本發(fā)明屬于核數(shù)據(jù)測量,具體涉及一種中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法。
背景技術(shù):
1、原子核由質(zhì)子和中子組成,其質(zhì)量數(shù)是組成它的質(zhì)子數(shù)和中子數(shù)之和。質(zhì)量數(shù)較大的原子核被稱為重核,在中子作用下可發(fā)生裂變核反應的重核被稱為可裂變核,所發(fā)生的裂變核反應被稱為中子誘發(fā)裂變核反應。裂變通常生成兩個中等質(zhì)量數(shù)的原子核,被稱為裂變碎片。裂變碎片處于高激發(fā)態(tài),常通過發(fā)射中子(瞬發(fā)中子)和伽馬射線(瞬發(fā)伽馬)退激。發(fā)射過瞬發(fā)中子和瞬發(fā)伽馬后的裂變碎片被稱為原始裂變產(chǎn)物。大多數(shù)原始裂變產(chǎn)物為放射性核素,通過一系列放射性衰變至穩(wěn)定核,形成衰變鏈。原始裂變產(chǎn)物經(jīng)放射性衰變后生成的核素被稱為次級裂變產(chǎn)物。原始裂變產(chǎn)物和次級裂變產(chǎn)物被統(tǒng)稱為裂變產(chǎn)物。目前發(fā)現(xiàn)的裂變產(chǎn)物約有500多個核素,其中有穩(wěn)定核素,也有半衰期不到1秒的短壽命放射性核素。裂變產(chǎn)物質(zhì)量數(shù)從66到172,屬于從鎳到鉺的40多種元素。裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額是指裂變時生成該裂變產(chǎn)物的幾率,可分為獨立產(chǎn)額和累積產(chǎn)額。獨立產(chǎn)額是指裂變時直接生成該裂變產(chǎn)物的幾率,累積產(chǎn)額是其獨立產(chǎn)額及其所有前驅(qū)衰變母體的獨立產(chǎn)額之和。裂變產(chǎn)額反映核裂變的性質(zhì),在裂變核反應的理論研究和應用中均具有重要作用,是重要的核數(shù)據(jù)。
2、原子核在中子作用下還會發(fā)生(n,γ)、(n,2n)等中子活化反應,活化產(chǎn)物是該原子核的同位素(質(zhì)子數(shù)相同而質(zhì)量數(shù)不同的核素)。入射中子與原子核(稱為靶核)發(fā)生核反應的幾率常用截面來表示。
3、載體是指能夠載帶某種微量物質(zhì)共同參與某種化學或物理過程的另一種物質(zhì)。根據(jù)載體與所載帶物質(zhì)的性質(zhì),可區(qū)分為同位素載體和非同位素載體。
4、裂變產(chǎn)額的測量包括相對測量法和絕對測量方法。前者只需要測定裂變后各裂變產(chǎn)物的產(chǎn)生量,主要用來測定產(chǎn)物之間的相對產(chǎn)額;后者需要同時測定裂變產(chǎn)物的產(chǎn)生量和可裂變核的裂變數(shù),二者之比即為產(chǎn)額。
5、裂變產(chǎn)額的絕對測量方法中,以中子活化指示劑測定裂變數(shù),以放化法測定裂變產(chǎn)物的含量,從而計算得到裂變產(chǎn)額是經(jīng)典的測量方法。經(jīng)典測量方法中,測定裂變數(shù)的中子活化指示劑是一種核素,而為分離分析特定裂變產(chǎn)物加入的載體是另一種核素,活化指示劑的活化率和載體的化學回收率需要分別測量,存在實驗效率低下、測量準確度不高等問題。
技術(shù)實現(xiàn)思路
1、為了克服裂變產(chǎn)額測量中存在效率低、精度差的不足,本發(fā)明提出了一種中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法。
2、本發(fā)明解決其技術(shù)問題采用的技術(shù)方案是:
3、一種中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,
4、(1)選定同位素載體核素。根據(jù)待測定產(chǎn)額的裂變產(chǎn)物,選擇合適的同位素作為載體核素。載體核素選擇時同時考慮其中子活化反應截面適宜,活化產(chǎn)物要易于準確測量。
5、(2)制作輻照靶。根據(jù)中子源的輻照條件,制作適宜的輻照靶,輻照靶中載體核素和可裂變核素的核數(shù)準確已知且混合均勻。
6、(3)進行中子輻照。將上述輻照靶放在中子源上輻照。假定中子注量率恒定為φ,可裂變核的裂變截面為σf,載體核素的活化截面為σa、活化產(chǎn)物的衰變常數(shù)為λa,裂變產(chǎn)物i的獨立產(chǎn)額為yi、衰變常數(shù)為λi,輻照時長為tr,且輻照時長tr足夠短,在此期間由裂變產(chǎn)物i的前驅(qū)母體衰變生成的次級裂變產(chǎn)物的量可忽略,則輻照結(jié)束時刻,輻照靶中裂變產(chǎn)物i和活化產(chǎn)物a的核素數(shù)目分別為:
7、ni=nf0·σf·φ·yi·[1-exp(-λi·tr)]/λi?(1)
8、na=na0·σa·φ·[1-exp(-λa·tr)]/λa?(2)
9、式中ni為輻照結(jié)束時刻輻照靶中裂變產(chǎn)物i的核數(shù),nf0為輻照靶中可裂變核的初始核數(shù),na0和na分別為載體的初始核數(shù)和活化產(chǎn)物在輻照結(jié)束時刻的核數(shù)。裂變截面、活化截面和衰變常數(shù)均為已知的核數(shù)據(jù),可取評價數(shù)據(jù)或者實驗測量值。
10、(4)化學分離提純目標同位素。輻照結(jié)束后t時刻,從輻照靶的可裂變核素、載體核素和裂變產(chǎn)物的混和物中用適宜的化學分離方法提純出目標同位素,假定載體各同位素和裂變產(chǎn)物i的同位素交換完全,且由裂變產(chǎn)物i的前驅(qū)母體衰變生成的裂變產(chǎn)物i可忽略,則純化樣品中裂變產(chǎn)物i和載體活化產(chǎn)物的核素數(shù)目分別為:
11、ni=y(tǒng)c·nf0·σf·φ·yi·exp(-λi·t)·([1-exp(-λi·tr)]/λi???(3)
12、na=y(tǒng)c·na0·σa·φ·exp(-λa·t)·[1-exp(-λa·tr)]/λa????(4)
13、式中yc為化學分離純化過程中活化產(chǎn)物與裂變產(chǎn)物i的化學回收率,二者相同。
14、(5)測定純化樣品中活化產(chǎn)物與裂變產(chǎn)物i的核數(shù)比。根據(jù)式(3)和式(4),該比值r為:
15、
16、(6)計算裂變產(chǎn)物i的產(chǎn)額。根據(jù)式(5),裂變產(chǎn)物i的獨立產(chǎn)額為:
17、
18、當化學分離時刻裂變產(chǎn)物i的前驅(qū)母體均已衰變到該裂變產(chǎn)物時,用上式計算得到的產(chǎn)額為累積產(chǎn)額。
19、本發(fā)明的有益效果是:
20、一種中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,以載體的活化產(chǎn)物示蹤與其互為同位素的裂變產(chǎn)物的化學回收率,在同位素交換完全的條件下二者相同,通過測定活化產(chǎn)物與裂變產(chǎn)物的比值的方法測定裂變產(chǎn)額時不用單獨測定化學回收率。
21、一種中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,以載體的活化反應份額指示可裂變核的裂變反應份額,通過測定活化產(chǎn)物與裂變產(chǎn)物的比值的方法測定裂變產(chǎn)額時不用測定可裂變核的裂變數(shù)。
22、一種中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,載體核素與可裂變核素混勻后制備輻照靶,二者所處中子場完全一致,可避免因中子場差異而引入的產(chǎn)額測量不確定度。
23、一種中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,載體與裂變產(chǎn)物互為同位素,無需額外添加多種示蹤劑,放化分離流程的目標唯一,可簡化分離流程、提高放化分離的速度。
1.一種中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,包括以下步驟:
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,所述步驟1,進一步包括:
3.根據(jù)權(quán)利要求2所述中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,所述步驟2,進一步包括:
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,所述硝酸钚溶液中,239pu濃度為0.1mg/ml;硝酸銻溶液中,sb濃度為10mg/ml;在1g輻照靶溶液中,核素239pu、121sb、123sb的核數(shù)分別為:2.52×1017、2.83×1019、2.11×1019。
5.根據(jù)權(quán)利要求2所述中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,所述步驟5,進一步包括:
6.根據(jù)權(quán)利要求1所述中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,所述步驟5,進一步包括:
7.根據(jù)權(quán)利要求1所述中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,所述步驟6,進一步包括:
8.根據(jù)權(quán)利要求1所述中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,所述可裂變核素可以為233u、或者為235u、或者為238u、或者為241am。
9.根據(jù)權(quán)利要求1所述中子誘發(fā)裂變產(chǎn)額的測定方法,其特征在于,所述中子源為反應堆跑兔裝置。