專利名稱：基于熔融方式的碘同位素嬗變量測量方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及元素人工嬗變量的測量方法，具體涉及碘-127和長壽命裂變核素 碘-129嬗變量的測量方法。
背景技術(shù)：
碘-129是核能工業(yè)大量產(chǎn)生的超長壽命放射性裂變核素之一，活潑的化學(xué)性質(zhì)， 極快的遷移速率使之極易進入生物圈造成危害。人工嬗變技術(shù)可以直接將碘-129轉(zhuǎn)化為 穩(wěn)定或短壽命的核素，這些短壽命核素在短時間內(nèi)衰變?yōu)榉€(wěn)定的無害核素，從而達到無害 處理的目的。對于碘-129，目前的發(fā)展的人工嬗變途徑分為中子嬗變和光子嬗變。中子 嬗變技術(shù)是將碘-129置于中子環(huán)境中，使之與中子發(fā)生(η，γ)反應(yīng)生成短壽命(半衰期 12. 5小時)的碘-130，碘-130在短時間內(nèi)衰變?yōu)榉€(wěn)定的Xe-130 ；光子嬗變是使碘-129與 光子發(fā)生(Y，n)光核反應(yīng)生成短壽命的碘-128 (半衰期為25分鐘)，碘-128在短時間內(nèi) 衰變?yōu)榉€(wěn)定的Xe-128。由于碘-129存在于核廢料(固體或液體)中，要想從核廢料中分 離出較高純度的碘-129，工藝比較復(fù)雜，目前國際國內(nèi)的相關(guān)技術(shù)正在研發(fā)中，因此，從安 全、成本和等效性等多方面考慮，在前期實驗中許多國家均以天然的碘-127代替碘-129摸 索相關(guān)的條件實驗。碘-127與中子發(fā)生(n，Y)反應(yīng)生成短壽命的碘-128 (半衰期25分 鐘)，碘-128衰變?yōu)閄e-128，相關(guān)的技術(shù)途徑可以直接應(yīng)用于碘-129的人工嬗變技術(shù)。關(guān) 于碘-129的嬗變處理，無論在實驗階段，還是以后實現(xiàn)了工業(yè)化處理，嬗變量都是一個重 要的待測參數(shù)。在實驗期， 普遍采用壓制靶件[11][12]。由于壓制靶件非常密實，輻照后產(chǎn)生 的氣體較難完全釋放。針對壓制實驗靶件的嬗變量，已有的測量方法有以下兩種1、放射性Y測量法。由于碘靶在長時間輻照后放射性會達到飽和，因此該方法的 僅適用于(η，γ)或(γ，η)反應(yīng)時間小于4倍反應(yīng)產(chǎn)物半衰期的實驗，無法滿足長時間輻 照和以后的工業(yè)化應(yīng)用需求。另外，還要考慮靶材料對Y射線的吸收等效應(yīng)，不同大小和 形狀的靶件需要分別進行標定，測量準確度易受輻照射線源的穩(wěn)定性的影響。2、靶件開孔釋放氣體測量法。該方法首先是密封輻照的靶件，輻照完成后對靶件 進行開孔，從而釋放嬗變后的氣體Xe，通過測量Xe的量和釋放率計算靶件的嬗變量。該方 法雖然不依賴于輻照時間，但有一個主要缺點是釋放率的測量條件必須完全一致，否則釋 放率的測量不確定度就會較大，進而影響嬗變量的測量。綜上所述，需要發(fā)展一種既不依賴于輻照時間，又不依賴于氣體釋放率的獨立的 測量技術(shù)來準確測量碘的嬗變量。

發(fā)明內(nèi)容
本發(fā)明針對壓制型實驗靶件提出了一種熔融方法，解決了現(xiàn)有碘的嬗變量測量方 法中對輻照時間的依賴和釋放率的依賴等技術(shù)問題。本發(fā)明的技術(shù)解決方案包括以下步驟1]靶芯制作
選取純碘化物或者較低熔點的金屬材料與碘化物的混和物進行靶芯壓制；所述碘 化物中的碘為碘-127、碘-129或碘同位素的任意比例混和物；所述較低熔點的金屬材料指 熔點低于700°C的金屬材料；2]靶件制作將靶芯密封在金屬靶殼內(nèi)形成待輻照的靶件；3]靶件輻照將制造好的靶件放入中子或伽馬環(huán)境中按照預(yù)先計算的時間進行輻照；4]將輻照后的靶件或靶芯熔融以完全釋放輻照后產(chǎn)生的Xe氣體如果靶殼使用的金屬材料的熔點低于或等于靶芯材料的最高熔點，則將輻照后的 靶件放置于金屬熔融容器的底部，密封金屬熔融容器，對金屬熔融容器抽真空至IOPa以 下，然后對靶件所處金屬熔融容器的下半部分進行加熱，溫度高出靶芯材料最高熔點50°C 至100°C，直至整個靶件熔融；
如果靶殼使用的金屬材料的熔點比靶芯使用材料的最高熔點高，先將輻照后的靶 件放置于金屬熔融容器的底部，密封金屬熔融容器，對金屬熔融容器抽真空至IOPa以下之 后，在靶件靶殼上開氣體釋放通道孔，然后對靶件所處金屬熔融容器的下半部分進行加熱， 溫度高出靶芯材料最高熔點50°C至100°C，直至整個靶芯熔融；所述的金屬熔融容器選用材料的熔點至少比靶芯所使用材料的最高熔點高 300 0C ；5]嬗變量的測量充滿釋放的Xe氣體的密封金屬熔融容器被冷卻至室溫，然后將該金屬熔融容器 接入氣體定量分析儀器測量完全釋放的Xe氣體，根據(jù)測定的Xe氣體量計算嬗變量。上述加熱爐是具有恒溫控制的加熱裝置。上述金屬熔融容器的材料是鐵、不銹鋼或銅。上述靶殼材料為鋁或不銹鋼。上述較低熔點的金屬材料為鋁。上述氣體定量分析儀器是氣體質(zhì)譜計或氣相色譜儀。本發(fā)明的優(yōu)點是1、本發(fā)明僅涉及到測量碘-127或碘-129經(jīng)人工嬗變后的氣體Xe，不受輻照時間 的限制，僅與定量分析儀器的探測下限有關(guān)。2、本發(fā)明一次性將靶芯熔融，使輻照后產(chǎn)生的Xe氣體完全釋放，不用考慮氣體釋 放率。3、本發(fā)明所涉及到的測量對象為穩(wěn)定的Xe氣體，測量儀器只需要標定一次即可 適用于各種大小和形狀的靶件。
具體實施例方式1]靶芯制作選取純碘化物或者較低熔點的金屬材料與碘化物的混和物進行靶芯的壓制制作， 可以將靶芯制作成各種形狀。所述的碘為碘-127、碘-129或碘同位素的任意比例混和物；所述的較低熔點是以碘化物的熔點為參考，以便金屬材料與碘化物同時熔融，常用碘化物的熔點在600°C至 700°C之間，因此此處較低熔點是指低于700°C。2]靶件制作。根據(jù)權(quán)利要求1所述制作的靶芯被密封在金屬靶殼內(nèi)形成待輻照的 靶件，可以保證輻照后產(chǎn)生的Xe氣體不會逃逸出靶件。靶殼的金屬材料和尺寸可根據(jù)靶芯 和輻照要求選取。3]將輻照后的靶件或靶芯熔融以完全釋放輻照后產(chǎn)生的Xe氣體。將步驟2中制 得的靶件輻照后密封于金屬熔融容器內(nèi)，靶件位于金屬熔融容器的底部。對金屬熔融容器 抽真空至IOPa以下之后關(guān)閉金屬熔融容器，停止抽真空。如果步驟2中靶殼使用的金屬材 料的熔點低于或等于比權(quán)利要求1中靶芯材料的最高熔點，對靶件所處金屬熔融容器的下 半部分進行加熱，溫度高出步驟1所述靶芯材料最高熔點50°C至100°C，持續(xù)時間1小時， 將整個靶件熔融(靶芯和靶殼)，使靶芯輻照后產(chǎn)生的Xe氣體完全釋放到密封金屬熔融容 器內(nèi)；如果權(quán)利要求2中靶殼使用的金屬材料的熔點比權(quán)利要求1中靶芯使用材料的最高 熔點高300°C以上時，首先對權(quán)利要求2中的靶殼進行開孔以打開氣體釋放通道，然后將靶 件所處金屬熔融容器的下半部分放入加熱爐進行加熱，溫度高出權(quán)利要求1所述靶芯材料 最高熔點50°C至100°C，持續(xù)時間1小時，將靶芯熔融，使靶芯輻照后產(chǎn)生的Xe氣體完全釋 放到密封金屬熔融容器內(nèi)。所述的金屬熔融容器選用材料的熔點至少比靶芯所使用材料的最高熔點高 300°C，可以是鐵、鋼和銅，也可以是其它高熔點的金屬材料。所述加熱爐是具有恒溫控制的加熱裝置，恒溫控制精度好于士 5°C，最高可加熱溫 度不小于900°C。
4]嬗變量的測量。根據(jù)權(quán)利要求3所述最終得到充滿釋放的Xe氣體的密封金屬 熔融容器，將該密封金屬熔融容器冷卻至室溫，然后將該金屬熔融容器接入氣體定量分析 儀器測量釋放的Xe氣體，根據(jù)測定的Xe氣體量計算嬗變量。實施例1采用Ig的純碘化亞銅粉末(熔點651 °C )在400MPa的壓強下壓制成直徑為IOmm 的靶芯，此處的碘可以為碘-127、碘-129或碘-127和碘-129的同位素混和。靶殼材料使用鋁(熔點661°C )，鋁殼包裹靶芯后進行密封，之后放入中子環(huán)境中 輻照2小時。取出輻照后的靶件放入SS316不銹鋼材料制作的可密封柱形容器底部，密封后連 接到真空泵系統(tǒng)，抽真空至IOPa以下，關(guān)閉閥門密封不銹鋼柱形容器。將靶件所處的柱形 容器的下半部分放入恒溫加熱爐，設(shè)置加熱爐的溫度為720°C，待溫度達到720°C后，持續(xù) 加熱1小時，靶件(靶殼和靶芯)被熔融后完全釋放輻照后產(chǎn)生的氣體Xe。停止加熱后取 出不銹鋼柱形容器，使之自然冷卻到室溫，被熔融的靶件和靶芯冷卻后凝固。然后將不銹鋼柱形容器接入氣體質(zhì)譜計的進樣系統(tǒng)進行Xe氣體的定量分析，根 據(jù)定量分析的結(jié)果計算碘的嬗變量。實施例2采用Ig純碘化亞銅粉末(熔點651°C )和Ig鋁粉(熔點661°C )均勻混合后在 400MPa的壓強下壓制成直徑為IOmm的靶芯，此處的碘可以為碘-127、碘-129或碘-127和 碘-129的同位素混和。
靶殼材料使用鋁(熔點661°C )，鋁殼包裹靶芯后進行密封，之后放入中子環(huán)境中 輻照2小時。取出輻照后的靶件放入SS316不銹鋼材料制作的可密封柱形容器底部，密封后連 接到泵系統(tǒng)，抽真空至IOPa以下，關(guān)閉閥門密封不銹鋼柱形容器。將靶件所處的柱形容器 的下半部分放入恒溫加熱爐，設(shè)置加熱爐的溫度為720°C，待溫度達到720°C后，持續(xù)加熱1 小時，靶件(靶殼和靶芯)被熔融后完全釋放輻照后產(chǎn)生的氣體Xe。停止加熱后取出不銹 鋼柱形容器，使之自然冷卻到室溫，被熔融的靶件和靶芯冷卻后凝固。然后將不銹鋼柱形容器接入氣體質(zhì)譜計的進樣系統(tǒng)進行Xe氣體的定量分析，根 據(jù)定量分析的結(jié)果計算碘的嬗變量。實施例3采用2g純碘化鈉粉末(熔點605°C)和Ig鋁粉(熔點661°C)均勻混合后在 400MPa的壓強下壓制成直徑為IOmm的靶芯，此處的碘可以為碘-127、碘-129或碘-127和 碘-129的同位素混和。靶殼材料使用SS316不銹鋼，靶殼包裹靶芯后進行密封，之后放入中子環(huán)境中輻 照2小時。取出輻照后的靶件放入SS316不銹鋼材料制作的可密封柱形容器底部，密封后連 接到泵系統(tǒng) ，抽真空至IOPa以下，關(guān)閉閥門密封不銹鋼柱形容器，使用預(yù)先設(shè)計的微型開 孔裝置對SS316不銹鋼靶殼進行開孔，為氣體的釋放打開通道。然后將靶件所處的柱形容 器的下半部分放入恒溫加熱爐，設(shè)置加熱爐的溫度為720°C，待溫度達到720°C后，持續(xù)加 熱1小時，此時只有靶芯被熔融，完全釋放輻照后產(chǎn)生的氣體Xe。停止加熱后取出不銹鋼柱 形容器，使之自然冷卻到室溫，被熔融的靶芯冷卻后凝固。然后將不銹鋼柱形容器接入氣體質(zhì)譜計的進樣系統(tǒng)進行Xe氣體的定量分析，根 據(jù)定量分析的結(jié)果計算碘的嬗變量。
權(quán)利要求
基于熔融方式的碘同位素嬗變量測量方法，其特征在于包括以下步驟1]靶芯制作選取純碘化物或者較低熔點的金屬材料與碘化物的混和物進行靶芯壓制；所述碘化物中的碘為碘-127、碘-129或碘同位素的任意比例混和物；所述較低熔點的金屬材料指熔點低于700℃的金屬材料；2]靶件制作將靶芯密封在金屬靶殼內(nèi)形成待輻照的靶件；3]靶件輻照將制造好的靶件放入中子或伽馬環(huán)境中按照預(yù)先計算的時間進行輻照；4]將輻照后的靶件或靶芯熔融以完全釋放輻照后產(chǎn)生的Xe氣體如果靶殼使用的金屬材料的熔點低于或等于靶芯材料的最高熔點，則將輻照后的靶件放置于金屬熔融容器的底部，密封金屬熔融容器，對金屬熔融容器抽真空至10Pa以下，然后對靶件所處金屬熔融容器的下半部分進行加熱，溫度高出靶芯材料最高熔點50℃至100℃，直至整個靶件熔融；如果靶殼使用的金屬材料的熔點比靶芯使用材料的最高熔點高，先將輻照后的靶件放置于金屬熔融容器的底部，密封金屬熔融容器，對金屬熔融容器抽真空至10Pa以下之后，在靶件靶殼上開氣體釋放通道孔，然后對靶件所處金屬熔融容器的下半部分進行加熱，溫度高出靶芯材料最高熔點50℃至100℃，直至整個靶芯熔融；所述的金屬熔融容器選用材料的熔點至少比靶芯所使用材料的最高熔點高300℃；5]嬗變量的測量充滿釋放的Xe氣體的密封金屬熔融容器被冷卻至室溫，然后將該金屬熔融容器接入氣體定量分析儀器測量完全釋放的Xe氣體，根據(jù)測定的Xe氣體量計算嬗變量。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的基于熔融方式的碘同位素嬗變量測量方法，其特征在于所 述加熱爐是具有恒溫控制的加熱裝置。
3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的基于熔融方式的碘同位素嬗變量測量方法，其特征在于 所述金屬熔融容器的材料是鐵、不銹鋼或銅。
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的基于熔融方式的碘同位素嬗變量測量方法，其特征在于所 述靶殼材料為鋁或不銹鋼。
5.根據(jù)權(quán)利要求4所述的基于熔融方式的碘同位素嬗變量測量方法，其特征在于所 述較低熔點的金屬材料為鋁。
6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的基于熔融方式的碘同位素嬗變量測量方法，其特征在于所 述氣體定量分析儀器是氣體質(zhì)譜計或氣相色譜儀。
全文摘要
本發(fā)明涉及基于熔融方式的碘同位素嬗變量測量方法，包括以下步驟1]靶芯制作；2]靶件制作；3]靶件輻照；4]將輻照后的靶件或靶芯熔融以完全釋放輻照后產(chǎn)生的Xe氣體；5]嬗變量的測量。本發(fā)明解決了現(xiàn)有碘的嬗變量測量方法中對輻照時間的依賴和釋放率的依賴等技術(shù)問題。本發(fā)明的方法不受輻照時間的限制，僅與定量分析儀器的探測下限有關(guān)、不用考慮氣體釋放率、測量儀器只需要標定一次即可適用于各種大小和形狀的靶件。
文檔編號G01T1/167GK101846748SQ201010207360
公開日2010年9月29日 申請日期2010年6月23日 優(yōu)先權(quán)日2010年6月23日
發(fā)明者屠荊, 張文首, 李雪松, 歐陽曉平, 番孝兵, 韋冠一 申請人:西北核技術(shù)研究所