重疊的情況下，產生由在信號光Ll的光子所發(fā)生的近場光而引起的第1步的聲 子激發(fā)，進一步通過由在參照光L2的光子所發(fā)生的近場光而引起的第2步的聲子激發(fā)，變 換光L5的發(fā)光強度變得比沒有信號光Ll以及參照光L2的時間性的重疊的情況下更大。因 此，通過在改變時間差的同時測定變換光L5的發(fā)光強度，如圖1所示，可以獲得信號光Ll 的時間波形。在這樣的時間波形的獲得方法中，即使是在改變信號光Ll以及參照光L2的中心 波長的情況下，在較大的波長范圍中，也可以不改變入射到波長變換元件20的結晶集合體 22的光的入射角度，而以同樣的條件以及構成測定信號光Ll的時間波形。此外，在光檢測 器30中即使檢測靈敏度較低的波長的光成為測定對象的信號光Li，通過利用染料發(fā)光而 引起的波長變換，也能高精度地測定信號光Ll的時間波形。此外，在上述的波長變換現(xiàn)象中，由近場光而激發(fā)的染料分子的振動能級并不是 設想的能級而為實際存在的能級。為此，在上述的2步以上的聲子激發(fā)中，與例如通過設想 能級而產生激發(fā)的雙光子吸收發(fā)光等相比，激發(fā)強度以及伴隨于此的變換光L5的發(fā)光強 度變大，因此，能夠高精度地測定信號光Ll的時間波形。在此，圖2 (b)所示的曲線顯示了由使用飛秒脈沖光的泵浦_探針(Pump-Probe) 測量而對作為中間能級的振動能級進行的測量的結果。這個測量結果顯示，由近場光激發(fā) 的振動能級與雙光子吸收的情況的設想能級等不同，是具有大約2pSec的有限壽命的實際
10存在的能級。此外，如上述的波長變換現(xiàn)象所示，如果設作為向波長變換元件20入射的入射光 LO的信號光Ll的頻率為ω 、參照光L2的頻率為ω 2、在波長變換元件20中而生成的變換 光L5的頻率為ω 5，則優(yōu)選這些頻率滿足下式ω1，ω2<ω5<ω1+ω2+ω2在此，變換光L5的頻率ω 5由被用于波長變換元件20的染料分子的種類決定。作為被用于波長變換元件20中的波長變換介質的結晶集合體22的染料分 子，具體可以使用例如 Coumarin480 (CAS 號碼41267_76_9)、Coumarin540A(CAS 號碼 53518-18-6)、Stilbene420 (CAS號碼27344_41_8)。此外，除此之外也可以將各種各樣的 染料分子作為波長變換介質而使用。此外，關于該結晶集合體22的染料分子，包含于結晶集合體22的染料分子的結晶 23優(yōu)選具有寬度為Ιμπι以下、長度為ΙΟμπι以下的形狀的晶粒。利用這樣的結構，可以提 高利用發(fā)生于信號光Ll以及參照光L2所入射的染料分子的結晶23的表面附近的近場光 的波長變換所產生的變換光L5的生成效率、以及信號光Ll的時間波形的測定效率。波長變換元件20的具體制作方法可以使用例如以下的制作方法。在該制作方 法中，首先將染料分子完全溶解于丙酮中。在該情況下的溶液的各部分的量為，例如相 對于40mg的Coumarin540A，丙酮為Icc。將這樣的Icc溶液與1. Occ的水相混合，則 Coumarin540A的染料分子發(fā)生晶化而被析出。然后，過將該析出的染料分子結晶滴到作為 結晶保持單元的基板上或者滴入到器皿內，從而獲得CoUmarin540A的結晶集合體被保持 的波長變換元件20。波長變換元件20的結晶保持單元的材質，例如可以優(yōu)選使用合成石英。此外，結 晶保持單元的形態(tài)，可以優(yōu)選使用規(guī)定厚度(例如厚度為Imm)的合成石英基板或者規(guī)定光 路長(例如光路長為Imm)的合成石英器皿。成為時間波形測定對象的脈沖狀信號光Ll的供給，雖然例示了在圖1所示的測定 裝置IA中在信號光學系統(tǒng)11中設置信號光源10的結構，但是并不限定于這樣的結構，例 如也可以是從裝置外部提供測定對象的信號光Ll的結構。此外，關于被用于時間波形測定 的參照光L2，雖然采用了在圖示1所示的測定裝置IA中具備提供參照光的參照光源15的 結構，但是也可以與信號光Ll相同采用從裝置外部提供參照光L2的結構。此外，關于參照光L2供給，不僅限于如上所述的將由與信號光源10不同設置的參 照光源15提供的光作為參照光L2的結構，也可以使用將信號光Ll的一部分分支作為參照 光L2的結構。圖3是信號波形測定裝置的其他實施方式的結構的示意圖。圖3所示的信 號波形測定裝置IB的結構，其中信號光學系統(tǒng)11、參照光學系統(tǒng)16、時間差設定部12、波長 變換元件20、光檢測器30以及信號波形解析部40與圖1所示的測定裝置IA的結構相同。在本實施方式中，在信號光源10上設置有用于將信號光的一部分分支而生成參 照光的光分支部13，且被構成為被該光分支部13分支的一方的光成分作為信號光Ll而 被信號光學系統(tǒng)11導光，另一方的光成分作為參照光L2而被參照光學系統(tǒng)16導光。利用 這樣的結構也可以很好地測定信號光Ll的時間波形。關于波長變換元件20的結構，優(yōu)選采用如上所述的染料分子結晶的集合體22被 結晶保持單元保持的結構。特別是如圖2所示，優(yōu)選使用作為結晶保持單元使用基板(基板狀的部件)21、將結晶集合體22保持在基板21的一方的面上的結構。由此，可以很好地 構成將結晶集合體22作為波長變換介質的波長變換元件20。此外，關于波長變換元件20 的具體構成，可以使用如圖4 圖7所示的各種各樣的結構。還有，在以下的示意圖4 圖 7中，簡化了染料分子的結晶集合體22的圖示。圖4示意了作為結晶保持單元而使用保持基板21的情況的波長變換元件20的結 構例。在圖4的結構例(a)中，與由圖2所示的結構相同，從上方向被保持于基板21上的 結晶集合體22照射入射光LO (信號光Ll以及參照光L2)，同樣從上方輸出所得到的變換光 L5。此外，在圖4的結構例(b)中，從上方向基板21上的結晶集合體22照射入射光L0，從 下方輸出所得到的變換光L5。在此情況下，作為基板21需要使用由可見的變換光L5可以 透過的材質構成的基板。此外，在圖4的結構例(c)中，示意了從下方向基板21上的結晶集合體22照射入 射光L0、從上方輸出所得到的變換光L5的結構。在此情況下，作為基板21需要使用由近紅 外的入射光LO可以透過的材質構成的基板。此外，在圖4的結構例(d)中，示意了從下方 向基板21上的結晶集合體22照射入射光L0、從下方輸出所得到的變換光L5的結構。在此 情況下，作為基板21需要使用由作為近紅外光的入射光LO以及可見的變換光L5兩者可以 透過的材質構成的基板。圖5示意了在作為結晶保持單元而使用保持基板、且包含反射入射光LO的反射單 元而構成保持基板的情況的波長變換元件20的結構例。如上所述，通過使保持基板具有作 為針對入射光LO的反射單元的功能，可以由保持基板反射不發(fā)生波長變換而通過結晶集 合體22的入射光L0，并使該入射光LO再一次入射到結晶集合體22。由此，可以提高在波 長變換元件20中的入射光LO的利用效率。在圖5的結構例(a)中示意了作為保持基板而使用由反射入射光LO的基板狀的 反射部件構成的保持基板24的結構。在此情況下，從上方照射到結晶集合體22的入射光 LO在基板24的上面被反射。此外，在圖5的結構例(b)中示意了作為保持基板而使用將反 射膜21a形成于保持結晶集合體22的上表面?zhèn)鹊谋３只?1的結構。在此情況下，入射 光LO在基板21的上表面?zhèn)鹊姆瓷淠?1a上被反射。此外，在圖5的結構例(c)中示意了作為保持基板而使用在與結晶集合體22的相 反側的下表面?zhèn)刃纬捎蟹瓷淠?1b的保持基板21的結構。在此情況下，入射光LO透過保 持基板21后，再在基板21的下表面?zhèn)鹊姆瓷淠?1b上被反射。此外，在這樣的結構中，作 為基板21需要使用由入射光LO可以透過的材質構成的基板。圖6以及圖7示意了作為結晶保持單元使用在夾住結晶集合體22的狀態(tài)下而保 持的2塊保持基板的情況的波長變換元件20的結構例。這樣的結構有利于物理性地保護 結晶集合體22。在圖6的結構例(a)中，結晶集合體22被保持于保持基板21上，再在其上 方設置與基板21 —起夾持并保持結晶集合體22的保持基板25。此外，在本結構例中，從上 方向結晶集合體22照射入射光L0，同樣從上方輸出所得到的變換光L5。在此情況下，作為 基板25需要使用由入射光LO以及變換光L5兩者可以透過的材質構成的基板。此外，在圖6的結構例(b)中，保持基板21、25的結構與結構例(a)相同，示意了 從上方向結晶集合體22照射入射光LO并且從下方輸出所得到的變換光L5的結構。在此 情況下，作為上方的基板25需要使用由入射光LO可以透過的材質構成的基板，且作為下方
12的基板21需要使用由變換光L5可以透過的材質構成的基板。此外，在圖7的結構例(a) (c)中，相對于圖5的結構例(a) (c)，示意了使 用2塊保持基板的結構的例子。在圖7的結構例(a)中，示意了結晶集合體22被保持于由 反射部件構成的基板24上并進一步在其上方設置基板25的結構。此外，在圖7的結構例 (b)中，示意了結晶集合體22被保持于將反射膜21a形成于上表面?zhèn)鹊幕? 1上并進一 步在其上方設置基板25的結構。此外，在圖7的結構例(c)中，示意了結晶集合體22被保 持于將反射膜21b形成于下表面?zhèn)鹊幕?1上并進一步在其上方設置基板25的結構。在 這些結構中，作為基板25需要使用由入射光LO以及變換光L5兩者可以透過的材質構成的 基板。關于圖1以及圖3所示的信號波形測定裝置1A、1B的結構，將與圖8 圖14所示 的具體結構例一起進一步說明。在此，在圖8 圖10中，便于說明而使信號光Ll和參照光 L2光路錯開表示，但是在實際的結構中，這些光路不必錯開。此外，在以下的敘述中，根據需 要，將光的導光方向作為ζ軸，將垂直于ζ軸的軸作為χ軸，將垂直于ζ軸以及χ軸的軸作 為y軸。圖8是信號波形測定裝置的第1結構例的示意圖。在本結構例的信號波形測定 裝置2A中，使用將信號光的一部分分支并作為參照光的結構。具體而言，信號波形測定裝 置2A由作為光分支部而起作用的半反射鏡(halfmirror)13a、構成信號光學系統(tǒng)的反射鏡 11a、構成參照光學系統(tǒng)的反射鏡16a、包含染料分子結晶的集合體的波長變換元件20、作 為光檢測單元而起作用的0維光檢測器30a、以及信號波形解析部40構成。在本結構例中，使用光檢測器30a相對于波長變換元件20而被配置于與信號光Ll 以及參照光L2的入射側相同側的反射型結構。此外，在波長變換元件20和光檢測器30a之 間設置有用于只取出在波長變換元件20產生的染料發(fā)光的波長成分作為變換光L5的波長 選擇元件31。這樣的波長選擇元件31，具體可以使用例如帶通濾波器(Band-passfilter) 以及分光器等。此外，在參照光學系統(tǒng)中，在反射鏡16a上設置有將反射鏡16a的位置變更為參照 光L2的導光方向，從而可變地控制參照光L2的延遲時間的可動平臺12a。在本結構例中， 利用使用了這些反射鏡16a以及可動平臺12a的延遲時間控制單元，構成了設定信號光Ll 與參照光L2的時間差的時間差設定部。此外，由光檢測器30a檢測的變換光L5的檢測結 果的信息與由可動平臺12a設定的信號光Ll和參照光L2的時間差的信息一起，被輸入到 信號波形解析部40中。在這樣的結構中，由半反射鏡13a反射的信號光Ll在被反射鏡Ila反射之后，透 過半反射鏡13a并被入射到波長變換元件20。此外，透過半反射鏡13a并被從信號光分支 的參照光L2，在被設置于可動平臺12a上的反射鏡16a反射并被賦予延遲時間之后， 被半反射鏡13a反射從而入射到波長變換元件20。于是，在利用可動平臺12a改變延遲時 間的同時，利用光檢測器30a檢測出波長變換元件20產生的變換光L5的發(fā)光強度，通過參 照其檢測結果以及時間差信息在解析部40進行解析，從而獲得信號光Ll的時間波形。在由圖8所示的信號波形測定裝置2A中，使用了作為時間差設定部而被設置于參 照光學系統(tǒng)并可變地控制參照光L2的延遲時間的可動平臺12a構成的延遲時間控制單元。 利用這樣的結構，在利用可動平臺12a改變延遲時間的同時進行測定，可以較好地獲得信號光Ll的時間波形。在此，延遲時間控制單元的具體結構并不限定于使用上述可動平臺12a的結構， 也可以使用其它各種各樣的結構。此外，延遲時間控制單元也可以被設置于信號光學系統(tǒng)。 一般而言，設定信號光Ll與參照光L2的時間差的時間差設定部，優(yōu)選被構成為具有被設置 于信號光學系統(tǒng)或者參照光學系統(tǒng)并可變地控制信號光或者參照光的延遲時間的延遲時 間控制單元。此外，在如上所述的使用延遲時間控制單元的結構中，作為檢測變換光L5的光檢 測器，優(yōu)選使用檢測變換光L5的強度的0維光檢測器30a。此外，該光檢測器30a優(yōu)選使用 對于波長變換元件20中的染料發(fā)光的波長帶具有足夠的靈敏度的裝置。此外，作為光檢測 器也可以使用檢測變換光L5的光像(強度分布)的1維或者2維的攝像元件。圖9是信號波形測定裝置的第2結構例的示意圖。在本結構例的信號波形測定裝 置2B中，半反射鏡13b、反射鏡lib、反射鏡16b、可動平臺12b、波長變換元件20以及信號 波形解析部40的結構與圖8所示的測定裝置2A中的結構相同。在本結構例中，使用了光檢測器30b相對于波長變換元件20而被配置于與信號光 Ll以及參照光L2的入射側相反的一側的透過型的結構。此外，在波長變換元件20和光檢 測器30b之間，設置有用于只將波長變換元件20中的染料發(fā)光的波長成分作為變換光L5 取出的波長選擇元件31。這樣，相對于波長變換元件20的光檢測器的配置，可以根據裝置 的具體結構和測定條件等使用各種各樣的結構。圖10是信號波形測定裝置的第3結構例的示意圖。在本結構例的信號波形測定 裝置2C中，使用了以與信號光不同的途徑提供參照光的結構。具體為信號波形測定裝置 2C由構成信號光學系統(tǒng)的反射鏡11c、構成參照光學系統(tǒng)的延遲光學系統(tǒng)16c、作為光結合 部起作用的半反射鏡17c、波長變換元件20、光檢測器30c、波長選擇元件31以及信號波形 解析部40構成。在本結構例中，在參照光學系統(tǒng)中設置有由4個反射鏡161c 164c構成的延遲 光學系統(tǒng)16c。此外，在這些反射鏡161c 164c中，在反射鏡162c、163c上設置有將反射 鏡162c、163c的位置變更為參照光L2的導光方向，并可變地控制參照光L2的延遲時間的 可動平臺12c。在本結構例中，利用使用這些延遲光學系統(tǒng)16c以及可動平臺12c的延遲時 間控制單元，構成設定信號光Ll與參照光L2的時間差的時間差設定部。在這樣的結構中，信號光Ll在被反射鏡Ilc反射之后被半反射鏡17c反射，并被 入射到波長變換元件20。此外，參照光L2在通過包含被設置于可動平臺12c上的反射鏡 162c、163c的延遲光學系統(tǒng)16c并被賦予延遲時間tf、之后，透過半反射鏡17c而入射到 波長變換元件20。于是，在利用可動平臺12c改變延遲時間的同時，利用光檢測器30c檢測 出變換光L5的發(fā)光強度，通過參照其檢測結果以及時間差信息并由解析部40進行解析，從 而獲得信號光Ll的時間波形。如圖8 圖10所示，關于參照光L2，可以對應于裝置的具體結構和測定條件等，使 用將信號光的一部分分支而作為參照光的結構、或者以與信號光不同途徑提供參照光的結 構。此外，相對于波長變換元件20的光檢測器的配置，在圖10中例示了透過型的結構，然 而也可以使用反射型的結構。圖11是信號波形 定裝置的第4結構例的示意圖。在本結構例的信號波形測定裝置2D中，使用了將信號光的一部分分支而作為參照光的結構。具體為信號波形測定裝置 2D由作為光分支部而起作用的半反射鏡13d、構成信號光學系統(tǒng)的反射鏡llld，112d、構成 參照光學系統(tǒng)的延遲元件12d、作為光結合部而起作用的半反射鏡17d、波長變換元件20、 光檢測器30d、波長選擇元件31以及信號波形解析部40構成。在此，在以下的示意圖11 圖14中，為了便于說明，分別示意性地圖示了半反射鏡與波長變換元件之間的光路上的信 號光Ll以及參照光L2的時間波形的空間分布。在本結構例中，在參照光學系統(tǒng)中將延遲元件12d設置于參照光L2的光路上。該 延遲元件12d是由玻璃等的透明介質形成的，并且由厚度沿著垂直于參照光L2的導光方向 的軸(圖中的χ軸)而發(fā)生變化的透明基板構成。在這樣的結構中，如圖中的通過延遲元 件12d之后的參照光L2的時間波形的空間分布(對應于時間分布)所示，在χ軸方向的位 置不同，賦予參照光L2的延遲時間(在延遲元件12d上的玻璃等的厚度)也不同。由此，延遲元件12d成為以垂直于參照光L2的導光方向的χ軸作為時間分布測定 軸，以沿著X軸變化延遲時間的方式設定參照光L2的空間波形以及時間波形的波形設定單 元。在本結構例中，利用使用了該延遲元件12d的波形設定單元，構成了設定信號光Ll與 參照光L2的時間差的時間差設定部。此外，由延遲元件12d設定的時間差的信息與由光檢 測器30d檢測的變換光L5的檢測結果的信息一起被預先輸入到信號波形解析部40中。此外，在本結構例中，對應于上述的光學系統(tǒng)的結構，作為光檢測器30d，使用了檢 測變換光L5的光像(強度分布)的1維或者2維的攝像元件。具體而言，作為光檢測器 30d可以使用在χ軸方向上1維排列有多個像素的1維攝像元件(例如光電二極管陣列)。 或者，作為光檢測器30d可以使用在χ軸方向以及y軸方向上2維排列有多個像素的2維 攝像元件(例如CCD照相機)。在這樣的結構中，在利用透鏡等擴大點徑(spot diameter)的狀態(tài)下半反射鏡 13d反射的信號光Li，在被反射鏡lld，112d反射之后，再被半反射鏡17d反射并向波長變 換元件20入射。此外，透過半反射鏡13d并從信號光中被分支的參照光L2，在通過延遲元 件12d并被賦予χ軸方向上的延遲時間分布之后，透過半反射鏡17d向波長變換元件20入 射。于是，由光檢測器30檢測出在波長變換元件20中的變換光L5的發(fā)光強度在χ軸方向 上的強度分布，通過參照其檢測結果以及時間差信息并由解析部40進行解析，從而獲得信 號光Ll的時間波形。在由圖11所示的測定裝置2D中，作為時間差設定部，使用了由以垂直于參照光L2 的導光方向的軸作為時間分布測定軸而被設置于參照光學系統(tǒng)、并且以沿著時間分布測定 軸變化延遲時間的方式設定參照光L2的空間波形以及時間波形的延遲元件12d構成的波 形設定單元。利用這樣的結構，通過對應于由延遲元件12d所賦予的延遲時間分布而測定 變換光L5的光像，可以很好地獲得信號光Ll的時間波形。此外，由染料分子結晶的集合體 構成的波長變換元件20可以容易地實現(xiàn)大面積化，在檢測變換光L5的光像的結構中也有 效。在此，對于波形測定單元的具體結構，并不限定于使用上述的延遲元件12d的結 構，也可以使用各種各樣的結構。此外，在如上所述的使用波形設定單元的結構中，作為檢 測變換光L5的光檢測器，優(yōu)選使用在χ軸(時間分布測定軸)方向上檢測變換光L5的光 像的1維或者2維的攝像元件30d。
此外，對于該攝像元件30d，優(yōu)選使用對于在波長變換元件20中的染料發(fā)光的 波長帶具有足夠的靈敏度的物質。作為這樣的攝像元件，例如在染料發(fā)光的波長帶為 400nm IOOOnm的情況下可以列舉CCD照相機，在染料發(fā)光的波長帶為940nm 1700nm的 情況下可以列舉InGaAs照相機。此外，對于相對于波長變換元件20的光檢測器的配置，在 圖11中例示了透過型的結構，然而也可以使用反射型的結構。圖12為信號波形測定裝置的第5結構例的示意圖。在本結構例的信號波形測定 裝置2E中，使用了以與信號光不同的途徑提供參照光的結構。具體為信號波形測定裝置 2E由構成信號光學系統(tǒng)的反射鏡lie、構成參照光學系統(tǒng)的延遲元件12e、作為光結合部而 起作用的半反射鏡17e、波長變換元件20、光檢測器30e、波長選擇元件31以及信號波形解 析部40構成。在本結構例中，在參照光學系統(tǒng)中，在參照光L2的光路上設置有以沿著χ軸變化 延遲時間的方式設定參照光L2的空間波形以及時間波形的延遲元件12e，利用使用這個延 遲元件12e的波形設定單元，構成設定信號光Ll與參照光L2的時間差的時間差設定部。此 外，由延遲元件12e設定的時間差的信息與光檢測器30e中的變換光L5的檢測結果的信息 一起被輸入到信號波形解析部40中。此外，在本結構例中，作為光檢測器30e，使用了檢測 變換光L5光像的1維或者2維的攝像元件。如圖11以及圖12所示，對于參照光L2，可以對應于裝置的具體構成和測定條件等 使用將信號光的一部分分支而作為參照光的結構、或者以與信號光不同的途徑提供參照光 的結構。此外，對于相對于波長變換元件20的光檢測器的配置，在圖12中例示了透過型的 結構，然而也可以使用反射型的結構。圖13是信號波形測定裝置的第6結構例的示意圖。在本結構例的信號波形測定 裝置2F中，反射鏡llf、包含反射鏡161f 164f的延遲光學系統(tǒng)16f、可動平臺12f、半反 射鏡17f、波長變換元件20、波長選擇元件31以及信號波形解析部40的結構基本與圖10 所示的信號圖形測定裝置2C中的結構相同。在本結構例中，如圖中的信號光Ll的時間波形的空間分布所示，對于成為時間波 形的測定對象的信號光Li，設定在垂直于信號光Ll的導光方向的χ軸方向上時間波形空間 性地不同的情況。此外，對應于這樣的信號光Li，作為光檢測器30f，使用在χ軸方向上檢 測變換光L5的光像的1維或者2維的攝像元件。如圖13所示，對于信號光Ll的時間波形，通過將攝像元件用于光檢測器30f，可以 測定時間波形的空間分布。此外，在上述的例子中，雖然設定在X軸方向上時間波形空間性 地不同的信號光Li，然而在例如在χ軸方向以及y軸方向上時間波形空間性地不同的信號 光Ll成為測定對象的情況下，通過使用2維的攝像元件作為光檢測器，可以測定時間波形 的2維的空間分布。在此，對于相對于波長變換元件20的光檢測器的配置，在圖13中例示 了透過型的結構，然而也可以使用反射型的結構。圖14是信號波形測定裝置的第7結構例的示意圖。在本結構例的信號圖形測定 裝置2G中，反射鏡llg、延遲元件12g、半反射鏡17g、波長變換元件20、波長選擇元件31以 及信號波形解析部40的結構基本與由12所示的信號圖形測定裝置2E中的結構相同。關 于測定裝置2G的整體結構，在XZ面上所看到的結構與圖12相同。為此，在圖14中，示意 了在垂直于χ軸的yz面上所看到的信號圖形測定裝置2G的結構。
在本結構例中，相對于成為時間波形測定對象的信號光Li，在信號光系統(tǒng)中設置 分光棱鏡18g。該光棱鏡18g成為以垂直于信號光Ll的導光方向的軸(圖中的y軸)作為 波長分布測定軸(分光軸)、以沿著y軸方向變化波長的方式對信號光Ll分光的分光單元。 此外，對應于如上所述的被分光的信號光Li，作為光檢測器30g，使用了檢測變換光L5的光 像的2維攝像元件。此外，由延遲元件12g設定的時間差信息以及有關由分光棱鏡18g形 成的信號光Ll的分光的波長信息與光檢測器30g中的變換光L5的檢測結果的信息一起， 被輸入到信號波形解析部40中。如圖14所示，對于信號光Ll的時間波形，可以在信號光學系統(tǒng)中，通過波長以沿 著垂直于信號光Ll的導光方向的波長分布測定軸而變化的方式設置對信號光Ll分光的分 光單元，對包含于信號光的各個波長成分，可以同時實行時間波形的測定。在圖14的結構 中，如上所述，χ軸成為時間分布測定軸、y軸成為波長分布測定軸。此外，對于分光單元的 具體結構，并不限定于上述使用分光棱鏡18g的結構，例如也可以使用光柵等各種各樣的 結構。此外，對于相對于波長變換元件20的光檢測器的配置，在圖14中例示了透過型的結 構，然而也可以使用反射型的結構。關于使用由上述結構形成的信號波形測定裝置的信號光Ll的時間波形的測定， 將與具體的測定例一起進一步說明。圖15是信號光的時間波形的測定結果的一個例子的示意曲線。在本測定例中，作 為信號波形測定裝置使用了由圖8所示的第1結構例的信號圖形測定裝置2A。作為光檢 測器30a使用作為0維的光檢測器的光電子倍增管(浜松光子學株式會社制H7421-40)， 在來自于波長變換元件20的變換光L5中，利用波長選擇元件31僅取出染料發(fā)光的波長成 分，并利于光子計數(shù)法進行變換光L5的發(fā)光強度的測定。在此，在圖8的結構中，如果將可 動平臺12a導致的反射鏡16a的移動量作為d( μ m)，則賦予參照光L2的延遲時間Δ t可以 被換算為 2d/300 (psec)。此外，在本測定例中，顯示了使波長變換元件20的染料分子為Coumarin 480、將 作為信號光Ll以及參照光L2使用的脈沖光的中心波長改變?yōu)?08nm、780nm、880nm時的時 間波形的測定結果。圖15的示意曲線(a)為使脈沖光的波長為808nm時的時間波形的測定結果。 在該曲線中，橫軸表示對應于信號光Ll與參照光L2的時間差的參照光L2的延遲時間 At(pSec)，縱軸表示由光檢測器檢測出的變換光L5的發(fā)光強度(a. u.)。在此，對于縱軸的發(fā)光強度，以使信號光Ll和參照光L2時間性地遠離而不相重疊 的情況下的發(fā)光強度作為基準線，僅將由于信號光Ll和參照光L2時間性地重疊而形成的 發(fā)光強度的增加部分標準化而表示。這樣的發(fā)光強度的增加部分相對于延遲時間At的 變化，如上所述，對應于信號光Ll的時間波形。如曲線(a)所示，在對于波長808nm的脈 沖光的測定結果中，對應于信號光Ll的時間波形的發(fā)光強度的時間變化的半值全寬(full width at half maximum, FWHM) 0. 2psec。此外，圖15的曲線(b)示意了使脈沖光的波長為780nm時的時間波形的測定結 果。在該測定結果中，發(fā)光強度的時間變化半值全寬為0.26pSec。此外，圖15的曲線(c) 示意了使脈沖光的波長為880nm時的時間波形的測定結果。在該測定結果中，發(fā)光強度的 時間變化半值全寬為0. 2psec0
圖16為信號光的時間波形的測定結果的其他例子的示意曲線。在本測定例中所 使用的測定裝置的結構，使用了與圖15所示的測定結果的情況相同的結構。此外，在本 測定例中，顯示了使作為信號光Ll以及參照光L2而使用的脈沖光中的中心波長固定為 808nm、使波長變換元件20的染料分子改變?yōu)镃oumarin 540A以及Stilbene 420時的時間 波形的測定結果。圖16的曲線(a)示意了使波長變換元件的染料分子為Coumarin540A時的時間波 形的測定結果。在該測定結果中，對應于信號光Ll的時間波形的發(fā)光強度的時間變化半值 全寬為0. 17pSec。此外，圖16的曲線(b)示意了使染料分子為Stilbene 420時的時間波 形的測定結果。在該測定結果中，發(fā)光強度的時間變化半值全寬為0. 23pSec。
圖17是使用上述結構的波長變換元件的情況、以及使用雙光子吸收發(fā)光的情況 的各個測定結果的例子的示意曲線。在本測定例中，示意了使波長變換元件的染料分子為 Coumarin 540A、使作為信號光Ll以及參照光L2而被使用的脈沖光的中心波長為808nm時 的時間波形的測定結果。此外，使用雙光子吸收發(fā)光的比較例顯示了取代上述結構的波長 變換元件而使用將Coumarin 540A完全溶解于丙酮的試樣時的測定結果。圖17的曲線(a)示意了由波長變換元件或者上述試樣產生的變換光的發(fā)光強度 的波長依存性。具體而言，曲線Al示意了使用包含染料分子結晶結合體的波長變換元件時 的發(fā)光強度的測定結果，曲線A2示意了由使用染料分子被溶解于丙酮的試樣時的雙光子 吸收產生的發(fā)光強度的測定結果。如這些曲線所示，與由染料分子被溶解的試樣產生的發(fā)光的曲線A2相比，在由波 長變換元件產生的發(fā)光的曲線Al中得到大約600倍的發(fā)光強度。認為這是由于，與由通過 設想能級的激發(fā)而引起的雙光子吸收發(fā)光相比，在通過如上所述的實際存在的能級的振動 能級的激發(fā)而引起的變換光的生成過程中，較容易產生兩步的激發(fā)。此外，圖17的曲線(b)是使用波長變化元件或者上述試樣時的脈沖光的時間波形 的測定結果。具體而言，曲線Bl是使用包含染料分子結晶結合體的波長變換元件時的時間 波形的測定結果，曲線B2是使用染料分子被溶解于丙酮的試樣時的時間波形的測定結果。 如這些曲線所示，從利用波長變換元件的測定結果，可知與利用溶解有染料分子的試樣的 測定結果相比，測定的S/N比較好。利用這樣的方法，即使對于低峰值強度的脈沖光，也可 以高精度地測定其時間波形。圖18是示意信號光的時間波形以及空間波形的測定結果的一個例子的曲線。在 本測定例中，作為信號波形測定裝置使用了圖13所示的第6結構例的信號波形測定裝置 2F。對于信號光Ll以及參照光L2，分別利用柱面透鏡整形成為χ軸方向(參照圖13)上擴 展的線狀，并測定來自于波長變換元件20的線狀的發(fā)光圖像。此外，使信號光Ll為在χ軸 方向上時間波形空間性地不同的脈沖光。信號光Ll以及參照光L2的中心波長為805nm。作為波長變換元件20的染料分子，使用了被封入到石英器皿內的Coumarin 540A。光檢測器30f的配置，使用了被配置于與信號光Ll以及參照光L2的入射側相同側的 反射型的結構。此外，作為光檢測器30f，使用了 2維攝像裝置的CXD照相機(Watec Co., Ltd制WAT-231S2)，在來自于波長變換元件20的變換光L5中，由波長選擇元件31僅取出 染料發(fā)光的波長成分，在改變參照光L2的延遲時間的同時獲得并記錄發(fā)光圖像。此外，在圖13的結構中，如果使由可動平臺12f形成的反射鏡162f、163f的移動
18量為d( μ m)，那么賦予參照光L2的延遲時間At就可以換算為2d/300(pSec)。通過排列 對于各個延遲時間獲得的線狀的發(fā)光圖像，可以得到在各個空間位置上的信號光Ll的時 間波形的信息。在圖18的曲線中，橫軸表示χ軸方向的空間位置，縱軸表示賦予參照光L2的延遲 時間Δ t(pSeC)。從該測定例可知，信號光Ll被空間性地分割成4份，并在各個空間領域中 成為具有大約0. 5psec的時間延遲的脈沖形狀。本發(fā)明的信號波形測定裝置以及信號波形測定方法并不限定于上述的實施方式 以及結構例，可以有各種變形的可能。例如，對于波長變化元件20的結構以及被用于波長 變換元件20的染料分子，并不限定于上述結構，具體而言，可以使用各種各樣的結構。此 外，對于對信號光Li、參照光L2以及變換光L5進行導光的光學系統(tǒng)的結構、或者設定信號 光Ll與參照光L2的時間差的時間差設定部的結構等，上述結構僅為例示，具體地可以使用 除了上述結構之外的各種各樣的結構。在此，在利用上述實施方式的信號波形測定裝置中，使用了具備以下單元的結構， 即(1)對成為時間波形測定對象的脈沖狀的信號光進行導光的信號光學系統(tǒng)、(2)對被用 于信號光的時間波形的測定的參照光進行導光的參照光學系統(tǒng)、(3)設定于信號光學系統(tǒng) 以及參照光學系統(tǒng)的至少一方而并設定信號光與參照光的時間差的時間差設定部、(4)包 含染料分子結晶的集合體，并以與入射到染料分子結晶的集合體的入射光強度的r次方(r > 1)成比例的強度，生成變換光的波長變換元件，其中變換光的波長被變換為小于入射光 的波長、(5)通過入射來自于信號光學系統(tǒng)的信號光以及來自于參照光學系統(tǒng)的參照光，檢 測出在波長變換元件上以信號光的強度、參照光的強度以及對應于兩者的時間差的強度而 生成的變換光的光檢測單元、(6)對于光檢測單元中的變換光的檢測結果進行解析，獲得信 號光的時間波形的信號波形解析單元。此外，在本發(fā)明的信號波形測定方法中使用了具備以下步驟的結構，S卩(1)由信 號光學系統(tǒng)對成為時間波形的測定對象的脈沖狀信號光進行導光的信號光導光步驟、(2) 由參照光學系統(tǒng)對被用于信號光的時間波形的測定的參照光進行導光的參照光導光步驟、 (3)在信號光學系統(tǒng)以及參照光學系統(tǒng)的至少一個系統(tǒng)中設定信號光與參照光的時間差的 時間差設定步驟、(4)使用包含染料分子結晶的集合體的波長變換元件，以與入射到染料分 子結晶的集合體的入射光強度的r次方(r> 1)成比例的強度，生成波長被變換為小于入 射光的波長的變換光的波長變換步驟、(5)通過入射來自于信號光學系統(tǒng)的信號光以及來 自于參照光學系統(tǒng)的參照光，檢測出在波長變換元件上以信號光的強度、參照光的強度以 及對應于兩者的時間差的強度而生成的變換光的光檢測步驟、(6)對于光檢測步驟中的變 換光的檢測結果進行解析從而獲得信號光的時間波形的信號波形解析步驟。在上述結構的信號波形測定裝置以及測定方法中，優(yōu)選信號光以及參照光為較分 別為波長比波長變換元件的染料分子的吸收端長的光。由此，就可以很好地進行波長變換 元件中的變換光的生成以及由其而產生的信號光的時間波形的測定。此外，優(yōu)選波長變換元件被構成為以與入射光的強度的r次方(r ^ 2)成比例的 強度生成變換光。使用了波長變換元件的信號光時間波形的測定，雖然如上所述，在變換光 強度與入射光強度的r次方(r> 1)成比例的條件即可獲得時間波形，然而特別是在與入 射光強度的r次方(r ^ 2)成比例的條件下，例如通過將條件設定為變換光強度與入射光強度的2次方成比例，可以更加可靠地獲得時間波形。這樣的條件可以根據信號光的波長、 參照光的波長以及相對于這些的波長變換元件的染料分子的選擇等而設定并調整。對于信號波形測定裝置的具體結構，可以使用如下結構，即設定信號光與參照光 的時間差的時間差設定部具有被設置于信號光學系統(tǒng)或者參照光學系統(tǒng)、且可變地控制信 號光或者參照光的延遲時間的延遲時間控制單元?；蛘咭部梢允褂萌缦陆Y構，即時間差設 定部具有以垂直于參照光的導光方向的軸作為時間分布測定軸而被設置于參照光學系統(tǒng)、 且以沿著時間分布測定軸變化延遲時間的方式設定參照光的空間波形以及時間波形的波 形設定單元。此外，替代上述的時間差設定部，測定裝置還可以具有以垂直于信號光的導光方 向的軸作為波長分布測定軸而被設置于信號光學系統(tǒng)、并以沿著波長分布測定軸變化波長 的方式將信號光分光的分光單元。在此情況下，對于包含于信號光的各個波長成分，可以同 時實行時間波形的測定。對于來自于波長變換元件的變換光的檢測，可以使用光檢測單元具有檢測變換光 的強度的0維光檢測器的結構。這樣的結構，在使用可變地控制信號光或者參照光的延遲 時間的延遲時間控制單元的結構中特別適宜?；蛘撸梢允褂霉鈾z測單元具有檢測變換光 的光像的1維或者2維的攝像元件的結構。這樣的結構在使用以沿著時間分布測定軸變化 延遲時間的方式設定參照光的空間波形以及時間波形的波形設定單元的結構中特別適宜。此外，對于被用于信號光時間波形的測定的參照光的供給，可以使用測定裝置具 備提供參照光的參照光源的結構?；蛘?，可以采用具備將信號光的一部分分支而生成參照 光的光分支單元的結構。對于波長變換元件的具體結構，優(yōu)選染料分子結晶的集合體被結晶保持單元保持 的結構。特別優(yōu)選在波長變換元件中，結晶保持單元為基板(基板狀的部件)，染料分子結 晶的集合體被保持于基板的一方的面上。由此，就可以適宜地構成將染料分子結晶的集合 體作為波長變換介質的元件。此外，在此情況下，對于結晶保持單元的基板，也可以采用包 含反射入射光(信號光以及參照光)的反射單元的結構。此外，對于成為波長變換介質的染料分子，優(yōu)選包含于染料分子結晶的集合體的 染料分子的結晶為具有寬度為ι μ m以下、長度為10 μ m以下的形狀的晶粒。利用這樣的構 成，可以提高利用了染料分子結晶的集合體中的近場光的波長變換效率。本發(fā)明可以作為利用簡單的結構高精度地測定信號光的時間波形的信號波形測 定裝置以及信號波形測定方法而被利用。
權利要求
一種信號波形測定裝置，其特征在于，具備信號光學系統(tǒng)，對成為時間波形的測定對象的脈沖狀信號光進行導光；參照光學系統(tǒng)，對被用于所述信號光的所述時間波形的測定的參照光進行導光；時間差設定部，針對所述信號光學系統(tǒng)以及所述參照光學系統(tǒng)的至少一方而設置，設定所述信號光與所述參照光的時間差；波長變換元件，包含染料分子結晶的集合體，并以與入射到所述染料分子結晶的集合體的入射光的強度的r次方(r＞1)成比例的強度，生成波長被變換為比所述入射光的波長短的變換光；光檢測單元，通過入射來自于所述信號光學系統(tǒng)的所述信號光以及來自于所述參照光學系統(tǒng)的所述參照光，在所述波長變換元件中檢測以與所述信號光的強度、所述參照光的強度以及對應于兩者的時間差的強度而生成的所述變換光；以及信號波形解析單元，對所述光檢測單元中的所述變換光的檢測結果進行解析，從而獲得所述信號光的所述時間波形。
2.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于，所述信號光以及所述參照光分別是波長比所述波長變換元件的所述染料分子的吸收 端長的光。
3.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于，所述波長變換元件以與所述入射光的強度的r次方(r ^ 2)成比例的強度生成所述變 換光。
4.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于，所述時間差設定部具有延遲時間控制單元，該延遲時間控制單元被設置于所述信號光 學系統(tǒng)或者所述參照光學系統(tǒng)，可變地控制所述信號光或者所述參照光的延遲時間。
5.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于，所述時間差設定部具有波形設定單元，該波形設定單元以垂直于所述參照光的導光方 向的軸作為時間分布測定軸而被設置于所述參照光學系統(tǒng)，并以延遲時間沿著所述時間分 布測定軸變化的方式設定所述參照光的空間波形以及時間波形。
6.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于，具備分光單元，該分光單元以垂直于所述信號光的導光方向的軸作為波長分布測定軸 而被設置于信號光學系統(tǒng)，并以波長沿著所述波長分布測定軸變化的方式將所述信號光分光。
7.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于， 所述光檢測單元具有檢測所述變換光的強度的0維光檢測器。
8.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于，所述光檢測單元具有檢測所述變換光的光像的1維或者2維的攝像元件。
9.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于， 具備提供所述參照光的參照光源。
10.如權利要求1所述的信號波形測定裝置，其特征在于，具備光分支單元，該光分支單元將所述信號光的一部分分支而生成所述參照光。
11.一種信號波形測定方法，其特征在于， 具備信號光導光步驟，由信號光學系統(tǒng)對成為時間波形的測定對象的脈沖狀信號光進行導光；參照光導光步驟，由參照光學系統(tǒng)對被用于所述信號光的所述時間波形的測定的參照 光進行導光；時間差設定步驟，在所述信號光學系統(tǒng)以及所述參照光學系統(tǒng)的至少一方中設定所述 信號光與所述參照光的時間差；波長變換步驟，使用包含染料分子結晶的集合體的波長變換元件，以與入射到所述染 料分子結晶的集合體的入射光的強度的r次方(r > 1)成比例的強度，生成波長被變換為 比所述入射光的波長短的變換光；光檢測步驟，通過入射來自于所述信號光學系統(tǒng)的所述信號光以及來自于所述參照光 學系統(tǒng)的所述參照光，在所述波長變換元件中檢測以所述信號光的強度、所述參照光的強 度以及對應于兩者的時間差的強度而生成的所述變換光；信號波形解析步驟，根據所述光檢測步驟中的所述變換光的檢測結果進行解析，獲得 所述信號光的所述時間波形。
12.如權利要求11所述的信號波形測定方法，其特征在于，所述信號光以及所述參照光分別是波長比所述波長變換元件的所述染料分子的吸收 端長的光。
13.如權利要求11所述的信號波形測定方法，其特征在于，所述波長變換元件以與所述入射光的強度的r次方(r ^ 2)成比例的強度生成所述變 換光。
全文摘要
本發(fā)明的信號波形測定裝置(1A)由信號光學系統(tǒng)(11)、參照光學系統(tǒng)(16)、設定信號光(L1)與參照光(L2)的時間差的時間差設定手部(12)、包含染料分子結晶的結合體并以與入射到結晶集合體的入射光強度的r次方(r＞1)成比例的強度生成波長被變換為比入射光的波長短的變換光(L5)的波長變換元件(20)、在元件(20)中檢測以與信號光(L1)的強度和參照光(L2)的強度以及與兩者的時間差相對應的強度生成的變換光(L5)的光檢測器(30)、對變換光(L5)的檢測結果進行解析從而獲得信號光(L1)的時間波形的信號波形解析部(40)構成。由此，可以實現(xiàn)以簡單的結構高精度地檢測信號光的時間波形的信號波形測定裝置以及測定方法。
文檔編號G01J11/00GK101957239SQ20091025405
公開日2011年1月26日 申請日期2009年12月15日 優(yōu)先權日2009年2月27日
發(fā)明者大津元一, 川添忠, 藤原弘康 申請人:浜松光子學株式會社;國立大學法人東京大學