一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法
【專利摘要】本發(fā)明涉及一種環(huán)境中放射性氣溶膠的監(jiān)測技術(shù)，是一種在不更換濾膜條件下有限次連續(xù)測量環(huán)境中釷射氣子體濃度的方法。本發(fā)明通過首次取樣測量待測環(huán)境中220Rn子體的濃度然后在不更換濾膜的條件下繼續(xù)取樣t0min后通過α粒子探測器測得第j次采樣所得樣品在取樣后[Tj1,Tj2]、[Tj2,Tj3]時(shí)間段所發(fā)射的8.78MeVα粒子的積分計(jì)數(shù)、Nj(α)[Tj1,Tj2]、Nj(α)[Tj2,Tj3]；并根據(jù)公式(19a)、(19b)計(jì)算得出Nj″(α)[Tj1,Tj2]、Nj″(α)[Tj2,Tj3]；然后根據(jù)公式(20)計(jì)算待測環(huán)境中220Rn子體濃度
【專利說明】一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法

【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001] 本發(fā)明涉及一種環(huán)境中放射性氣溶膠的監(jiān)測技術(shù)，是一種在不更換濾膜條件下有 限次連續(xù)測量環(huán)境中釷射氣子體濃度的方法。

【背景技術(shù)】
[0002] 釷射氣（即22°Rn)與氡（即222Rn)同屬于放射性惰性氣體，是天然輻射照射的主要 來源之一，有222Rn的地方幾乎就有22°Rn。但人們對環(huán)境中22°Rn及其子體危害的關(guān)注要少 得多，這是由于一方面在大多數(shù)情況下，22°Rn及其子體所致劑量與222Rn及其子體的相比幾 乎可以忽略（222此、22°1^的衰變立鏈見圖1)，另一方面22°1^半衰期非常短（55.6 8)，環(huán)境中 的22°Rn分布不均勻，22°Rn及其子體之間的平衡關(guān)系較復(fù)雜，正如UNSCEAR 2008報(bào)告在給出22°Rn與其子體之間的平衡因子為0. 02 ;同時(shí)該報(bào)告還指出22°Rn與其子體間的平衡因子受 探測器在室內(nèi)的位置和室內(nèi)環(huán)境的影響其不確定度很大，導(dǎo)致對22°Rn及其子體水平的測量 和劑量評價(jià)較困難。但隨著研究的深入，人們發(fā)現(xiàn)環(huán)境中22°Rn及其子體所致劑量被低估。 根據(jù)UNSCEAR 2000報(bào)告，在天然輻射對公眾產(chǎn)生的年有效劑量中，222Rn及其子體的劑量約 占總有效劑量的50%，22°Rn及其子體產(chǎn)生的有效劑量與222Rn及其子體劑量的比例由原來 的6 %提高到9 %。在稀土生產(chǎn)場所及高釷本底地區(qū)等特殊環(huán)境中，22°Rn及其子體所致劑 量更高，導(dǎo)致在這些特殊環(huán)境中的22°Rn及其子體成為天然輻射照射的主要來源。由于環(huán)境 中22°Rn及其子體水平隨時(shí)間變化，要高質(zhì)量地估算22°Rn及其子體所致劑量，就必須要進(jìn)行22°Rn及其子體暴露量的連續(xù)（或者累積）監(jiān)測。由于22°Rn子體的半衰期太長，不能象連續(xù) 測量氡子體那樣，采用迭代扣除算法實(shí)現(xiàn)在不更換濾膜條件下有限次的連續(xù)測量。
[0003] 22°Rn子體的測量是指待測環(huán)境空氣中22°Rn的短壽命子體ThB( 212Pb) JhC(212Bi)的 放射性濃度，國內(nèi)外對其檢測方法做了大量研究：
[0004] 國內(nèi)從上個(gè)世紀(jì)50年代便開始進(jìn)行222Rn及子體的監(jiān)測研究，22°Rn及其子體水平 測量的研究起步相對較晚，但也開展了大量有益的工作。南華大學(xué)劉良軍、肖德濤等基于 能譜法、采用扣除算法研制的222Rn子體連續(xù)測量儀，可在不更換濾膜情況下連續(xù)測量1? 7天，并通過測量212Po衰變釋放的8. 78MeV a粒子的計(jì)數(shù)消除22°Rn子體對222Rn子體測量 的干擾，但該儀器采用的迭代扣除算法不能實(shí)現(xiàn)22°Rn子體的連續(xù)測量。防化研究院的張磊 等研究了一種采用CR-39固體核徑跡探測器的被動(dòng)沉積測222Rn/22°Rn子體方法，該方法可 以對222Rn/22°Rn子體進(jìn)行同時(shí)測量，但其測量靈敏度易受環(huán)境條件影響。南華大學(xué)康璽等 通過22°Rn、222Rn子體a能譜測量程序?qū)y量不確定度的分析，獲得了有關(guān)采樣時(shí)間、測量 時(shí)間段、總測量時(shí)間與22°Rn、222Rn子體測量不確定度的較清晰的關(guān)系，得到了純 22°Rn子體、 純222Rn子體以及混合222Rn、22°Rn子體的優(yōu)化a能譜法測量程序；對純 22°Rn子體而言只需 測量取樣后2?43min、43?120min的220Rn子體a能譜即可求得220Rn子體ThB (212Pb)、 ThC(212Bi)的濃度值，同時(shí)測量時(shí)間縮短到2h。南華大學(xué)周青芝等則通過研究一種能獲取總 測量周期內(nèi)任意時(shí)段與能區(qū)a能譜數(shù)據(jù)的a能譜數(shù)據(jù)重建測量方法，解決了空氣中222Rru22°Rn子體水平優(yōu)化測量中時(shí)間段重疊的問題，并在ORTEC八通道a譜儀上實(shí)現(xiàn)了空氣中 222Rn、22°Rn子體水平自動(dòng)、快速及可靠的測量，比對實(shí)驗(yàn)表明優(yōu)化后的a能譜法比五段法 及Thomas三段法等總a法更為準(zhǔn)確、可靠。中國輻射防護(hù)研究院基于能量甄別法研制的 CAM-2型系列放射性氣溶膠監(jiān)測儀是通過機(jī)械裝置拉動(dòng)一長卷濾膜在每次測量結(jié)束后自動(dòng) 更換濾膜實(shí)現(xiàn)空氣中包括22°Rn、222Rn子體氣溶膠a和3放射性氣溶膠的活度濃度測量，適 合于空氣中各種長壽命核素形成的放射性氣溶膠的連續(xù)監(jiān)測，由于其不屬于22°Rn、222Rn子 體連續(xù)測量儀，所以其結(jié)構(gòu)較復(fù)雜、使用維護(hù)繁瑣、不易便攜。中國計(jì)量研究院利用液體閃 爍儀建立了一種22°Rn/222Rn子體液閃測量方法，并于2013年與南華大學(xué)氡湖南省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn) 室采用的a能譜標(biāo)準(zhǔn)方法開展了 22°Rn/222Rn子體水平同時(shí)測量的比對研究，研究結(jié)果表明 液閃方法與標(biāo)準(zhǔn)方法的測量結(jié)果符合得比較好。
[0005] 國外在上世紀(jì)70年代，德國的Fedder sen等、波蘭的Henschke等研制的氡子體 連續(xù)測量儀，采用測量總a計(jì)數(shù)的方法和迭代扣除算法測量氡子體濃度，具有不更換濾膜 連續(xù)測量氡子體的能力，但這些早期子體測量儀不具備甄別22°Rn子體影響的功能。進(jìn)入上 世紀(jì)90年代后，以加拿大的WLx與德國的IXD-BWLM型工作水平監(jiān)測儀為代表，該型儀器都 是采用半導(dǎo)體a能譜探測系統(tǒng)記錄濾膜上222Rn、22°Rn子體各自的a計(jì)數(shù)，然后根據(jù)實(shí)際 測量出的空氣流量實(shí)時(shí)解微分方程計(jì)算222Rn、22°Rn平衡當(dāng)量濃度。日本的Hattori、Furuta 等研制的氡子體連續(xù)測量儀采用a能譜測量技術(shù)，通過測量氡子體（218P〇、214P〇)的能譜峰 來計(jì)算氡子體及其潛能濃度。這種氡子體測量儀能夠準(zhǔn)確測定氡子體及其潛能濃度且具 有甄別22°Rn子體影響的能力，它的連續(xù)測量也是通過可靠的機(jī)械裝置拉動(dòng)一長卷濾膜在每 次測量結(jié)束后自動(dòng)更換濾膜完成的，一卷濾膜的測量時(shí)間為1個(gè)月。此外，還有匈牙利的 Z. Papp, Z. Dezs" 〇等人基于總0計(jì)數(shù)方法，采用玻璃纖維過濾器通以高速氣流采樣，使用 蓋革-彌勒計(jì)數(shù)器，實(shí)現(xiàn)了混合222Rn、22°Rn子體的高靈敏度、多周期測量，并與總《計(jì)數(shù)方 法進(jìn)行比較得出該法對214Pb, 214Bi, 212Pb等子體測量更敏感的結(jié)論。
[0006] 綜上所述，目前國內(nèi)外能夠?qū)崿F(xiàn)22°Rn子體方便、快速、可靠的連續(xù)測量方法和儀器 并不多。在已有的22°Rn子體水平測量方法中，固體核徑跡法結(jié)構(gòu)簡單且不需電源，可實(shí)現(xiàn) 長期測量，但只能計(jì)算出22°Rn子體的平均濃度，暴露時(shí)間通常要3個(gè)月以上，且還受測量環(huán) 境沉積速度的影響；總a法的測量周期過長（8小時(shí)以上），當(dāng)222Rn子體水平很高時(shí)，還需 考慮殘留222Rn子體的干擾，方法誤差比較大，且只能測量瞬時(shí)濃度，其響應(yīng)時(shí)間太長，不適 合22°Rn子體水平變化的環(huán)境進(jìn)行現(xiàn)場的連續(xù)監(jiān)測；液體閃爍法雖然具有靈敏度高、抗干擾 能力強(qiáng)、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)，但測量過程復(fù)雜，不易實(shí)現(xiàn)連續(xù)測量且只能在實(shí)驗(yàn)室開展。目前 常用的22°Rn子體水平連續(xù)測量裝置主要有加拿大的WLx、德國的IXD-BWLM等工作水平監(jiān)測 儀，以及德國SARAD公司的222Rn/22°Rn及其子體連續(xù)測量儀EQF3120,前兩者雖有操作方便、 區(qū)分能量及連續(xù)測量等優(yōu)點(diǎn)，但它需要8h以上才能得到較可靠的222Rn子體濃度及222Rn子 體、22°Rn子體潛能，無法給出22°Rn子體濃度，而EQF3120則只能給出222Rn子體平衡當(dāng)量濃度 (EEC);還有就是以中國輻射研究院研制的CAM-2型系列放射性氣溶膠監(jiān)測儀為代表，該類 儀器是通過機(jī)械裝置拉動(dòng)一長卷濾膜在每次測量結(jié)束后自動(dòng)更換濾膜來實(shí)現(xiàn)22°Rn、222Rn子 體的連續(xù)測量，此類儀器需要高質(zhì)量的濾膜和傳動(dòng)裝置以及高密閉性能。它們的缺點(diǎn)是結(jié) 構(gòu)復(fù)雜、使用維護(hù)繁瑣、不易便攜。因?yàn)閍能譜法能實(shí)現(xiàn)22°Rn子體、222Rn子體的有效甄別， 測量響應(yīng)時(shí)間短，方法誤差相對較小，所以目前大多數(shù)測量方法和儀器都采用了 a能譜甄 別方法來實(shí)現(xiàn)環(huán)境中222Rn、22°Rn子體水平的同時(shí)測量。
[0007] 因此，亟需建立一種能實(shí)現(xiàn)22°Rn子體水平的便捷、可靠、快速、連續(xù)測量新方法，以 滿足特殊場所22°Rn子體水平連續(xù)監(jiān)測的需要，并提高環(huán)境22°Rn/222Rn污染水平調(diào)查與危害 評價(jià)水平。


【發(fā)明內(nèi)容】

[0008] 本發(fā)明針對現(xiàn)有技術(shù)存在的不足，提供一種在不更換濾膜條件下有限次連續(xù)測量 釷射氣子體濃度、并直接給出22°Rn/222Rn子體濃度的方法。本發(fā)明能方便地應(yīng)用于 222Rn子 體和混合22°Rn/222Rn子體的連續(xù)測量，同時(shí)本發(fā)明為研制方便、實(shí)用、可靠的新型 22°Rn/222Rn 子體連續(xù)測量儀提供了基礎(chǔ)。
[0009] 本發(fā)明一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，包括下述步驟：
[0010] 步驟一首次取樣測量待測環(huán)境中22°Rn子體的放射性濃度CIm、Cj ftt ;
[0011] 將采樣濾膜首次置于釷射氣流速為V1LAiin的待測環(huán)境中，采樣twin后，取出采 樣濾膜并將其置于a粒子探測器中，連續(xù)測量[Tn，T12]、[T12，T 13]時(shí)間段內(nèi)，8.78MeVa粒 子的積分計(jì)數(shù)值 N1 ( a ) [Tn，T12]、N1 ( a ) [Tn，T12];將 N1 ( a ) [Tn，T12]、N1 ( a ) [Tn，T12]代入 式（3)中，得到待測環(huán)境中22°Rn子體初始濃度、Ck-;

【權(quán)利要求】
1. 一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于，包括下述步驟： 步驟一首次取樣測量待測環(huán)境中22°Rn子體的濃度、Chc ; 將采樣濾膜首次置于釷射氣流速為V山/min的待測環(huán)境中，采樣twin后，取出采樣濾 膜并將其置于a粒子探測器中，連續(xù)測量[Tn，T12]、[T12，T 13]時(shí)間段內(nèi)，8.78MeVa粒子的 積分計(jì)數(shù)值 N1 ( a ) [Tn，T12]為（a ) [Tn，T12];將 N1 ( a ) [Tn，T12]為（a ) [Tn，T12]代入式（3) 中，得到待測環(huán)境中22°Rn子體初始濃度;
式⑶中 V i是首次采樣時(shí)杜射氣流速，單位為L/min, E為a粒子探測器的探測效率， n為濾膜的過濾效率， Ka為濾膜的自吸收系數(shù)， [Mr1為由采樣時(shí)間，測量時(shí)間段計(jì)算得到的時(shí)間因子矩陣的逆矩陣； 步驟二第j次取樣測量以及計(jì)算第j次取樣所采集的"新鮮"子體在第j次取樣 后[Tj1, Tj2]、[Tj2, Tj3]時(shí)間段所發(fā)射的8. 78MeV a粒子的積分計(jì)數(shù)N " j ( a ) [Tjl, Tj2]、 N" JUKTj2Jj3] 將完成第j_l次采樣測量的濾膜置于釷射氣流速為v，/min的待測環(huán)境中，采樣hmin 后，取出采樣濾膜并將其置于a粒子探測器中，連續(xù)測量通過a粒子探測器測得第j次 采樣所得樣品在取樣后[TpU、[TpU時(shí)間段所發(fā)射的8. 78MeV a粒子的積分計(jì)數(shù) NjU KTjl, Tj2]、NjU )[Tj2, Tj3];并根據(jù)公式（19a)、（19b)計(jì)算得出第j次取樣所采集的 "新鮮"子體在第j次取樣后[TjlJj2K [Tj2, Tj3]時(shí)間段所發(fā)射的8. 78MeV a粒子的積分計(jì) 數(shù)N" Ja KTjlU、N" JaKI^Tj3]; N;/ j ( a ) [Tjl, Tj2] = Nj ( a ) [Tjl, Tj2] -N/ j ( a ) [Tjl, Tj2] (19a) N" j(a) [TJ2,TJ3] = Nj(Q) [TJ2,TJ3]-N/ j ( a ) [TJ2, Tj3] (19b) 公式（19a)、（19b)中： N'a KTjl, Tj2]、N' JaKTj2, Tj3]分別表示此前j-1次取樣測量殘留在濾膜上的 ThB、ThC最終衰變成ThC'對第j次測量時(shí)，Tjl-Tj2, Tj2-Tj3時(shí)間段產(chǎn)生的8. 78MeV a粒子積 分計(jì)數(shù)值； N，」（a ) [Tjl, Tj2]、N'」（a ) [Tj2, Tj3]按以下方法，計(jì)算得到： 假設(shè)： 忽略同一張濾膜的采樣流率、子體收集效率、自吸收系數(shù)、探測效率、能譜峰重疊因子 在多次連續(xù)采樣后的變化；則濾膜第j次測量采樣完成后累積在濾膜上的ThB、ThC的累積 活度函數(shù)4沐)、4(0表示為
其中、4：/W是此前j_l次測量采樣累積在濾膜上的ThB、ThC衰變到第j次采樣 結(jié)束后t時(shí)刻的活度，4⑴、4/(0是第j次采樣收集的"新鮮"的ThB、ThC在第j次采樣結(jié) 束后t時(shí)刻的活度；因"舊"子體ThB、ThC已沒有新的來源，所以4(r)、4%)按時(shí)間的衰 變規(guī)律，表示如下：
式（6)、式（7)中，A b為ThB原子的衰變常數(shù)、A。為ThC原子的衰變常數(shù)，t為時(shí)間變 量，在本發(fā)明中t的取值方式為：在每一次采樣完成時(shí)，t自動(dòng)歸零，所述t的取值范圍為： 當(dāng)次測量周期采樣完成時(shí)至下次測量周期采樣完成時(shí)； 由初始條件 t = 〇 時(shí)，4?(O) = Ar1Gc)、4?(O) = Ar1 (々），解式（6)、⑵，得 為?'(0的具體表達(dá)式如下；
式（8)、式（9)中， h為采樣時(shí)間， 是第j-1次測量采樣完成時(shí)濾膜上的ThB、ThC的各自的總放射性活 度， 4^(0的計(jì)算過程為： 將第j-i次的測量結(jié)果代入（1〇)、（Ii)兩式計(jì)算得到第j-i次測量采樣完 成時(shí)被濾膜收集的"新鮮"釷射氣ThB、ThC兩種子體的活度；
式（10)、（11)中， Vj_i是第j_l次采樣時(shí)杜射氣流速，單位為L/min, n為濾膜的過濾效率， tc!為單次采樣時(shí)時(shí)間； Xb為ThB原子的衰變常數(shù)； X。為ThC原子的衰變常數(shù)； e為自然底數(shù)； 而第j_l次采樣完成時(shí)濾膜上收集的ThB、ThC兩種子體的總活度可表示為：
式（14)、（15)中4T(U、4T1(匕）分別表示前j-2次測量采樣收集的ThB、ThC兩 種子體衰變到第j_l次測量采樣完成時(shí)的活度，其表達(dá)式分別為式（16)、式（17);
其中 T' M是表示第j_2次測量到第j-1次測量的間隔時(shí)間； h為單次采樣時(shí)時(shí)間； Xb為ThB原子的衰變常數(shù)； X。為ThC原子的衰變常數(shù)； e為自然底數(shù)； 在式（16)、（17)中令j-1 = j，計(jì)算得到4/RK(2；)，然后將4/(2；)、?)代入 式（18)中，
公式（18)中，A b為ThB原子的衰變常數(shù)、A。為ThC原子的衰變常數(shù)，E為a粒子探 測器的探測效率，Ka為濾膜的自吸收系數(shù)； 當(dāng)式（18)中的朽=,+，即可計(jì)算出計(jì)算得出前j-1次殘 留在濾膜上的ThB、ThC最終衰變成ThC'對第j次測量時(shí)T1-T2時(shí)間段產(chǎn)生的a粒子積分 計(jì)數(shù)值 N'a KTjl, Tj2]; 當(dāng)式（18)中的fW，即可計(jì)算出計(jì)算得出前j-1次殘 留在濾膜上的ThB、ThC最終衰變成ThC'對第j次測量時(shí)T2-T3時(shí)間段產(chǎn)生的a粒子積分 計(jì)數(shù)值 N' JaKTj2Jj3]; 將計(jì)算得到的N' JaKTjlHN'代入公式（17a)、（17b)中，得到 N"八 a) [TjlJj2KN" jU) [T2, T3]; 步驟三 將步驟二所得N" jUKTpTphN" jUKH]代入公式（20)中，計(jì)算得出第j次 采樣時(shí)，待測環(huán)境中22°Rn子體濃度;
式（20)中， N"八a ) [Tp U表示第j次采樣所得新鮮22°Rn子體在[Tp U檢測時(shí)間段所得的 8. 78MeVa粒子的積分計(jì)數(shù)值； N" [T2, T3]表示第j次采樣所得新鮮22°Rn子體在[TpU檢測時(shí)間段所得的 8. 78MeVa粒子的積分計(jì)數(shù)值； V」是第j次采樣時(shí)的流率，單位為L/min， E為a粒子探測器的探測效率， n為濾膜的過濾效率， Ka為濾膜的自吸收系數(shù)， [MjF1為由第j次采樣時(shí)間，測量時(shí)間段計(jì)算得到的時(shí)間因子矩陣的逆矩陣。
2. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述Vj的取值范圍為2-10L/min。
3. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述Tjl為第j次取樣結(jié)束后，進(jìn)行測量時(shí)，距離第j次開始測量的時(shí)間，其取值為〇_2min中的任意 一個(gè)值。
4. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述Tj2為為第j次取樣結(jié)束后，進(jìn)行測量時(shí)，距離第j次開始測量的時(shí)間，其取值為30-60min中的 任意一個(gè)值。
5. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述Tj3為為第j次取樣結(jié)束后，進(jìn)行測量時(shí)，距離第j次開始測量的時(shí)間，其取值為90-300min中 的任意一個(gè)值。
6. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：單次測 量的周期為2-5小時(shí)。
7. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：一張濾 膜的使用壽命為1-7天。
8. 根據(jù)權(quán)利要求1所述的一種連續(xù)測量釷射氣子體濃度的方法，其特征在于：所述h 為 5_30min。
【文檔編號】G01T1/167GK104360370SQ201410633222
【公開日】2015年2月18日 申請日期:2014年11月11日 優(yōu)先權(quán)日:2014年11月11日
【發(fā)明者】肖德濤, 吳喜軍, 夏曉彬, 趙桂芝, 蔡軍, 單健, 涂傳火, 李志強(qiáng) 申請人:南華大學(xué)