本發(fā)明涉及一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的裝置及方法。

背景技術(shù)：

石油包裹體，作為流體包裹體中非常特殊的一類，是油氣運移、聚集過程中被膠結(jié)物或自生礦物所捕獲，封存在礦物晶格缺陷或裂隙中的原始成藏化石樣本，并在漫長的地質(zhì)年代里沒有與外界發(fā)生物質(zhì)交換，所以它記錄了宿主礦物形成時成礦介質(zhì)的各種物理、化學(xué)信息，對油氣的運移具有重要的示蹤作用。

油氣充注歷史的研究，在傳統(tǒng)上，主要是依據(jù)圈閉形成時間、生排烴史分析以及露點壓力/飽和壓力法確定，其理論基礎(chǔ)是盆地分析、油氣運聚機理及生排烴理論，主要是對油氣藏形成的宏觀研究，能定性或半定量地給出大致的成藏時刻范圍或者成藏的最早時間，但無法確定具體的成藏年代，并且研究的對象也不是油藏本身，而是基于圈閉發(fā)育史或生排烴史對成藏時間的外推，屬于間接的成藏期研究方法。

石油包裹體的成分研究與相應(yīng)的包裹體形成期次、均一溫度相結(jié)合以及與油氣藏的地球化學(xué)組成相對比，可對具體油氣藏的成藏年代做出更為準確的判斷。通過對包裹體烴類組分的分析可以研究烴類母質(zhì)特征和成熟度，進而認識油氣的來源和運移方向，而運用流體包裹體特征研究油氣注入史已證明是研究油氣成藏過程的一個有效途徑和手段。

目前研究主要集中于包裹體群體分析和無機成分的研究和技術(shù)。群體包裹體分析存在著次生流體包裹體和其他世代流體包裹體的干擾，打開流體包裹體后與外界物質(zhì)可能發(fā)生物質(zhì)交換和化學(xué)反應(yīng)，浸取過程中的污染等不確定因素的困擾，使得分析的結(jié)果無法表征單一具體油氣藏的成藏特點。因此，人們不斷嘗試用各種新的分析技術(shù)測定單個流體包裹體成分，這些方法應(yīng)用到石油（有機）包裹體主要有顯微激光拉曼光譜技術(shù)以及顯微熒光掃描技術(shù)。其中顯微激光拉曼光譜由于強熒光干擾而難以實際測定，通常主要用于測定儲層樣品中各種不發(fā)熒光的無機包裹體以及含有低環(huán)烷烴的氣體包裹體。石油包裹體的強熒光性導(dǎo)致測不到拉曼散射的精細譜圖，因此失去拉曼光譜的優(yōu)勢。

雖然油氣包裹體的顯微熒光觀察是鑒別石油包裹體和含烴包裹體的最重要和常規(guī)手段，并且熒光也是石油包裹體最顯著的光譜特征，但是以往的工作僅僅局限于利用熒光顯微技術(shù)，即將熒光顏色作為區(qū)分油氣不同時代和含油的成熟度的輔助手段，石油流體被紫外光激發(fā)，會在可見光范圍內(nèi)（380nm－760nm）發(fā)熒光，而主要發(fā)熒光的成分是芳香烴，石油包裹體熒光演化方向與預(yù)計之成熟度演化方向相反，石油包裹體散發(fā)出的熒光反映了重要的成分指紋信息。

國外對熒光顯微光譜技術(shù)有一些報道，但存在數(shù)據(jù)信息單一，熒光光譜重疊嚴重等問題。對于熒光光譜重疊嚴重這一難題，引入其他的熒光信息參量，無疑是一個非常有意義的探索方向。

時間分辨光譜技術(shù)商用化的儀器已經(jīng)日趨成熟，對原油相關(guān)樣品的研究方興未艾，但針對單個包裹體需結(jié)合微區(qū)定位及顯微成像技術(shù)，在空間分辨率上有了更高的要求。

目前的國內(nèi)外關(guān)于時間分辨光譜研究主要是基于時間-熒光強度二維光譜的分析，對于單質(zhì)化合物的或者簡單配比混合溶液非常有效，但是針對石油這種復(fù)雜系統(tǒng)，單一的熒光強度—時間光譜反映的是不同的多換芳烴組分的不同信息加和，單純利用單波長激發(fā)，單波長接收的熒光壽命的不同不足以區(qū)分復(fù)雜混合物中的不同組分。

技術(shù)實現(xiàn)要素：

本發(fā)明要解決的技術(shù)問題是針對以上不足，提供一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的裝置及方法，可以在三維熒光光譜信息的基礎(chǔ)上，增加不同多環(huán)芳烴熒光強度隨著時間的變化的信息，構(gòu)成多維熒光光譜，可以有效地解決光譜重疊問題，真正意義上的實現(xiàn)包裹體內(nèi)多環(huán)芳烴的組分分析，從而確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻；解決了對于單個石油包裹體有機成分提取困難等問題。

為解決以上技術(shù)問題，本發(fā)明采用以下技術(shù)方案：一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的方法，包括以下步驟：

步驟1，激光誘導(dǎo)時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)的搭建步驟；

步驟2，基于時間分辨熒光的“微觀油”及“宏觀油”多維光譜數(shù)據(jù)的數(shù)據(jù)挖掘步驟；

步驟3，油氣成藏關(guān)鍵時刻的確定步驟。

一種優(yōu)化方案，利用顯微時間分辨熒光光譜技術(shù)引入時間參量，基于不同多環(huán)芳烴其熒光壽命不同獲得石油包裹體及其對比樣品的三維時間分辨熒光光譜，針對反映了波長、熒光強度、時間綜合信息的新數(shù)據(jù)特點，利用多維相關(guān)技術(shù)針對進行數(shù)據(jù)挖掘，借鑒支持向量機的核函數(shù)方法將非線性的數(shù)據(jù)處理方法引入三線性的平行因子分析法中，實現(xiàn)石油包裹體內(nèi)多環(huán)芳烴的成分分析，在此基礎(chǔ)上對單個石油包裹體進行顯微熒光光譜測量，分析成巖礦物中單個石油包裹體有機成分組成，并與現(xiàn)今油藏中原油的有機成分組成進行對比，重構(gòu)整個成藏過程，進而厘定油氣成藏的關(guān)鍵時刻的方法。

進一步地，所述步驟2，基于時間分辨熒光的“微觀油”及“宏觀油”多維光譜數(shù)據(jù)的數(shù)據(jù)挖掘步驟；包括特征提取和分類識別訓(xùn)練方法；

基于特征提取和分類識別的模式訓(xùn)練的方法，將光譜數(shù)據(jù)進行分類識別；

利用pca，pls，gabor，wavelet對光譜數(shù)據(jù)進行特征提取，根據(jù)訓(xùn)練樣本集確立特征提取的方式；在此基礎(chǔ)上對優(yōu)化的特征量進行svm和ann分類識別；調(diào)試并選擇最優(yōu)特征提取和模式識別方法，進行不同類型的包裹體“微觀油”與“宏觀油”分類識別，確定油藏原油與包裹體特定期次“原油”的親緣關(guān)系；

所述ann包括bp，rbf，elman，pnn，grnn，lvq，som。

進一步地，所述步驟2，基于時間分辨熒光的“微觀油”及“宏觀油”多維光譜數(shù)據(jù)的數(shù)據(jù)挖掘步驟；包括非線性內(nèi)核parafac方法，

實現(xiàn)各獨立芳烴組分的識別和定量分析，確立包裹體“微觀油”的關(guān)鍵成藏時刻；由于平行因子對所分析數(shù)據(jù)的三線性的要求，要求芳烴含量與其熒光強度之間滿足線性關(guān)系，當(dāng)不能滿足時，其數(shù)據(jù)的準確性降低；svm在小樣本的情況下，選擇恰當(dāng)?shù)暮撕瘮?shù)以解決對非線性數(shù)據(jù)的分類識別問題，借鑒svm的分類器對時間分辨光譜數(shù)據(jù)（非線性數(shù)據(jù)）進行核函數(shù)矯正，以解決非線性數(shù)據(jù)應(yīng)用平行因子分析誤差較大的問題。

本發(fā)明還提供一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的裝置,包括時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)、延時系統(tǒng)、顯微成像系統(tǒng)。

一種優(yōu)化方案，所述時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)包括光柵光譜儀和檢測裝置；

光柵光譜儀用于對發(fā)射熒光進行分光處理；

檢測裝置用于接收不同波長的光信號，獲取不同發(fā)射光波長、時間、發(fā)射光強度三維時間分辨光譜。

進一步地，所述時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)還包括激光光源，激光光源包括脈沖光源，所述脈沖光源包括飛秒脈沖激光器或脈沖氙燈光源，所述脈沖光源經(jīng)過非線性晶體lbo倍頻后得到波長為200-400nm的脈沖激發(fā)光源。

進一步地，所述顯微成像系統(tǒng)，包括顯微鏡、圖像處理裝置、三維調(diào)整架；

所述顯微鏡自帶光源，所述顯微鏡電連接圖像處理裝置，所述顯微鏡31的正下方設(shè)置三維調(diào)整架；

顯微成像系統(tǒng)針對石油包裹體體積小的特性，利用leicadmilm顯微系統(tǒng)進行微區(qū)定位，利用顯微鏡自帶光源，照明視場，調(diào)節(jié)三維調(diào)整架時應(yīng)選用led紅光做校準激光，使激光入射點與所測單個包裹體重合。

進一步地，所述延時系統(tǒng)包括延時發(fā)生器、控制系統(tǒng)。

所述延時發(fā)生器電連接控制系統(tǒng)；

延時系統(tǒng)：經(jīng)第二二向色鏡透射的780nm紅光作為觸發(fā)信號，一路觸發(fā)信號經(jīng)延時發(fā)生器觸發(fā)信號鑒別器延時倒相，另一路觸發(fā)信號經(jīng)衰減片衰減，兩路觸發(fā)信號符合，反極性的過零交叉點作為觸發(fā)啟動時間，經(jīng)控制系統(tǒng)觸發(fā)檢測裝置記錄光譜數(shù)據(jù)。

進一步地，所述檢測裝置包括快速探測器；所述快速探測器選用超快探測器，快速探測器針對ns超短熒光，需要ps量級的超快探測器，同時由于單個包裹體體積小，熒光弱的特性，將包裹體發(fā)射的熒光經(jīng)光柵光譜儀分光，光纖耦合接單光子計數(shù)器可以實現(xiàn)弱熒光檢測。單光子計數(shù)器可實現(xiàn)ps量級的光子計數(shù)。

本發(fā)明采用以上技術(shù)方案后，與現(xiàn)有技術(shù)相比，具有以下優(yōu)點：

本發(fā)明提供了一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的裝置及方法，可以在三維熒光光譜信息的基礎(chǔ)上，增加不同多環(huán)芳烴熒光強度隨著時間的變化的信息，構(gòu)成多維熒光光譜，可以有效地解決光譜重疊問題，真正意義上的實現(xiàn)包裹體內(nèi)多環(huán)芳烴的組分分析，從而確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻；解決了對于單個石油包裹體有機成分提取困難等問題；

時間分辨熒光光譜技術(shù)可以提供更為豐富的熒光指紋信息，原油樣品的激光誘導(dǎo)熒光光譜的時間演化特性隨著原油芳烴含量的不同而不同，在三維熒光光譜信息的基礎(chǔ)上，增加不同多環(huán)芳烴熒光強度隨著時間的變化的信息，構(gòu)成多維熒光光譜，可以有效地解決光譜重疊問題，真正意義上的實現(xiàn)包裹體內(nèi)多環(huán)芳烴的組分分析，從而確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻。

下面結(jié)合附圖和實施例對本發(fā)明進行詳細說明。

附圖說明

圖1為本發(fā)明的基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的方法步驟圖；

圖2為本發(fā)明基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的裝置結(jié)構(gòu)示意圖；

圖中，

1-時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)，11-激光光源，12-倍頻晶體lbo，13-第一二向色鏡，14-第一棱鏡，15-光纖耦合器，16-第二棱鏡，17-光柵，18-檢測裝置，19-第二二向色鏡，2-延時系統(tǒng)，21-延時發(fā)生器，22-控制系統(tǒng)，3-顯微成像系統(tǒng)，31-顯微鏡，32-圖像處理裝置，33-三維調(diào)整架。

具體實施方式

為了對本發(fā)明的技術(shù)特征、目的和效果有更加清楚的理解，現(xiàn)對照附圖說明本發(fā)明的具體實施方式。

實施例1一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的方法

如圖1所示，本發(fā)明提供一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的方法,包括以下步驟：

步驟1：激光誘導(dǎo)時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)的搭建步驟；

步驟2：基于時間分辨熒光的“微觀油”及“宏觀油”多維光譜數(shù)據(jù)的數(shù)據(jù)挖掘步驟；

步驟3：油氣成藏關(guān)鍵時刻的確定步驟。

其中：

步驟1：激光誘導(dǎo)時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)的搭建步驟；

激發(fā)光源11發(fā)出的激發(fā)光經(jīng)第一二向色鏡13反射390nm紫光，透射780nm紅光，紫光作為激發(fā)光，依次經(jīng)第一棱鏡14、光纖耦合器15耦合至光纖，斜入射激發(fā)三維調(diào)整架33上的樣品發(fā)射熒光。

延時系統(tǒng)2：激發(fā)光源11發(fā)出的激發(fā)光還經(jīng)第二二向色鏡19透射的780nm紅光作為觸發(fā)信號，一路觸發(fā)信號經(jīng)延時發(fā)生器21觸發(fā)信號鑒別器延時倒相，另一路觸發(fā)信號經(jīng)衰減片衰減，兩路觸發(fā)信號符合，反極性的過零交叉點作為觸發(fā)啟動時間，經(jīng)控制系統(tǒng)22觸發(fā)檢測裝置18記錄光譜數(shù)據(jù)。

所述檢測裝置18包括快速探測器。所述快速探測器選用超快探測器，針對ns超短熒光，需要ps量級的超快探測器，同時由于單個包裹體體積小，熒光弱的特性，將包裹體發(fā)射的熒光經(jīng)光柵光譜儀17分光，光纖耦合接單光子計數(shù)器可以實現(xiàn)弱熒光檢測。單光子計數(shù)器可實現(xiàn)ps量級的光子計數(shù)。

顯微成像系統(tǒng)3：針對石油包裹體體積小的特性，可利用leicadmilm顯微系統(tǒng)進行微區(qū)定位，利用顯微鏡自帶光源，照明視場，調(diào)節(jié)三維調(diào)整架33時應(yīng)選用led紅光做校準激光，使激光入射點與所測單個包裹體重合。

步驟2：基于時間分辨熒光的“微觀油”及“宏觀油”多維光譜數(shù)據(jù)的數(shù)據(jù)挖掘步驟；

經(jīng)步驟1實驗獲取的是不同石油包裹體樣品“微觀油”及“宏觀油”的三維時間分辨光譜（二維數(shù)據(jù)矩陣）：發(fā)射光波長—時間—發(fā)射光強度excitation-time-resolvedfluorescence(etrf)。數(shù)據(jù)分析基于多維數(shù)據(jù)分析軟件，主要關(guān)注兩個方面：

其一是特征提取和分類識別訓(xùn)練方法；

基于特征提取和分類識別的模式訓(xùn)練的方法，將光譜數(shù)據(jù)進行分類識別。

利用pca，pls，gabor，wavelet等對光譜數(shù)據(jù)進行特征提取，根據(jù)訓(xùn)練樣本集確立特征提取的方式；在此基礎(chǔ)上對優(yōu)化的特征量進行svm和ann（bp，rbf，elman，pnn，grnn，lvq，som）分類識別。調(diào)試并選擇最優(yōu)特征提取和模式識別方法，進行不同類型的包裹體“微觀油”與“宏觀油”分類識別，確定油藏原油與包裹體特定期次“原油”的親緣關(guān)系。

其二是非線性內(nèi)核parafac方法；

利用平行因子parafac的方法，實現(xiàn)各獨立芳烴組分的識別和定量分析，確立包裹體“微觀油”的關(guān)鍵成藏時刻。

不同原油其時間三維光譜的不同是由于不同樣品的獨立芳烴組分的含量不同造成的，即由三維時間光譜分辨光譜和不同的樣品所構(gòu)成的三維數(shù)據(jù)陣列，反映的是各獨立芳烴組分隨含量不同而對熒光的不同貢獻的非線性加信息，成功分解這些信息，即可得到各個獨立芳烴組分在每個樣品中含量信息，實現(xiàn)包裹體內(nèi)芳烴的組分定量。

由于平行因子對所分析數(shù)據(jù)的三線性的要求，要求芳烴含量與其熒光強度之間滿足線性關(guān)系，當(dāng)不能滿足時，其數(shù)據(jù)的準確性降低。svm在小樣本的情況下，選擇恰當(dāng)?shù)暮撕瘮?shù)，成功的解決了對非線性數(shù)據(jù)的分類識別問題，借鑒svm的分類器對時間分辨光譜數(shù)據(jù)（非線性數(shù)據(jù)）進行核函數(shù)矯正，以解決非線性數(shù)據(jù)應(yīng)用平行因子分析誤差較大的問題。

步驟3：油氣成藏關(guān)鍵時刻的確定步驟。

確定油氣成藏關(guān)鍵時刻的分析技術(shù)研究；

建立單個包裹體的時間分辨光譜指紋庫，對單個包裹體的成分和成熟度進行分析。進行不同類型的包裹體“微觀油”與“宏觀油”對比，確定油藏原油與包裹體特定期次“原油”的親緣關(guān)系。

針對單個包裹體環(huán)境下實驗結(jié)果的正確率的判定，包括結(jié)合地理化學(xué)分析數(shù)據(jù)的檢測步驟和結(jié)合包裹體地質(zhì)信息的檢驗步驟，需要結(jié)合油氣包裹體的沉積環(huán)境等地質(zhì)學(xué)信息，在樣品制備階段指導(dǎo)選取地質(zhì)信息完整的單個包裹體或者地質(zhì)信息相近的群體包裹體；在測試結(jié)果分析階段需要結(jié)合包裹體的地質(zhì)學(xué)信息，對比色質(zhì)分析的實驗檢測結(jié)果。結(jié)合地質(zhì)學(xué)信息不但可以增加對比研究的客觀性和準確度，并可結(jié)合實際需求不斷調(diào)整提高檢測的信息的提取價值。

實施例2一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的裝置

如圖2所示，本發(fā)明提供一種基于時間分辨熒光光譜確定石油包裹體成藏關(guān)鍵時刻的裝置,包括：時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)1、延時系統(tǒng)2、顯微成像系統(tǒng)3。

所述時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)1包括激光光源11、倍頻晶體lbo12、第一二向色鏡13、第一棱鏡14、光纖耦合器15、第二棱鏡16、光柵光譜儀17、檢測裝置18、第二二向色鏡19。

激光光源11：由于原油的熒光壽命比較短，1~10ns量級，所以脈沖光源需要滿足必要的脈沖能量并且脈沖持續(xù)時間短暫，優(yōu)選為激光光源。

所述激光光源11包括脈沖光源，所述脈沖光源優(yōu)選飛秒脈沖激光器，

所述飛秒脈沖激光器包括固體激光器，固體激光器為532nm的固體激光器（cw，milliennia）；

所述固體激光器優(yōu)選泵浦mode-lockedti:sapphirelaser（tsunami）激光器，所述泵浦mode-lockedti:sapphirelaser（tsunami）激光器的激發(fā)光波長為780nm，脈沖寬度100，經(jīng)過非線性晶體lbo倍頻后得到390nm的脈沖激發(fā)光源。

所述時間分辨熒光光譜測量系統(tǒng)1還包括第一二向色鏡13，激發(fā)光源11發(fā)出的激發(fā)光經(jīng)第一二向色鏡13反射390nm紫光，透射780nm紅光，紫光作為激發(fā)光，依次經(jīng)第一棱鏡14、光纖耦合器15耦合至光纖，斜入射激發(fā)三維調(diào)整架33上的樣品發(fā)射熒光。

所述激光光源11還可以選用時間分辨光譜儀，時間分辨光譜儀包括horibajobinyvonfluorolog-3中所使用的脈沖氙燈光源獲取脈沖激發(fā)光。

光柵光譜儀17用于對發(fā)射熒光進行分光處理；

檢測裝置18用于不同波長接收光信號，獲取不同發(fā)射光波長、時間、發(fā)射光強度三維時間分辨光譜。

所述檢測裝置18包括快速探測器。

所述快速探測器選用超快探測器，

快速探測器：針對ns超短熒光，需要ps量級的超快探測器，同時由于單個包裹體體積小，熒光弱的特性，將包裹體發(fā)射的熒光經(jīng)光柵光譜儀17分光，光纖耦合接單光子計數(shù)器可以實現(xiàn)弱熒光檢測。單光子計數(shù)器可實現(xiàn)ps量級的光子計數(shù)。針對單個石油包裹體的激光誘導(dǎo)時間分辨光譜的獲取，對儀器時間、空間的分辨率及符合度的要求很高，同時其樣品成分的復(fù)雜性，又為數(shù)據(jù)挖掘提出了挑戰(zhàn)。

所述顯微成像系統(tǒng)3，包括顯微鏡31、圖像處理裝置32、三維調(diào)整架33。

所述顯微鏡31自帶光源，所述顯微鏡31電連接圖像處理裝置32，所述顯微鏡31的正下方設(shè)置三維調(diào)整架33。

顯微成像系統(tǒng)3：針對石油包裹體體積小的特性，可利用leicadmilm顯微系統(tǒng)進行微區(qū)定位，利用顯微鏡自帶光源，照明視場，調(diào)節(jié)三維調(diào)整架33時應(yīng)選用led紅光做校準激光，使激光入射點與所測單個包裹體重合。

所述延時系統(tǒng)2包括延時發(fā)生器21、控制系統(tǒng)22。

所述延時發(fā)生器21電連接控制系統(tǒng)22。

延時系統(tǒng)2：經(jīng)第二二向色鏡19透射的780nm紅光作為觸發(fā)信號，一路觸發(fā)信號經(jīng)延時發(fā)生器21觸發(fā)信號鑒別器延時倒相，另一路觸發(fā)信號經(jīng)衰減片衰減，兩路觸發(fā)信號符合，反極性的過零交叉點作為觸發(fā)啟動時間，經(jīng)控制系統(tǒng)22觸發(fā)檢測裝置18記錄光譜數(shù)據(jù)。

以上所述為本發(fā)明最佳實施方式的舉例，其中未詳細述及的部分均為本領(lǐng)域普通技術(shù)人員的公知常識。本發(fā)明的保護范圍以權(quán)利要求的內(nèi)容為準，任何基于本發(fā)明的技術(shù)啟示而進行的等效變換，也在本發(fā)明的保護范圍之內(nèi)。