專利名稱：高分子電解質(zhì)型燃料電池的制作方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種手提式電源、電動(dòng)車用電源、家庭內(nèi)小型發(fā)電系統(tǒng)等中使用的常溫工作型高分子電解質(zhì)型燃料電池，特別是涉及其導(dǎo)電性隔板的改進(jìn)。
背景技術(shù)：
采用高分子電解質(zhì)的燃料電池通過使含有氫的燃料氣體和含有空氣等氧的氧化劑氣體發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)而同時(shí)產(chǎn)生電力和熱。這種燃料電池基本上是由在氫離子傳導(dǎo)性高分子電解質(zhì)膜的兩面上形成的一對電極、即正極和負(fù)極構(gòu)成的。上述電極由以載持有鉑族金屬等金屬催化劑的碳粉為主要成分的催化劑層，和在該催化劑層外表面上形成的、同時(shí)具有透氣性和電子導(dǎo)電性的擴(kuò)散層構(gòu)成。
為了不使向電極供應(yīng)的燃料氣體和氧化劑氣體向外泄漏，或兩種以上的氣體相互混合，在電極的周圍，夾著高分子電解質(zhì)膜配置有氣封部。該氣封部通常是與電極和高分子電解質(zhì)膜一體化地預(yù)先組裝的。將其稱為MEA(電解質(zhì)膜-電極接合體)。在MEA的外側(cè)上配置用于機(jī)械地將其固定，同時(shí)將相鄰接的MEA串聯(lián)地電連接的導(dǎo)電性隔板。導(dǎo)電性隔板上與MEA相接觸的部分上形成用于向電極面供應(yīng)反應(yīng)氣體，并將生成的氣體或剩余的氣體運(yùn)走的氣體流路。氣體流路雖然可與隔板分別設(shè)置，但通常的方式是在隔板的表面上設(shè)置槽作為氣體流路。而且，由于對導(dǎo)電性的隔板要求高電子傳導(dǎo)性、氣密性和高耐腐蝕性，因此以往通常采用在致密的碳板等上通過切削等加工形成槽而作為隔板使用。
以往的在導(dǎo)電性隔板上設(shè)置的氣體流路通常是從氣體入口朝向氣體出口直線狀地平行設(shè)置多條氣體流路的直線型流路。但是，高分子電解質(zhì)型燃料電池由于在使用時(shí)在空氣極一側(cè)上將產(chǎn)生生成水，所以若不將其有效地除去則不能充分發(fā)揮電池的性能。因此，通過減少設(shè)置在導(dǎo)電性隔板上的氣體流路的截面積，使氣體流路為蛇形的彎曲型流路，使一條氣體流路的長度增加，通過實(shí)質(zhì)上使流速增加而強(qiáng)制地除去生成水。
通常，在實(shí)際使用燃料電池時(shí)，采用將上述的單電池多個(gè)重疊的疊層結(jié)構(gòu)。由于燃料電池在使用時(shí)于產(chǎn)生電力的同時(shí)還將發(fā)熱，所以在疊層電池中，以單電池1～2個(gè)原電池為一組設(shè)置冷卻板，可在將電池溫度保持在一定的同時(shí)將產(chǎn)生的熱能以溫水的形式加以利用。作為冷卻板，通常是在薄金屬板的內(nèi)部流通冷卻水等熱介質(zhì)的結(jié)構(gòu)，但也有在構(gòu)成單電池的隔板的背面上形成冷卻水流動(dòng)的流路作為冷卻板的結(jié)構(gòu)。此時(shí)，需要用于密封冷卻水等熱介質(zhì)的密封環(huán)或氣封部。在這種密封中，需要將加在冷卻板之間的O型環(huán)完全壓扁，以在冷卻板之間確保導(dǎo)電性。
在這種疊層電池中，為了向各單電池注入燃料氣體，氧化劑氣體和冷卻水，在隔板上設(shè)置稱為多支管的孔。其中，通常是在疊層電池的內(nèi)部確保冷卻水的供應(yīng)、排出孔的稱為內(nèi)部多支管型。
無論采用內(nèi)部多支管、外部多支管的任一形式，均需要向含有冷卻部的多個(gè)單電池在一方向上重疊，在其兩端上配置一對端板，由緊固桿將其2片端板之間固定。緊固方式最好是盡可能在面內(nèi)均勻地緊固單電池的方式。從機(jī)械強(qiáng)度的觀點(diǎn)考慮，端板或緊固桿采用通常的不銹鋼等金屬材料。這些端板或緊固桿與疊層電池為通過絕緣板而電絕緣，電流不會(huì)通過端板向外部泄漏的結(jié)構(gòu)。關(guān)于緊固桿，提出有穿過隔板內(nèi)部的通孔，疊層電池整體超過端板地由金屬帶緊固的方式。
以上所示的高分子電解質(zhì)型燃料電池為了在電解質(zhì)膜為含水的狀態(tài)下起到電解質(zhì)的作用，需要對供應(yīng)的燃料氣體或氧化劑氣體加濕供應(yīng)。高分子電解質(zhì)膜是至少在100℃以下的范圍內(nèi)是含水率越高離子傳導(dǎo)度越增加，因此，電池內(nèi)部阻抗降低，輸出提高。因此，為了提高電解質(zhì)膜中的含水率，需要將供應(yīng)氣體進(jìn)行高度加濕后供應(yīng)。
但是，當(dāng)供應(yīng)電池使用溫度以上的高加濕氣體時(shí)，將在電池的內(nèi)部產(chǎn)生結(jié)露水，其水滴將妨礙氣體的順利供應(yīng)，同時(shí)在供應(yīng)氧化劑氣體的空氣極一側(cè)，由于因發(fā)電而生成水，使生成水的除去效率降低，電池性能下降。因此，通常是加濕到電池使用溫度以下的露點(diǎn)供應(yīng)氣體。
作為供應(yīng)氣體的加濕方法，通常是將供應(yīng)氣體在保持為指定溫度的脫離子水中起泡進(jìn)行加濕的起泡器加濕方式，或使保持為指定溫度的脫離子水在電解質(zhì)膜的一方的面上流動(dòng)，使供應(yīng)氣體在另一方的面上流動(dòng)進(jìn)行加濕的膜加濕方式。在采用對甲醇或甲烷等化石燃料進(jìn)行了水蒸氣改性的氣體作為燃料氣體的情況下，由于在改性氣體中含有水蒸氣，所以也有不需要加濕的情況。
被加濕的燃料氣體或氧化劑氣體被供應(yīng)到高分子電解質(zhì)型燃料電池中用于發(fā)電。此時(shí)，電池疊層體中的任意單電池的面內(nèi)產(chǎn)生電流密度的分布。即，雖然燃料氣體在氣體供應(yīng)入口部被以指定量加濕而供應(yīng)，但由于料氣體中的氫因發(fā)電而消耗，所以越靠近氣體上游部氫分壓越增加而水蒸氣分壓越降低。因此，越靠近氣體下游部氫分壓越低而水蒸氣分壓越增加。
而且，雖然氧化劑氣體也在氣體供應(yīng)入口部被以指定量加濕而供應(yīng)，但氧化劑氣體中的氧因發(fā)電而消耗，產(chǎn)生因發(fā)電而生成的水。因此，越靠近氣體上游部氧分壓越高而水蒸氣分壓越低，越靠近氣體下游部氧分壓越低而水蒸氣分壓越高。另外，由于用于冷卻電池的冷卻水溫度越靠近入口越低而越靠近出口越高，所以在單電池的面內(nèi)產(chǎn)生溫度分布。由于以上的理由，在單電池的面內(nèi)將產(chǎn)生電流密度分布。
而且，如上所述，當(dāng)單電池面內(nèi)的燃料氣體中的氫或水蒸氣的分壓的不均勻性、氧化劑氣體中的氧或水蒸氣分壓的不均勻性、進(jìn)而溫度分布等極端地增大時(shí)，將導(dǎo)致極端干燥的過干燥狀態(tài)或極端濕潤的過濕潤狀態(tài)，電池的特性將大幅度降低。
另外，由于因上述的理由而產(chǎn)生的單電池面內(nèi)的燃料氣體中的氫或水蒸氣分壓的不均勻性、氧化劑氣體中氧或水蒸氣分壓的不均勻性、濕度分布等，單電池面內(nèi)也將產(chǎn)生過干燥和過濕潤共存的現(xiàn)象。
在將電池多個(gè)疊層的情況下，當(dāng)在疊層的電池的一部分中產(chǎn)生上述的問題時(shí)，將對疊層電池整體的使用帶來障礙。即，疊層的電池的一部分為過濕潤的情況下，為過濕潤的電池其用于氣體供應(yīng)的壓力損失增大。由于氣體供應(yīng)的多支管在疊層電池內(nèi)是通用的，所以為過濕潤電池中氣體不易流動(dòng)，結(jié)果會(huì)導(dǎo)致更加過濕潤。
相反，在疊層電池的一部分為過干燥的情況下，為過干燥的電池其用于氣體供應(yīng)的壓力損失減小。因此，為過干燥的電池中氣體易于流動(dòng)，結(jié)果會(huì)導(dǎo)致更加過干燥。
上述的問題無論是在供應(yīng)燃料氣體的燃料極一側(cè)，還是供應(yīng)氧化劑氣體的空氣極一側(cè)，多是起因于氣體出口側(cè)與氣體入口側(cè)相比氣體中的水蒸氣分壓增加。因此，如特表平9-511356號(hào)公報(bào)所示，嘗試了使氧化劑氣體的流動(dòng)方向和冷卻水的流動(dòng)方向?yàn)橥较颍蚶鋮s水的溫度分布使氧化劑氣體的下游部的溫度比上游部高，控制空氣極下游部的過濕潤，使單電池面內(nèi)的電流密度分布降低。
對于高分子電解質(zhì)型燃料電池，根據(jù)其用途，在作為電動(dòng)車用電源使用的情況下強(qiáng)烈要求緊湊性、輕量化、低成本化等。而且，在作為家庭用小型發(fā)電系統(tǒng)使用的情況下則要求緊湊性、高效率化、低成本化等。在任一種情況下，對于高分子電解質(zhì)型燃料電池，在考慮到作為改性器、供應(yīng)氣體的加濕器、排熱回收、換流器、變換器等系統(tǒng)加以利用的形態(tài)，從系統(tǒng)整體的緊湊化的觀點(diǎn)出發(fā)，均要求高分子電解質(zhì)型燃料電池緊湊化和關(guān)于電池的設(shè)置空間形狀的限制。特別是，在作為電動(dòng)車用電源而將電源設(shè)置在車體下部的情況下，對電池薄型化的要求非常嚴(yán)格。
而且，在導(dǎo)電性隔板的材料中采用碳的情況下，由于通過切削加工形成氣體流路的方法將導(dǎo)致成本增加，所以嘗試了將碳粉或碳纖維等和樹脂混合，不經(jīng)高溫下的燒成，而通過熱壓等方法進(jìn)行模具成形。但是，上述的成形碳與燒成的碳制隔板相比存在機(jī)械強(qiáng)度弱、脆的問題。
另一方面，在將高分子電解質(zhì)型燃料電池用于較小型的發(fā)電系統(tǒng)、例如家庭用小型發(fā)電系統(tǒng)中的情況下，與空氣的供應(yīng)等相關(guān)的輔助動(dòng)力的大小對系統(tǒng)整體的效率有很大的影響。因此，特別是為了降低向空氣極一側(cè)供應(yīng)的空氣用鼓風(fēng)機(jī)等的動(dòng)力，要降低向空氣極供應(yīng)的空氣的壓力損失。為了降低空氣極一側(cè)的壓損，要增大空氣極一側(cè)隔板的氣體流路截面積，從這一觀點(diǎn)出發(fā)，彎曲型流路作為小型發(fā)電系統(tǒng)使用是不適合的。但是，本發(fā)明者發(fā)現(xiàn)，在將導(dǎo)電性隔板的與電極相接觸的部分的形狀作成近似于正方形或圓形的情況下，空氣極一側(cè)的氣體流路為直線型流路時(shí)，不能充分發(fā)揮電池性能。其原因是不能充分增大氣體流速。因此可知，當(dāng)為了在直線型流路的狀態(tài)下增加氣體流速而使氣體流路的深度變淺時(shí)，若淺于0.4mm，則氣封部或電極的擴(kuò)散層局部落入氣體流路中，阻礙了氣體流動(dòng)并且不均勻，這是不希望的。
而且，在將隔板的與電極相接觸的部分的形狀制成長方形的情況下，當(dāng)其長邊長度為短邊長度的6倍以上時(shí)，在空氣極一側(cè)的氣體流路為彎曲型流路的情況下，氣體的供應(yīng)壓力損失過大。當(dāng)氣體入口部的壓損增加時(shí)，氣體入口部的相對濕度與氣體出口部的相對濕度相比過大，不能夠充分發(fā)揮電池性能。
因氣體流路的截面積不同，存在供應(yīng)氣體的壓損增大，必要的輔助動(dòng)力過于增加的問題。因此，在增大氣體流路的截面積以降低供應(yīng)氣體的壓損的情況下，當(dāng)增加氣體流路槽的寬度時(shí)，隔板和電極實(shí)際的接觸面積將減小，使接觸阻抗增加。而且，由于支承電極的部分的間隔加大，所以使電極和電解質(zhì)膜的接觸阻抗增加。當(dāng)增大氣體流路的槽深時(shí)，隔板的厚度則必然加厚，從而不能夠使電池整體緊湊。另外，還存在阻礙供應(yīng)氣體向電極表面的擴(kuò)散，使氣體的利用率降低，結(jié)果使電極的反應(yīng)阻抗增加的問題。
使電極的有效面積相對于隔板面積的比例增加是燃料電池組整體緊湊化所必不可少的。從這種觀點(diǎn)出發(fā)，在采用長方形的導(dǎo)電性隔板的情況下，不得不使隔板的與電極相接觸的部分的形狀也為與隔板的形狀相符的長方形。
本發(fā)明者對這種長方形的導(dǎo)電性隔板進(jìn)行了種種研究，其結(jié)果發(fā)現(xiàn)了以下的情況。
當(dāng)將氣體流路的直線部與長方形隔板的短邊方向平行地配置時(shí)，不能夠有效地排出生成水等結(jié)露水，不能夠獲得充分的電池性能。特別是，在構(gòu)成彎曲型流路的情況下，當(dāng)流路的直線部分與長方形隔板的短邊部分平行地構(gòu)成流路時(shí)，與將彎曲型流路的直線部與長方形隔板的的長邊部分平行地配置的情況相比，流路的彎曲次數(shù)增加，即使在構(gòu)成具有相同截面積的流路的情況下，壓力損失也增加，同時(shí)氣體中存在的水或生成水的排出效率降低，使電池性能降低。
發(fā)明的公開鑒于以上情況，本發(fā)明提供一種具備長方形被改進(jìn)的導(dǎo)電性隔板的高分子電解質(zhì)型燃料電池。
本發(fā)明的高分子電解質(zhì)型燃料電池的特征是，具備氫離子傳導(dǎo)性高分子電解質(zhì)膜，夾持上述氫離子傳導(dǎo)性高分子電解質(zhì)膜的正極和負(fù)極，具有向上述正極供應(yīng)燃料氣體的氣體流路的正極側(cè)導(dǎo)電性隔板，具有向損失負(fù)極供應(yīng)氧化劑氣體的氣體流路的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板；上述正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板是各自與正極和負(fù)極相接觸的部位是長邊長度為短邊長度的2倍以上的大致長方形狀狀，上述氧化劑氣體的流路是其直線部沿上述長方形的長邊方向形成的。
在此，負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板最好具有沿著其長邊方向、并且從一方的短邊一側(cè)朝向另一方的短邊一側(cè)的實(shí)質(zhì)上為連續(xù)的直線狀的多個(gè)氧化劑氣體的流路。
上述負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板最好是，在一方的短邊一側(cè)上具有與上述氣體流路連通的入口多支管，在另一方的短邊一側(cè)上具有與上述氣體流路連通的出口多支管，上述入口多支管和出口多支管各開口部的寬度與和該多支管連接的上述氣體流路寬度的合計(jì)值大致相同或更大。
上述氧化劑氣體的流路最好是，具有沿著負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的長邊方向并行的多個(gè)直線狀氣體流路和成為折返部的至少一個(gè)彎曲部的彎曲型結(jié)構(gòu)，上述彎曲部位于上述負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的短邊附近。
上述負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板最好是，在背面具有直線部為沿著上述長方形的長邊的冷卻水流路，氧化劑氣體在上述氣體流路的直線部中流動(dòng)的方向和冷卻水在上述冷卻水流路的直線部中的流動(dòng)方向?qū)嵸|(zhì)上是一致的。
上述燃料氣體的流路最好是，具有沿著正極側(cè)導(dǎo)電性隔板的長邊方向并行的多個(gè)直線狀氣體流路和成為折返部的至少一個(gè)彎曲部的彎曲型結(jié)構(gòu)，上述彎曲部位于上述正極側(cè)導(dǎo)電性隔板的短邊附近。在這種情況下，最好是上述氧化劑氣體流路的彎曲部為2個(gè)，上述燃料氣體流路的彎曲部為2個(gè)或4個(gè)。
上述正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板最好是各自與正極和負(fù)極相接觸的部位的長邊長度為短邊長度的6倍以下。
上述正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板最好是，在其短邊附近配置有向氧化劑氣體、燃料氣體和冷卻水的流路中分別供應(yīng)、排出氧化劑氣體、燃料氣體和冷卻水的多支管。
最好是，正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的燃料氣體和氧化劑氣體流路的寬度為1.5mm以上、2.5mm以下，上述流路的深度為0.4mm以上、1mm以下，上述流路間肋部的寬度為0.5mm以上、1.5mm以下。
最好是，形成上述氣體流路或冷卻水流路的槽在隔板的兩面上橫斷其中央，上述隔板的一方的面上形成的槽和槽之間的凸部中心線的位置和另一方的面上形成的槽和槽之間的凸部中心線的位置除了不可避免的部位之外，實(shí)質(zhì)上是一致的。
附圖的簡單說明

圖1為本發(fā)明實(shí)施例中燃料電池主要部分的縱剖視圖。
圖2為該電池的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖3為該電池的正極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖4為該隔板的后視圖。
圖5為其他實(shí)施例中負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖6為正極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖7為另一實(shí)施例中負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖8為另一實(shí)施例中正極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖9為另一實(shí)施例中負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖10為另一實(shí)施例中負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖11為比較例的導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖12為比較例的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖13為其他比較例的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
圖14為另一比較例的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。
實(shí)施發(fā)明的優(yōu)選方式本發(fā)明的高分子電解質(zhì)型燃料電池具有氫離子傳導(dǎo)性高分子電解質(zhì)膜，夾持上述氫離子傳導(dǎo)性高分子電解質(zhì)膜的正極和負(fù)極，具有向上述正極供應(yīng)燃料氣體的氣體流路的正極側(cè)導(dǎo)電性隔板，和具有向上述負(fù)極供應(yīng)氧化劑氣體的氣體流路的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板，上述正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板制成分別與各自的正極和負(fù)極相接觸的部位為具有長邊長度是短邊長度的2倍以上的大致長方形狀，上述氧化劑氣體的流路制成其直線部沿著上述長方形的長邊方向形成。
本發(fā)明采用與電極相接觸的部位具長邊長度為短邊長度的2倍以上的大致長方形狀的導(dǎo)電性隔板。因此，采用長方形狀的電極。為此，通過使其長方形的長邊一側(cè)為設(shè)置面，可降低電池組的背面長度，即可為薄型。長方形的長邊最好為短邊的2～6倍，為3～6倍則更好。長方形電極的短邊最好為10cm以下。這種薄型的電池特別是在作為電動(dòng)車用電源而設(shè)置在車體下部時(shí)非常有利。
通過沿隔板的長邊形成隔板的氣體流路的直線部，可減小供應(yīng)氣體的壓力損失。特別是，在催化劑采用空氣，燃料氣體采用高濃度的氫氣的電池中，要求相對于燃料供應(yīng)多量的空氣。因而通過將氧化劑氣體的流路制成沿隔板長邊的大致直線狀，或制成由沿長邊的直線部和2個(gè)左右較少的彎曲部構(gòu)成的彎曲型，可減小壓力損失。在負(fù)極上，由于因電極反應(yīng)而生成水分，為了有效地將其除去，通常要將氧化劑氣體的供應(yīng)壓力增大。根據(jù)本發(fā)明，可在減小空氣供應(yīng)的壓力損失的情況下有效地除去生成水。而且，通過將負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板制成在背面具有直線部為沿著上述長方形的長邊的冷卻水的流路，氧化劑氣體在上述氣體流路的直線部中的流動(dòng)方向和冷卻水在上述冷卻水流路的直線部中的方向?qū)嵸|(zhì)上是一致的，可促進(jìn)生成水的除去。
燃料氣體的流路雖然可制成由沿著隔板短邊的直線部和配置在長邊一側(cè)上的彎曲部構(gòu)成的彎曲型，但與氧化劑氣體的流路同樣，最好是制成由沿著長邊的直線部的位于短邊一側(cè)上的彎曲部構(gòu)成的彎曲型。在將氧化劑氣體和燃料氣體的流路制成由沿著長邊的直線部和位于短邊一側(cè)上的彎曲部構(gòu)成的彎曲型的情況下，氧化劑氣體的流路最好是彎曲數(shù)為2，燃料氣體的流路最好是彎曲數(shù)為2或4。在這種情況下，冷卻水的流路最好也制成同樣的彎曲型。
在這樣構(gòu)成的隔板上，形成氣體流路或冷卻水流路的槽橫斷隔板兩面的中央。因此，由于這種槽的排列，當(dāng)隔板使用彎曲強(qiáng)度較小的材料時(shí)，有可能發(fā)生斷裂而影響電池壽命。在本發(fā)明中，通過將在隔板的一方的面上形成的槽和槽之間的凸部的中心線、和在另一方的面上形成的凸部的中心線除了不可避免的部分之外在實(shí)質(zhì)上是一致的，抑制強(qiáng)度的降低。以往，雖然隔板的彎曲強(qiáng)度被限定在100Pa，但根據(jù)上述本發(fā)明的結(jié)構(gòu)，即使彎曲強(qiáng)度低于100Pa也可以使用。
在導(dǎo)電隔板的表面上設(shè)置的氣體流路用槽最好是寬度為1.5mm～2.5mm，槽間肋部的寬度為0.4mm～1.5mm。因此，可保持與電極或電解質(zhì)膜的接觸阻抗小，并可抑制供應(yīng)氣體的壓力損失。
最好將分別供應(yīng)、排出氧化劑氣體，燃料氣體和冷卻水的多支管設(shè)置在長方形隔板的短邊附近。
根據(jù)本發(fā)明，可在燃料電池組的薄型化、緊湊化的同時(shí)，降低供應(yīng)氣體的壓力損失。
以下，參照附圖對導(dǎo)電性隔板的結(jié)構(gòu)加以詳細(xì)說明。所有附圖均是為了說明而示意性表示的，各部分的尺寸或相對位置并不一定正確，實(shí)施方式1圖1為表示本實(shí)施方式中燃料電池主要部分的剖視圖。
燃料電池1是將氫離子傳導(dǎo)性高分子電解質(zhì)膜2和夾持電解質(zhì)膜2的負(fù)極3和正極4構(gòu)成的單個(gè)原電池經(jīng)由導(dǎo)電性隔板而疊層的。原電池之間插入的導(dǎo)電性隔板為將在一方的面上具有氧化劑氣體的流路6、在另一方的面上具有燃料氣體的流路7、具有負(fù)極側(cè)隔板和正極側(cè)隔板的功能的單一的隔板5，在一方的面上具有氧化劑氣體的流路6、在另一方的面上具有冷卻水的流路8的隔板9a，和在一方的面上具有冷卻水的流路8、在另一方的面上具有燃料氣體的流路7的隔板9b組合而成的隔板。在本例中，按每2個(gè)原電池插入用于冷卻水流動(dòng)的復(fù)合隔板。10表示用于防止氣體和冷卻水泄漏的氣封部。
根據(jù)圖2～圖4對這種燃料電池中使用的導(dǎo)電性隔板加以詳細(xì)說明。
圖2中所示的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板11具有長方形的形狀，其一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的入口多支管12a，燃料氣體的出口多支管13b和冷卻水的入口多支管14a，在另一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的出口多支管12b，燃料氣體的入口多支管13a和冷卻水的出口多支管14b。在隔板11的表面上，通過切削加工或模壓成形設(shè)置槽而形成從氧化劑氣體的入口多支管12a連接到出口多支管12b的氣體流路15。氣體流路15在本例中是由并行的10條槽形成的。氣體流路15為由直線部15s和成為折返部的彎曲部15t構(gòu)成的彎曲型結(jié)構(gòu)，彎曲部的數(shù)量為2。
圖3中所示的正極側(cè)隔板21具有與隔板11相同的長方形，其一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的入口多支管22a，燃料氣體的出口多支管23b和冷卻水的入口多支管24a，在另一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的出口多支管22b，燃料氣體的入口多支管23a和冷卻水的出口多支管24b。在隔板21的表面上，通過切削加工或模壓成形設(shè)置槽而形成從燃料氣體的入口多支管23a連接到出口多支管23b的氣體流路25。氣體流路25由并行的6條槽形成。氣體流路25為由直線部25s和成為折返部的彎曲部25t構(gòu)成的彎曲型結(jié)構(gòu)，彎曲部的數(shù)量為4。
正極側(cè)隔板21如圖4所示，在其背面上形成從冷卻水的入口多支管24a連接到出口多支管24b的冷卻水流路26。流路26在本例中由并行的6條槽形成。流路26為由直線部26s和成為折返部的彎曲部26t構(gòu)成的彎曲型結(jié)構(gòu)，彎曲部的數(shù)量為4。
如圖1中所說明的，原電池之間插入的隔板為在圖2的隔板的背面形成圖3那樣的燃料氣體流路的隔板。而且，構(gòu)成冷卻部的部分上，如圖3和圖4所述，采用在背面形成了冷卻水流路的正極側(cè)隔板21和在圖2的負(fù)極側(cè)隔板11的背面形成了圖4那樣的冷卻水流路的隔板的復(fù)合隔板。
在上述的負(fù)極側(cè)隔板11和正極側(cè)隔板12上，各圖中所示的由單點(diǎn)化線包圍的長方形的部分為與負(fù)極和正極相接觸的部位。這樣，氧化劑氣體的流路15由10條并行的槽構(gòu)成，3個(gè)直線部15s由2個(gè)彎曲部15t連結(jié)在一起。即，具有沿上述長方形的長邊直線狀延伸的30條槽。燃料氣體的流路25由6條并行的槽構(gòu)成，5個(gè)直線部25s由4個(gè)彎曲部25t連結(jié)在一起。即，流路25具有沿上述長方形的長邊直線狀延伸的30條槽。同樣地，冷卻水的流路也具有沿長方形的長邊直線狀延伸的30條槽。因此，在一方的面上形成氧化劑氣體的流路，在另一方的面上形成燃料氣體的流路的隔板上，可使構(gòu)成各氣體流路的直線部的槽的中心線相一致。同樣地，在一方的面上形成氧化劑氣體或燃料氣體的流路，在另一方的面上形成冷卻水的流路的隔板上，可使構(gòu)成各流路的槽的中心線相一致。
在本例中，如圖1所示，表示構(gòu)成氣體流路和冷卻水流路的槽的寬度為相同的優(yōu)選方式。但是，槽的寬度和深度當(dāng)然也可以變更成作為各流路的適當(dāng)形式。也就是說，使構(gòu)成流路的直線部的槽和槽之間的凸部和肋部的中心線除了不可避免的一部分之外相一致是重要的。根據(jù)這種結(jié)構(gòu)，作為導(dǎo)電性隔板的材料，也可以使用彎曲強(qiáng)度低于100Pa程度的隔板。
實(shí)施方式2以下，對導(dǎo)電性隔板的其他優(yōu)選實(shí)例加以說明。
圖5為負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。隔板31為長方形，其一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的入口多支管32a，燃料氣體的入口多支管33a和冷卻水的入口多支管34a，另一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的出口多支管32b，燃料氣體的出口多支管33b和冷卻水的出口多支管34b。從氧化劑氣體的入口多支管32a連接到出口多支管32b的氣體流路35由35條直線狀的槽構(gòu)成。
圖6為正極側(cè)導(dǎo)電性隔板的主視圖。隔板41為長方形，其一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的入口多支管42a，燃料氣體的入口多支管43a和冷卻水的入口多支管44a，在另一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的出口多支管42b，燃料氣體的出口多支管43b和冷卻水的出口多支管44b。從燃料氣體的入口多支管43a連接到出口多支管43b的氣體流路45由并行的6條槽形成。氣體流路45為由直線部45s和成為折返部的彎曲部45t構(gòu)成的彎曲型結(jié)構(gòu)，彎曲部的數(shù)量為12。
在將圖5的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板31和圖6的正極側(cè)導(dǎo)電性隔板41組合的情況下，容易調(diào)整將實(shí)際上參與反應(yīng)的含有約20％氧的空氣用作氧化劑氣體、將含有高濃度氫的氣體用作燃料氣體的燃料電池中兩氣體的流量。冷卻水流路最好是與燃料氣體的流路相同的彎曲型結(jié)構(gòu)，流路的寬度比燃料氣體的流路寬，彎曲部的數(shù)量比燃料氣體的流路少。
實(shí)施方式3以下，根據(jù)圖7圖9對負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的優(yōu)選其他例子加以說明。
圖7的的隔板71在短邊一側(cè)上設(shè)置有氧化劑氣體的入口多支管72a和出口多支管72b，與其接近地在長邊一側(cè)上設(shè)置有燃料氣體的入口多支管73a，出口多支管73b和冷卻水的入口多支管74a，出口多支管74b。從氧化劑氣體的入口多支管72a連接到出口多支管72b的氣體流路75由寬度逐漸狹窄的直線狀槽構(gòu)成。燃料氣體和冷卻水的流路為具有與圖6類似的直線部和彎曲部的彎曲型結(jié)構(gòu)。
實(shí)施方式4圖8的隔板81在短邊一側(cè)上設(shè)置有氧化劑氣體的入口多支管82a和出口多支管82b，與其接近地在長邊一側(cè)上設(shè)置有燃料氣體的入口多支管83a，出口多支管83b和冷卻水的入口多支管84a，出口多支管84b。氧化劑氣體的流路85由分別連接在入口多支管82和出口多支管82b上、與長邊平行的直線部85a和85b，以及將兩者連接起來的直線部85c構(gòu)成，直線部85c相對長邊稍稍傾斜。
實(shí)施方式5圖9的隔板91在短邊一側(cè)上設(shè)置有氧化劑氣體的入口多支管92a和出口多支管92b，與其接近地在長邊一側(cè)上設(shè)置有燃料氣體的入口多支管93a，出口多支管93b和冷卻水的入口多支管94a，出口多支管94b。氧化劑氣體的流路95由分別連接在入口多支管92a和出口多支管92b上的直線部95a和95b，以及將兩者連接起來的部分95c構(gòu)成。直線部95a和95b雖然各槽的寬度相同，但后者的槽數(shù)僅比前者少一個(gè)。在這種結(jié)構(gòu)中，氧化劑氣體的流路雖然部分95c為不連續(xù)部，但實(shí)質(zhì)上是直線狀的。
以下，參照附圖對本發(fā)明的實(shí)施例加以說明。
實(shí)施例1本實(shí)施例中采用的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板示于圖10。
負(fù)極側(cè)隔板101在一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的入口多支管102a，燃料氣體的出口多支管103b和冷卻水的入口多支管104a，在另一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的出口多支管102b，燃料氣體的入口多支管103和冷卻水的出口多支管104b。氧化劑氣體的流路105由3條并行的槽構(gòu)成，5個(gè)直線部通過4個(gè)彎曲部連接在一起。正極側(cè)的氣體流路也同樣是由3條并行的槽構(gòu)成，5個(gè)直線部通過4個(gè)彎曲部連接在一起。冷卻水的流路也同樣為彎曲型結(jié)構(gòu)。
按下述方式制作出MEA。
首先使平均粒徑約為30埃的鉑粒子以75∶25的重量比載持在碳粉(美國杜邦公司制VXC72、一次粒子直徑30nm、比表面積254m2/g)上。在這種催化劑粉末的異丙醇分散液中混合全氟磺酸碳粉末的乙醇分散液，制作出催化劑漿料。
另一方面，作為電極的多孔性基材，采用了厚度為360μm的碳紙(東レ制，TGP-H-120)。將這種碳紙含浸在聚四氟乙烯的水性懸浮液(大金工業(yè)公司制，ネォフロン ND1)中，之后使其干燥，在400℃下進(jìn)行30分鐘的加熱處理以添加防水性。在經(jīng)過這種防水處理的碳紙的一方的面上均勻地涂敷上述的催化劑漿料，形成催化劑層。
將由以上的方法制作的2片碳紙構(gòu)成的電極以其催化劑層為內(nèi)側(cè)，夾著高分子電解質(zhì)膜(美國杜邦公司制ナフィォン112)地重疊，之后進(jìn)行干燥。
以上的碳紙電極是尺寸為20×6cm的長方形，大小覆蓋圖10中所示的隔板101上由單點(diǎn)化線所包圍的5個(gè)區(qū)域。在電極的周圍，隔著高分子電解質(zhì)膜，配置由厚度大約為360μm的硅酮橡膠的片材構(gòu)成的氣封部，在300℃下熱壓3分鐘，獲得MEA。
將該MEA兩個(gè)隔著在一方的面上形成有氧化劑氣體的流路、在另一方的面上形成有燃料氣體的流路的圖10那樣的隔板進(jìn)行組裝。而且，將在相互對向的面上形成冷卻水的流路、在另一方的面上分別形成有氧化劑氣體的流路和燃料氣體的流路的圖10那樣結(jié)構(gòu)的2片隔板進(jìn)行組裝。將這2組MEA和2片隔板的組疊層，組裝成串聯(lián)連接10個(gè)原電池的圖1那樣結(jié)構(gòu)的疊層電池。
隔板為通過將碳粉和苯酚類樹脂的混合粉末熱壓，形成具有氣體流路的厚2mm的片板，氣體流路的寬度為2.5mm，深度為0.7mm，槽間肋部的寬度為1.5mm。這種導(dǎo)電性隔板的彎曲強(qiáng)度為70MPa。
在上述的疊層電池的兩端部上重疊金屬制的集電板、由電氣絕緣材料構(gòu)成的絕緣板和端板，通過緊固桿緊固兩端板。其緊固壓力以隔板的單位面積為10kg·f/cm2。通過保持在75℃的脫離子水起泡器向10個(gè)原電池的電池組供應(yīng)純氫作為燃料氣體，并通入冷卻水，進(jìn)行發(fā)電試驗(yàn)。燃料氣體，氧化劑氣體和冷卻水均沿同一方向?qū)?，氣體出口開放成常壓。
而且，為了確認(rèn)燃料電池的各原電池其面內(nèi)的性能分布，在圖10的隔板101上如單點(diǎn)化線所示將電極分割成5份，同時(shí)與電極相對應(yīng)地將隔板也分割成5份，可分別測定其各部位的性能。
首先，將電池使用溫度設(shè)定在75℃，為了盡可能地抑制溫度分布，以20L/min的較大流量流入設(shè)定成75℃的冷卻水，設(shè)定成燃料氣體中氫的利用率(Uf)＝80％，氧化劑氣體中氧的利用率(Uo)＝50％，調(diào)查了電池性能。
對疊層電池在0.3A/cm2和0.7A/cm2的額定電流密度下使用時(shí)的電壓特性和氧化劑氣體起泡器溫度的依存性進(jìn)行了調(diào)查。將分割成5份的各原電池中最靠近入口一側(cè)的分割原電池作為1號(hào)，順次為2號(hào)，3號(hào)，4號(hào)，最靠近出口一側(cè)的分割原電池為5號(hào)。
在0.3A/cm2的電流密度下使用的情況下，氧化劑氣體起泡器溫度為較低的45℃時(shí)，越靠近氣體入口的部位特性越高，10個(gè)原電池疊層的電池的各分割原電池的各平均電壓是1號(hào)原電池為0.69V，5號(hào)原電池為0.65V(以下，除非特別說明，分割原電池的特性均表示10個(gè)原電池疊層的電池的各分割原電池的平均值)。當(dāng)起泡器溫度增加到約70℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池為0.75V，5號(hào)原電池為0.70V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為大致良好的濕潤狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為70℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為0.01kg·f/cm2。
然后，在0.7A/cm2的電流密度、氧化劑氣體起泡器溫度約為比較低的40℃的條件下，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位的性能大致相等，1號(hào)原電池表示為0.6V，5號(hào)原電池表示為0.59V。另外，當(dāng)起泡器溫度增加到65℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，越是靠近氣體入口的部位特性越高，1號(hào)原電池表示為0.65V，5號(hào)原電池表示為0.60V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，越靠近出口液泛的傾向越大，為良好的濕潤狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為65℃時(shí)氣體入口部的壓力損失為非常小的0.08kg·f/cm2。
然后，將電池使用溫度設(shè)定成75℃，為了具有溫度分布，將設(shè)定成75℃的；冷卻水量以較少的1L/min流入，設(shè)定成Uf＝80％，Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
在0.3A/cm2的電流密度下，氧化劑氣體起泡器溫度為較低的40℃左右時(shí)，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位性能大致相等，1號(hào)原電池表示為0.69V，5號(hào)原電池表示為0.68V。當(dāng)起泡器溫度增加到約70℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池表示為0.75V，5號(hào)原電池為0.73V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為大致良好的濕潤狀態(tài)。而且，氧化劑氣體起泡器溫度為70℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為0.008kg·f/cm2。
然后，在0.7A/cm2的電流密度、氧化劑氣體起泡器溫度約為比較低的45℃的條件下，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位的性能大致相等，1號(hào)原電池表示為0.6V，5號(hào)原電池表示為0.6V。當(dāng)起泡器溫度增加到65℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池表示為0.65V，5號(hào)原電池表示為0.63V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為最佳的濕潤狀態(tài)。而且，氧化劑氣體起泡器溫度為65℃時(shí)氣體入口部的壓力損失為非常小的0.07kg·f/cm2。
上述的導(dǎo)電性隔板其中心部由至少構(gòu)成多個(gè)氣體流路或冷卻水流量的槽橫斷，一方的面上這些槽之間的凸部的中心線的位置與另一方的面上凸部的中心線的位置除了不可避免的部分之外實(shí)質(zhì)上是一致的。因此，即使是導(dǎo)電性隔板材料的彎曲強(qiáng)度稍低于100MPa的機(jī)械強(qiáng)度弱的材料，也可以不會(huì)發(fā)生破裂或縱向彎曲地使用。
實(shí)施例2本實(shí)施例中，負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板上具有圖5那樣的直線狀氣體流路，正極側(cè)導(dǎo)電性隔板上具有圖3那樣的彎曲部數(shù)量為4的彎曲型結(jié)構(gòu)的氣體流路。冷卻水的流量為圖4那樣的彎曲數(shù)為4的彎曲型結(jié)構(gòu)。電極的尺寸為35×9cm的長方形，各原電池將圖5中單點(diǎn)化線所示的部分沿氣體流路35的氣體流動(dòng)方向分割成5份。
除了上述之外，其他與實(shí)施例1同樣地組裝成10個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的比例合流，設(shè)定成Uf＝80％、Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
在0.3A/cm2的電流密度下，氧化劑氣體起泡器溫度為較低的45℃左右時(shí)，越靠近氣體入口的部位特性越高，1號(hào)原電池表示為0.67V，5號(hào)原電池表示為0.65V。當(dāng)起泡器溫度增加到約70℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池表示為0.73V，5號(hào)原電池表示為0.70V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為大致良好的濕潤狀態(tài)。而且，氧化劑氣體起泡器溫度為70℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為0.001kg·f/cm2。
然后，在0.7A/cm2的電流密度、氧化劑氣體起泡器溫度約為比較低的40℃的條件下，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位的性能大致相等，1號(hào)原電池表示為0.59V，5號(hào)原電池表示為0.57V。當(dāng)起泡器溫度增加到65℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升。越是靠近氣體入口的部位特性越高，1號(hào)原電池表示為0.62V，5號(hào)原電池表示為0.59V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為，越靠近出口液泛的傾向越大，為良好的濕潤狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為65℃時(shí)氣體入口部的壓力損失為非常小的0.007kg·f/cm2。
然后，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以較少的1L/min流入，在其他條件與上述相同的狀態(tài)下對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
在0.3A/cm2的電流密度下，氧化劑氣體起泡器溫度為較低的45℃左右時(shí)，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位的性能大致相同，1號(hào)原電池和5號(hào)原電池均表示為0.68V。當(dāng)起泡器溫度增加到約70℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池表示為0.70V，5號(hào)原電池表示為0.69V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為良好的濕潤狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為70℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為0.001kg·f/cm2。
然后，在0.7A/cm2的電流密度、氧化劑氣體起泡器溫度約為比較低的45℃的條件下，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位的性能大致相等，1號(hào)原電池表示為0.59V，5號(hào)原電池表示為0.58V。當(dāng)起泡器溫度增加到65℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池表示為0.62V，5號(hào)原電池表示為0.60V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為最佳的濕潤狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為65℃時(shí)氣體入口部的壓力損失為非常小的0.005kg·f/cm2。
實(shí)施例3本實(shí)施例中，負(fù)極側(cè)隔板上具有圖5那樣的直線狀氣體流路，正極側(cè)隔板上具有圖6那樣的直線部沿短邊延伸、彎曲部的數(shù)量為12的彎曲型結(jié)構(gòu)。構(gòu)成氣體流路的槽的深度為0.4mm。冷卻水的流路為圖6那樣的彎曲數(shù)為6的彎曲型結(jié)構(gòu)。電池的尺寸為20×9cm的長方形，各原電池與實(shí)施例1同樣地與燃料氣體的流路相符地分割成5份。
除了上述之外，其他與實(shí)施例1同樣地組裝成10個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，設(shè)定成Uf＝80％、Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
在0.3A/cm2的電流密度下，氧化劑氣體起泡器溫度為較低的45℃左右時(shí)，越靠近氣體入口的部位特性越高，1號(hào)原電池表示為0.69V，5號(hào)原電池表示為0.67V。當(dāng)起泡器溫度增加到約70℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池表示為0.74V，5號(hào)原電池表示為0.71V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為大致良好的濕潤狀態(tài)。而且，氧化劑氣體起泡器溫度為70℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為0.0008kg·f/cm2。
然后，在0.7A/cm2的電流密度、氧化劑氣體起泡器溫度約為比較低的40℃的條件下，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位的性能大致相等，1號(hào)原電池表示為0.60V，5號(hào)原電池表示為0.57V。當(dāng)起泡器溫度增加到65℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升。越是靠近氣體入口的部位特性越高，1號(hào)原電池表示為0.64V，5號(hào)原電池表示為0.60V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為，越靠近出口液泛的傾向越大，為良好的濕潤狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為65℃時(shí)氣體入口部的壓力損失為非常小的0.003kg·f/cm2。
然后，為了具有溫度分布，除了將設(shè)定成75℃的冷卻水量以1L/min較少的流量流入之外，其他條件與上述相同地對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
在0.3A/cm2的電流密度下，氧化劑氣體起泡器溫度為較低的45℃左右時(shí)，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位的性能大致相同，1號(hào)原電池表示為0.70V，5號(hào)原電池表示為0.69V。當(dāng)起泡器溫度增加到70℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池表示為0.73V，5號(hào)原電池表示為0.71V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為大致良好的濕潤狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為70℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為0.0009kg·f/cm2。
然后，在0.7A/cm2的電流密度下，氧化劑氣體起泡器溫度為較低的約40℃時(shí)，靠近氣體入口的部位和靠近氣體出口的部位的性能大致相同，1號(hào)原電池表示為0.61V，5號(hào)原電池表示為0.59V。當(dāng)起泡器溫度增加到65℃時(shí)，性能進(jìn)一步上升，1號(hào)原電池表示為0.64V，5號(hào)原電池表示為0.62V。此時(shí)，從內(nèi)部阻抗的測定可知，1號(hào)～5號(hào)原電池為最適當(dāng)?shù)臐駶櫊顟B(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為65℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為非常小的0.004kg·f/cm2。
實(shí)施例4本實(shí)施例中，采用圖7所示的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板。氧化劑氣體的流路75由從入口多支管72a到出口多支管72b為止的多個(gè)連續(xù)的直線狀槽構(gòu)成，具有流路從入口向出口縮小的形狀。與電極相接觸的部位是短邊為7cm、長邊為9cm、高度為20cm的梯形。
這種隔板是厚度為3mm，其表面上通過切削加工設(shè)置有氣體入口部是槽寬為2mm、深度為0.5mm、槽間肋部的寬度為1mm，氣體出口部是槽寬為1.6mm、深度為0.5mm、槽間肋部的寬度為0.8mm的氣體流路。隔板材料采用了致密的玻璃狀碳。
在正極側(cè)導(dǎo)電性隔板上具有與實(shí)施例3相同的彎曲部數(shù)量為12的彎曲型結(jié)構(gòu)的氣體流路。冷卻水的流路為彎曲數(shù)為6的彎曲型結(jié)構(gòu)。
除了上述之外，其他與實(shí)施例1同樣地組裝成100個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，將加濕為75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕為65℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
100個(gè)原電池疊層的電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.72V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為非常小的0.0014kg·f/cm2。在電流密度為0.7A/cm2時(shí)原電池平均電壓為0.64V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為0.006kg·f/cm2。
然后，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以1L/min的較少流量流入，將加濕成75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕成45℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.70V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為非常小的0.0011kg·f/cm2。在電流密度為0.7A/cm2時(shí)的平均原電池電壓為0.61V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為0.005kg·f/cm2。
實(shí)施例5本實(shí)施例中，采用圖8所示的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板。這種導(dǎo)電性隔板與電極相接觸的部位具有大致長方形狀，其短邊為9cm，長邊為20cm。構(gòu)成氧化劑氣體的流路85的槽從入口多支管82a大致沿長邊連續(xù)到出口多支管82b。
這種隔板是厚度為3mm，其表面上通過切削加工設(shè)置有氣體入口部是槽寬為2mm、深度為0.4mm、槽間肋部的寬度為1mm，出口部是槽寬為1.6mm、深度為0.5mm、槽間肋部的寬度為0.8mm的氣體流路。隔板材料采用了致密的玻璃狀碳。
在正極側(cè)導(dǎo)電性隔板上具有與實(shí)施例3相同的彎曲部數(shù)量為12的彎曲型結(jié)構(gòu)的氣體流路。冷卻水的流路為彎曲數(shù)為6的彎曲型結(jié)構(gòu)。
除了上述之外，其他與實(shí)施例1同樣地組裝成100個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，將加濕為75℃純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕為65℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.725V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為非常小的0.0012kg·f/cm2。在電流密度為0.7A/cm2時(shí)平均原電池電壓為0.645V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為0.005kg·f/cm2。
然后，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以1L/min的較少流量流入，為了使冷卻水出入口具有溫度分布，將加濕成75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕成45℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.71V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為非常小的0.001kg·f/cm2。在電流密度為0.7A/cm2時(shí)的平均原電池電壓為0.62V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為0.004kg·f/cm2。
實(shí)施例6本實(shí)施例中，采用圖9所示的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板。這種導(dǎo)電性隔板的氣體流路95雖然在中途具有不連續(xù)部95c，但實(shí)質(zhì)上是由直線狀并行的槽構(gòu)成的。此處采用的電極是短邊為9cm、長邊為20cm的大致長方形，在4處的端緣部上具有曲率半徑r＝1mm的倒角。
這種隔板是厚度為3mm，其表面上通過切削加工設(shè)置有槽寬為1.5mm、深度為1mm、槽間肋部的寬度為1mm的氣體流路。隔板材料采用了致密的玻璃狀碳。
在正極側(cè)導(dǎo)電性隔板上具有與實(shí)施例3相同的彎曲部數(shù)量為12的彎曲型結(jié)構(gòu)的氣體流路。冷卻水的流路為彎曲數(shù)為6的彎曲型結(jié)構(gòu)。
除了上述之外，其他與實(shí)施例1同樣地組裝成100個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，將加濕為75℃純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕為65℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.715V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為非常小的0.0005kg·f/cm2。在電流密度為0.7A/cm2時(shí)平均原電池電壓為0.635V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為0.002kg·f/cm2。
然后，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以1L/min的較少流量流入，為了使冷卻水出入口具有溫度分布，將加濕成75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕成45℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.705V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為非常小的0.0006kg·f/cm2。在電流密度為0.7A/cm2時(shí)的平均原電池電壓為0.61V，空氣一側(cè)的氣體入口部的壓力損失為0.0025kg·f/cm2。
如上所述，在采用導(dǎo)電性隔板與電極相接觸的部位具有大致長方形狀，大致長方形的長邊長度為短邊長度的2倍以上的隔板的情況下，嚴(yán)格地說，大致長方形狀無論是梯形、平行四邊形，還是角部具有倒角，其他部分上具有凹凸的形狀，只要是具有大致長方形狀，則可獲得相同的效果。
而且，具有沿著大致長方形狀的長邊的大致直線部的氣體流路槽的形狀也無論是并非全部是直線，例如具有彎曲點(diǎn)，或相對于長邊稍稍傾斜，或?qū)挾仁亲兓?，均可獲得相同的效果。
比較例1本例中，采用圖12所示的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板。這種隔板121為大致的正方形，對向的兩邊上設(shè)有氧化劑氣體的入口多支管122a和出口多支管122b，其他兩邊上設(shè)有燃料氣體的入口多支管123a和出口多支管123b，冷卻水的入口多支管124a和出口多支管124b。氧化劑氣體的流路125由平行的直線狀的槽構(gòu)成。燃料氣體的流路和冷卻水的流路為彎曲型，彎曲數(shù)量均為2。
這種隔板厚度為3mm，在其表面上通過切削加工設(shè)有槽寬為2mm、深度為0.5mm、槽間肋部的寬度為1mm的氣體流路125。隔板材料采用致密的玻璃狀碳。
電極是一邊為15cm的正方形，電極設(shè)置在一邊為21cm的正方形的高分子電解質(zhì)膜的中央。
除了上述之外，與實(shí)施例1同樣地組裝成100個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，為了盡可能地抑制溫度分布，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，將加濕為75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕為65℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.48V。在電流密度為0.7A/cm2以上時(shí)由于液泛而出現(xiàn)0V以下的原電池，未能進(jìn)行特性的測量。
比較例2本例中，采用圖13所示的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板。這種隔板131為長方形，對向的長邊一側(cè)上設(shè)有氧化劑氣體的入口多支管132a和出口多支管132b，短邊一側(cè)上設(shè)有燃料氣體的入口多支管133a和出口多支管133b，冷卻水的入口多支管134a和出口多支管134b。氧化劑氣體的流路135由平行的直線狀的槽構(gòu)成。燃料氣體的流路和冷卻水的流路為彎曲型，彎曲數(shù)量均為2。
這種隔板厚度為3mm，在其表面上通過切削加工設(shè)有槽寬為2mm、深度為0.5mm、槽間肋部的寬度為1mm的氣體流路。電極為9cm×20cm的長方形。
除了上述之外，與實(shí)施例1同樣地組裝成100個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，將加濕為75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕為65℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.42V。在電流密度為0.7A/cm2以上時(shí)由于液泛而出現(xiàn)0V以下的原電池，未能進(jìn)行特性的測量。
比較例3本例中，采用圖14所示的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板。這種隔板141為長方形，在其一方的短邊一側(cè)上設(shè)有氧化劑氣體的入口多支管142a、燃料氣體的入口多支管143和冷卻水的入口多支管144，在另一方的短邊一側(cè)上設(shè)有氧化劑氣體的出口多支管142b、燃料氣體的出口多支管143b和冷卻水的出口多支管144b。
氧化劑氣體的流路145由平行的直線狀的槽構(gòu)成。氣體多支管142a和142b的各開口部的寬度小于連接在這些多支管上的氣體流路槽寬的總和。燃料氣體的流路和冷卻水的流路為彎曲型，彎曲數(shù)量均為2。
除了上述之外，與比較例2同樣地組裝成100個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，將加濕為75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕為65℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.40V。在電流密度為0.7A/cm2以上時(shí)，由于空氣出口多支管的開口部相對于整個(gè)空氣一側(cè)的流路寬度小，所以不能順利地除去生成水，出現(xiàn)0V以下的原電池，未能進(jìn)行特性的測量。
而且，當(dāng)將100個(gè)原電池疊層時(shí)的隔板的氣體流路槽的截面積的100個(gè)原電池的總和與多支管開口部的截面積進(jìn)行比較時(shí)，由于隔板的氣體流路槽的截面積的100個(gè)原電池的總和大，在多支管部分上產(chǎn)生供應(yīng)氣體的壓力損失劇增，向各原電池供應(yīng)的氣體的分配不均勻，原電池特性的分散性增大。
比較例4本例中，導(dǎo)電性隔板采用具有圖5那樣的直線狀氧化氣體的流路，并具有圖10那樣的彎曲數(shù)為4的彎曲型燃料氣體的流路的隔板。
這種隔板厚度為3mm，在其表面上通過切削加工設(shè)有槽寬為2mm、深度為0.5mm、槽間肋部的寬度為1mm的氣體流路。電極為60cm×9cm的長方形。
除了上述之外，與比較例2同樣地組裝成100個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，將加濕為75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕為65℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.72V。在電流密度為0.7A/cm2時(shí)表示為0.62V的比較好的特性.但是，供應(yīng)空氣氣體的壓力損失在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.2kg·f/cm2，在電流密度為0.7A/cm2時(shí)為0.8kg·f/cm2，不能夠用鼓風(fēng)機(jī)供應(yīng)空氣。因此，采用空氣壓縮機(jī)供應(yīng)空氣。而且，供應(yīng)冷卻水的壓力損失也非常大。
然后，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，將設(shè)定為75℃的冷卻水量以1L/min的較大流路流入，將加濕為75℃的純氫氣供應(yīng)到Uf＝80％，將加濕為65℃的空氣供應(yīng)到Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
疊層電池的平均原電池電壓在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.65V。在電流密度為0.7A/cm2時(shí)為0.55V的因冷卻水減少而表示低的特性。這是由于因冷卻水減少，冷卻水的入口和出口之間的溫度分布加劇，電池內(nèi)成為液泛狀態(tài)的緣故。供應(yīng)空氣氣體的壓力損失在電流密度為0.3A/cm2時(shí)為0.18kg·f/cm2，在電流密度為0.7A/cm2時(shí)為0.7kg·f/cm2，不能夠用鼓風(fēng)機(jī)供應(yīng)空氣。因此，采用空氣壓縮機(jī)供應(yīng)空氣。
比較例5本例中，采用圖11所示的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板。這種導(dǎo)電性隔板111為長方形，在一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的入口多支管112a，燃料氣體的入口多支管113a和冷卻水的入口多支管114a，在另一方的短邊一側(cè)上具有氧化劑氣體的出口多支管112b，燃料氣體的出口多支管113b和冷卻水的出口多支管114b。氧化劑氣體的流路115由5條并行的槽構(gòu)成，10個(gè)直線部由9個(gè)彎曲部連接在一起。冷卻水的流路同樣為彎曲型結(jié)構(gòu)。
電極的尺寸為9cm×20cm的長方形，各原電池如圖11中單點(diǎn)化線所示分割成5份。
此處采用的隔板厚度為3mm，在其表面上通過切削加工設(shè)有槽寬為2mm、深度為1mm、槽間肋部的寬度為1mm的氣體流路。隔板材料采用致密的玻璃狀碳。
除了上述之外，與實(shí)施例1同樣地組裝成10個(gè)原電池的疊層電池。
首先，將電池使用溫度設(shè)定為75℃，將設(shè)定成75℃的冷卻水量以20L/min的較大流量流入，設(shè)定成Uf＝80％，Uo＝50％，對電池性能進(jìn)行調(diào)查。
當(dāng)疊層電池在0.3A/cm2的電流密度下使用時(shí)，氧化劑氣體起泡器溫度為比較低的60℃左右時(shí)，越靠近氣體入口的部位特性越高，距入口最近的1號(hào)原電池表示為0.69V，距氣體出口最近的5號(hào)原電池表示為0.55V。但是當(dāng)起泡器溫度約高到70℃時(shí)，從距氣體出口最近的部位的5號(hào)原電池開始性能依次急劇降低，5號(hào)原電池降低到大致為0V。此時(shí)通過內(nèi)部阻抗的測定可知，5號(hào)原電池為液泛狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為70℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為0.5kg·f/cm2。
然后，在0.7A/cm2的電流密度下，氧化劑氣體起泡器溫度約為比較低的55℃時(shí)，越靠近氣體入口的部位特性越高，1號(hào)原電池表示為0.6V，5號(hào)原電池表示為0.5V。但是，當(dāng)起泡器溫度為65℃時(shí)，距氣體出口最近的部位的5號(hào)原電池的性能急劇下降，降低到大致為0V。此時(shí)，通過內(nèi)部阻抗的測定可知，5號(hào)原電池為液泛狀態(tài)。氧化劑氣體起泡器溫度為65℃時(shí)的氣體入口部的壓力損失為非常高的1.5kg·f/cm2。
工業(yè)上的應(yīng)用可能性根據(jù)本發(fā)明，高分子電解質(zhì)型燃料電池組可薄型化、緊湊化。而且，可提供一種供應(yīng)燃料氣體和氧化劑氣體的壓力損失減少，無液泛或過干燥的高分子電解質(zhì)型燃料電池。另外，特別是可提供一種作為電動(dòng)車用電源而適于設(shè)置在車體下部的薄型的燃料電池。
權(quán)利要求
1.一種高分子電解質(zhì)型燃料電池，其特征是，具備氫離子傳導(dǎo)性高分子電解質(zhì)膜，夾持上述氫離子傳導(dǎo)性高分子電解質(zhì)膜的正極和負(fù)極，具有向上述正極供應(yīng)燃料氣體的氣體流路的正極側(cè)導(dǎo)電性隔板，具有向上述負(fù)極供應(yīng)氧化劑氣體的氣體流路的負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板；上述正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板是各自與正極和負(fù)極相接觸的部位是長邊長度為短邊長度的2倍以上的大致長方形狀，上述氧化劑氣體的流路是其直線部沿上述長方形的長邊方向形成的。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，上述負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板具有沿著其長邊方向、并且從一方的短邊一側(cè)朝向另一方的短邊一側(cè)的實(shí)質(zhì)上為連續(xù)的直線狀的多個(gè)氧化劑氣體的流路。
3.根據(jù)權(quán)利要求1或2所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，上述負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板在一方的短邊一側(cè)上具有與上述氣體流路連通的入口多支管，在另一方的短邊一側(cè)上具有與上述氣體流路連通的出口多支管，上述入口多支管和出口多支管各開口部的寬度與和該多支管連接的上述氣體流路寬度的合計(jì)值大致相同或更大。
4.根據(jù)權(quán)利要求1或3所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，上述氧化劑氣體的流路具有沿著負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的長邊方向并行的多個(gè)直線狀氣體流路和成為折返部的至少一個(gè)彎曲部的彎曲型結(jié)構(gòu)，上述彎曲部位于上述負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板的短邊附近。
5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，上述負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板在背面具有直線部為沿著上述長方形的長邊的冷卻水流路，氧化劑氣體在上述氣體流路的直線部中流動(dòng)的方向和冷卻水在上述冷卻水流路的直線部中的流動(dòng)方向?qū)嵸|(zhì)上是一致的。
6.根據(jù)權(quán)利要求4所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，上述燃料氣體的流路具有沿著正極側(cè)導(dǎo)電性隔板的長邊方向并行的多個(gè)直線狀氣體流路和成為折返部的至少一個(gè)彎曲部的彎曲型結(jié)構(gòu)，上述彎曲部位于上述正極側(cè)導(dǎo)電性隔板的短邊附近。
7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，上述氧化劑氣體流路的彎曲部為2個(gè)，上述燃料氣體流路的彎曲部為2個(gè)或4個(gè)。
8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，上述正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板各自與正極和負(fù)極相接觸的部位的長邊長度為短邊長度的6倍以下。
9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，上述正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板在其短邊附近配置有向氧化劑氣體、燃料氣體和冷卻水的流路中分別供應(yīng)、排出氧化劑氣體、燃料氣體和冷卻水的多支管。
10.根據(jù)權(quán)利要求1～3中任一項(xiàng)所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，正極側(cè)和負(fù)極側(cè)導(dǎo)電性隔板上形成燃料氣體和氧化劑氣體流路的槽是寬度為1.5mm～2.5mm，深度為0.4mm～1mm，槽間肋部的寬度為0.5mm～1.5mm。
11.根據(jù)權(quán)利要求4所述的高分子電解質(zhì)型燃料電池，形成上述氣體流路或冷卻水流路的槽在隔板的兩面上橫斷其中央，上述隔板的一方的面上形成的槽和槽之間的凸部中心線的位置和另一方的面上形成的槽和槽之間的凸部中心線的位置除了不可避免的部位之外，實(shí)質(zhì)上是一致的。
全文摘要
本發(fā)明涉及一種與正極或負(fù)極相接觸的部位為大致長方形狀，并具備正極側(cè)隔板和負(fù)極側(cè)隔板的高分子電解質(zhì)型燃料電池。上述電池由于在使用時(shí)若不將在負(fù)極一側(cè)生成的水有效地除去則不能發(fā)揮性能，所以使負(fù)極側(cè)隔板上的氧化劑氣體流路為蛇形，使氣體流速高速化，強(qiáng)制地除去生成水。另一方面，從電池緊湊化的觀點(diǎn)考慮，還必須要降低供應(yīng)的氧化劑氣體的壓力損失，降低氧化劑氣體供應(yīng)用的輔助動(dòng)力。本發(fā)明者根據(jù)若將氣體流路的直線部與上述大致長方形狀的短邊方向平行地配置則壓力損失增加，同時(shí)水的排出效率降低等的知識(shí)，將上述隔板制成上述大致長方形狀的長邊長度為短邊長度的2倍以上，沿著上述大致長方形狀的長邊方向形成氧化劑氣體流路的直線部。
文檔編號(hào)H01M8/02GK1399804SQ00815229
公開日2003年2月26日 申請日期2000年11月8日 優(yōu)先權(quán)日1999年11月8日
發(fā)明者羽藤一仁, 新倉順二, 小原英夫, 神原輝壽 申請人:松下電器產(chǎn)業(yè)株式會(huì)社