本發(fā)明屬于放射性廢物處置技術領域，具體涉及一種基于兩尺度模型的膨潤土中核素遷移評估方法。
背景技術：
高水平放射性廢物(High Level Radioactive Waste，簡稱高放廢物，HLW)主要來自于核燃料后處理廠的高水平放射性廢液(簡稱高放廢液)，以及少量直接當廢物處置的乏燃料元件。高放廢液包括乏燃料后處理工藝中鈾钚共去污循環(huán)產(chǎn)生的萃余液，以及鈾鈍化循環(huán)、钚鈍化循環(huán)等后續(xù)工序產(chǎn)生的部分處理廢液。后處理過程中，乏燃料中含有的不揮發(fā)性裂變產(chǎn)物基本上都進入到高放廢液，亦即高放廢液包含了核燃料后處理過程中99％以上的放射性核素，構成了高放廢物的主體。
高放廢物具有放射性活度高、核素半衰期長、毒性大、發(fā)熱率高、長期輻射危害嚴重等特點，對人類及其賴以生存的自然環(huán)境存在著極大的長期潛在危害；根據(jù)我國2005年制訂的核電發(fā)展規(guī)劃，2020年核電裝機容量將達到4×107kW，在建裝機容量1.8×107kW，我國大型核燃料后處理廠計劃于2025年后運行，屆時每年將產(chǎn)生數(shù)百立方米的高放廢液，隨著核電規(guī)模的進一步擴大，還會產(chǎn)生更多的高放廢液。故其安全處置是關系核技術利用、核能可持續(xù)發(fā)展的重大問題，處置的核心思想是如何把高放廢物與人類生存環(huán)境安全隔離，以保證人類及其環(huán)境的安全。
高放廢物地質(zhì)處置體系是由高放廢物固化體、廢物容器及其外包裝、緩沖/回填材料、處置庫圍巖組成，前三者構成了人工屏障，圍巖是天然屏障。緩沖/回填材料是最后一道人工屏障，其材料的選擇和工程特性對高放廢物地質(zhì)處置系統(tǒng)的安全有重大影響，緩沖/回填材料作為高放廢物處置系統(tǒng)中的工程阻擋層部分，填充在廢物容器及其外包裝和圍巖之間，它應當起到的作用包括：(1)工程屏障作用，維護處置庫結構的穩(wěn)定性，緩沖圍巖壓力對廢物罐的影響；(2)水力學屏障作用，填充在廢物容器周圍并封堵圍巖表面上的裂隙、孔隙，阻止或延緩地下水(溶液)到達廢物容器表面；(3)化學屏障作用，限制氧化劑到達廢物容器表面，延緩容器對高放廢物的保護期；并當廢物容器被蝕穿，高放廢物固化體受地下水浸蝕釋出核素時，阻滯核素向圍巖的遷移。(4)導熱作用，應能較快速的傳導高放廢物中核素衰變產(chǎn)生的熱量，避免熱量的累積?；谝陨峡剂?，膨潤土材料以其極低的滲透性和優(yōu)異的吸附性能成為高放廢物地質(zhì)處置系統(tǒng)緩沖材料的首選。
從地質(zhì)處置安全評價角度來看，一個極為關鍵的問題是，千、萬年后，當廢物包裝容器被蝕穿，在地下水侵蝕下高放廢物固化體中放射性核素浸出成為必然時，膨潤土緩沖材料可以多大程度上阻滯核素的遷移，要想獲得微量核素在膨潤土緩沖材料中遷移的定量信息，以及長時間尺度上核素遷移在外界物理、化學條件改變時的變化規(guī)律，僅依靠實驗室試驗是不夠的，必須在試驗研究的基礎上，基于核素在膨潤土中的遷移過程機理，建立能夠描述該過程的理論數(shù)學模型，并使用該模型對高放廢物地質(zhì)處置庫膨潤土緩沖材料中核素遷移過程做定量分析和預測。
核素在膨潤土中的遷移要受到諸多物理、化學因素的影響，其中最為關鍵的幾個因素包括：含核素溶液在膨潤土中的滲流、核素在膨潤土孔隙中的反應和吸附以及膨潤土中核素的擴散。
核素在緩沖回填材料實際遷移過程中伴隨的反應過程機理太過復雜，涉及到不同的化學條件下吸附、離子交換、絡合等地球化學反應，這些復雜反應影響了核素在膨潤土中滯留、遷移的分配情況，決定著最終遷移離開膨潤土的核素分布?；灸Ｐ蛯@一復雜過程做了簡化，使用等溫線性吸附模型來描述膨潤土中核素滯留、遷移分配情況，通過實驗來獲取相關分配系數(shù)。這樣處理方式的優(yōu)點是便于模型計算和求解，參數(shù)易于通過實驗獲取，但同時這一簡單的分配方式也必然掩蓋了實際遷移過程中的諸多細節(jié)，帶來了一定的誤差，因此有必要建立更為合理的膨潤土中核素遷移模型。
技術實現(xiàn)要素：
本發(fā)明所提供的技術，其目的是指導高放廢物地質(zhì)處置安全評價工作中緩沖回填材料中核素遷移計算。
本發(fā)明首先對膨潤土的物理、化學性質(zhì)、滲流、核素在膨潤土中的吸附及核素擴散等方面的實驗研究結果做梳理分析，并歸納總結了膨潤土中核素遷移的模型研究現(xiàn)狀，在此基礎上建立描述核素在膨潤土中遷移的理論數(shù)模，求解分析長時間尺度上核素在膨潤土中的分布以及核素遷移通量，并考察不同物理、化學因素對核素遷移的影響,并建立兩尺度模型。
本發(fā)明將膨潤土研究對象視為由團簇微觀尺度和考慮特征長度的宏觀尺度組成，在膨潤土宏觀尺度上依然沿用基本模型框架，在團簇微觀尺度中考慮具體的吸附、反應等機理過程，團簇尺度計算中所需要的化學組成等數(shù)據(jù)由宏觀尺度計算提供，團簇尺度計算結果以表觀分配系數(shù)的形式返回宏觀尺度模型，在宏觀尺度模型中計算得到核素遷移結果，從而建立關聯(lián)膨潤土宏觀和微觀團簇兩個特征尺度的兩尺度數(shù)學模型。
本發(fā)明的模型通過獲取數(shù)據(jù)并對模型進行計算，并與目前使用模型進行對比，進一步使模型合理化。
附圖說明
圖1為本發(fā)明膨潤土兩尺度概念模型示意圖。
具體實施方式
下面結合附圖和實施例對本發(fā)明進行詳細的描述。
膨潤土核素遷移過程模型修正的核心在于如何更為合理的描述核素在膨潤土孔隙地下水和膨潤土固相中的分配，本發(fā)明通過建立兩尺度的遷移過程模型實現(xiàn)這一目的。
本發(fā)明將膨潤土研究對象視為由團簇微觀尺度和考慮特征長度的宏觀尺度組成（如圖1所示），在膨潤土宏觀尺度上依然沿用基本模型框架，在團簇微觀尺度中考慮具體的吸附、反應等機理過程，團簇尺度計算中所需要的化學組成等數(shù)據(jù)由宏觀尺度計算提供，團簇尺度計算結果以表觀分配系數(shù)的形式返回宏觀尺度模型，在宏觀尺度模型中計算得到核素遷移結果，從而建立關聯(lián)膨潤土宏觀和微觀團簇兩個特征尺度的兩尺度數(shù)學模型。
下面來建立團簇尺度模型，基于平均量的概念，視膨潤土微觀團簇內(nèi)為擬均相，團簇內(nèi)化學組分分布、壓力等都是均勻的，團簇內(nèi)不存在質(zhì)量、壓力梯度，只考慮團簇內(nèi)化學物種間的化學反應平衡。
一般而言，導致核素在液相和固相之間發(fā)生交換的反應主要包括離子交換反應、表面絡合反應以及沉淀/溶解反應，此外在液相中的絡合反應會形成膠體，絕大部分膠體會被孔隙阻擋滯留，因此也被考慮。針對不同的核素，選擇其關鍵反應，進行平衡分析，以離子交換作用為例：
其中n為離子1的化合價，m為離子2的化合價，C1為離子組分1溶液相的濃度，為離子組分1固相濃度，為離子組分2固相濃度，C2為離子組分2溶液相濃度。根據(jù)質(zhì)量作用定律，該離子交換反應的熱力學平衡常數(shù)可表達為：
式中括號內(nèi)各項是對應的發(fā)生離子交換反應物種的熱力學濃度或活度。顯然，對于膨潤土間隙水中和膨潤土固相中某核素濃度，當達到平衡時，可用上式加以表示。
設溶液和固相中核素的初始濃度為A1和A2，交換物種的對應初始濃度為B1和B2，那么顯然達到平衡時，如果核素在固液相之間的交換量為x的話，則交換物種的交換量為則達到熱力學平衡時對應的表達式為：
那么在已知該反應平衡常數(shù)情況下，可以求出交換量，并可以計算出對應的吸附分配系數(shù)為:
那么當涉及到的反應不再是一個，而是n個反應的時候，那么對液相中核素而言得到的總分配系數(shù)為：
對每一個單一反應的分配系數(shù)，則為：
而xi的值可能為正，也可能為負，由每一個反應平衡表達式加以描述，例如對于第n個反應而言：
顯然對于n個反應，可以建立n個非線性方程，聯(lián)立求解這由n個方程組成的非線性方程組，得到對于每個反應的固液交換量，然后代入式(5)，式(6)就可以得到在該團簇中的總吸附分配系數(shù)和單一反應的分配系數(shù)。
在實際模型計算中，團簇液相中核素的初始濃度A1，則需要通過宏觀尺度模5型計算，
描述核素在膨潤土中遷移的基本質(zhì)量衡算方程：
根據(jù)線性吸附平衡關系
式中Kd為核素的吸附分配系數(shù)。
使用式(9)對式(10)做進一步合并，并認為溶解相和吸附相中的衰變常數(shù)是相同的，可得到：
式中R為延遲因子，其表達式為：
式(11)中還涉及到滲流速度q，其計算式為：
其中h為沿膨潤土徑向的水頭，可通過求解飽和地下水流微分方程獲得：
式中sw為孔隙介質(zhì)的單位儲水系數(shù)，各參數(shù)解釋見基本模型(即公式9到14)，同時還需要提供固相中核素的初始濃度為A2：
對于n個反應，可建立n個方程求解。對于交換物種的對應初始濃度為B1和B2，可同理建立相應的微分方程。
該兩尺度模型需使用數(shù)值方法求解，在實際求解過程中，首先求解宏觀尺度模型，隨時間差分步，每求解一步，把得到的核素及各物種的濃度信息代入微觀團簇模型求解對應的分配系數(shù)，然后把計算得到分配系數(shù)返回宏觀尺度模型進行下一步計算，如此往復，直到完成全部計算。
顯然，本領域的技術人員可以對本發(fā)明進行各種改動和變型而不脫離本發(fā)明的精神和范圍。這樣，倘若對本發(fā)明的這些修改和變型屬于本發(fā)明權利要求及其同等技術的范圍之內(nèi)，則本發(fā)明也意圖包含這些改動和變型在內(nèi)。