專利名稱：在微通道中填充催化劑的方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種在微通道中填充催化劑的方法。更具體地講，本發(fā)明涉及這樣一種在微通道中填充催化劑的方法，該方法利用水和重力將用于重整燃料的催化劑更加高效、均勻和密實(shí)地填充到微通道中，從而獲得高效的重整效果并實(shí)現(xiàn)燃料電池的小型化。
背景技術(shù)：
近來，小尺寸的便攜式電子裝置，包括移動(dòng)電話、個(gè)人數(shù)字助理(PDA)、數(shù)字照相機(jī)、筆記本式計(jì)算機(jī)等的使用日益增加。尤其是，由于數(shù)字多媒體廣播(DMB)通過移動(dòng)電話運(yùn)行，所以需要使小尺寸的便攜式終端的功率容量增加?，F(xiàn)在正在對(duì)到目前為止具有能夠觀看DMB 2個(gè)小時(shí)的容量的第二代鋰離子電池進(jìn)行改進(jìn)以提高其容量，但是也對(duì)具有更多的基礎(chǔ)溶液(fundamentalsolution)的小尺寸燃料電池寄予厚望。
為了實(shí)現(xiàn)這種小尺寸的燃料電池，可采用直接甲醇型燃料電池或重整制氫型燃料電池(RHFC)，在直接甲醇型燃料電池中，甲醇被直接供給到燃料電極中，在重整制氫型燃料電池中，從甲醇中提取氫并將氫供給到燃料電極。重整制氫型燃料電池與聚合物電極膜(Polymer Electrode Membrane，PEM)型電池一樣使用氫作為燃料，從而在輸出、單位體積的功率容量方面具有優(yōu)點(diǎn)，并且除水之外，不需要反應(yīng)物。然而，這種方法需要重整器，從而不利于小型化。
為了使燃料電池系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)高功率輸出密度，需要重整器將液體燃料轉(zhuǎn)化為氣體燃料，諸如氫氣。重整器包括蒸發(fā)部分和重整部分，蒸發(fā)部分用于使甲醇?xì)饣?，重整部分?50℃至290℃的溫度范圍內(nèi)經(jīng)催化反應(yīng)將甲醇轉(zhuǎn)化為氫。
在重整部分中，發(fā)生吸熱反應(yīng)，并且溫度應(yīng)該保持在250℃至290℃。
作為傳統(tǒng)的例子，第2003-048701號(hào)日本專利申請(qǐng)公布披露了一種如圖1所示的重整設(shè)備350。如圖1所示，這種傳統(tǒng)的微重整設(shè)備350具有在蒸發(fā)室352中的內(nèi)腔354以及設(shè)置在內(nèi)腔354中的用于蒸發(fā)燃料的加熱器356。在內(nèi)腔354中安裝有燃料噴嘴358，以噴射作為燃料的甲醇和水的混合液體360。噴射的混合液體燃料360被加熱器356加熱并蒸發(fā)。
通過使混合液體360氣化而產(chǎn)生的氣體流過微通道362，并被形成在微通道362中的重整催化劑364重整為氫和二氧化碳。在這種重整設(shè)備350中，重整催化劑364被涂覆在微通道362的內(nèi)側(cè)。
圖2顯示將重整催化劑涂覆在上述重整設(shè)備的微通道的內(nèi)側(cè)的工藝過程。
實(shí)現(xiàn)這種工藝過程的最具代表性的方式為浸涂法，該方法需要依次在硅片400上形成Ta-Si-O-N以形成薄膜加熱器402，并濺射Au以形成電極層404，如圖2中的(a)所示。
此外，如圖2中的(b)所示，利用光刻法分別在薄膜加熱器402和電極層404上形成圖案。然后，如圖2中的(c)所示形成絕緣膜406，并利用光刻法在硅片400的相反側(cè)形成光刻膠。
此外，如圖2中的(d)所示，通過在硅片400的下表面進(jìn)行噴砂處理形成通道410，如圖2中的(e)所示，硅片400被切成多件。
然后，如圖2中的(f)所示，在通道410中涂覆Cu/ZnO/Al2O3催化劑層410。在這個(gè)步驟中，為了在通道410中選擇性地涂覆催化劑，將干膜光刻膠414施加到晶片中除通道410的部分以外的部分上。然后利用浸涂法在通道中形成Al2O3勃姆石(Boehmite)層411。這是為了增加催化劑和通道壁之間的粘合強(qiáng)度。
然后，在100℃的溫度下使Al2O3勃姆石層411干燥，然后利用浸涂法形成Cu/ZnO/Al2O3催化劑層412，如圖2中的(g)所示。在完成涂覆之后，該合成結(jié)構(gòu)與耐熱玻璃基底(pyrex glass substrate)420陽(yáng)極鍵合(anodic-bond)，從而完成重整器440，如圖2中的(h)所示。
然而，傳統(tǒng)的重整設(shè)備350和440在重整燃料氣體的工藝過程中效率低。即，燃料氣體在其通過重整設(shè)備的通道362和410時(shí)被重整，但是在傳統(tǒng)的重整設(shè)備350和440中，燃料氣體與催化劑層364和412的有限面積反應(yīng)，因此降低了燃料氣體向氫的轉(zhuǎn)化率。

發(fā)明內(nèi)容
提出本發(fā)明以解決現(xiàn)有技術(shù)中的上述問題，因此本發(fā)明的一方面在于提供一種在重整設(shè)備的微通道中填充催化劑的方法，所述方法能夠均勻并密實(shí)地將催化劑顆粒填充到重整設(shè)備的通道中，以增加催化劑顆粒與燃料進(jìn)行反應(yīng)的表面面積，從而獲得高效的重整效果。
本發(fā)明的另一方面在于提供一種在重整設(shè)備的微通道中填充催化劑的方法，所述方法能夠高密度地填充催化劑以獲得提高的重整效果，從而實(shí)現(xiàn)小型化并增加功率輸出密度。
根據(jù)本發(fā)明的一方面，本發(fā)明提供一種在用于燃料電池的重整設(shè)備中填充催化劑的方法。該方法包括使用水將催化劑填充到微通道內(nèi)；沿著一個(gè)方向給填充在微通道中的催化劑施加壓力，以將催化劑高密度地填充到微通道中；干燥微通道中的催化劑。
根據(jù)本發(fā)明，優(yōu)選地，使用水將催化劑填充到微通道中的步驟包括將水填充到重整器的微通道中，并將催化劑和水的混合物注入到微通道內(nèi)。
此外，根據(jù)本發(fā)明，優(yōu)選地，將催化劑高密度地填充到微通道中的步驟包括將催化劑和水的混合物注入到重整設(shè)備的微通道內(nèi)，并使催化劑和水的混合物被注入其中的重整設(shè)備傾斜，從而利用重力使催化劑填充微通道。
此外，根據(jù)本發(fā)明，優(yōu)選地，將催化劑高密度地填充在微通道中的步驟包括將催化劑和水的混合物注入重整設(shè)備的微通道內(nèi)；使催化劑和水的混合物被注入其中的重整設(shè)備傾斜，從而利用重力使催化劑填充微通道，其中，重復(fù)進(jìn)行注入和傾斜的步驟，直到微通道被催化劑完全填滿為止。
根據(jù)本發(fā)明，優(yōu)選地，所述方法還包括在干燥微通道中的催化劑之后，用與基底或蓋子相同的材料密封催化劑入口。


通過下面結(jié)合附圖進(jìn)行的詳細(xì)描述，本發(fā)明的上述和其它方面、特點(diǎn)及其它優(yōu)點(diǎn)將更加容易理解，其中圖1是顯示根據(jù)現(xiàn)有技術(shù)的薄的重整設(shè)備的截面圖；圖2中的(a)至圖2中的(h)是顯示根據(jù)現(xiàn)有技術(shù)的在薄的重整設(shè)備上涂覆催化劑層的工藝過程的視圖；圖3是顯示根據(jù)本發(fā)明利用在微通道中填充催化劑的方法制造的重整設(shè)備的分解透視圖；
圖4中的(a)至圖4中的(f)是顯示根據(jù)本發(fā)明在微通道中填充催化劑的工藝過程的視圖；圖5是顯示具有根據(jù)本發(fā)明的方法在微通道中填充的催化劑的重整設(shè)備，其中，圖5中的(a)顯示在填充催化劑之前的重整器的俯視圖，圖5中的(b)是顯示催化劑被填充在重整設(shè)備的平行的通道中的俯視圖，圖5中的(c)是顯示催化劑被填充在重整設(shè)備的迂回的通道中的俯視圖。
具體實(shí)施例方式
現(xiàn)在將參照附圖來詳細(xì)說明本發(fā)明的示例性實(shí)施例。
根據(jù)本發(fā)明在微通道中填充催化劑的方法使得催化劑顆粒46被均勻、高密度地填充到微通道42內(nèi)。
圖3顯示利用根據(jù)本發(fā)明的在微通道中填充催化劑的方法制造的重整設(shè)備1的例子。
這種重整設(shè)備1僅是本發(fā)明應(yīng)用的例子，并不限制本發(fā)明。
應(yīng)用本發(fā)明的重整設(shè)備1包括基底10，該基底10在其中形成有微通道42?；?0可使用硅、金屬、玻璃、陶瓷和耐熱塑料，并具有通過微機(jī)電系統(tǒng)(MEMS)在基底10的一側(cè)形成的各種形狀的分隔物以及凹槽微通道42。
因此，燃料入口部分20、蒸發(fā)器30和重整器40被設(shè)置在基底10的一側(cè)。
形成在基底10的一側(cè)，用于將燃料注入微通道42內(nèi)，從而通過燃料入口部分20供應(yīng)液體燃料。蒸發(fā)器30從燃料入口部分20延伸，加熱和氣化液體燃料。用于使液態(tài)燃料氣化以獲得好的重整反應(yīng)的蒸發(fā)器30從燃料入口部分20延伸。
蒸發(fā)器30具有作為熱源的加熱器36。加熱器36由在基底10的下表面上以圖案形式形成的電阻電路構(gòu)成，用于通過基底10加熱上面的蒸發(fā)器30。
此外，根據(jù)本發(fā)明，形成在蒸發(fā)器30的下游的重整器40由通道42的一部分構(gòu)成，燃料通過該通道42在基底10中流動(dòng)并經(jīng)吸熱反應(yīng)被重整成氫氣。重整器40具有這樣的結(jié)構(gòu)將燃料氣體重整成為氫氣的催化劑顆粒46被填充在微通道42的內(nèi)部。
在重整器40中，燃料通過催化反應(yīng)被轉(zhuǎn)化為富含氫的重整氣體。重整器40的催化劑顆粒46可以由Cu/ZnO或Cu/ZnO/Al2O3制成，并且催化劑顆粒46通過催化劑過濾器50被保持在重整器40內(nèi)部的空間中。優(yōu)選地，催化劑過濾器50可形成在入口側(cè)和出口側(cè)。
此外，根據(jù)本發(fā)明的重整器包括用于覆蓋基底10的通道42的蓋子100。由與制造基底10相同的材料或耐熱玻璃制成的蓋子100被陽(yáng)極鍵合到基底10上，以在基底10內(nèi)部形成重整器40和蒸發(fā)器30。
如圖3所示，根據(jù)本發(fā)明的用于燃料電池的重整設(shè)備包括至少一個(gè)催化劑入口130。
催化劑入口130形成在蓋子100的與重整器40的位置對(duì)應(yīng)的部分中。
根據(jù)本發(fā)明的用于燃料電池的重整設(shè)備包括燃料入口110，形成在蓋子100中，用于向燃料入口部分20供應(yīng)液體燃料；氫出口120，用于隨著液體燃料被重整而向外排放產(chǎn)生的氫；催化劑入口130，用于將重整催化劑顆粒46填充到重整器40內(nèi)。
根據(jù)本發(fā)明的將催化劑填充到上述重整設(shè)備1的微通道內(nèi)的方法從使用水將催化劑46填充到微通道42內(nèi)的步驟開始。
如圖4中的(a)所示，這一步驟需要將重整設(shè)備1插入水罐(未顯示)內(nèi)，用水填充微通道42。同時(shí)，水可以通過水入口流入微通道42內(nèi)，水入口可以是催化劑入口130、燃料入口110和氫出口120中的一個(gè)。
在根據(jù)本發(fā)明的催化劑填充方法中，催化劑顆粒46通過催化劑入口130被填充到重整設(shè)備1內(nèi)，同時(shí)，如圖4中的(b)所示，使用注射器140等將催化劑顆粒46和水的混合物注入到重整設(shè)備1的微通道42內(nèi)。
用水填充微通道42的原因是為了去除微通道42中的空氣，如果在微通道42的內(nèi)部存在空氣，則不能將催化劑46密實(shí)地填充到微通道42內(nèi)。
在如上所述填充水之后，催化劑46和水的混合物通過催化劑入口130被注入重整設(shè)備1的微通道42內(nèi)。在注入預(yù)定量的混合物之后，沿著一個(gè)方向給填充到微通道42內(nèi)的催化劑46加壓，以便用催化劑46高密度地填充微通道42。
在這種情況下，為了將催化劑46高密度地填充到重整設(shè)備1的內(nèi)部，預(yù)定量的催化劑46和水的混合物被注入重整設(shè)備的微通道42內(nèi)，然后使重整設(shè)備1傾斜預(yù)定的角度θ，以在重力的作用下用催化劑填充微通道。
如果重整設(shè)備1在水罐內(nèi)如上所述地傾斜，則催化劑46的具體重力(specific gravity)大于水的重力，因此催化劑顆粒46在傾斜的重整設(shè)備的微通道42的內(nèi)部沉淀，從而重整設(shè)備1從其一部分開始被高密度地填充，如圖4中的(c)所示。在這種情況下，由于與水相互反應(yīng)，所以外表面粗糙的催化劑46相互之間沒有太大的摩擦，而是依次沉淀以高密度地填充微通道，而不形成任何空的空間，例如形成不存在催化劑的氣穴。在這一過程中，為了使催化劑顆粒46更加均勻地填充微通道，可通過諸如輕拍重整設(shè)備的外表面或?qū)χ卣O(shè)備施加振動(dòng)向重整設(shè)備施加外力。
沖擊或振動(dòng)提供使催化劑顆粒46沿著一個(gè)方向被填充到重整設(shè)備的微通道42的內(nèi)部的外力，從而使催化劑顆粒更高密度地填充微通道。
如圖4中的(d)和圖4中的(e)所示，在第一次用催化劑46填充重整設(shè)備的微通道42之后，催化劑46和水的混合物被再次注入到重整設(shè)備的微通道42內(nèi)，并且傾斜重整設(shè)備1。因此，多次重復(fù)上述過程以完成用催化劑46填充微通道42。在如上所述用催化劑46填充微通道之后，催化劑46在微通道42中干燥。
在干燥微通道42中的催化劑46的步驟中，將重整設(shè)備1從水罐中取出，同時(shí)傾斜地放置，或者將重整設(shè)備1放置在熱板上進(jìn)行干燥并加熱以去除濕氣。
此外，根據(jù)本發(fā)明的方法還包括在干燥微通道42中的催化劑46之后，用與蓋子相同的材料密封催化劑入口130。
在上述催化劑填充方法中，使用水將催化劑46填充到微通道42內(nèi)，從而使微通道42中的催化劑顆粒46之間的摩擦最小化。這使得催化劑顆粒46在微通道中依次沉淀以高密度地填充微通道，防止在重整設(shè)備的微通道42中形成例如不存在任何催化劑46的氣穴的空的空間此外，在這一過程中，可將外力，例如沖擊或振動(dòng)施加到重整設(shè)備1上，這進(jìn)一步在微通道中沿著一個(gè)方向壓迫催化劑顆粒46，從而微通道可被更高密度地填充。
如上所述，催化劑46和水的混合物被注入到微通道42內(nèi)，在重力的作用下使催化劑顆粒46填充微通道42，并且重復(fù)這一過程，從而微通道被自然地高密度地填充，而在微通道42中沒有任何諸如氣穴的空的空間。
此外，根據(jù)本發(fā)明的方法包括在干燥微通道中的催化劑之后，用與基底或蓋子相同的材料密封催化劑入口130的步驟，以完成重整設(shè)備。
圖5顯示根據(jù)本發(fā)明制造的重整設(shè)備1。
圖5中的(a)顯示其中未填充催化劑的重整設(shè)備1。
如圖5中的(b)所示，在這種重整設(shè)備1中，催化劑46可被填充在其多個(gè)平行的微通道42中?；蛘?，如圖5中的(c)所示，催化劑46可被填充在迂回的微通道42中。
在這些結(jié)構(gòu)中，在催化劑46填充完全之后，形成為與重整器40的位置相應(yīng)的催化劑入口130被密封。
因此，根據(jù)本發(fā)明的催化劑填充方法使得具有寬度如500μm一樣小的微通道被高密度地填充。
如上所述，用催化劑密實(shí)地填充微通道使得催化劑46與燃料進(jìn)行反應(yīng)的表面面積增加。此外，用催化劑密實(shí)地填充微通道使得與傳統(tǒng)的重整設(shè)備1相比，可在相對(duì)低的溫度，如在150℃至200℃的溫度下獲得高效的重整效果。這使得重整設(shè)備能夠被應(yīng)用于小的電子裝置，如移動(dòng)電話。
根據(jù)如上闡述的本發(fā)明，催化劑顆?？杀桓呙芏鹊靥畛涞街卣O(shè)備的微通道中，以增加催化劑顆粒與燃料進(jìn)行反應(yīng)的表面面積，從而獲得高效的重整效果。
此外，本發(fā)明使催化劑高密度地填充在重整器的微通道中，而不形成氣穴，實(shí)現(xiàn)了燃料電池的小型化，從而進(jìn)一步增加了重整設(shè)備的功率輸出密度。
雖然已經(jīng)結(jié)合示例性實(shí)施例顯示和描述了本發(fā)明，但是本領(lǐng)域技術(shù)人員應(yīng)當(dāng)清楚，在不脫離由權(quán)利要求限定的本發(fā)明的精神和范圍的情況下，可進(jìn)行修改和變化。
本申請(qǐng)要求于2006年4月19日提交到韓國(guó)知識(shí)產(chǎn)權(quán)局的第2006-0035423號(hào)韓國(guó)專利申請(qǐng)的權(quán)益，通過引用將該申請(qǐng)的公開內(nèi)容包含于此。
權(quán)利要求
1.一種在用于燃料電池的重整設(shè)備中填充催化劑的方法，包括使用水將催化劑填充到微通道內(nèi)；沿著一個(gè)方向給填充在微通道中的催化劑施加壓力，以將催化劑高密度地填充到微通道中；干燥微通道中的催化劑。
2.如權(quán)利要求1所述的方法，其中，使用水將催化劑填充到微通道中的步驟包括將水填充到重整器的微通道中，并將催化劑和水的混合物注入到微通道內(nèi)。
3.如權(quán)利要求1所述的方法，其中，將催化劑高密度地填充到微通道中的步驟包括將催化劑和水的混合物注入到重整設(shè)備的微通道內(nèi)，并使催化劑和水的混合物被注入其微通道內(nèi)的重整設(shè)備傾斜，從而利用重力使催化劑填充微通道。
4.如權(quán)利要求1所述的方法，其中，將催化劑高密度地填充在微通道中的步驟包括將催化劑和水的混合物注入重整設(shè)備的微通道內(nèi)；使催化劑和水的混合物被注入其微通道內(nèi)的重整設(shè)備傾斜，從而利用重力使催化劑填充微通道，其中，重復(fù)進(jìn)行注入和傾斜的步驟，直到微通道被催化劑完全填滿為止。
5.如權(quán)利要求1所述的方法，還包括在干燥微通道中的催化劑之后，用與基底或蓋子相同的材料密封催化劑入口。
全文摘要
本發(fā)明公開了一種在微通道中填充催化劑的方法。使用水將催化劑填充到微通道中，向微通道中的催化劑施加單向壓力，以高密度地填充微通道。干燥微通道中的催化劑。根據(jù)本發(fā)明的方法使得催化劑顆粒被均勻、高密度地填充到重整器的微通道中，增加了催化劑顆粒與燃料進(jìn)行反應(yīng)的表面面積，從而獲得高效的重整效果。
文檔編號(hào)H01M8/04GK101060176SQ200710096459
公開日2007年10月24日 申請(qǐng)日期2007年4月18日 優(yōu)先權(quán)日2006年4月19日
發(fā)明者河志元, 吳龍洙, 張?jiān)谞e, 李弘烈, 吉宰亨, 金成漢 申請(qǐng)人:三星電機(jī)株式會(huì)社