專利名稱：白光led用硅酸鹽黃色熒光粉的制備方法
技術領域：
本發(fā)明涉及一種白光LED用硅酸鹽黃色熒光粉的制備方法，采用微波加熱的方 式，以碳元素為吸波物質，簡單、快速地完成制備。屬于光學功能材料技術領域。
背景技術：
白光LED能夠作為一種照明光源。白光的產生是通過在藍光LED的發(fā)射光的激 發(fā)熒光粉發(fā)出黃光，藍光的透射部分與該黃光復合而實現(xiàn)的。所采用的熒光粉是一種稀土 摻雜硅酸鹽黃色熒光粉，它以硅酸鹽為基質，具有良好的化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性，并且，所 用原料中的高純二氧化硅價廉、易得，通過稀土摻雜，硅酸鹽黃色熒光粉的發(fā)光峰位發(fā)生紅 移，對應的發(fā)光峰值波長能夠達到570nm。與藍光LED結合制作的光源其顯色指數(shù)較高。現(xiàn) 有制備稀土摻雜硅酸鹽熒光粉的方法是一種綜合了組合液相法、溶膠_凝膠法和噴霧熱解 法的化學合成方法，該方案由申請?zhí)枮閆L200510122253. 7的一篇中國專利文獻所公開。在 合成過程中，先采用霧化方法制得干凝膠粉，包括稀土鋁酸鹽、稀土硅酸鹽和稀土鋁硅酸鹽 體系的干凝膠粉，然后將干凝膠粉預燒，再在還原氣氛下采用微波加熱方式燒制得到稀土 熒光材料。雖然該方法采用了效率高、節(jié)能的微波加熱方式，但是，由于該方法存在制備凝 膠的環(huán)節(jié)，使得合成工藝復雜；由于該方法還需要專門提供還原氣氛，使得合成工藝進一步 復雜。

發(fā)明內容
為了在采用微波加熱方式制備硅酸鹽黃色熒光粉同時簡化制備工藝，我們發(fā)明了 一種白光LED用硅酸鹽黃色熒光粉的制備方法。 本發(fā)明之方法制備的產物分子式通式為M，^iyO,:RE，其中M和N為不同的金屬二 價離子，RE為稀土元素，x、w、y、 z為常數(shù)，采用微波加熱方式合成，其特征在于，在產物原料 中加入單質碳。 本發(fā)明其效果在于，所加入的單質碳作為一種良好的微波吸收劑，使得合成工藝 不需要先將原料制備成凝膠粉，因此，簡化了合成工藝。另外，所加入的單質碳同時還是一 種還原劑，因此，在微波燒制過程中無需專門提供還原氣氛，進一步簡化了合成工藝。該方 法同時還具有合成時間短、節(jié)約能源、合成成本低等特點。


圖1是Sr3Si05:Eu。.。7黃色熒光粉的XRD圖。圖2是Sr3Si05:Eu。.。7黃色熒光粉的 SEM圖片。圖3是Sr3S叫:Eu。.。7黃色熒光粉的激發(fā)光譜圖。圖4是Sr3Si05:Eu。.。7黃色熒光 粉的發(fā)射光譜圖。圖5是Sr3Si05:Eu。.。7黃色熒光粉與藍光LED的復合光譜圖，該圖兼作為 摘要附圖。圖6是Ba2Si04:Eu。.。7黃色熒光粉的XRD圖。圖7是Ba2Si04:Eu。.。7黃色熒光粉 的SEM圖片。圖8是Ba2Si04:Eu。.。7黃色熒光粉的激發(fā)光譜圖。圖9是Ba2Si04:Eu。.。7黃色 熒光粉的發(fā)射光譜圖。
具體實施例方式
本發(fā)明之方法制備的產物分子式通式為M，^iyO,:RE，其中M和N為不同的金屬二 價離子，包括Ca2+、 Sr2+、 Ba2+、 Mg2+， RE為稀土元素，為Eu、 Ce、 Nd、 Pr、 Tm、 Y、 Er、 Yb、 Sm之一， x、w、y、z為常數(shù)，x、w從0到5，且x+w等于1到5， y從1到8， z從1到21， RE的含量范圍 為0. 01 50at%。按照產物分子式通式確定的化學計量比稱量產物中各組分所需原料，包 括金屬二價離子M和N的碳酸鹽、稀土 RE的氧化物、氧化硅以及助熔劑原料如氟化鋇，將各 原料混合得到產物原料。在產物原料中加入單質碳。加入單質碳所需的原料即單質碳原料 是碳粉或者石墨粉。加入方式有兩種， 一種是將單質碳原料與所述產物原料混合；另一種是 單質碳原料、產物原料各自成層，即單質碳原料層、產物原料層，在產物原料層上下各有一 層單質碳原料層，單質碳原料層厚度為1 20mm。采用微波加熱方式合成，加熱5到30分 鐘，獲得硅酸鹽黃色熒光粉產物。在加熱過程中，單質碳充當微波吸收劑實現(xiàn)良好的微波加 熱，同時作為還原劑提供還原性氣氛。
下面舉例說明本發(fā)明之方法。例 一，以SrC03 (A. R.) 、 Eu203 (4N)、普通Si02 (A. R.) 、 BaF2 (A. R.)為原料制備
S^Si05:Eu。.。7黃色熒光粉，其中Ba&作為助熔劑。按照產物分子式通式確定的化學計量比 稱量SrC03 (A. R.) 4. 5g、 Eu203 (4N) 1. 23g、普通Si02 (A. R.) 6. Og、 BaF2 (A. R.) 3. 8g。將各原料 置于瑪瑙研缽充分研磨混合得到產物原料。然后，在25ml的剛玉坩堝內鋪一層單質碳原料 層，如石墨粉層，在單質碳原料層上面添加產物原料形成產物原料層，在產物原料層上面再 蓋一層單質碳原料層。將坩堝置于微波馬弗爐內，用石棉將爐膛填滿，啟動微波加熱，加熱 IO分鐘，坩堝內溫度達到120(TC，爐膛溫度為IIO(TC，停止微波加熱，冷卻，獲得黃色熒光 粉產物。該產物是一種S^Si05，見圖l所示。粉體均勻，見圖2所示。能夠被藍光激發(fā)，見 圖3所示，激發(fā)波長為468nm。所產生的熒光峰值波長為575nm，見圖4所示。所發(fā)射的黃 色熒光與藍光復合產生白光，見圖5所示。例二，以BaC03 (A. R.) 、 Eu203 (4N)、超細Si02 (A. R.) 、 BaF2 (A. R.)為原料制備
Ba2Si04:Eu。.。7黃色熒光粉，其中BaF2作為助熔劑。按照產物分子式通式2確定的化學計量 比稱量BaC03(A. R. )3. 9g、Eu203(4N) 0. 12g、超細Si02(A. R. )0. 6g、BaF2(A. R. )0. 07g。將各原 料置于瑪瑙研缽中，并加入5g石墨粉，充分研磨混合后放入坩堝內，置于微波馬弗爐內，用 石棉將爐膛填滿，啟動微波加熱10分鐘，坩堝內溫度達到1200°C ，爐膛溫度為IIO(TC ，停止 微波加熱，冷卻，獲得黃色熒光粉產物。該產物是一種Ba2Si(V見圖6所示。粉體均勻，見 圖7所示。能夠被藍光激發(fā)，見圖8所示，激發(fā)波長為460nm。所產生的熒光峰值波長為為 575nm，見圖9所示。
權利要求
一種白光LED用硅酸鹽黃色熒光粉的制備方法，制備的產物分子式通式為MxNwSiyOz:RE，其中M和N為不同的金屬二價離子，RE為稀土元素，x、w、y、z為常數(shù)，采用微波加熱方式合成，其特征在于，在產物原料中加入單質碳。
2. 根據(jù)權利要求1所述的制備方法，其特征在于，加入單質碳所需的原料即單質碳原料是碳粉或者石墨粉。
3. 根據(jù)權利要求1或者2所述的制備方法，其特征在于，加入方式有兩種， 一種是將單質碳原料與所述產物原料混合；另一種是單質碳原料、產物原料各自成層，即單質碳原料層、產物原料層，在產物原料層上下各有一層單質碳原料層。
4. 根據(jù)權利要求3所述的制備方法，其特征在于，單質碳原料層厚度為1 20mm。
全文摘要
一種白光LED用硅酸鹽黃色熒光粉的制備方法，采用微波加熱的方式，以碳元素為吸波物質，簡單、快速地完成制備。屬于光學功能材料技術領域?，F(xiàn)有制備稀土摻雜硅酸鹽熒光粉的方法是一種綜合了組合液相法、溶膠-凝膠法和噴霧熱解法的化學合成方法，合成工藝復雜。本發(fā)明之方法制備的產物分子式通式為MxNwSiyOz:RE，其中M和N為不同的金屬二價離子，RE為稀土元素，x、w、y、z為常數(shù)，采用微波加熱方式合成，在產物原料中加入單質碳。用來制備白光LED用硅酸鹽黃色熒光粉。
文檔編號H01L33/50GK101775283SQ20101003080
公開日2010年7月14日 申請日期2010年1月6日 優(yōu)先權日2010年1月6日
發(fā)明者劉全生, 盧利平, 張希艷, 柏朝暉, 王曉春, 王能利, 米曉云 申請人:長春理工大學