本發(fā)明涉及催化劑載體的制造方法、由該制造方法得到的催化劑載體、作為燃料電池用電極催化劑使用的復(fù)合催化劑的制造方法、復(fù)合催化劑、和使用該復(fù)合催化劑的燃料電池。

背景技術(shù)：
燃料電池根據(jù)電解質(zhì)的種類或電極的種類而被分類為各種類型，作為代表性的燃料電池，有堿性型、磷酸型、熔融碳酸鹽型、固體電解質(zhì)型、固體高分子型。其中，在低溫（-40℃左右）～120℃左右能夠工作的固體高分子型燃料電池受到矚目，近年來作為汽車用低公害動(dòng)力源的開發(fā)和實(shí)用化在推進(jìn)。在固體高分子型燃料電池中，根據(jù)所使用的燃料種類，被分類為以氫為燃料的氫-氧型和以甲醇為燃料的直接甲醇型。作為氫-氧型燃料電池，被研討了在車輛用驅(qū)動(dòng)源和定置型電源的領(lǐng)域中的用途，作為直接甲醇型燃料電池，被期待應(yīng)用于攜帶用途、移動(dòng)用電源、分散電源等的用途。為了應(yīng)用于這些用途，要求高性能和長期間的耐久性。該高分子固體型燃料電池，是由陽極和陰極夾持高分子固體電解質(zhì)，向陽極供給燃料，向陰極供給氧或空氣，在陰極上氧被還原從而取出電的形式。燃料主要使用氫或甲醇等。以往，為了提高燃料電池的反應(yīng)速度，提高燃料電池的能量轉(zhuǎn)換效率，在燃料電池的陰極（氧極）表面和/或陽極（燃料極）表面設(shè)有包含催化劑的層（以下也記為「燃料電池催化劑層」。）。作為該催化劑，一般使用貴金屬，在貴金屬中，主要使用在高的電位下穩(wěn)定、活性高的鉑。另外，作為擔(dān)載該催化劑金屬的載體，以往使用了碳。這樣的鉑等的貴金屬，被大量用作為催化劑，因此使燃料電池的成本大幅度地增加，因此成為燃料電池開發(fā)的課題。另外，由于蘊(yùn)藏量受限等，因此在推進(jìn)降低貴金屬使用量的研討。專利文獻(xiàn)1中，作為對(duì)降低貴金屬使用量的研討，進(jìn)行了下述工作：通過鉑的微粒子化和高分散化來增大有效表面積、質(zhì)量活性、與其他金屬的合金化等。但是，在燃料電池工作條件下，引起與鉑溶解相伴的劣化，因此可以認(rèn)為，為了維持充分的性能，在鉑使用量的降低方面是有限的。另一方面，專利文獻(xiàn)2、3中，為了解決成本的問題，作為代替鉑的催化劑，研討了鉭、鈮等過渡金屬的碳氮氧化物。這些過渡金屬，與鉑相比，在地球上的存在比率高，價(jià)格也便宜，因此被期待作為燃料電池的電極催化劑。但是，具有與鉑相比，作為電極催化劑的性能較低的問題。專利文獻(xiàn)4中，出于輔助過渡金屬的碳氮氧化物的性能的目的，提出了將過渡金屬的碳氮氧化物作為載體來使鉑復(fù)合化的方法。根據(jù)該方法，采取了下述手法：通過將鈮等過渡金屬的碳化物、氮化物、氧化物混合，并在高溫下燒結(jié)，來制造鈮的碳氮氧化物，以其為載體，將鉑復(fù)合化。與以往的減少鉑的方法和過渡金屬的碳氮氧化物相比具有高性能。但是，雖然與以往的減少鉑的方法和過渡金屬的碳氮氧化物相比具有高性能，但是沒有達(dá)到能夠?qū)嶋H地使用的性能水平。另外，直接甲醇型燃料電池存在下述問題：由于作為液體燃料的甲醇的穿透（滲透：crossover），在燃料利用率降低的同時(shí)，陰極的電位降低，燃料電池的能量轉(zhuǎn)換效率顯著降低。所謂甲醇穿透，是甲醇從高分子電解質(zhì)膜透過，從陽極向陰極移動(dòng)的現(xiàn)象，到達(dá)了陰極的甲醇在陰極催化劑表面被直接氧化，因此產(chǎn)生陰極的電位降低的問題。一般地，作為直接甲醇型燃料電池的陰極催化劑使用鉑催化劑。鉑催化劑為高活性，并且穩(wěn)定性高。但是，鉑催化劑不僅對(duì)于氧的還原反應(yīng)顯示高的催化劑活性，而且對(duì)于上述的甲醇的氧化反應(yīng)也顯示高的催化劑活性，因此也促進(jìn)通過穿透而到達(dá)陰極的液體燃料的氧化反應(yīng)。作為結(jié)果，陰極的氧還原電位由于與液體燃料的氧化電位形成混合電位而顯著降低。另外，直接甲醇型燃料電池，為了促進(jìn)陽極上的反應(yīng)，另外為了抑制由燃料的穿透所致的陰極的電位降低，與使用氫的燃料電池相比，大量使用了鉑催化劑。但是，鉑的價(jià)格高，并且資源量受限，因此強(qiáng)烈要求開發(fā)能夠代替的催化劑和大幅度降低鉑使用量。為了抑制直接甲醇型燃料電池中的液體燃料的穿透，曾開發(fā)了液體燃料的透過較少的電解質(zhì)膜或不引起液體燃料穿透的電解質(zhì)膜（例如，參照專利文獻(xiàn)5～7）。但是，專利文獻(xiàn)5～7中記載的電解質(zhì)膜，非常難以保持高的離子傳導(dǎo)度和穩(wěn)定性且大幅度降低液體燃料的穿透。另外，即使使用某種程度地抑制了液體燃料透過的電解質(zhì)膜，在電解質(zhì)膜內(nèi)，在水透過的同時(shí)，液體燃料的透過也不少地發(fā)生，因此不能避免陰極的電位降低。也曾報(bào)道了不使由于甲醇穿透而到達(dá)陰極的甲醇燃料氧化，只選擇性地進(jìn)行氧還原的催化劑。專利文獻(xiàn)8和9中，報(bào)告了甲醇氧化特性低、并且氧還原活性高的Pd或作為Pd合金的Ru、Rh、Os、Ir、Pt、Au、Ag等的貴金屬合金（專利文獻(xiàn)8）與Co、Cr、Ni、Mo、W等過渡金屬的合金催化劑（專利文獻(xiàn)9）。但是，專利文獻(xiàn)8中記載的催化劑金屬雖然擔(dān)載于碳載體，但不能期待由碳載體與上述Pd催化劑金屬的協(xié)合效果帶來的高性能化。另外，碳載體在陰極氣氛下容易被腐蝕，也有可能加速化所擔(dān)載的Pd催化劑金屬的溶出（洗脫）和脫離。專利文獻(xiàn)9中記載的Pd催化劑金屬，不使用載體而采用濺射法制作催化劑金屬，因此難以期待由使用載體帶來的催化劑金屬的高比表面積化。特別是上述專利文獻(xiàn)8和9中記載的Pd催化劑金屬，研討了在含有甲醇的酸性水溶液電解質(zhì)中的氧還原活性，難以確認(rèn)在實(shí)際的燃料電池中由甲醇穿透所帶來的陰極性能提高的效果，需要通過制作膜電極接合體（MEA）來進(jìn)行電池評(píng)價(jià)。另一方面，專利文獻(xiàn)10中記載的Pd合金（PdSn、PdAu、PdCo、PdWO3），限于使用堿性電解質(zhì)的直接甲醇型燃料電池，不能確認(rèn)使用酸性固體電解質(zhì)的直接甲醇型燃料電池中的甲醇穿透抑制效果。另外，不使用載體而實(shí)施了使用微粒子化的Pd合金的評(píng)價(jià)。但是，為了應(yīng)用于實(shí)際的燃料電池，需要使其擔(dān)載于可得到這些Pd合金催化劑金屬的高比表面積化和催化劑的高利用率化的載體上，通過制作膜電極接合體（MEA）來進(jìn)行電池評(píng)價(jià)。在先技術(shù)文獻(xiàn)專利文獻(xiàn)專利文獻(xiàn)1:特開平8-141400號(hào)公報(bào)專利文獻(xiàn)2:特開2008-108594號(hào)公報(bào)專利文獻(xiàn)3:國際公開2009/091043號(hào)小冊子專利文獻(xiàn)4:國際公開2009/104500號(hào)小冊子專利文獻(xiàn)5:特開平11-144745號(hào)公報(bào)專利文獻(xiàn)6:特開2002-184427號(hào)公報(bào)專利文獻(xiàn)7:特開2003-257453號(hào)公報(bào)專利文獻(xiàn)8:特開2001-256982號(hào)公報(bào)專利文獻(xiàn)9:日本專利第4679815號(hào)專利文獻(xiàn)10:特開2008-135380號(hào)公報(bào)

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：
本發(fā)明的目的是以解決這樣的現(xiàn)有技術(shù)中的問題為課題，提供通過提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性，能夠一邊保持高性能一邊削減電極催化劑中的催化劑金屬使用量，由此能夠?qū)崿F(xiàn)電極催化劑的低成本化的催化劑載體的制造方法，以及，提供即使是低的催化劑金屬含量也能發(fā)揮高性能的低成本的燃料電池用電極催化劑的制造方法。另外，其目的是提供在直接甲醇型燃料電池中，不受甲醇穿透的影響而具有高的氧還原性能的直接甲醇型燃料電池用電極催化劑的制造方法。本發(fā)明人為解決上述現(xiàn)有技術(shù)的問題而刻苦研究的結(jié)果，發(fā)現(xiàn)：在由過渡金屬化合物和含氮有機(jī)化合物制造催化劑載體時(shí)，通過使用特定的制造方法進(jìn)行，在所得到的催化劑載體擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)，發(fā)揮高的催化能力，以及，包含作為由過渡金屬化合物和含氮有機(jī)化合物制造的熱處理物而得到的催化劑載體、和催化劑金屬的復(fù)合催化劑，能夠?qū)崿F(xiàn)高的催化能力，以至于完成了本發(fā)明。即，本發(fā)明涉及例如以下的［1］～［29］技術(shù)方案。［1］一種催化劑載體的制造方法，其特征在于，包括：（a）混合過渡金屬化合物（1）、含氮有機(jī)化合物（2）和溶劑，得到催化劑載體前體溶液的工序；（b）從上述催化劑載體前體溶液除去溶劑的工序；和（c）將在上述工序（b）中得到的固體成分殘?jiān)?00～1100℃的溫度熱處理，得到催化劑載體的工序，上述過渡金屬化合物（1）的一部分或全部是作為過渡金屬元素包含周期表第4族或第5族的過渡金屬元素M1的化合物，上述過渡金屬化合物（1）和上述含氮有機(jī)化合物（2）之中至少一方具有氧原子。［2］根據(jù)上述［1］所述的催化劑載體的制造方法，其特征在于，上述過渡金屬元素M1是選自鈦、鋯、鈮和鉭中的至少1種。［3］根據(jù)上述［1］或［2］所述的催化劑載體的制造方法，其特征在于，上述過渡金屬化合物（1）還包含第2過渡金屬化合物，所述第2過渡金屬化合物包含選自鐵、鎳、鉻、鈷、釩和錳中的至少1種過渡金屬元素M2。［4］根據(jù)上述［1］～［3］的任一項(xiàng)所述的催化劑載體的制造方法，其特征在于，上述過渡金屬化合物（1）是選自金屬磷酸鹽、金屬硫酸鹽、金屬硝酸鹽、金屬有機(jī)酸鹽、金屬鹵氧化物（metaloxyhalide）、金屬醇鹽、金屬鹵化物、金屬鹵酸鹽和金屬次鹵酸鹽、金屬配位化合物中的至少1種。［5］根據(jù)上述［1］～［4］的任一項(xiàng)所述的催化劑載體的制造方法，其特征在于，在上述工序（a）中，還混合包含具有雙酮結(jié)構(gòu)的化合物的沉淀抑制劑。［6］根據(jù)上述［1］～［5］的任一項(xiàng)所述的催化劑載體的制造方法，其特征在于，在上述工序（a）中，混合上述過渡金屬化合物（1）的溶液和上述沉淀抑制劑，接著混合上述含氮有機(jī)化合物（2）。［7］根據(jù)上述［1］～［6］的任一項(xiàng)所述的催化劑載體的制造方法，其特征在于，上述含氮有機(jī)化合物（2）在分子中具有選自氨基、腈基、酰亞胺基、亞胺基、硝基、酰胺基、疊氮基、氮丙啶基、偶氮基、異氰酸酯基、異硫氰酸酯基、肟基、重氮基、亞硝基等官能團(tuán)和吡咯環(huán)、卟啉環(huán)、咪唑環(huán)、吡啶環(huán)、嘧啶環(huán)、吡嗪環(huán)中的1種以上。［8］根據(jù)上述［1］～［7］的任一項(xiàng)所述的催化劑載體的制造方法，其特征在于，上述含氮有機(jī)化合物（2）在分子中還具有選自羥基、羧基、醛基、酰鹵基（acidhalidegroup）、磺基、磷酸基、酮基、醚基和酯基中的1種以上。［9］一種催化劑載體，其特征在于，是采用上述［1］～［8］的任一項(xiàng)所述的制造方法得到的催化劑載體，構(gòu)成該催化劑載體的過渡金屬元素、碳、氮和氧的原子數(shù)比（過渡金屬元素：碳：氮：氧）為1：x：y：z，其中，0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。［10］一種催化劑載體，其特征在于，是采用上述［3］所述的制造方法得到的催化劑載體，構(gòu)成該催化劑載體的過渡金屬元素M1、過渡金屬元素M2、碳、氮和氧的原子數(shù)比（過渡金屬元素M1：過渡金屬元素M2：碳：氮：氧）為（1-a）：a：x：y：z，其中0＜a≤0.5、0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。［11］根據(jù)上述［9］或［10］所述的催化劑載體，其特征在于，采用BET法算出的比表面積為30～400m2/g。［12］一種復(fù)合催化劑的制造方法，其特征在于，包括：（a）混合過渡金屬化合物（1）、含氮有機(jī)化合物（2）和溶劑，得到熱處理物前體溶液的工序；（b）從上述熱處理物前體溶液除去溶劑的工序；（c）將在上述工序（b）中得到的固體成分殘?jiān)?00～1100℃的溫度熱處理，得到熱處理物的工序；和（d）得到包含上述熱處理物和催化劑金屬的復(fù)合催化劑的工序，上述過渡金屬化合物（1）的一部分或全部是作為過渡金屬元素包含周期表第4族或第5族的過渡金屬元素M1的化合物，上述過渡金屬化合物（1）和上述含氮有機(jī)化合物（2）之中至少一方具有氧原子。［13］根據(jù)上述［12］所述的制造方法，其特征在于，上述過渡金屬元素M1是選自鈦、鋯、鈮和鉭中的至少1種。［14］根據(jù)上述［12］或［13］所述的制造方法，其特征在于，上述過渡金屬化合物（1）還包含第2過渡金屬化合物，所述第2過渡金屬化合物包含選自鐵、鎳、鉻、鈷、釩和錳中的至少1種過渡金屬元素M2。［15］根據(jù)上述［12］～［14］的任一項(xiàng)所述的制造方法，其特征在于，上述過渡金屬化合物（1）是選自金屬磷酸鹽、金屬硫酸鹽、金屬硝酸鹽、金屬有機(jī)酸鹽、金屬鹵氧化物、金屬醇鹽、金屬鹵化物、金屬鹵酸鹽和金屬次鹵酸鹽、金屬配位化合物中的至少1種。［16］根據(jù)上述［12］～［15］的任一項(xiàng)所述的制造方法，其特征在于，在上述工序（a）中，還混合包含具有雙酮結(jié)構(gòu)的化合物的沉淀抑制劑。［17］根據(jù)上述［12］～［16］的任一項(xiàng)所述的制造方法，其特征在于，在上述工序（a）中，混合上述過渡金屬化合物（1）的溶液和上述沉淀抑制劑，接著混合上述含氮有機(jī)化合物（2）。［18］根據(jù)上述［12］～［17］的任一項(xiàng)所述的制造方法，其特征在于，上述含氮有機(jī)化合物（2）在分子中具有選自氨基、腈基、酰亞胺基、亞胺基、硝基、酰胺基、疊氮基、氮丙啶基、偶氮基、異氰酸酯基、異硫氰酸酯基、肟基、重氮基、亞硝基等官能團(tuán)和吡咯環(huán)、卟啉環(huán)、咪唑環(huán)、吡啶環(huán)、嘧啶環(huán)、吡嗪環(huán)中的1種以上。［19］根據(jù)上述［12］～［18］的任一項(xiàng)所述的制造方法，其特征在于，上述含氮有機(jī)化合物（2）在分子中還具有選自羥基、羧基、醛基、酰鹵基、磺基、磷酸基、酮基、醚基和酯基中的1種以上。［20］根據(jù)上述［12］～［19］的任一項(xiàng)所述的制造方法，其特征在于，上述催化劑金屬是選自鉑、金、銀、銅、鈀、銠、釕、銥、鋨和錸以及由它們中的2種以上構(gòu)成的合金中的1種以上。［21］根據(jù)上述［12］～［20］的任一項(xiàng)所述的制造方法，其特征在于，相對(duì)于上述復(fù)合催化劑的總重量，上述催化劑金屬所占的比例為0.01～50重量%。［22］根據(jù)上述［12］～［21］的任一項(xiàng)所述的制造方法，其特征在于，上述（d）工序采用以下（1）～（3）的任一方法進(jìn)行，（1）方法，其包括：使上述熱處理物分散于催化劑金屬前體溶液中并進(jìn)行蒸發(fā)干固的階段、和在其后施加熱處理的階段；（2）方法，其包括：通過使上述熱處理物分散于催化劑金屬前體膠體溶液中，使催化劑金屬前體膠體吸附于該熱處理物，來使熱處理物擔(dān)載催化劑金屬的階段；（3）方法，其包括：通過調(diào)整含有1種或其以上的成為熱處理物前體的原料的金屬化合物的溶液與催化劑前體膠體溶液的混合溶液的pH值，從而在得到熱處理物的前體的同時(shí)使催化劑前體膠體吸附的階段、和將其熱處理的階段。［23］一種復(fù)合催化劑，其特征在于，是采用上述［12］～［22］的任一項(xiàng)所述的制造方法得到的。［24］根據(jù)上述［23］所述的復(fù)合催化劑，其特征在于，構(gòu)成上述熱處理物的過渡金屬元素、碳、氮和氧的原子數(shù)比（過渡金屬元素：碳：氮：氧）為1：x：y：z，其中，0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。［25］一種復(fù)合催化劑，其特征在于，是采用上述［14］所述的制造方法得到的復(fù)合催化劑，構(gòu)成上述熱處理物的過渡金屬元素M1、過渡金屬元素M2、碳、氮和氧的原子數(shù)比（過渡金屬元素M1：過渡金屬元素M2：碳：氮：氧）為（1-a）：a：x：y：z，其中，0＜a≤0.5、0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。［26］一種燃料電池用催化劑層，其特征在于，包含上述［23］～［25］的任一項(xiàng)所述的復(fù)合催化劑。［27］一種膜電極接合體，是具有陰極、陽極、和配置于該陰極和該陽極之間的電解質(zhì)膜的膜電極接合體，其特征在于，上述陰極和/或上述陽極是具有上述［26］所述的燃料電池用催化劑層和多孔質(zhì)支持層的電極，上述燃料電池用催化劑層還包含電子傳導(dǎo)性物質(zhì)。［28］一種燃料電池，其特征在于，具備上述［27］所述的膜電極接合體。［29］根據(jù)上述［28］所述的燃料電池，是直接甲醇型燃料電池。根據(jù)本發(fā)明的催化劑載體的制造方法，能夠得到提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性的催化劑載體，因此通過所得到的催化劑載體擔(dān)載催化劑金屬，能夠得到具有高活性的電極催化劑，并且能夠削減擔(dān)載的催化劑金屬的使用量，由此能夠?qū)崿F(xiàn)電極催化劑的低成本化。另外，由本發(fā)明的制造方法得到的復(fù)合催化劑，盡管只含有非常少量的催化劑金屬，仍成為具有高活性的燃料電池用電極催化劑。此外，為了抑制直接甲醇型燃料電池的由甲醇穿透所致的陰極性能降低，通過作為催化劑金屬與鈀以及鈀合金復(fù)合，從而成為具有高活性的電極催化劑。附圖說明圖1表示實(shí)施例1中得到的載體（1）的粉末X射線衍射光譜。圖2表示實(shí)施例3中得到的載體（2）的粉末X射線衍射光譜。圖3表示比較例3中得到的載體（3）的粉末X射線衍射光譜。圖4是評(píng)價(jià)實(shí)施例1的燃料電池用電極（1）的氧還原能力的曲線圖。圖5是評(píng)價(jià)實(shí)施例2的燃料電池用電極（2）的氧還原能力的曲線圖。圖6是評(píng)價(jià)實(shí)施例3的燃料電池用電極（3）的氧還原能力的曲線圖。圖7是評(píng)價(jià)實(shí)施例4的燃料電池用電極（4）的氧還原能力的曲線圖。圖8是評(píng)價(jià)實(shí)施例5的燃料電池用電極（5）的氧還原能力的曲線圖。圖9是評(píng)價(jià)實(shí)施例6的燃料電池用電極（6）的氧還原能力的曲線圖。圖10是評(píng)價(jià)實(shí)施例7的燃料電池用電極（7）的氧還原能力的曲線圖。圖11是評(píng)價(jià)實(shí)施例8的燃料電池用電極（8）的氧還原能力的曲線圖。圖12是評(píng)價(jià)實(shí)施例9的燃料電池用電極（9）的氧還原能力的曲線圖。圖13是評(píng)價(jià)實(shí)施例10的燃料電池用電極（10）的氧還原能力的曲線圖。圖14是評(píng)價(jià)比較例1的燃料電池用電極（11）的氧還原能力的曲線圖。圖15是評(píng)價(jià)比較例2的燃料電池用電極（12）的氧還原能力的曲線圖。圖16是評(píng)價(jià)比較例3的燃料電池用電極（13）的氧還原能力的曲線圖。具體實(shí)施方式［催化劑載體和復(fù)合催化劑的制造方法］本發(fā)明的催化劑載體的制造方法，其特征在于，包括：（a）混合過渡金屬化合物（1）、含氮有機(jī)化合物（2）和溶劑，得到催化劑載體前體溶液的工序；（b）從上述催化劑載體前體溶液除去溶劑的工序；和（c）將在上述工序（b）中得到的固體成分殘?jiān)?00～1100℃的溫度熱處理，得到催化劑載體的工序，上述過渡金屬化合物（1）的一部分或全部，是作為過渡金屬元素包含周期表第4族或第5族的過渡金屬元素M1的化合物，上述過渡金屬化合物（1）和上述含氮有機(jī)化合物（2）之中至少一方具有氧原子。另外，本發(fā)明的復(fù)合催化劑的制造方法，其特征在于，包括：（a）混合過渡金屬化合物（1）、含氮有機(jī)化合物（2）和溶劑，得到熱處理物前體溶液的工序；（b）從上述熱處理物前體溶液除去溶劑的工序；（c）將在上述工序（b）中得到的固體成分殘?jiān)?00～1100℃的溫度熱處理，得到熱處理物的工序；和（d）得到包含上述熱處理物和催化劑金屬的復(fù)合催化劑的工序，上述過渡金屬化合物（1）的一部分或全部是作為過渡金屬元素包含周期表第4族或第5族的過渡金屬元素M1的化合物，上述過渡金屬化合物（1）和上述含氮有機(jī)化合物（2）之中至少一方具有氧原子。在此，由上述復(fù)合催化劑的制造方法得到的復(fù)合催化劑，可很好地用作為燃料電池用電極催化劑，在實(shí)行上述復(fù)合催化劑的制造方法的過程中得到的熱處理物，可作為催化劑載體發(fā)揮功能。從該觀點(diǎn)來看，上述復(fù)合催化劑的制造方法，在與上述催化劑載體的制造方法的關(guān)系上，也可作為燃料電池用電極催化劑的制造方法來看待。即，本發(fā)明的燃料電池用電極催化劑的制造方法，其特征在于，包括：由上述催化劑載體的制造方法制造催化劑載體的工序；和（d）將催化劑金屬擔(dān)載于上述催化劑載體，得到擔(dān)載催化劑的工序。再者，本說明書中，只要沒有特別的情況，將原子和離子并不嚴(yán)格地區(qū)別而記載為「原子」。（工序（a））在工序（a）中，混合至少過渡金屬化合物（1）、含氮有機(jī)化合物（2）和溶劑，得到熱處理物前體溶液。該熱處理物前體溶液，在本發(fā)明的催化劑載體的制造方法中被定位為催化劑載體前體溶液。在此，工序（a）中，可以還混合含氟的化合物。作為混合的步驟，例如，可列舉：步驟（i）：在1個(gè)容器中準(zhǔn)備溶劑，向其中添加上述過渡金屬化合物（1）和上述含氮有機(jī)化合物（2），使之溶解，將它們混合的步驟、步驟（ii）：準(zhǔn)備上述過渡金屬化合物（1）的溶液和上述含氮有機(jī)化合物（2）的溶液，將它們混合的步驟。相對(duì)于各成分溶解性高的溶劑不同的情況下，優(yōu)選步驟（i）。另外，上述過渡金屬化合物（1）例如為后述的金屬鹵化物的情況下，優(yōu)選步驟（i），上述過渡金屬化合物（1）例如為后述的金屬醇鹽或金屬配位化合物的情況下，優(yōu)選步驟（ii）。作為上述過渡金屬化合物（1）使用后述的第1過渡金屬化合物以及第2過渡金屬化合物的情況的、上述步驟（ii）中的優(yōu)選的步驟，可列舉：步驟（ii′）：準(zhǔn)備上述第1過渡金屬化合物的溶液、以及上述第2過渡金屬化合物和上述含氮有機(jī)化合物（2）的溶液，將它們混合的步驟?；旌喜僮?，為了提高各成分向溶劑的溶解速度，優(yōu)選一邊攪拌一邊進(jìn)行。在混合上述過渡金屬化合物（1）的溶液和含氮有機(jī)化合物（2）的溶液的情況下，優(yōu)選：對(duì)于一方溶液，使用泵等以一定的速度供給另一方溶液。另外，也優(yōu)選：向上述含氮有機(jī)化合物（2）的溶液各少量地添加上述過渡金屬化合物（1）的溶液（即，并不一次地添加全部量。）?？梢哉J(rèn)為在上述熱處理物前體溶液中包含過渡金屬化合物（1）與含氮有機(jī)化合物（2）的反應(yīng)生成物。該反應(yīng)生成物在溶劑中的溶解度，根據(jù)過渡金屬化合物（1）、含氮有機(jī)化合物（2）和溶劑等的組合而不同。因此，例如過渡金屬化合物（1）為金屬醇鹽或金屬配位化合物的情況下，上述熱處理物前體溶液，雖然也取決于溶劑的種類、含氮有機(jī)化合物（2）的種類，但優(yōu)選不含沉淀物和/或分散質(zhì)，即使含有，它們也是少量（例如溶液總量的10重量%以下、優(yōu)選5重量%以下、更優(yōu)選1重量%以下。）。另外，上述熱處理物前體溶液，優(yōu)選為清澄，例如在JISK0102中記載的液體的透視度的測定法中所測定到的值，優(yōu)選為1cm以上、更優(yōu)選為2cm以上、進(jìn)一步優(yōu)選為5cm以上。另一方面，例如過渡金屬化合物（1）為金屬鹵化物的情況下，在上述熱處理物前體溶液中，雖也取決于溶劑的種類、含氮有機(jī)化合物（2）的種類，但容易產(chǎn)生可以認(rèn)為是過渡金屬化合物（1）與含氮有機(jī)化合物（2）的反應(yīng)生成物的沉淀物。在工序（a）中，可以在高壓釜等的能加壓的容器中裝入上述過渡金屬化合物（1）、上述含氮有機(jī)化合物（2）、溶劑，一邊施加常壓以上的壓力一邊進(jìn)行混合。混合上述過渡金屬化合物（1）、上述含氮有機(jī)化合物（2）和溶劑時(shí)的溫度，例如為0～60℃?？赏茰y由上述過渡金屬化合物（1）和上述含氮有機(jī)化合物（2）形成配位化合物，若該溫度過度高，則可以認(rèn)為在溶劑含有水的情況下，配位化合物被水解，產(chǎn)生氫氧化物沉淀，得不到優(yōu)異的熱處理物，若該溫度過度低，則可以認(rèn)為在形成配位化合物之前，上述過渡金屬化合物（1）析出，得不到優(yōu)異的熱處理物。在此，該「熱處理物」，從本發(fā)明的催化劑載體的制造方法看，是作為催化劑載體發(fā)揮功能的。從該觀點(diǎn)看，若混合上述過渡金屬化合物（1）、上述含氮有機(jī)化合物（2）和溶劑時(shí)的溫度過度高，則可以認(rèn)為得不到優(yōu)異的催化劑載體，若該溫度過度低，則可以認(rèn)為得不到優(yōu)異的催化劑載體。上述熱處理物前體溶液，優(yōu)選不含沉淀物和/或分散質(zhì)，但也可以含有少量（例如溶液總量的5重量%以下、優(yōu)選2重量%以下、更優(yōu)選1重量%以下。）的這些物質(zhì)。上述熱處理物前體溶液，優(yōu)選為清澄，例如在JISK0102中記載的液體的透視度的測定法中所測定到值，優(yōu)選為1cm以上、更優(yōu)選為2cm以上、進(jìn)一步優(yōu)選為5cm以上。＜過渡金屬化合物（1）＞上述過渡金屬化合物（1）的一部分或全部是作為過渡金屬元素包含周期表第4族或第5族的過渡金屬元素M1的化合物。作為過渡金屬元素M1，可列舉周期表第4族和第5族的元素，具體地可列舉鈦、鋯、鉿、鈮、鉭和釩。從成本和催化劑載體擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)所得到的性能的觀點(diǎn)來看，換言之，從成本和所得到的復(fù)合催化劑的性能的觀點(diǎn)來看，這些元素之中，優(yōu)選鈦、鋯、鈮和鉭，進(jìn)一步優(yōu)選鈦和鋯。它們可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。上述過渡金屬化合物（1），優(yōu)選具有選自氧原子和鹵原子中的至少1種，作為其具體例，可列舉金屬磷酸鹽、金屬硫酸鹽、金屬硝酸鹽、金屬有機(jī)酸鹽、金屬鹵氧化物（或者金屬鹵化物的中間水解物）、金屬醇鹽、金屬鹵化物、金屬鹵酸鹽和金屬次鹵酸鹽、金屬配位化合物。它們可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。作為具有氧原子的過渡金屬化合物（1），優(yōu)選金屬醇鹽（metalalkoxides）、乙酰丙酮配位化合物（acetylacetonecomplexes）、金屬氯氧化物（metaloxychlorides）和金屬硫酸鹽，從成本方面出發(fā)，更優(yōu)選金屬醇鹽、乙酰丙酮配位化合物，從在上述溶劑中的溶解性的觀點(diǎn)來看，進(jìn)一步優(yōu)選金屬醇鹽、乙酰丙酮配位化合物。作為上述金屬醇鹽，優(yōu)選上述金屬的甲醇鹽、丙醇鹽、異丙醇鹽、乙醇鹽、丁醇鹽、和異丁醇鹽，進(jìn)一步優(yōu)選上述金屬的異丙醇鹽、乙醇鹽和丁醇鹽。上述金屬醇鹽，可以具有1種的烷氧基，也可以具有2種以上的烷氧基。作為上述金屬鹵化物，優(yōu)選金屬氯化物、金屬溴化物和金屬碘化物，作為上述金屬鹵氧化物，優(yōu)選上述金屬氯氧化物、金屬溴氧化物、金屬碘氧化物。作為包含上述過渡金屬元素M1的過渡金屬化合物的具體例，可列舉：四甲醇鈦（titaniumtetramethoxide）、四乙醇鈦、四丙醇鈦、四異丙醇鈦、四丁醇鈦、四異丁醇鈦、四戊醇鈦、四乙酰丙酮鈦、二乙酰丙酮氧鈦（titaniumoxydiacetylacetonate）、氯化三（乙酰丙酮）鈦（II）（tris(acetylacetonato)titanium(II)chlorides）、四氯化鈦、三氯化鈦、氯氧化鈦（titaniumoxychloride）、四溴化鈦、三溴化鈦、溴氧化鈦、四碘化鈦、三碘化鈦、碘氧化鈦等鈦化合物；五甲醇鈮、五乙醇鈮、五異丙醇鈮、五丁醇鈮、五戊醇鈮、五氯化鈮、氯氧化鈮、五溴化鈮、溴氧化鈮、五碘化鈮、碘氧化鈮等鈮化合物；四甲醇鋯、四乙醇鋯、四丙醇鋯、四異丙醇鋯、四丁醇鋯、四異丁醇鋯、四戊醇鋯、四乙酰丙酮鋯、四氯化鋯、氯氧化鋯、四溴化鋯、溴氧化鋯、四碘化鋯、碘氧化鋯等鋯化合物；五甲醇鉭、五乙醇鉭、五異丙醇鉭、五丁醇鉭、五戊醇鉭、四乙氧基乙酰丙酮鉭、五氯化鉭、氯氧化鉭、五溴化鉭、溴氧化鉭、五碘化鉭、碘氧化鉭等鉭化合物；四甲醇鉿、四乙醇鉿、四丙醇鉿、四異丙醇鉿、四丁醇鉿、四異丁醇鉿、四戊醇鉿、四乙酰丙酮鉿、四氯化鉿、氯氧化鉿、溴化鉿、溴氧化鉿、碘化鉿、碘氧化鉿等鉿化合物；氧化三甲醇釩（vanadiumoxytrimethoxide）、氧化三乙醇釩、氧化三異丙醇釩、氧化三丁醇釩、乙酰丙酮釩（III）、乙酰丙酮釩（IV）、五氯化釩、氯氧化釩、五溴化釩、溴氧化釩、五碘化釩、碘氧化釩等釩化合物；等等。它們可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。在這些化合物中，從得到的熱處理物、即得到的催化劑載體變?yōu)榫鶆蛄降奈⒘Ｗ?、其活性高出發(fā)，優(yōu)選：四乙醇鈦、四氯化鈦、氯氧化鈦、四異丙醇鈦、四乙酰丙酮鈦、五乙醇鈮、五氯化鈮、氯氧化鈮、五異丙醇鈮、四乙醇鋯、四氯化鋯、氯氧化鋯、四異丙醇鋯、四乙酰丙酮鋯、五甲醇鉭、五乙醇鉭、五氯化鉭、氯氧化鉭、五異丙醇鉭、和四乙氧基乙酰丙酮鉭，進(jìn)一步優(yōu)選：四異丙醇鈦、四乙酰丙酮鈦、乙醇鈮、異丙醇鈮、氯氧化鋯、四異丙醇鋯、和五異丙醇鉭。另外，作為上述過渡金屬化合物（1），也可以與作為過渡金屬元素包含周期表第4族或第5族的過渡金屬元素M1的過渡金屬化合物（以下也稱為「第1過渡金屬化合物」。）一起，并用作為過渡金屬元素包含與上述過渡金屬元素M1不同的、選自鐵、鎳、鉻、鈷、釩和錳中的至少1種過渡金屬元素M2的過渡金屬化合物（以下也稱為「第2過渡金屬化合物」。）。但是，在過渡金屬元素M1為釩的情況下，作為過渡金屬元素M2，能夠使用釩以外的過渡金屬元素、即選自鐵、鎳、鉻、鈷和錳中的至少1種。若使用第2過渡金屬化合物，則催化劑載體擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)所得到的性能提高，換言之，所得到的復(fù)合催化劑的性能提高。從熱處理物、即催化劑載體的XPS光譜的觀察可推測，若使用第2過渡金屬化合物，則促進(jìn)過渡金屬元素M1（例如鈦）與氮原子的鍵形成，其結(jié)果，催化劑載體擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)所得到的性能提高，換言之，復(fù)合催化劑的性能提高。作為第2過渡金屬化合物中的過渡金屬元素M2，從成本與催化劑載體擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)所得到的性能的平衡的觀點(diǎn)來看，換言之，從成本與所得到的復(fù)合催化劑的性能的平衡的觀點(diǎn)來看，優(yōu)選鐵和鉻，進(jìn)一步優(yōu)選鐵。作為第2過渡金屬化合物的具體例，可列舉：氯化鐵（II）、氯化鐵（III）、硫酸鐵（III）、硫化鐵（II）、硫化鐵（III）、亞鐵氰化鉀、鐵氰化鉀、亞鐵氰化銨、鐵氰化銨、亞鐵氰化鐵、硝酸鐵（II）、硝酸鐵（III）、草酸鐵（II）、草酸鐵（III）、磷酸鐵（II）、磷酸鐵（III）、二茂鐵、氫氧化鐵（II）、氫氧化鐵（III）、氧化鐵（II）、氧化鐵（III）、四氧化三鐵、醋酸鐵（II）、乳酸鐵（II）、檸檬酸鐵（III）等鐵化合物；氯化鎳（II）、硫酸鎳（II）、硫化鎳（II）、硝酸鎳（II）、草酸鎳（II）、磷酸鎳（II）、二茂鎳、氫氧化鎳（II）、氧化鎳（II）、醋酸鎳（II）、乳酸鎳（II）等鎳化合物；氯化鉻（II）、氯化鉻（III）、硫酸鉻（III）、硫化鉻（III）、硝酸鉻（III）、草酸鉻（III）、磷酸鉻（III）、氫氧化鉻（III）、氧化鉻（II）、氧化鉻（III）、氧化鉻（IV）、氧化鉻（VI）、醋酸鉻（II）、醋酸鉻（III）、乳酸鉻（III）等鉻化合物；氯化鈷（II）、氯化鈷（III）、硫酸鈷（II）、硫化鈷（II）、硝酸鈷（II）、硝酸鈷（III）、草酸鈷（II）、磷酸鈷（II）、二茂鈷、氫氧化鈷（II）、氧化鈷（II）、氧化鈷（III）、四氧化三鈷、醋酸鈷（II）、乳酸鈷（II）等鈷化合物；氯化釩（II）、氯化釩（III）、氯化釩（IV）、硫酸氧釩（IV）（vanadium(IV)oxysulfate）、硫化釩（III）、草酸氧釩（IV）、釩金屬茂合物（vanadiummetallocene）、氧化釩（V）、醋酸釩、檸檬酸釩等釩化合物；氯化錳（II）、硫酸錳（II）、硫化錳（II）、硝酸錳（II）、草酸錳（II）、氫氧化錳（II）、氧化錳（II）、氧化錳（III）、醋酸錳（II）、乳酸錳（II）、檸檬酸錳等錳化合物等。它們可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。在這些化合物中，優(yōu)選：氯化鐵（II）、氯化鐵（III）、亞鐵氰化鉀、鐵氰化鉀、亞鐵氰化銨、鐵氰化銨、醋酸鐵（II）、乳酸鐵（II）、氯化鎳（II）、醋酸鎳（II）、乳酸鎳（II）、氯化鉻（II）、氯化鉻（III）、醋酸鉻（II）、醋酸鉻（III）、乳酸鉻（III）、氯化鈷（II）、氯化鈷（III）、醋酸鈷（II）、乳酸鈷（II）、氯化釩（II）、氯化釩（III）、氯化釩（IV）、硫酸氧釩（IV）、醋酸釩、檸檬酸釩、氯化錳（II）、醋酸錳（II）、乳酸錳（II），進(jìn)一步優(yōu)選：氯化鐵（II）、氯化鐵（III）、亞鐵氰化鉀、鐵氰化鉀、亞鐵氰化銨、鐵氰化銨、醋酸鐵（II）、乳酸鐵（II）、氯化鉻（II）、氯化鉻（III）、醋酸鉻（II）、醋酸鉻（III）、乳酸鉻（III）。＜含氮有機(jī)化合物（2）＞作為上述含氮有機(jī)化合物（2），優(yōu)選能夠成為能與上述過渡金屬化合物（1）中的金屬原子配位的配位體的化合物（優(yōu)選能形成單核的配位化合物的化合物），進(jìn)一步優(yōu)選能夠成為多齒配位體（優(yōu)選2齒配位體或3齒配位體）的（能形成螯合物的）化合物。上述含氮有機(jī)化合物（2），可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。上述含氮有機(jī)化合物（2），優(yōu)選具有氨基、腈基、酰亞胺基、亞胺基、硝基、酰胺基、疊氮基、氮丙啶基、偶氮基、異氰酸酯基、異硫氰酸酯基、肟基、重氮基、亞硝基等官能團(tuán)、或吡咯環(huán)、卟啉環(huán)、咪唑環(huán)、吡啶環(huán)、嘧啶環(huán)、吡嗪環(huán)等環(huán)（將這些官能團(tuán)和環(huán)統(tǒng)稱為「含氮分子團(tuán)」。）。上述含氮有機(jī)化合物（2），若在分子內(nèi)具有含氮分子團(tuán)，則可以認(rèn)為經(jīng)由工序（a）中的混合，能夠通過來源于上述過渡金屬化合物（1）的金屬原子強(qiáng)力地配位。在上述含氮分子團(tuán)中，更優(yōu)選氨基、亞胺基、酰胺基、吡咯環(huán)、吡啶環(huán)和吡嗪環(huán)，進(jìn)一步優(yōu)選氨基、亞胺基、吡咯環(huán)和吡嗪環(huán)，從特別提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性來看，換言之，從得到的復(fù)合催化劑的活性特別地變高的方面出發(fā)，特別優(yōu)選氨基和吡嗪環(huán)。作為上述含氮有機(jī)化合物（2）（但是不含氧原子。）的具體例，可列舉三聚氰胺、乙二胺（ethylenediamine）、三唑、乙腈、丙烯腈、乙撐亞胺、苯胺、吡咯、聚乙烯亞胺（polyethyleneimine）等。這些物質(zhì)之中，能成為對(duì)應(yīng)的鹽的物質(zhì)可以是對(duì)應(yīng)的鹽的形態(tài)。在這些物質(zhì)之中，從提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性出發(fā)，換言之，從得到的復(fù)合催化劑的活性高出發(fā)，優(yōu)選乙二胺和乙二胺二鹽酸鹽（ethylenediamine·dihydrochloride）。上述含氮有機(jī)化合物（2），優(yōu)選還具有羥基、羧基、醛基、酰鹵基、磺基、磷酸基、酮基、醚基或酯基（也將它們統(tǒng)稱為「含氧分子團(tuán)」。）。上述含氮有機(jī)化合物（2），若在分子內(nèi)具有含氧分子團(tuán)，則可以認(rèn)為經(jīng)過工序（a）中的混合，能夠通過來源于上述過渡金屬化合物（1）的金屬原子強(qiáng)力地配位。在上述含氧分子團(tuán)之中，從特別地提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性，換言之，從得到的復(fù)合催化劑的活性變得特別高出發(fā)，特別優(yōu)選羧基和醛基。作為在分子中含有氧原子的上述含氮有機(jī)化合物（2），優(yōu)選具有上述含氮分子團(tuán)和上述含氧分子團(tuán)的化合物?？梢哉J(rèn)為，這樣的化合物，經(jīng)過工序（a），能夠與來源于上述過渡金屬化合物（1）的金屬原子特別強(qiáng)力地配位。作為具有上述含氮分子團(tuán)和上述含氧分子團(tuán)的化合物，優(yōu)選具有氨基和羧基的氨基酸及其衍生物。作為上述氨基酸，優(yōu)選：丙氨酸、精氨酸、天冬酰胺、天冬氨酸、半胱氨酸、谷氨酰胺、谷氨酸、甘氨酸、組氨酸、異亮氨酸、亮氨酸、賴氨酸、蛋氨酸、苯基丙氨酸、絲氨酸、蘇氨酸、色氨酸、酪氨酸、纈氨酸、正纈氨酸、雙甘氨肽、三甘氨酸和四甘氨酸。從提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性出發(fā)，換言之，從得到的復(fù)合催化劑的活性高出發(fā)，在這些物質(zhì)之中，更優(yōu)選丙氨酸、甘氨酸、賴氨酸、蛋氨酸、酪氨酸，從極大提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性出發(fā)，換言之，從得到的復(fù)合催化劑顯示極高的活性出發(fā)，特別優(yōu)選丙氨酸、甘氨酸和賴氨酸。作為在分子中含有氧原子的上述含氮有機(jī)化合物（2）的具體例，除了上述氨基酸等以外，還可列舉乙?；量┑鹊孽；量╊?、吡咯羧酸、乙?；溥虻鹊孽；溥蝾?、羰基二咪唑、咪唑羧酸、吡唑、乙酰苯胺、吡嗪羧酸、哌啶羧酸、哌嗪羧酸、嗎啉、嘧啶羧酸、煙酸、2-吡啶羧酸、2，4-吡啶二羧酸、8-喹啉醇和聚乙烯吡咯烷酮。從提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性出發(fā)，換言之，從得到的復(fù)合催化劑的活性高出發(fā)，在這些物質(zhì)之中，優(yōu)選能成為2齒配位體的化合物，具體地優(yōu)選吡咯-2-羧酸、咪唑-4-羧酸、2-吡嗪羧酸、2-哌啶羧酸、2-哌嗪羧酸、煙酸、2-吡啶羧酸、2，4-吡啶二羧酸和8-喹啉醇，更優(yōu)選2-吡嗪羧酸和2-吡啶羧酸。工序（a）中所使用的上述含氮有機(jī)化合物（2）的碳的總原子數(shù)B相對(duì)于工序（a）中所使用的上述過渡金屬化合物（1）的金屬元素的總原子數(shù)A的比（B/A），從能夠減少在工序（c）中的熱處理時(shí)作為二氧化碳、一氧化碳等碳化合物脫離的成分，即在能夠作為催化劑載體發(fā)揮功能的熱處理物的制造時(shí)能夠使排氣為少量出發(fā)，優(yōu)選為200以下、更優(yōu)選為150以下、進(jìn)一步優(yōu)選為80以下、特別優(yōu)選為30以下，從使擔(dān)載的催化劑金屬的活性良好的觀點(diǎn)，換言之，從得到良好的活性的復(fù)合催化劑的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選為1以上、更優(yōu)選為2以上、進(jìn)一步優(yōu)選為3以上、特別優(yōu)選為5以上。工序（a）中所使用的上述含氮有機(jī)化合物（2）的氮的總原子數(shù)C相對(duì)于工序（a）中所使用的上述過渡金屬化合物（1）的金屬元素的總原子數(shù)A的比（C/A），從得到良好的活性的復(fù)合催化劑的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選為28以下、更優(yōu)選為17以下、進(jìn)一步優(yōu)選為12以下、特別優(yōu)選為8.5以下，從使擔(dān)載的催化劑金屬的活性良好的觀點(diǎn)出發(fā)，換言之，從得到良好的活性的復(fù)合催化劑的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選為1以上、更優(yōu)選為2.5以上、進(jìn)一步優(yōu)選為3以上、特別優(yōu)選為3.5以上。將工序（a）中所使用的上述第1過渡金屬化合物和上述第2過渡金屬化合物的比例，換算為過渡金屬元素M1的原子與過渡金屬元素M2的摩爾比（M1：M2），并用M1：M2＝（1-a′）：a′表示時(shí)，a′的范圍優(yōu)選為0.01≤a′≤0.5、進(jìn)一步優(yōu)選為0.02≤a′≤0.4、特別優(yōu)選為0.05≤a′≤0.3。＜溶劑＞作為上述溶劑，例如可列舉水、醇類和酸類。作為醇類，優(yōu)選乙醇、甲醇、丁醇、丙醇和乙氧基乙醇，進(jìn)一步優(yōu)選乙醇和甲醇。作為酸類，優(yōu)選醋酸、硝酸、鹽酸、磷酸水溶液和檸檬酸水溶液，進(jìn)一步優(yōu)選醋酸和硝酸。這些溶劑，可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。作為上述過渡金屬化合物（1）為金屬鹵化物的情況的溶劑，優(yōu)選甲醇。＜沉淀抑制劑＞在上述過渡金屬化合物（1）為氯化鈦、氯化鈮、氯化鋯、氯化鉭等、包含鹵原子的情況下，這些化合物一般容易被水水解，容易產(chǎn)生氫氧化物、氯氧化物等的沉淀。因此，在上述過渡金屬化合物（1）包含鹵原子的情況下，優(yōu)選添加1重量%以上的強(qiáng)酸。例如如果酸為鹽酸，則添加酸使得溶液中的氯化氫的濃度為5重量%以上、更優(yōu)選為10重量%以上時(shí)，能夠抑制來源于上述過渡金屬化合物（1）的沉淀的發(fā)生，并且得到清澄的熱處理物前體溶液、即清澄的催化劑載體前體溶液。在上述過渡金屬化合物（1）為金屬配位化合物，并且作為上述溶劑單獨(dú)使用水、或使用水和其他的化合物的情況下，也優(yōu)選使用沉淀抑制劑。作為該情況的沉淀抑制劑，優(yōu)選具有雙酮結(jié)構(gòu)的化合物，更優(yōu)選雙乙酰、乙酰丙酮、2，5-己二酮和雙甲酮，進(jìn)一步優(yōu)選乙酰丙酮和2，5-己二酮。這些沉淀抑制劑，以在金屬化合物溶液（含有上述過渡金屬化合物（1）、且不含有上述含氮有機(jī)化合物（2）的溶液）100重量%中優(yōu)選達(dá)到1～70重量%、更優(yōu)選達(dá)到2～50重量%、進(jìn)一步優(yōu)選達(dá)到15～40重量%的量添加。這些沉淀抑制劑，以在熱處理物前體溶液100重量%中優(yōu)選達(dá)到0.1～40重量%、更優(yōu)選達(dá)到0.5～20重量%、進(jìn)一步優(yōu)選達(dá)到2～10重量%的量添加。上述沉淀抑制劑，可以在工序（a）中的任何階段添加。在工序（a）中，優(yōu)選：得到包含上述過渡金屬化合物（1）和上述沉淀抑制劑的溶液，接著將該溶液和上述含氮有機(jī)化合物（2）混合，得到熱處理物前體溶液、即催化劑載體前體溶液。另外，如果是作為上述過渡金屬化合物（1）使用上述第1過渡金屬化合物和上述第2過渡金屬化合物的情況，則在工序（a）中，優(yōu)選：得到包含上述第1過渡金屬化合物和上述沉淀抑制劑的溶液，接著將該溶液、上述含氮有機(jī)化合物（2）和上述第2過渡金屬化合物混合，得到熱處理物前體溶液、即催化劑載體前體溶液。若這樣地實(shí)施工序（a），則能夠更切實(shí)地抑制上述沉淀的發(fā)生。（工序（b））在工序（b）中，從在工序（a）中得到的上述熱處理物前體溶液、即催化劑載體前體溶液除去溶劑。溶劑的除去可以在大氣下進(jìn)行，也可以在惰性氣體（例如，氮?dú)?、氬氣、氦氣）氣氛下進(jìn)行。作為惰性氣體，從成本的觀點(diǎn)考慮，優(yōu)選氮?dú)夂蜌鍤猓鼉?yōu)選氮?dú)?。除去溶劑時(shí)的溫度，在溶劑的蒸氣壓大的情況下，可以為常溫，但從能夠作為催化劑載體發(fā)揮功能的熱處理物的量產(chǎn)性的觀點(diǎn)考慮，優(yōu)選為30℃以上、更優(yōu)選為40℃以上、進(jìn)一步優(yōu)選為50℃以上，從不使工序（a）中得到的溶液中所含的、被推定為螯合物等金屬配位化合物的熱處理物前體、即催化劑載體前體分解的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選為250℃以下、更優(yōu)選為150℃以下、進(jìn)一步優(yōu)選為110℃以下。溶劑的除去，在溶劑的蒸氣壓大的情況下，可以在大氣壓下進(jìn)行，但為了以更短時(shí)間除去溶劑，也可以在減壓（例如0.1Pa～0.1MPa）下進(jìn)行。減壓下的溶劑的除去，能夠使用例如蒸發(fā)器。溶劑的除去，可以在靜置工序（a）中所得到的混合物的狀態(tài)下進(jìn)行，但為了得到更均勻的固體成分殘?jiān)?，?yōu)選一邊使混合物旋轉(zhuǎn)一邊除去溶劑。在收容了上述混合物的容器的重量大的情況下，優(yōu)選使用攪拌棒、攪拌葉片、攪拌子（stirringbar）等使溶液旋轉(zhuǎn)。另外，在一邊調(diào)節(jié)收容了上述混合物的容器的真空度一邊進(jìn)行溶劑的除去的情況下，為了在能夠密閉的容器中進(jìn)行干燥，優(yōu)選：一邊旋轉(zhuǎn)整個(gè)容器一邊進(jìn)行溶劑的除去、例如使用旋轉(zhuǎn)式蒸發(fā)器進(jìn)行溶劑的除去。根據(jù)溶劑的除去方法、或者上述過渡金屬化合物（1）或上述含氮有機(jī)化合物（2）的性狀，有時(shí)工序（b）中所得到的固體成分殘?jiān)慕M成或凝聚狀態(tài)不均一。在這樣的情況下，如果在后述的工序（c）中使用將固體成分殘?jiān)旌?、碎解，制成更均勻、微?xì)的粉末后的粉末，則能夠得到粒徑更均勻的熱處理物、即粒徑更均勻的催化劑載體。為了將固體成分殘?jiān)旌稀⑺榻?，例如可使用輥轉(zhuǎn)動(dòng)磨機(jī)、球磨機(jī)、小徑球磨機(jī)（珠磨機(jī)）、介質(zhì)攪拌磨機(jī)、氣流粉碎機(jī)、乳缽、自動(dòng)混煉乳缽、槽式碎解機(jī)（disintegratingtank）、噴磨機(jī)，如果固體成分殘?jiān)鼮樯倭?，則可優(yōu)選使用乳缽、自動(dòng)混煉乳缽、或間歇式的球磨機(jī)，在固體成分殘?jiān)鼮槎嗔?、并進(jìn)行連續(xù)的混合、碎解處理的情況下，可優(yōu)選使用噴磨機(jī)。（工序（c））在工序（c）中，對(duì)在上述工序（b）中得到的固體成分殘?jiān)M(jìn)行熱處理，得到熱處理物。即，在本發(fā)明的催化劑載體的制造方法中，通過該工序（c），能以該熱處理物的形式得到催化劑載體。該熱處理時(shí)的溫度為500～1100℃，優(yōu)選為600～1050℃，更優(yōu)選為700～950℃。若熱處理的溫度比上述范圍過高，則在所得到的熱處理物的粒子相互間發(fā)生燒結(jié)、粒生長，作為結(jié)果，熱處理物的比表面積變小，因此在該粒子擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)，通過涂布法加工成催化劑層時(shí)的可加工性，換言之，將包含該粒子和催化劑金屬的復(fù)合催化劑通過涂布法加工成催化劑層時(shí)的可加工性有時(shí)較差。另一方面，若熱處理的溫度比上述范圍過低，則有可能不能充分提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性，換言之，有可能不能得到具有高活性的復(fù)合催化劑。作為上述熱處理的方法，可列舉例如靜置法、攪拌法、落下法、粉末捕捉法。所謂靜置法，是在靜置式的電爐等中放置工序（b）中得到的固體成分殘?jiān)?，?duì)其進(jìn)行加熱的方法。在加熱時(shí)，量取的上述固體成分殘?jiān)梢匝b在氧化鋁舟皿、石英舟皿等的陶瓷容器中。在能夠加熱大量的上述固體成分殘?jiān)矫鎯?yōu)選靜置法。所謂攪拌法，是在旋轉(zhuǎn)窯等的電爐中裝入上述固體成分殘?jiān)?，一邊?duì)其進(jìn)行攪拌一邊加熱的方法。攪拌法的情況下，能夠加熱大量的上述固體成分殘?jiān)⑶夷軌蛞种扑玫降臒崽幚砦锏牧Ｗ拥哪酆蜕L，從該點(diǎn)來看是優(yōu)選的。而且，攪拌法，通過使加熱爐傾斜，能夠連續(xù)制造能作為催化劑載體發(fā)揮功能的熱處理物，從該點(diǎn)來看是優(yōu)選的。所謂落下法，是一邊在感應(yīng)爐中流通氣氛氣體，一邊將爐加熱到規(guī)定的加熱溫度，在該溫度保持熱平衡之后，使上述固體成分殘?jiān)湎碌阶鳛闋t的加熱區(qū)域的坩堝中，對(duì)其進(jìn)行加熱的方法。落下法，在能夠?qū)⒌玫降臒崽幚砦锏牧Ｗ拥哪酆蜕L抑制在最小限度方面是優(yōu)選的。所謂粉末捕捉法，是在含有微量的氧氣的惰性氣體氣氛中，使上述固體成分殘?jiān)蔀轱w沫而浮游，將其捕捉到保持在規(guī)定的加熱溫度的垂直的管狀爐中，進(jìn)行加熱的方法。在用上述靜置法進(jìn)行熱處理的情況下，升溫速度不特別限定，但優(yōu)選為1℃/分～100℃/分左右，進(jìn)一步優(yōu)選為5℃/分～50℃/分。另外，加熱時(shí)間優(yōu)選為0.1～10小時(shí)、更優(yōu)選為0.5小時(shí)～5小時(shí)、進(jìn)一步優(yōu)選為0.5～3小時(shí)。在靜置法中在管狀爐中進(jìn)行加熱的情況下，熱處理物粒子的加熱時(shí)間為0.1～10小時(shí)、優(yōu)選為0.5小時(shí)～5小時(shí)。上述加熱時(shí)間為上述范圍內(nèi)時(shí)，具有能形成均勻的熱處理物粒子的傾向。上述攪拌法的情況下，上述固體成分殘?jiān)募訜釙r(shí)間，通常為10分～5小時(shí)，優(yōu)選為30分～2小時(shí)。在該方法中，使?fàn)t傾斜等等來連續(xù)地進(jìn)行加熱的情況下，將由恒常的爐內(nèi)的樣品流量計(jì)算出平均滯留時(shí)間定義為上述加熱時(shí)間。上述落下法的情況下，上述固體成分殘?jiān)募訜釙r(shí)間通常為0.5～10分，優(yōu)選為0.5～3分。上述加熱時(shí)間為上述范圍內(nèi)時(shí)，具有能形成均勻的熱處理物的傾向。上述粉末捕捉法的情況下，上述固體成分殘?jiān)募訜釙r(shí)間為0.2秒～1分、優(yōu)選為0.2～10秒。上述加熱時(shí)間在上述范圍內(nèi)時(shí)，具有能形成均勻的熱處理物的傾向。采用上述靜置法進(jìn)行熱處理的情況下，作為熱處理裝置，可以使用采用LNG（液化天然氣）、LPG（液化石油氣）、輕油、重油、電等作為熱源的加熱爐。該情況下，在本發(fā)明中熱處理上述固體成分殘?jiān)鼤r(shí)的氣氛是重要的，因此不是燃料的火焰存在于爐內(nèi)的、從爐的內(nèi)部進(jìn)行加熱的裝置，而是優(yōu)選從爐的外部進(jìn)行加熱的裝置。在使用上述固體成分殘?jiān)牧繛槊?批50kg以上那樣的加熱爐的情況下，從成本的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選以LNG、LPG為熱源的加熱爐。在想要得到實(shí)現(xiàn)催化劑活性特別高的復(fù)合催化劑的熱處理物、即特別地提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性的催化劑載體的情況下，優(yōu)選使用能夠進(jìn)行嚴(yán)格的溫度控制的、以電為熱源的電爐。作為爐的形狀，可列舉管狀爐、上蓋型爐、隧道爐、箱型爐、試樣臺(tái)升降式爐（升降型）、臺(tái)車式爐等，其中，優(yōu)選能夠特別嚴(yán)格地控制氣氛的管狀爐、上蓋型爐、箱型爐和試樣臺(tái)升降式爐，優(yōu)選管狀爐和箱型爐。采用上述攪拌法的情況下也能夠使用上述的熱源，但在攪拌法中，特別是使旋轉(zhuǎn)窯傾斜、對(duì)上述固體成分殘?jiān)B續(xù)地?zé)崽幚淼那闆r下，設(shè)備的規(guī)模變大，能量使用量容易變大，因此優(yōu)選利用來源于LPG等燃料的熱源。作為進(jìn)行上述熱處理時(shí)的氣氛，從提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性的觀點(diǎn)，換言之，從提高包含得到的熱處理物和催化劑金屬的復(fù)合催化劑的活性的觀點(diǎn)出發(fā)，優(yōu)選其主成分為惰性氣體。在惰性氣體之中，在比較廉價(jià)、容易購得的方面，優(yōu)選氮?dú)?、氬氣、氦氣，進(jìn)一步優(yōu)選氮?dú)夂蜌鍤?。這些惰性氣體，可以單獨(dú)使用1種，也可以將2種以上混合來使用。再者，這些氣體是在一般的通常概念上被稱為惰性的氣體，但在工序（c）的上述熱處理時(shí)，這些惰性氣體即氮?dú)?、氬氣、氦氣等有與上述固體成分殘?jiān)磻?yīng)的可能性。另外，若上述熱處理的氣氛中存在反應(yīng)性氣體，則有時(shí)在得到的催化劑載體擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)更加提高其性能，換言之，包含得到的熱處理物和催化劑金屬的復(fù)合催化劑呈現(xiàn)更高的催化性能。例如，當(dāng)在氮?dú)?、氬氣或氮?dú)馀c氬氣的混合氣體、或從氮?dú)夂蜌鍤庵羞x擇的一種以上的氣體與從氫氣、氨氣和氧氣中選擇的一種以上的氣體的混合氣體的氣氛中進(jìn)行熱處理時(shí)，在所得到的催化劑載體擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)，有時(shí)可得到具有高的催化性能的電極催化劑。換言之，當(dāng)在那樣的氣氛中進(jìn)行熱處理時(shí)，有時(shí)包含所得到的熱處理物的復(fù)合催化劑具有高的催化性能。在上述熱處理的氣氛中含有氫氣的情況下，氫氣的濃度為例如100體積%以下，優(yōu)選為0.01～10體積%、更優(yōu)選為1～5體積%。在上述熱處理的氣氛中含有氧氣的情況下，氧氣的濃度為例如0.01～10體積%、優(yōu)選為0.01～5體積%。另外，在上述過渡金屬化合物（1）、上述含氮有機(jī)化合物（2）和上述溶劑都不具有氧原子的情況下，上述熱處理優(yōu)選在含有氧氣的氣氛中進(jìn)行。在上述熱處理之后可以將熱處理物碎解。若進(jìn)行碎解，則在將得到的熱處理物用作為催化劑載體時(shí)，有時(shí)能夠改善使用該催化劑載體擔(dān)載催化劑金屬而得到的擔(dān)載催化劑、即包含所得到的熱處理物和催化劑金屬的復(fù)合催化劑制造電極時(shí)的可加工性、和所得到的電極的特性。該碎解能夠使用例如輥轉(zhuǎn)動(dòng)磨機(jī)、球磨機(jī)、小徑球磨機(jī)（珠磨機(jī)）、介質(zhì)攪拌磨機(jī)、氣流粉碎機(jī)、乳缽、自動(dòng)混煉乳缽、槽式碎解機(jī)或噴磨機(jī)。在電極催化劑為少量的情況下，優(yōu)選乳缽、自動(dòng)混煉乳缽、間歇式的球磨機(jī)，在連續(xù)地大量處理熱處理物的情況下，優(yōu)選噴磨機(jī)、連續(xù)式的球磨機(jī)，在連續(xù)式的球磨機(jī)之中，進(jìn)一步優(yōu)選珠磨機(jī)。＜熱處理物＞上述的熱處理物不僅是與催化劑金屬一起構(gòu)成本發(fā)明的復(fù)合催化劑的成分，通過對(duì)于催化劑金屬的協(xié)同效果，也具有更加提高復(fù)合催化劑的活性的作用。在本發(fā)明中，該熱處理物是能作為催化劑載體發(fā)揮功能的。將構(gòu)成熱處理物的過渡金屬元素（但是，不區(qū)別過渡金屬元素M1和過渡金屬元素M2。）、碳、氮和氧的原子數(shù)比表示為過渡金屬元素：碳：氮：氧＝1：x：y：z時(shí)，優(yōu)選為0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。從擔(dān)載了催化劑金屬時(shí)提高其活性出發(fā)，換言之，從提高復(fù)合催化劑的活性出發(fā)，x的范圍更優(yōu)選為0.15≤x≤5.0、進(jìn)一步優(yōu)選為0.2≤x≤4.0，特別優(yōu)選為1.0≤x≤3.0，y的范圍更優(yōu)選為0.01≤y≤1.5、進(jìn)一步優(yōu)選為0.02≤y≤0.5，特別優(yōu)選為0.03≤y≤0.4，z的范圍更優(yōu)選為0.6≤z≤2.6，進(jìn)一步優(yōu)選為0.9≤z≤2.0，特別優(yōu)選為1.3≤z≤1.9。另外，上述熱處理物，作為上述過渡金屬元素，包含選自周期表第4族和第5族的元素中的1種過渡金屬元素M1、和選自鐵、鎳、鉻、鈷、釩和錳中的至少1種過渡金屬元素M2的情況下，將構(gòu)成上述熱處理物的過渡金屬元素M1、過渡金屬元素M2、碳、氮和氧的原子數(shù)比表示為過渡金屬元素M1：過渡金屬元素M2：碳：氮：氧＝（1-a）：a：x：y：z時(shí)，優(yōu)選為0＜a≤0.5、0＜x≤7、0＜y≤2、0＜z≤3。若使用這樣地含有M2的熱處理物作為催化劑載體，則能夠更加提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性。換言之，包含這樣地含有M2的熱處理物的復(fù)合催化劑的性能變得更高。從提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性出發(fā)，換言之，從提高復(fù)合催化劑的活性出發(fā)，x、y和z的優(yōu)選的范圍同上述一樣，a的范圍更優(yōu)選為0.01≤a≤0.5、進(jìn)一步優(yōu)選為0.02≤a≤0.4、特別優(yōu)選為0.05≤a≤0.3。當(dāng)各元素比在上述范圍內(nèi)時(shí)，有氧還原電位變高的傾向，從而優(yōu)選。上述a、x、y和z的值，是采用在后述的實(shí)施例中采用的方法測定的情況的值。通過存在過渡金屬元素M2（選自鐵、鎳、鉻、鈷、釩和錳中的至少1種金屬元素），所預(yù)想的效果可推定如下。（1）過渡金屬元素M2或包含過渡金屬元素M2的化合物，在合成熱處理物時(shí)作為用于形成過渡金屬元素M1原子與氮原子的鍵的催化劑發(fā)揮作用。（2）即使是在過渡金屬元素M1溶出那樣的高電位、高氧化性氣氛下使用電極催化劑的情況，通過過渡金屬元素M2鈍化，防止過渡金屬元素M1的進(jìn)一步溶出。（3）在工序（c）的熱處理時(shí)，防止熱處理物的燒結(jié)。（4）通過存在過渡金屬元素M1和過渡金屬元素M2，在雙方的金屬元素相鄰的部位產(chǎn)生電荷的偏向，發(fā)生不能通過作為金屬元素只有過渡金屬元素M1的熱處理物獲得的、基質(zhì)的吸附或反應(yīng)、或生成物的脫離。本發(fā)明中使用的熱處理物，優(yōu)選具有過渡金屬元素、碳、氮和氧的各原子，具有上述過渡金屬元素的氧化物、碳化物或氮化物的單獨(dú)或者這些物質(zhì)之中的多者的結(jié)晶結(jié)構(gòu)。從對(duì)上述熱處理物進(jìn)行粉末X射線衍射分析的結(jié)晶結(jié)構(gòu)解析的結(jié)果、和元素分析的結(jié)果判斷，可以推測，上述熱處理物，在具有上述過渡金屬元素的氧化物結(jié)構(gòu)的狀態(tài)下具有用碳原子或氮原子置換了氧化物結(jié)構(gòu)的氧原子的位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)，或者在具有上述過渡金屬元素的碳化物、氮化物或碳氮化物的結(jié)構(gòu)的狀態(tài)下具有用氧原子置換了碳原子或氮原子的位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)，或者是包含這些結(jié)構(gòu)的混合物。＜熱處理物的BET比表面積＞由上述工序得到的熱處理物，比表面積大，其比表面積由BET法算出時(shí)，優(yōu)選為30～400m2/g、更優(yōu)選為50～350m2/g、進(jìn)一步優(yōu)選為100～300m2/g。（工序（d））在工序（d）中，得到包含上述熱處理物和催化劑金屬的復(fù)合催化劑。以本發(fā)明的催化劑載體的制造方法為基準(zhǔn)來看該工序（d），也能夠看待為在由本發(fā)明的催化劑載體的制造方法得到的催化劑載體擔(dān)載催化劑金屬，得到擔(dān)載催化劑的工序。在此，與上述熱處理物一同構(gòu)成復(fù)合催化劑的催化劑金屬，換言之，被催化劑載體擔(dān)載的催化劑金屬，只要是能作為燃料電池用電極催化劑發(fā)揮功能的催化劑金屬，就并不特別限定，作為合適的催化劑金屬，可列舉鉑、金、銀、銅、鈀、銠、釕、銥、鋨和錸等。這些催化劑金屬，可以單獨(dú)使用1種，或者，可以并用2種以上。另外，可以是由它們的2種以上構(gòu)成的合金，可以是與過渡金屬元素M1以及過渡金屬元素M2的合金。此外，在將本發(fā)明中得到的復(fù)合催化劑或者擔(dān)載催化劑用于直接甲醇型燃料電池中的情況下，通過作為催化劑金屬使用鈀或鈀合金，能夠很好地抑制甲醇穿透所導(dǎo)致的陰極性能降低。作為得到包含上述熱處理物和催化劑金屬的復(fù)合催化劑的方法，換言之，作為使催化劑載體擔(dān)載催化劑金屬的方法，只要能夠用于實(shí)用地得到，則沒有特別限制，但使用催化劑金屬的前體得到本發(fā)明的復(fù)合催化劑的方法，換言之，使用催化劑金屬的前體擔(dān)載催化劑金屬的方法較合適。在此，所謂催化劑金屬的前體，是通過規(guī)定的處理能變?yōu)樯鲜龃呋瘎┙饘俚奈镔|(zhì)。作為使用該催化劑金屬的前體得到本發(fā)明的復(fù)合催化劑的方法，換言之，作為使該催化劑金屬的前體擔(dān)載于催化劑載體的方法，并不特別限制，可利用應(yīng)用了以往公知的技術(shù)的方法。例如，可列舉出下述方法等等，但不限于這些方法。（1）方法，其包括：使上述熱處理物分散于催化劑金屬前體溶液中并進(jìn)行蒸發(fā)干固的階段、和在其后施加熱處理的階段；（2）方法，其包括：通過使上述熱處理物分散于催化劑金屬前體膠體溶液中，使催化劑金屬前體膠體吸附于該熱處理物，來使熱處理物擔(dān)載催化劑金屬的階段；（3）方法，其包括：通過調(diào)整含有1種或其以上的成為熱處理物前體的原料的金屬化合物的溶液與催化劑前體膠體溶液的混合溶液的pH值，從而在得到熱處理物的前體的同時(shí)使催化劑前體膠體吸附的階段、和將其熱處理的階段。在此，作為催化劑金屬前體溶液，只要是經(jīng)過上述各階段能生成（熱處理后殘留）上述那樣的催化劑金屬的溶液即可。另外，上述催化劑金屬前體溶液中的催化劑金屬前體的含有量并不特別限制，只要是飽和濃度以下即可。但是，當(dāng)為低濃度時(shí)，在達(dá)到所希望的擔(dān)載量或者導(dǎo)入量之前需要反復(fù)調(diào)整上述階段，因此適當(dāng)確定所需的濃度。作為催化劑金屬前體溶液中的催化劑金屬前體的含有量，可為0.01～50重量%左右，但并不限于此。在特別優(yōu)選的方式中，工序（d）包括下述工序（d1）～（d5）：（d1）使上述熱處理物分散于40～80℃的溶液中，添加水溶性催化劑金屬化合物，使該水溶性催化劑金屬化合物浸漬該熱處理物的工序；（d2）向在上述工序（d1）中得到的溶液添加堿性化合物水溶液，使上述水溶性催化劑金屬化合物轉(zhuǎn)化為非水溶性催化劑金屬化合物的工序；（d3）向在上述工序（d2）中得到的溶液添加還原劑，將上述非水溶性催化劑金屬化合物還原為催化劑金屬的工序；（d4）將在上述工序（d3）中得到的溶液過濾，將殘?jiān)礈臁⒏稍锏墓ば?；（d5）將在上述工序（d4）中得到的粉體在150℃以上1000℃以下進(jìn)行熱處理的工序。在此，作為水溶性催化劑金屬化合物，可列舉催化劑金屬的氧化物、氫氧化物、氯化物、硫化物、溴化物、硝酸鹽、醋酸鹽、碳酸鹽、硫酸鹽和各種配位化合物鹽等。作為其具體例，可列舉氯鉑酸、二亞硝基二氨鉑、氯化銥、硝酸銀、氯化鈀、氯化四氨鈀（II）等，但并不限于這些物質(zhì)。這些水溶性催化劑金屬化合物，可以單獨(dú)使用1種，或者，可以并用2種以上。在上述工序（d1）中，構(gòu)成上述溶液的溶劑，只要作為使催化劑金屬分散擔(dān)載或者分散浸漬于上述熱處理物的介質(zhì)發(fā)揮功能就沒有特別限制，通常的情況下，可合適地使用水和醇類。作為醇類，優(yōu)選乙醇、甲醇、丁醇、丙醇和乙氧基乙醇，進(jìn)一步優(yōu)選乙醇和甲醇。它們可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。另外，該溶液中的水溶性催化劑金屬化合物的含量并不特別限制，只要我飽和濃度以下即可。水溶性催化劑金屬化合物的具體的含量可為0.01～50重量%左右，但并不限于此。再者，上述水溶性催化劑金屬化合物對(duì)上述熱處理物的浸漬時(shí)間并不特別限定，但優(yōu)選10分～12小時(shí)，更優(yōu)選30分～6小時(shí)，進(jìn)一步優(yōu)選1～3小時(shí)。在上述工序（d2）中，構(gòu)成堿性化合物水溶液的堿性化合物，只要是能夠使上述水溶性催化劑金屬化合物轉(zhuǎn)化成非水溶性催化劑金屬化合物的堿性化合物就沒有特別限制。作為合適的堿性化合物，可列舉氫氧化鈉、碳酸鈉、氫氧化鉀、碳酸鉀、氫氧化鈣、碳酸鈣等。上述工序（d3）中所用的還原劑，只要是能夠?qū)⑸鲜龇撬苄源呋瘎┙饘倩衔镞€原，轉(zhuǎn)換成催化劑金屬的還原劑就沒有特別限制。作為合適的還原劑，可列舉甲醛水溶液、硼氫化鈉、聯(lián)氨、乙二醇、乙烯、丙烯等。在工序（d3）中，添加上述還原劑后，通過在40～80℃進(jìn)行攪拌，進(jìn)行非水溶性催化劑金屬化合物向催化劑金屬的還原。攪拌時(shí)間并不特別限定，但優(yōu)選10分～6小時(shí)，更優(yōu)選30分～3小時(shí)，進(jìn)一步優(yōu)選1～2小時(shí)。在上述工序（d4）中，過濾的條件沒有特別限定，優(yōu)選進(jìn)行到洗滌后的溶液的pH值變?yōu)?以下。干燥是在空氣中或惰性氣氛下、在40～80℃進(jìn)行。上述工序（d5）中的熱處理，例如，可在含有氮?dú)夂?或氬氣的氣體氣氛中進(jìn)行。此外，也能夠在向上述氣體中，以相對(duì)全部氣體大于0體積%且為5體積%以下的方式混合氫氣而得到的氣體氣氛中進(jìn)行熱處理。熱處理溫度，優(yōu)選為300～1100℃的范圍，更優(yōu)選為500～1000℃的范圍，進(jìn)一步優(yōu)選為700～900℃的范圍。作為更具體的方法的一例，作為使用鉑作為催化劑金屬的情況，可列舉例如以下的方法。向蒸餾水中添加熱處理物，用超聲波洗滌機(jī)振蕩30分鐘。一邊將該懸浮液在加熱板（加熱盤：hotplate）上攪拌，一邊將液溫維持在80℃，添加碳酸鈉。將預(yù)先準(zhǔn)備的氯鉑酸水溶液用30分鐘添加到上述懸浮液中。其后，在液溫80℃下攪拌2小時(shí)。接著，將37%甲醛水溶液緩緩地添加到上述懸浮液中。其后，在液溫80℃下攪拌1小時(shí)。反應(yīng)結(jié)束后，冷卻上述懸浮液，過濾。通過將得到的粉末在4體積%氫/氮?dú)夥罩?、?00℃熱處理1小時(shí)，得到作為本發(fā)明的復(fù)合催化劑的含鉑復(fù)合催化劑。該含鉑復(fù)合催化劑，以本發(fā)明的催化劑載體的制造方法為基準(zhǔn)，也可看待為作為本發(fā)明的擔(dān)載催化劑的載鉑催化劑。經(jīng)過上述工序（d）后，得到用于燃料電池用電極中的復(fù)合催化劑。在本發(fā)明的優(yōu)選方式中，相對(duì)于上述復(fù)合催化劑的總重量，上述催化劑金屬所占的比例為0.01～50重量%。此外，作為使用鈀作為催化劑金屬，用于直接甲醇型燃料電池中的情況，可列舉例如以下的方法。首先將熱處理物添加到蒸餾水中，在超聲波洗滌機(jī)中振蕩30分鐘，一般將得到的懸浮液在加熱板上攪拌，一般將液溫維持在80℃。接著，將預(yù)先準(zhǔn)備的氯化鈀水溶液用30分鐘添加到上述懸浮液中后，在液溫80℃下攪拌2小時(shí)。其后，緩緩地添加1M的氫氧化鈉直到上述懸浮液的pH值變?yōu)?1后，向上述懸浮液緩緩地添加1M的硼氫化鈉直到鈀被充分還原的量，其后，在液溫80℃攪拌1小時(shí)。反應(yīng)結(jié)束后，冷卻上述懸浮液，并過濾。通過將得到的粉末在4體積%氫/氮?dú)夥罩?、?00℃熱處理1小時(shí)，得到作為本發(fā)明的復(fù)合催化劑的含鈀復(fù)合催化劑。經(jīng)過上述工序（d）后，得到用于燃料電池用電極中的復(fù)合催化劑。在本發(fā)明的優(yōu)選方式中，相對(duì)于上述復(fù)合催化劑的總重量，上述催化劑金屬所占的比例為0.01～50重量%。＜復(fù)合催化劑＞本發(fā)明的復(fù)合催化劑，其特征在于，是采用上述的本發(fā)明的復(fù)合催化劑的制造方法制造的。該復(fù)合催化劑，以由本發(fā)明的催化劑載體的制造方法得到的催化劑載體為基準(zhǔn)，也可看作本發(fā)明的擔(dān)載催化劑。如后述，本發(fā)明的復(fù)合催化劑能夠合適地用作為燃料電池用電極催化劑。根據(jù)本發(fā)明的復(fù)合催化劑的制造方法，能制造比表面積大的復(fù)合催化劑，本發(fā)明的復(fù)合催化劑的采用BET法算出的比表面積，優(yōu)選為30～350m2/g、更優(yōu)選為50～300m2/g、進(jìn)一步優(yōu)選為100～300m2/g。上述復(fù)合催化劑的、按照下述實(shí)施例記載的測定法（A）測定的氧還原開始電位，以可逆氫電極為基準(zhǔn)，優(yōu)選為0.9V（vs.RHE）以上、更優(yōu)選為0.95V（vs.RHE）以上、進(jìn)一步優(yōu)選為1.0V（vs.RHE）以上。在本發(fā)明的復(fù)合催化劑中，通過存在催化劑金屬（鉑、金、銀、銅、鈀、銠、釕、銥、鋨和錸、以及由它們的2種以上構(gòu)成的合金）、過渡金屬元素M1（選自鈦、鋯、鉿、鈮、鉭和釩中的至少1種金屬元素）和過渡金屬元素M2（選自鐵、鎳、鉻、鈷、釩和錳中的至少1種金屬元素），所預(yù)想的效果推定如下。（1）構(gòu)成復(fù)合催化劑的熱處理物，作為引起基質(zhì)的吸附或反應(yīng)、或生成物的脫離的助催化劑發(fā)揮作用，由此催化劑金屬的催化作用得到提高。（2）在催化劑金屬與過渡金屬元素M1和過渡金屬元素M2的異種金屬相鄰的部位，發(fā)生電荷的偏向，引起它們單獨(dú)不能獲得的、基質(zhì)的吸附或反應(yīng)、或生成物的脫離。［用途］本發(fā)明的復(fù)合催化劑能夠合適地用作為燃料電池用電極催化劑。本發(fā)明的燃料電池用催化劑層，其特征在于，包含由上述工序得到的復(fù)合催化劑。在此，復(fù)合催化劑，以本發(fā)明的催化劑載體的制造方法為基準(zhǔn)，也可看作為本發(fā)明的擔(dān)載催化劑，但在以下的記載中，將「復(fù)合催化劑」這一用語作為也包括「擔(dān)載催化劑」的概念使用。燃料電池用催化劑層有陽極催化劑層、陰極催化劑層，但上述復(fù)合催化劑在任一層中都能使用。由本發(fā)明的催化劑載體的制造方法得到的催化劑載體，具有提高擔(dān)載的催化劑金屬的氧還原能力，并且在酸性電解質(zhì)中即使是高電位也難以腐蝕的性質(zhì)。也就是說，上述復(fù)合催化劑具有氧還原能力高，在酸性電解質(zhì)中即使是高電位也難以腐蝕的性質(zhì)，因此優(yōu)選用于陰極催化劑層、特別是固體高分子型燃料電池具備的膜電極接合體的陰極中所設(shè)的催化劑層。換言之，本發(fā)明的燃料電池用催化劑層，在陽極催化劑層或陰極催化劑層的任一層中都能使用，可特別合適地用于陰極催化劑層。再者，在本說明書中，陽極催化劑層和陰極催化劑層有時(shí)分別簡稱為「陽極」和「陰極」。本發(fā)明的燃料電池用催化劑層，優(yōu)選還包含電子傳導(dǎo)性物質(zhì)。在包含上述復(fù)合催化劑的燃料電池用催化劑層還含有電子傳導(dǎo)性物質(zhì)的情況下，能夠更加提高還原電流。由于電子傳導(dǎo)性物質(zhì)使上述復(fù)合催化劑產(chǎn)生用于誘發(fā)電化學(xué)反應(yīng)的電觸點(diǎn)，因此可以認(rèn)為提高還原電流。在本發(fā)明中，上述電子傳導(dǎo)性物質(zhì)，通常為擔(dān)載上述復(fù)合催化劑而使用。上述復(fù)合催化劑具有某種程度的導(dǎo)電性，但為了對(duì)該復(fù)合催化劑提供更多的電子、或者反應(yīng)基質(zhì)從該復(fù)合催化劑接受較多的電子，該復(fù)合催化劑中可以混合用于給予導(dǎo)電性的載體粒子。這些載體粒子，可以混合到經(jīng)過上述工序（a）～工序（d）制造出的復(fù)合催化劑中，也可以在上述工序（a）～工序（d）的任意階段混合。＜電子傳導(dǎo)性材料＞本發(fā)明中使用的電子傳導(dǎo)性材料，沒有特別限定，例如，可列舉碳、導(dǎo)電性高分子、導(dǎo)電性陶瓷、金屬或氧化鎢或氧化銥等導(dǎo)電性無機(jī)氧化物。這些電子傳導(dǎo)性材料，可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。特別是由碳構(gòu)成的導(dǎo)電性粒子，比表面積大，另外，容易廉價(jià)地購得小粒徑的粒子，耐化學(xué)性、耐高電位性優(yōu)異，因此優(yōu)選。在使用由碳構(gòu)成的導(dǎo)電性粒子的情況下，優(yōu)選單獨(dú)的碳或碳與其他的導(dǎo)電性粒子的混合物。即燃料電池用催化劑層優(yōu)選包含上述復(fù)合催化劑和碳（特別是碳粒子）。作為上述碳，可列舉炭黑、石墨、黑鉛、活性炭、碳納米管、碳納米纖維、碳納米角（nanohorn）、富勒烯、多孔體碳、石墨烯（graphene）等。由碳構(gòu)成的電子傳導(dǎo)性物質(zhì)的粒徑或纖維徑，作為通過TEM觀察測定的測定值，優(yōu)選為5～1000nm的范圍，更優(yōu)選為10～100nm的范圍。碳的粒徑低于10nm時(shí)，難以形成電子傳導(dǎo)通路，另外，當(dāng)超過上述上限時(shí)，有所形成的燃料電池用催化劑層的氣體擴(kuò)散性降低，或電極催化劑的利用率降低的傾向。另外，由碳構(gòu)成的電子傳導(dǎo)性粒子的BET比表面積值，優(yōu)選為50～3000m2/g，更優(yōu)選為100～3000m2/g。在電子傳導(dǎo)性物質(zhì)由碳構(gòu)成的情況下，上述復(fù)合催化劑與電子傳導(dǎo)性物質(zhì)的重量比（催化劑：電子傳導(dǎo)性物質(zhì)），優(yōu)選為1：1～1000：1、更優(yōu)選為2：1～100：1、進(jìn)一步優(yōu)選為4：1～10：1。作為上述導(dǎo)電性高分子，沒有特別限定，例如可列舉聚乙炔、聚對(duì)亞苯基（poly-p-phenylene）、聚苯胺、聚烷基苯胺、聚吡咯、聚噻吩、聚吲哚、聚-1，5-二氨基蒽醌、聚氨基聯(lián)苯（polyaminodiphenyl）、聚（鄰亞苯基二胺）、聚（喹啉鎓）鹽、聚吡啶、聚喹喔啉（polyquinoxaline）、聚苯基喹喔啉、和它們的衍生物等。在這些物質(zhì)之中，優(yōu)選聚吡咯、聚苯胺、聚噻吩，更優(yōu)選聚吡咯。在它們中可以含有用于得到高導(dǎo)電性的摻雜物。＜質(zhì)子傳導(dǎo)性材料＞上述燃料電池用催化劑層，優(yōu)選作為質(zhì)子傳導(dǎo)性材料包含高分子電解質(zhì)。作為本發(fā)明中所用的質(zhì)子傳導(dǎo)性材料，只要是在燃料電池用催化劑層中一般所使用的質(zhì)子傳導(dǎo)性材料就沒有特別限定，例如，可列舉具有磺酸基的全氟碳聚合物（例如，NAFION（注冊商標(biāo)））、具有磺酸基的烴系高分子化合物、摻雜了磷酸等無機(jī)酸的高分子化合物、一部分由質(zhì)子傳導(dǎo)性的官能團(tuán)取代了的有機(jī)/無機(jī)雜化聚合物、使高分子基質(zhì)中浸滲了磷酸溶液和/或硫酸溶液的質(zhì)子傳導(dǎo)體等。其中，優(yōu)選NAFION（注冊商標(biāo)）。作為形成上述燃料電池用催化劑層時(shí)的ナフィオン（NAFION（注冊商標(biāo)））的供給源，優(yōu)選5%NAFION（注冊商標(biāo)）溶液（DE521、デュポン公司）等。另外，作為質(zhì)子傳導(dǎo)性材料，使用旭硝子（株）制的「Flemion」膜、旭化成（株）制的「Aciplex」膜時(shí)，在高溫低加濕的條件下也具有燃料電池中的反應(yīng)進(jìn)行的傾向。＜溶劑＞作為本發(fā)明所使用的溶劑，沒有特別限定，可列舉揮發(fā)性的有機(jī)溶劑或水等。作為上述溶劑的具體例，可列舉醇系溶劑、醚系溶劑、芳香族系溶劑、非質(zhì)子性極性溶劑、水等。其中，優(yōu)選水、乙腈、碳數(shù)1～4的醇，具體地優(yōu)選甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、異丁醇、叔丁醇。特別優(yōu)選水、乙腈、1-丙醇、2-丙醇。這些溶劑，可以單獨(dú)使用1種，也可以并用2種以上。＜催化劑墨的調(diào)制方法＞使用了本發(fā)明的擔(dān)載催化劑的催化劑墨，例如，可通過混合上述的擔(dān)載催化劑、電子傳導(dǎo)性材料、質(zhì)子傳導(dǎo)性材料和溶劑來調(diào)制。擔(dān)載催化劑、電子傳導(dǎo)性材料、質(zhì)子傳導(dǎo)性材料和溶劑的混合順序沒有特別限制。例如，將擔(dān)載催化劑、電子傳導(dǎo)性材料、質(zhì)子傳導(dǎo)性材料和溶劑順次或同時(shí)地混合，使擔(dān)載催化劑等分散于溶劑中，由此能夠調(diào)制墨。另外，也可以調(diào)制將固體的質(zhì)子傳導(dǎo)性材料預(yù)混合到水和/或甲醇、乙醇、丙醇等醇溶劑中而成的溶液后，將該預(yù)混合了的溶液與電極催化劑、電子傳導(dǎo)性材料和溶劑混合。混合時(shí)間，可以根據(jù)混合手段、電極催化劑等的分散性和溶劑的揮發(fā)性等來適當(dāng)確定。作為混合手段，可以使用均化器（homogenizer）等的攪拌裝置，可以使用球磨機(jī)、珠磨機(jī)、噴磨機(jī)、超聲波分散裝置、混煉脫泡裝置等，也可以將這些手段組合。其中，優(yōu)選使用超聲波分散裝置、均化器、球磨機(jī)、混煉脫泡裝置的混合手段。另外，如果需要，則可以一邊使用將墨的溫度維持在一定范圍的機(jī)構(gòu)、裝置等一邊混合。作為使上述復(fù)合催化劑分散在上述電子傳導(dǎo)性物質(zhì)上的方法，可列舉氣流分散、液中分散等的方法。液中分散，能夠?qū)⒃谌軇┲蟹稚⒘藦?fù)合催化劑和電子傳導(dǎo)性物質(zhì)的混合物用于燃料電池用催化劑層形成工序，因此優(yōu)選。作為液中分散，可列舉利用銳孔（オリフィス）收縮流的方法、利用旋轉(zhuǎn)剪切流的方法或利用超聲波的方法等。液中分散時(shí)，所使用的溶劑，只要是不會(huì)侵蝕上述復(fù)合催化劑和電子傳導(dǎo)性物質(zhì)而能夠進(jìn)行分散的溶劑就沒有特別限制，但一般使用揮發(fā)性的液體有機(jī)溶劑或水等。另外，在使上述復(fù)合催化劑分散于上述電子傳導(dǎo)性物質(zhì)上時(shí)，可以還同時(shí)地分散上述電解質(zhì)和分散劑。＜電極催化劑層＞使用了本發(fā)明的擔(dān)載催化劑的電極催化劑層，其特征在于，是使用上述的墨形成的。使用上述催化劑墨形成的電極催化劑層，耐久性優(yōu)異，具有高的催化能力。作為電極催化劑層的形成方法，沒有特別限制，例如，可列舉下述方法：通過將包含上述復(fù)合催化劑、電子傳導(dǎo)性物質(zhì)和電解質(zhì)的上述催化劑墨（懸浮液）涂布于后述的電解質(zhì)膜和/或氣體擴(kuò)散層后，進(jìn)行干燥來形成。另外，可列舉下述方法：將上述催化劑墨涂布于轉(zhuǎn)印基材，進(jìn)行干燥，由此在轉(zhuǎn)印基材上形成電極催化劑層后，采用轉(zhuǎn)印法在電解質(zhì)膜和/或氣體擴(kuò)散層上形成電極催化劑層。作為上述涂布的方法，可列舉浸漬法、絲網(wǎng)印刷法、輥涂法、噴涂法、繞線棒涂布法、刮板涂布法等。另外，可列舉下述方法：將包含復(fù)合催化劑、電子傳導(dǎo)性物質(zhì)和電解質(zhì)的上述催化劑墨（懸浮液）通過涂布法或過濾法在基材上形成燃料電池用催化劑層后，采用轉(zhuǎn)印法在電解質(zhì)膜上形成燃料電池用催化劑層。作為上述干燥的方法，沒有特別限定，例如，可列舉自然干燥、用加熱器加熱的方法等。加熱的情況下，上述干燥溫度優(yōu)選為30～120℃，更優(yōu)選為40～110℃，進(jìn)一步優(yōu)選為45～100℃。上述涂布和上述干燥可以同時(shí)地進(jìn)行。該情況下，優(yōu)選通過調(diào)節(jié)涂布量和干燥溫度，在剛涂布后干燥完成。形成上述電極催化劑層時(shí)的上述催化劑墨的組成，上述擔(dān)載催化劑的含有量A與上述電子傳導(dǎo)性材料的含有量B的質(zhì)量比（A/B）為1～6，優(yōu)選為1.5～5.5，更優(yōu)選為2～5。使用上述質(zhì)量比在上述范圍內(nèi)的催化劑墨形成的電極催化劑層，存在具有高的催化能力的傾向。另外，上述擔(dān)載催化劑和上述電子傳導(dǎo)性材料的合計(jì)含有量C、與質(zhì)子傳導(dǎo)性材料的含有量D的質(zhì)量比（D/C）為0.1～0.9，優(yōu)選為0.15～0.8，更優(yōu)選為0.2～0.7。使用上述質(zhì)量比（A/B）和上述質(zhì)量比（D/C）在上述范圍的催化劑墨形成的電極催化劑層，耐久性優(yōu)異，具有高的催化能力。＜?xì)怏w擴(kuò)散層＞本發(fā)明的電極，其特征在于，具有上述燃料電池用催化劑層和多孔質(zhì)支持層。所謂多孔質(zhì)支持層是將氣體擴(kuò)散的層（以下也記為「氣體擴(kuò)散層」。）。作為氣體擴(kuò)散層，只要是具有電子傳導(dǎo)性、氣體的擴(kuò)散性高、耐蝕性高的材料，則可以是任何的材料，但一般使用碳紙、碳布等的碳類多孔質(zhì)材料、為了輕量化而被覆了不銹鋼、耐蝕材的鋁箔。＜膜電極接合體＞本發(fā)明的膜電極接合體，是具有陰極、陽極、和配置于上述陰極和上述陽極之間的電解質(zhì)膜的膜電極接合體，其特征在于，上述陰極和上述陽極之中至少任一方是上述電極。此時(shí)，在只上述陰極和上述陽極之中任一方為上述電極的情況下，作為另一方電極，可以使用以往公知的燃料電池用電極，例如，代替上述復(fù)合催化劑而含有載鉑的碳等鉑系催化劑的燃料電池用電極。以下，在本說明書中，有時(shí)將膜電極接合體稱為「MEA」。膜電極接合體，可通過在電解質(zhì)膜和/或氣體擴(kuò)散層上形成上述電極催化劑層形成后，使該催化劑層為內(nèi)側(cè)，將電解質(zhì)膜的兩面用氣體擴(kuò)散層夾持，進(jìn)行熱壓而得到。熱壓時(shí)的溫度可根據(jù)使用的電解質(zhì)膜和/或催化劑層中的成分來適當(dāng)選擇，但優(yōu)選為100～160℃，更優(yōu)選為120～160℃，進(jìn)一步優(yōu)選為120～140℃。熱壓時(shí)的溫度低于上述下限值時(shí)，有可能接合不充分，當(dāng)超過上述上限值時(shí)，有可能電解質(zhì)膜和/或催化劑層中的成分劣化。熱壓時(shí)的壓力，可根據(jù)電解質(zhì)膜和/或催化劑層中的成分、氣體擴(kuò)散層的種類來適宜選擇，但優(yōu)選為1～10MPa，更優(yōu)選為1～6MPa，進(jìn)一步優(yōu)選為2～5MPa。熱壓時(shí)的壓力低于上述下限值時(shí)，有可能接合不充分，當(dāng)超過上述上限值時(shí)，催化劑層和/或氣體擴(kuò)散層的孔隙度減少，有性能劣化之虞。熱壓的時(shí)間，可根據(jù)熱壓時(shí)的溫度和壓力來適當(dāng)選擇，但優(yōu)選為1～20分，更優(yōu)選為3～20分，進(jìn)一步優(yōu)選為5～20分。上述膜電極接合體中的催化發(fā)電能力，例如，可利用如以下那樣算出的在0.75V下的電流密度來評(píng)價(jià)。首先，將上述膜電極接合體，用密封件（密封墊）、帶氣體流路的隔板和集電板夾持，用螺栓固定，緊固使得達(dá)到規(guī)定的面壓力（4N），制成固體高分子型燃料電池的單元電池。在陽極側(cè)，作為燃料以流量1L/分供給氫，在陰極側(cè)，作為氧化劑以流量2L/分供給空氣，在常壓環(huán)境下測定上述單元電池溫度90℃下的電流-電壓特性。從得到的電流-電壓特性的曲線算出在0.75V下的電流密度（A/cm2）。電流密度越大，表示上述膜電極接合體中的催化能力越高。作為電解質(zhì)膜，例如，一般使用采用了全氟磺酸系的電解質(zhì)膜或烴系電解質(zhì)膜等，但也可以使用使高分子微多孔膜浸滲了液體電解質(zhì)的膜或使多孔質(zhì)體填充了高分子電解質(zhì)的膜等。另外，本發(fā)明的燃料電池，其特征在于，具備上述膜電極接合體。燃料電池的電極反應(yīng)，在所謂的3相界面（電解質(zhì)-電極催化劑-反應(yīng)氣體）發(fā)生。燃料電池根據(jù)所使用的電解質(zhì)等的不同而被分為數(shù)種，有熔融碳酸鹽型（MCFC）、磷酸型（PAFC）、固體氧化物型（SOFC）、固體高分子型（PEFC）等。其中，本發(fā)明的膜電極接合體，優(yōu)選用于固體高分子型燃料電池、特別是作為燃料使用氫或甲醇的固體高分子型燃料電池。使用了本發(fā)明的復(fù)合催化劑的燃料電池，具有下述特點(diǎn)：性能高，并且與不是復(fù)合催化劑的形態(tài)的、單獨(dú)使用鉑作為催化劑的燃料電池比較，極為廉價(jià)。本發(fā)明的燃料電池，能夠提高具有選自發(fā)電功能、發(fā)光功能、發(fā)熱功能、音響發(fā)生功能、運(yùn)動(dòng)功能、顯示功能和充電功能中的至少一項(xiàng)功能且具備燃料電池的物品的性能、特別是可攜帶的物品的性能。上述燃料電池優(yōu)選裝備于物品的表面或內(nèi)部。＜具備本發(fā)明的燃料電池的物品的具體例＞作為可具備本發(fā)明的燃料電池的上述物品的具體例，可列舉：大廈、住宅、帳篷等建筑物、熒光燈、LED等、有機(jī)EL、路燈、室內(nèi)照明、信號(hào)機(jī)等的照明器具、機(jī)械、包括車輛本身的汽車用設(shè)備、家電制品、農(nóng)業(yè)設(shè)備、電子設(shè)備、包括便攜式電話等的便攜式信息終端、美容器械、便攜式工具、浴室用品盥洗室用品等的衛(wèi)生器械、家具、玩具、裝飾品、公告牌、保溫箱（coolerboxes）、室外發(fā)電機(jī)等的戶外用品、教材、人造花（artificialflowers）、工藝品、心臟起搏器用電源、具備珀?duì)柼募訜岷屠鋮s器用的電源。實(shí)施例以下通過實(shí)施例更詳細(xì)地說明本發(fā)明，但本發(fā)明并不被這些實(shí)施例限定。另外，實(shí)施例和比較例中的各種測定采用下述的方法進(jìn)行。［分析方法］1.粉末X射線衍射使用理學(xué)電機(jī)株式會(huì)社制的ロータフレックス，進(jìn)行試樣的粉末X射線衍射。各試樣的粉末X射線衍射的衍射線峰的條數(shù)，將在信號(hào)（S）與噪聲（N）的比（S/N）為2以上時(shí)能夠檢測出的信號(hào)看作1個(gè)峰來統(tǒng)計(jì)。再者，噪聲（N）規(guī)定為基線的寬度。2.元素分析碳：量取試樣約0.1g，用堀場制作所的EMIA-110進(jìn)行測定。氮、氧：量取試樣約0.1g，封入到Ni-Cup（Ni杯）中后，用氮氧分析裝置進(jìn)行測定。過渡金屬元素（鈦等）：將試樣約0.1g量取到鉑皿中，添加酸，進(jìn)行加熱分解。將該加熱分解物定容后，稀釋，用ICP-MS進(jìn)行定量。3.BET比表面積采集0.15g試樣，用全自動(dòng)BET比表面積測定裝置マックソーブ（（株）マウンテック制）進(jìn)行比表面積測定。預(yù)處理時(shí)間、預(yù)處理溫度分別設(shè)定為30分、200℃。4.催化劑性能評(píng)價(jià)半電池評(píng)價(jià)和單元電池評(píng)價(jià)，只要不特別明示，分別采用下述所示的測定法（A）和（B）進(jìn)行?！矞y定法（A）：半電池評(píng)價(jià)〕《電極的制作》將該復(fù)合催化劑和碳放入溶劑中，使得在作為電子傳導(dǎo)性物質(zhì)的碳上分散的上述復(fù)合催化劑為1質(zhì)量%，采用超聲波進(jìn)行攪拌，得到懸浮液。再者，作為碳，使用炭黑（比表面積：100～300m2/g）（例如キャボット公司制XC-72），分散使得復(fù)合催化劑和碳按質(zhì)量比計(jì)為95：5。另外，作為溶劑，使用異丙醇：水（質(zhì)量比）＝2：1。對(duì)上述懸浮液一邊施加超聲波一邊采集10μL，迅速地滴下到玻碳電極（直徑：5.2mm）上，在120℃干燥5分鐘。通過進(jìn)行干燥，在玻碳電極上形成包含復(fù)合催化劑的燃料電池用催化劑層。進(jìn)行該滴下和干燥操作，直到在碳電極表面形成1.0mg以上的燃料電池催化劑層。接著，進(jìn)而向上述燃料電池用催化劑層上滴下10μL的將5%NAFION（注冊商標(biāo)）（DE521、デュポン公司）用異丙醇稀釋至10倍的液體。通過將其在120℃干燥1小時(shí)，制作出半電池評(píng)價(jià)用燃料電池用電極?！栋腚姵卦u(píng)價(jià)》使用由上述工序得到的電極，在氧氣氛以及氮?dú)夥罩小⒃?.5mol/L的硫酸水溶液中、在30℃的溫度下，將相同濃度的硫酸水溶液中的可逆氫電極作為參考電極，以5mV/秒的電位掃描速度進(jìn)行極化，來測定電流-電位曲線時(shí)，將氧氣氛中的還原電流和氮?dú)夥罩械倪€原電流開始出現(xiàn)0.2μA/cm2以上的差的電位作為氧還原開始電位。在本發(fā)明中，氧還原電流密度可按以下那樣求出。首先，由上述測定法（A）的結(jié)果，算出特定的電位例如0.90V（vs.RHE）下的、氧氣氛中的還原電流與氮?dú)夥罩械倪€原電流的差。將算出的值再除以電極面積所得到的值作為氧還原電流密度（mA/cm2）。〔測定法（B）：單元電池評(píng)價(jià)〕《催化劑墨的調(diào)制》向異丙醇（和光純藥工業(yè)制）25ml與離子交換水25ml的混合溶劑添加擔(dān)載催化劑0.355g、和作為電子傳導(dǎo)性材料的炭黑（科琴炭黑EC300J、LION公司制）0.089g，，進(jìn)而添加作為質(zhì)子傳導(dǎo)性材料的ナフィオン（NAFION（注冊商標(biāo)））的5%水溶液（和光純藥工業(yè)制）5.325g，用超聲波分散機(jī)（UT-106H型シャープマニファクチャリングシステム公司制）混合1小時(shí)，由此調(diào)制了陰極用催化劑墨?！毒哂须姌O催化劑層的電極的制作》在使氣體擴(kuò)散層（碳紙（GDL24BC、SGLカーボングループ公司制））為5cm×5cm的大小的氣體擴(kuò)散層（以下也記為「GDL」。）的表面，采用自動(dòng)噴霧涂布裝置（サンエイテック公司制），在80℃涂布上述陰極用催化劑墨，制作了在GDL表面具有陰極催化劑層的電極（以下也稱為「陰極」。）。催化劑墨的涂布，使每1cm2電極上的貴金屬重量為0.1mg?！度剂想姵赜媚る姌O接合體的制作》作為電解質(zhì)膜準(zhǔn)備了ナフィオン（NAFION（注冊商標(biāo)））膜（N-212、DuPont公司制），作為陰極準(zhǔn)備了上述陰極，作為陽極準(zhǔn)備了在參考例1中制作的具有陽極催化劑層（1）的電極（以下也稱為「陽極」。）。如以下那樣制作了在上述陰極與上述陽極之間配置了上述電解質(zhì)膜的燃料電池用膜電極接合體（以下也稱為「MEA」。）。將上述電解質(zhì)膜用上述陰極和上述陽極夾持，使用熱壓機(jī)在溫度140℃、壓力3MPa下用6分鐘對(duì)它們進(jìn)行熱壓接，使得陰極催化劑層和陽極催化劑層與上述電解質(zhì)膜密著，從而制作出MEA?！秵卧姵氐闹谱鳌穼⑸鲜鯩EA用2個(gè)密封件（密封墊）、2個(gè)帶氣體流路的隔板、2個(gè)集電板和2個(gè)橡膠加熱器夾持，用螺栓固定，將它們緊固使得達(dá)到規(guī)定的面壓力（4N），制作出固體高分子型燃料電池的單元電池（以下也稱為「單元電池」。）（電池面積：25cm2）?！栋l(fā)電特性的評(píng)價(jià)（催化發(fā)電能力的測定）》進(jìn)行溫度調(diào)節(jié)，使上述單元電池為90℃、陽極加濕器為90℃、陰極加濕器為50℃。在陽極側(cè)，作為燃料以流量1L/分供給氫，在陰極側(cè)，作為氧化劑以流量2L/分供給空氣，在常壓環(huán)境下測定了單元電池的電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出在0.75V下的電流密度，將測定結(jié)果示于表2。該電流密度越大，表示MEA中的催化發(fā)電能力越高。［參考例1］單元電池評(píng)價(jià)用陽極電極的制作（其1）1.陽極用催化劑墨的調(diào)制將Pt擔(dān)載碳（TEC10E70TPM、田中貴金屬工業(yè)制）0.6g添加到純水50ml中，進(jìn)而加入含有質(zhì)子傳導(dǎo)性材料（NAFION（注冊商標(biāo)）；0.25g）的水溶液（NAFION5%水溶液、和光純藥工業(yè)制）5g，用超聲波分散機(jī)（UT-106H型シャープマニファクチャリングシステム公司制）混合1小時(shí)，由此調(diào)制了陽極用催化劑墨（1）。2.具有陽極催化劑層的電極的制作將氣體擴(kuò)散層（碳紙TGP-H-060、東麗公司制）在丙酮中浸漬30秒鐘，進(jìn)行脫脂。干燥后，在10%的聚四氟乙烯（以下也記為「PTFE」。）水溶液中浸漬30秒鐘。室溫干燥后，在350℃加熱1小時(shí)，由此使PTFE分散于碳紙內(nèi)部，得到具有疏水性（撥水性）的氣體擴(kuò)散層。接著，在5cm×5cm的大小的上述氣體擴(kuò)散層的表面，采用自動(dòng)噴霧涂布裝置（サンエイテック公司制）在80℃下涂布在上述1中調(diào)制的陽極用催化劑墨（1）。通過反復(fù)噴霧涂布，制作了具有每單位面積的Pt量為1mg/cm2的陽極催化劑層（1）的電極。［參考例2］單元電池評(píng)價(jià)用陽極電極的制作（其2）代替Pt擔(dān)載碳（TEC10E70TPM），使用了鉑-釕擔(dān)載碳（TEC61E54DM、田中貴金屬工業(yè)制），除此以外通過與參考例1同樣的操作，進(jìn)行了陽極用催化劑墨（11）的調(diào)制、和具有陽極催化劑層（11）的電極的制作。［實(shí)施例1］1.催化劑載體（TiCNO）的制造首先，作為第一液，使甘氨酸10.043g溶解于蒸餾水120ml中。作為第二液，一邊進(jìn)行冰浴一邊向乙酰丙酮5.118ml中緩緩地滴下四異丙醇鈦10ml。進(jìn)而添加醋酸16ml。將第二液向第一液添加并使得不生成沉淀物。其后，將裝第二液的容器用醋酸16ml洗滌，將該洗滌液也加入到第一液中。通過將上述清澄的溶液使用蒸發(fā)器進(jìn)行干固，得到14.2g的前體。通過將得到的前體1.0g在4體積%氫/氮?dú)夥罩?、?90℃進(jìn)行15分鐘的熱處理，得到TiCNO（以下也記為「載體（1）」。）0.29g。圖1表示載體（1）的粉末X射線衍射光譜，并且表1中示出構(gòu)成載體（1）的構(gòu)成元素的組成和載體（1）的比表面積。2.5重量%Pt擔(dān)載TiCNO的制造向蒸餾水100ml添加載體（1）950mg，在超聲波洗滌機(jī)中進(jìn)行30分鐘振蕩。一邊將該懸浮液在加熱板上攪拌，一邊將液溫維持在80℃，添加碳酸鈉（和光純藥制）172mg。預(yù)先制作了在蒸餾水50ml中溶解了氯鉑酸六水合物（和光純藥制）133mg（相當(dāng)于鉑50mg）而成的溶液。將該溶液用30分鐘添加到上述懸浮液中（液溫維持在80℃）。其后，在液溫80℃下攪拌2小時(shí)。接著，將37%甲醛水溶液（和光純藥制）5.0ml用5分鐘添加到上述懸浮液中。其后，在液溫80℃下攪拌1小時(shí)。反應(yīng)結(jié)束后，將上述懸浮液冷卻，過濾。通過將得到的粉末在4體積%氫/氮?dú)夥罩?、?00℃熱處理1小時(shí)，作為復(fù)合催化劑，得到了5重量%Pt擔(dān)載TiCNO（以下也記為「催化劑（1）」。）903mg。表2示出催化劑（1）的比表面積。3.半電池評(píng)價(jià)（1）燃料電池用電極的制造將催化劑（1）0.095g和碳（キャボット公司制XC-72）0.005g放入以異丙醇：純水＝2：1的質(zhì)量比混合的溶液10g中，采用超聲波攪拌、懸浮，進(jìn)行混合。將該混合物涂布于玻碳電極（東海カーボン公司制、直徑：5.2mm），在120℃干燥1小時(shí)，在碳電極表面形成了1.0mg的燃料電池催化劑層。進(jìn)而涂布將NAFION（注冊商標(biāo)）（デュポン公司5%NAFION（注冊商標(biāo)）溶液（DE521））用純水稀釋至10倍而成的液體10μl，在120℃干燥1小時(shí)，得到燃料電池用電極（1）。（2）氧還原能力的評(píng)價(jià)將制作的燃料電池用電極（1）在氧氣氛以及氮?dú)夥罩?、?.5mol/dm3的硫酸溶液中、在30℃的溫度下以5mV/秒的電位掃描速度進(jìn)行極化，測定了電流-電壓特性。此時(shí)，將在相同濃度的硫酸溶液中的可逆氫電極作為參考電極。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。在此，將氧氣氛中的還原電流和氮?dú)夥罩械倪€原電流開始出現(xiàn)0.2μA/cm2以上的差的電位作為氧還原開始電位。另外，算出0.9V（vs.RHE）下的、氧氣氛中的還原電流與氮?dú)夥罩械倪€原電流的差，除以電極面積所得到的值作為氧還原電流密度（mA/cm2）。利用氧還原開始電位和氧還原電流密度評(píng)價(jià)了制作的燃料電池用電極（1）的催化能力。測定結(jié)果示于表2。在此，氧還原開始電位越高，氧還原電流密度越大，表示燃料電池用電極中的催化劑的催化能力越高，具體地講，氧還原催化能力越高。圖4表示由上述測定得到的電流-電壓特性曲線。實(shí)施例1中制作出的催化劑（1），氧還原開始電位為1.03V（vs.RHE），在0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為0.70mA/cm2。4.單元電池評(píng)價(jià)向異丙醇（和光純藥工業(yè)制）25ml與離子交換水25ml的混合溶劑添加催化劑（1）0.355g、作為電子傳導(dǎo)性材料的炭黑（科琴炭黑EC300J、LION公司制）0.089g，進(jìn)而添加作為質(zhì)子傳導(dǎo)性材料的ナフィオン（NAFION（注冊商標(biāo)））的5%水溶液（和光純藥工業(yè)制）5.325g，用超聲波分散機(jī)（UT-106H型シャープマニファクチャリングシステム公司制）混合1小時(shí)，由此調(diào)制了陰極用催化劑墨（1）。在使氣體擴(kuò)散層（碳紙（GDL24BC、SGLカーボングループ公司制））（以下也記為「GDL」。）為5cm×5cm的大小的氣體擴(kuò)散層表面，采用自動(dòng)噴霧涂布裝置（サンエイテック公司制）在80℃下涂布上述陰極用催化劑墨，制作了在GDL表面具有陰極催化劑層的電極（1）（以下也稱為「陰極（1）」。）。催化劑墨的涂布，使每1cm2電極上的貴金屬重量為0.1mg。作為電解質(zhì)膜，準(zhǔn)備了ナフィオン（NAFION（注冊商標(biāo)））膜（N-212、DuPont公司制），作為陰極準(zhǔn)備了上述陰極（1），作為陽極準(zhǔn)備了在上述參考例1中制作的具有陽極催化劑層（1）的電極（以下也稱為「陽極（1）」。）。如以下那樣制作了在上述陰極與上述陽極之間配置有上述電解質(zhì)膜的燃料電池用膜電極接合體（1）（以下也稱為「MEA（1）」。）。將上述電解質(zhì)膜用上述陰極（1）和上述陽極（1）夾持，使用熱壓機(jī)在溫度140℃、壓力3MPa下用6分鐘對(duì)它們進(jìn)行熱壓接，使得陰極催化劑層和陽極催化劑層與上述電解質(zhì)膜密著，從而制作出MEA。將上述MEA（1）用2個(gè)密封件（密封墊）、2個(gè)帶氣體流路的隔板、2個(gè)集電板和2個(gè)橡膠加熱器夾持，用螺栓固定，將它們緊固使得達(dá)到規(guī)定的面壓力（4N），制作出固體高分子型燃料電池的單元電池（1）（以下也稱為「單元電池（1）」。）（電池面積：25cm2）。進(jìn)行溫度調(diào)節(jié)，使上述單元電池（1）為90℃、陽極加濕器為90℃、陰極加濕器為50℃。在陽極側(cè)，作為燃料以流量1L/分供給氫，在陰極側(cè)，作為氧化劑以流量2L/分供給空氣，在常壓環(huán)境下測定了單元電池的電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出在0.75V下的電流密度，將測定結(jié)果示于表2。該電流密度越大，表示MEA中的催化發(fā)電能力越高。［實(shí)施例2］1.2.5重量%Pt擔(dān)載TiCNO的制造使用了通過與實(shí)施例1同樣的操作得到的TiCNO（載體（1））975mg、碳酸鈉86mg、氯鉑酸六水合物67mg（相當(dāng)于鉑25mg），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作，作為復(fù)合催化劑得到2.5重量%Pt擔(dān)載TiCNO（以下也記為「催化劑（2）」。）884mg。表2表示催化劑（2）的比表面積。2.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1），使用催化劑（2），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作，得到燃料電池用電極（2），代替燃料電池用電極（1），使用燃料電池用電極（2），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和在0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖5表示由上述測定得到的電流-電位曲線。在實(shí)施例2中制作的催化劑（2），氧還原開始電位為1.01V（vs.RHE），在0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為0.34mA/cm2。3.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1），使用催化劑（2），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作，進(jìn)行陰極用催化劑墨（2）的調(diào)制、陰極（2）的制作、MEA（2）的制作、單元電池（2）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出在0.75V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例3］1.催化劑載體（TiFeCNO）的制造除了向第一液中添加了醋酸鐵（II）0.5818g以外，通過與實(shí)施例1同樣的操作來進(jìn)行合成，得到14.8g的前體。將得到的前體1.0g在4體積%氫/氮?dú)夥罩?、?90℃進(jìn)行15分鐘的熱處理，由此得到TiFeCNO（以下也記為「載體（2）」。）0.28g。圖2表示載體（2）的粉末X射線衍射光譜，并且表1示出構(gòu)成載體（2）的構(gòu)成元素的組成和載體（2）的比表面積。2.20重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO的制造使用TiFeCNO（載體（2））800mg、碳酸鈉688mg、氯鉑酸六水合物536mg（相當(dāng)于鉑200mg），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作，得到20重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO（以下也記為「催化劑（3）」。）909mg。表2示出催化劑（3）的比表面積。3.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1），使用催化劑（3），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（3），代替燃料電池用電極（1），使用燃料電池用電極（3），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和在0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖6表示由上述測定得到的電流-電位曲線。在實(shí)施例3中制作的催化劑（3），氧還原開始電位為1.06V（vs.RHE），在0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為1.55mA/cm2。4.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1），使用催化劑（3），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作來進(jìn)行陰極用催化劑墨（3）的調(diào)制、陰極（3）的制作、MEA（3）的制作、單元電池（3）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出在0.75V下的電流密度，測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例4］1.15重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO的制造使用通過與實(shí)施例3同樣的操作得到的TiFeCNO（載體（2））850mg、碳酸鈉516mg、氯鉑酸六水合物402mg（相當(dāng)于鉑150mg），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到15重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO（以下也記為「催化劑（4）」。）878mg。表2表示催化劑（4）的比表面積。2.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（4），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（4），代替燃料電池用電極（1）使用燃料電池用電極（4），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作測定了電流-電壓特性。從得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖7表示由上述測定得到的電流-電位曲線。實(shí)施例4中制作的催化劑（4），氧還原開始電位為1.06V（vs.RHE），0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為1.49mA/cm2。3.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（4），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（4）的調(diào)制、陰極（4）的制作、MEA（4）的制作、單元電池（4）的制作，測定了電流-電壓特性。從得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度，測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例5］1.10重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO的制造使用通過與實(shí)施例3同樣的操作得到的TiFeCNO（載體（2））900mg、碳酸鈉344mg、氯鉑酸六水合物268mg（相對(duì)于鉑100mg），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到15重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO（以下也記為「催化劑（5）」。）882mg。表2表示催化劑（5）的比表面積。2.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（5），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（5），代替燃料電池用電極（1）使用燃料電池用電極（5），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作來測定電流-電壓特性。從得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖8表示由上述測定得到的電流-電位曲線。實(shí)施例5中制作的催化劑（5），氧還原開始電位為1.06V（vs.RHE）、0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為1.47mA/cm2。3.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（5），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（5）的調(diào)制、陰極（5）的制作、MEA（5）的制作、單元電池（5）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度，測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例6］1.5重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO的制造代替載體（1）使用載體（2），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到5重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO（以下也記為「催化劑（6）」。）870mg。表2表示催化劑（6）的比表面積。2.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（6），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（6），代替燃料電池用電極（1）使用燃料電池用電極（6），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作來測定電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖9表示由上述測定得到的電流-電位曲線。實(shí)施例6中制作的催化劑（6），氧還原開始電位為1.05V（vs.RHE），0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為1.38mA/cm2。3.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（6），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（6）的調(diào)制、陰極（6）的制作、MEA（6）的制作、單元電池（6）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例7］1.2.5重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO的制造使用通過與實(shí)施例3同樣的操作得到的TiFeCNO（載體（2））975mg、碳酸鈉86mg、氯鉑酸六水合物67mg（相當(dāng)于鉑25mg），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到2.5重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO（以下也記為「催化劑（7）」。）895mg。表2表示催化劑（7）的比表面積。2.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（7），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（7），代替燃料電池用電極（1）使用燃料電池用電極（7），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作來測定電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖10表示由上述測定得到的電流-電位曲線。實(shí)施例7中制作的催化劑（7），氧還原開始電位為1.01V（vs.RHE）、0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為0.45mA/cm2。3.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（7），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（7）的調(diào)制、陰極（7）的制作、MEA（7）的制作、單元電池（7）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例8］1.催化劑載體（NbFeCNO）的制造向第一液中加入8.494ml乙醇鈮（V）（和光純藥制）來代替四異丙醇鈦，除此以外通過與實(shí)施例3同樣的操作進(jìn)行合成，得到16.3g的前體。通過將得到的前體1.0g在4體積%氫/氮?dú)夥罩小?90℃下進(jìn)行15分鐘熱處理，得到NbFeCNO（以下也記為「載體（3）」。）0.37g。表1表示構(gòu)成載體（3）的構(gòu)成元素的組成、和載體（3）的比表面積。2.2.5重量%Pt擔(dān)載NbFeCNO的制造代替載體（1）使用載體（3），除此以外通過與實(shí)施例2同樣的操作得到2.5重量%Pt擔(dān)載NbFeCNO（以下也記為「催化劑（8）」。）895mg。表2表示催化劑（8）的比表面積。3.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（8），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（8），代替燃料電池用電極（1）使用燃料電池用電極（8），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖11表示由上述測定得到的電流-電位曲線。實(shí)施例8中制作的催化劑（8），氧還原開始電位為1.03V（vs.RHE）、0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為0.42mA/cm2。4.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（8），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（8）的調(diào)制、陰極（8）的制作、MEA（8）的制作、單元電池（8）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度，測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例9］1.催化劑載體（ZrFeCNO）的制造向第一液中加入85%丁醇鋯（IV）的1-丁醇溶液（和光純藥制）8.280ml來代替四異丙醇鈦，除此以外通過與實(shí)施例3同樣的操作進(jìn)行合成，得到15.7g的前體。通過將得到的前體1.0g在4體積%氫/氮?dú)夥罩小?90℃下進(jìn)行15分鐘熱處理，得到ZrFeCNO（以下也記為「載體（4）」。）0.35g。表1表示構(gòu)成載體（4）的構(gòu)成元素的組成、和載體（4）的比表面積。2.2.5重量%Pt擔(dān)載ZrFeCNO的制造代替載體（1）使用載體（4），除此以外通過與實(shí)施例2同樣的操作得到2.5重量%Pt擔(dān)載ZrFeCNO886g（以下也記為「催化劑（9）」。）。表2表示催化劑（9）的比表面積。3.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（9），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（9），代替燃料電池用電極（1）使用燃料電池用電極（9），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖12表示由上述測定得到的電流-電位曲線。實(shí)施例9中制作的催化劑（9），氧還原開始電位為1.02V（vs.RHE）、0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為0.48mA/cm2。4.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（9），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（9）的調(diào)制、陰極（9）的制作、MEA（9）的制作、單元電池（9）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度，測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例10］1.催化劑載體（TaFeCNO）的制造向第一液中加入6.653ml的乙醇鉭（V）（和光純藥制）代替四異丙醇鈦，除此以外通過與實(shí)施例3同樣的操作進(jìn)行合成，得到18.7g的前體。通過將得到的前體1.0g在4體積%氫/氮?dú)夥罩小?90℃下進(jìn)行15分鐘熱處理，得到TaFeCNO（以下也記為「載體（5）」。）0.44g。表1表示構(gòu)成載體（5）的構(gòu)成元素的組成、和載體（5）的比表面積。2.2.5重量%Pt擔(dān)載TaFeCNO的制造代替載體（1）使用載體（5），除此以外通過與實(shí)施例2同樣的操作得到2.5重量%Pt擔(dān)載TaFeCNO898mg（以下也記為「催化劑（10）」。）。表2表示催化劑（10）的比表面積。3.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（10），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（10），代替燃料電池用電極（1）使用燃料電池用電極（10），除此以外通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖13表示由上述測定得到的電流-電位曲線。實(shí)施例10中制作的催化劑（10），氧還原開始電位為1.00V（vs.RHE）、0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為0.43mA/cm2。4.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（10），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（10）的調(diào)制、陰極（10）的制作、MEA（10）的制作、單元電池（10）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度，測定結(jié)果示于表2。［實(shí)施例11］1.5重量%Pd擔(dān)載TiFeCNO的制造向蒸餾水150ml中加入612mg的TiFeCNO（載體（2）），利用超聲波洗滌機(jī)振蕩30分鐘。一邊將該懸浮液在加熱板上攪拌，一邊將液溫維持在80℃。與該懸浮液分開地，預(yù)先制作在蒸餾水52ml中溶解了氯化四氨鈀（II）（和光純藥工業(yè)制）529.2mg（相當(dāng)于鈀32.3mg）的溶液。并且，將該溶液用30分鐘向上述懸浮液中加入（液溫維持在80℃）。其后，在80℃的液溫下攪拌2小時(shí)。接著，緩慢地加入1M的氫氧化鈉直到上述懸浮液的pH值變?yōu)?1后，向該懸浮液中緩慢地加入上述金屬成分（即，氯化四氨鈀（II））被充分還原的量（硼氫化鈉和上述金屬成分的比率，以金屬摩爾比計(jì)為10：1以上）的1M的硼氫化鈉。其后，在80℃的液溫下攪拌1小時(shí)。反應(yīng)結(jié)束后，將上述懸浮液冷卻并過濾。通過將得到的粉末在4體積%氫/氮?dú)夥罩小?00℃下進(jìn)行1小時(shí)熱處理，作為復(fù)合催化劑，得到5重量%Pd擔(dān)載TiFeCNO（以下也記為「催化劑（11）」。）644mg。表3表示催化劑（11）的比表面積。2.單元電池評(píng)價(jià)向異丙醇（和光純藥工業(yè)制）25ml和離子交換水25ml的混合溶劑中，加入催化劑（11）0.355g、作為電子傳導(dǎo)性材料的炭黑（科琴炭黑EC300J、LION公司制）0.089g，進(jìn)而加入作為質(zhì)子傳導(dǎo)性材料的ナフィオン（NAFION（注冊商標(biāo)））的5%水溶液（和光純藥工業(yè)制）5.325g，利用超聲波分散機(jī)（UT-106H型シャープマニファクチャリングシステム公司制）進(jìn)行1小時(shí)混合，由此調(diào)制出陰極用催化劑墨（11）。在使氣體擴(kuò)散層（碳紙（GDL24BC、SGLカーボングループ公司制））（以下也記為「GDL」。）為5cm×5cm的大小的氣體擴(kuò)散層的表面，通過自動(dòng)噴霧涂布裝置（サンエイテック公司制），在80℃下，涂布上述陰極用催化劑墨，制作在GDL表面具有陰極催化劑層的電極（11）（以下也記為「陰極（11）」。）。催化劑墨的涂布，使電極每1cm2的貴金屬重量為0.1mg。分別準(zhǔn)備作為電解質(zhì)膜的ナフィオン（NAFION（注冊商標(biāo)））膜（Ｎ-212、DuPont公司制）、作為陰極的上述陰極（11）、作為陽極的具有參考例2中制作的陽極催化劑層（11）的電極（以下也記為「陽極（11）」。）。如下地制作在上述陰極和上述陽極之間配置有上述電解質(zhì)膜的燃料電池用膜電極接合體（11）（以下也稱為「MEA（11）」。）。將上述電解質(zhì)膜用上述陰極（11）和上述陽極（11）夾持，使得陰極催化劑層和陽極催化劑層與上述電解質(zhì)膜密著，制作單元電池（11）以下也稱為「單元電池（11）」。）（電池面積：5cm2）。將上述單元電池（11）在60℃、向陽極以1ml/分鐘供給5摩爾/dm3的甲醇。向陰極側(cè)以400ml/分鐘的流量作為氧化劑供給氧，在常壓環(huán)境下，測定了單元電池的電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.30V的電流密度。測定結(jié)果示于表3。［實(shí)施例12］1.5重量%Pd-Pt擔(dān)載TiFeCNO的制造向蒸餾水150ml中加入612mg的TiFeCNO（載體（2）），利用超聲波洗滌機(jī)振蕩30分鐘。一邊將該懸浮液在加熱板上攪拌，一邊將液溫維持在80℃。與該懸浮液分開地，預(yù)先制作在蒸餾水52ml中溶解了氯化四氨鈀（II）（和光純藥工業(yè)制）353.3mg（相當(dāng)于鈀21.5mg）和氯鉑酸六水合物（和光純藥工業(yè)制）28.4mg（相當(dāng)于鉑10.7mg）的溶液。并且，將該溶液用30分鐘向上述懸浮液中加入（液溫維持在80℃）。其后，在80℃的液溫下攪拌2小時(shí)。接著，緩慢地加入1M的氫氧化鈉直到上述懸浮液的pH值變?yōu)?1后，向該懸浮液中緩慢地加入上述金屬成分（即，氯化四氨鈀（II）和氯鉑酸六水合物）被充分還原的量（硼氫化鈉和上述金屬成分的比率，以金屬摩爾比計(jì)為10：1以上）的1M的硼氫化鈉。其后，在80℃的液溫下進(jìn)行1小時(shí)攪拌。反應(yīng)結(jié)束后、將上述懸浮液冷卻并過濾。通過將得到的粉末在4體積%氫/氮?dú)夥罩小?00℃下進(jìn)行1小時(shí)熱處理，作為復(fù)合催化劑，得到5重量%Pd-Pt合金擔(dān)載TiFeCNO（以下也記為「催化劑（12）」。）644mg。表3表示催化劑（12）的比表面積。2.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（12），除此以外通過與實(shí)施例11同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（12）的調(diào)制、陰極（12）的制作、MEA（12）的制作、單元電池（12）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.30V的電流密度。測定結(jié)果示于表3。［實(shí)施例13］1.5重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO的制造向蒸餾水150ml中加入612mg的TiFeCNO（載體（2）），利用超聲波洗滌機(jī)振蕩30分鐘。一邊將該懸浮液在加熱板上攪拌，一邊將液溫維持在80℃。與該懸浮液分開地，預(yù)先制作在蒸餾水52ml中溶解了氯鉑酸六水合物（和光純藥工業(yè)制）85.5mg（相當(dāng)于鉑32.2mg）的溶液。并且，將該溶液用30分鐘加入上述懸浮液中（液溫維持在80℃）。其后，在80℃的液溫下進(jìn)行2小時(shí)攪拌。接著，緩慢地加入1M的氫氧化鈉直到上述懸浮液的pH值變?yōu)?1后，向該懸浮液中緩慢地加入上述金屬成分（即，氯鉑酸六水合物）被充分還原的量（硼氫化鈉和上述金屬成分的比率，以金屬摩爾比計(jì)為10：1以上）的1M的硼氫化鈉。其后，在80℃的液溫下進(jìn)行1小時(shí)攪拌。反應(yīng)結(jié)束后，將上述懸浮液冷卻并過濾。通過將得到的粉末4體積%氫/氮?dú)夥罩小?00℃下進(jìn)行1小時(shí)熱處理，作為復(fù)合催化劑，得到5重量%Pt擔(dān)載TiFeCNO（以下也記為「催化劑（13）」。）644mg。表3表示催化劑（13）的比表面積。2.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（13），除此以外通過與實(shí)施例11同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（13）的調(diào)制、陰極（13）的制作、MEA（13）的制作、單元電池（13）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.30V的電流密度。測定結(jié)果示于表3。［比較例1］1.半電池評(píng)價(jià)（1）燃料電池用電極的制造將67.4%Pt/C（TEC10E70TPM、田中貴金屬工業(yè)制）（以下也記為「催化劑（14）」。）0.095g和碳（キャボット公司制XC-72）0.005g，加入以異丙醇：純水＝2：1的質(zhì)量比混合了的溶液10g中，利用超聲波攪拌、懸浮并混合。將該混合物涂布到玻碳電極（東海カーボン公司制、直徑：5.2mm）上，在120℃下進(jìn)行1小時(shí)干燥，在碳電極表面形成了0.070mg的催化劑層，使得換算成Pt單質(zhì)時(shí)的Pt量與燃料電池用電極（1）和（6）成為等量，所述燃料電池用電極（1）以及（6）是分別使用實(shí)施例1的5重量%Pt/TiCNO以及實(shí)施例6的5重量%Pt/TiFeCNO制成的。此外，涂布將NAFION（注冊商標(biāo)）（デュポン公司5%NAFION（注冊商標(biāo)）溶液（DE521））用異丙醇稀釋至10倍的液體0.71μl，在120℃下進(jìn)行1小時(shí)干燥，得到燃料電池用電極（11）。（2）氧還原能力的評(píng)價(jià)通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖14表示由上述測定得到的電流-電位曲線。比較例1的催化劑（14），氧還原開始電位為1.05V（vs.RHE）、0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為0.50mA/cm2。3.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（14），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（14）的調(diào)制、陰極（14）的制作、MEA（14）的制作、單元電池（14）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度，測定結(jié)果示于表2。［比較例2］1.半電池評(píng)價(jià)（1）燃料電池用電極的制造在碳電極表面形成0.035mg的催化劑層，使得將67.4%Pt/C（TEC10E70TPM、田中貴金屬工業(yè)制）（催化劑（14））換算為Pt單質(zhì)時(shí)的Pt量與燃料電池用電極（2）和（7）～（10）為等量，所述燃料電池用電極（2）和（7）～（10）是分別使用實(shí)施例2的2.5重量%Pt/TiCNO以及實(shí)施例7～10的2.5重量%Pt/TiFeCNO、2.5重量%Pt/NbFeCNO、2.5重量%Pt/ZrFeCNO和2.5重量%Pt/TaFeCNO制成的，除此以外通過進(jìn)行與比較例1同樣的操作來得到燃料電池用電極（12）。（2）氧還原能力的評(píng)價(jià)通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作來測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度，測定結(jié)果示于表。圖15表示由上述測定得到的電流-電位曲線。比較例2的催化劑（14），氧還原開始電位為1.02V（vs.RHE）、0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度0.34mA/cm2。［比較例3］1.催化劑載體（TiCNO）的制造按照下述，利用與本發(fā)明的制造方法不同的方法（以下記為「固相」。），得到成為載體的熱處理物。將碳化鈦5.10g、氧化鈦0.80g、氮化鈦0.31g良好地混合，在氮?dú)夥罩小?800℃下進(jìn)行3小時(shí)熱處理，由此得到碳氮化鈦5.73g。通過將得到的碳氮化鈦1.00g在1體積%氧/4體積%氫/氮?dú)夥障隆?000℃下進(jìn)行10小時(shí)熱處理，可得到TiCNO（以下也記為「載體（6）」。）1.31g。圖3表示載體（6）的粉末X射線衍射光譜。1.5重量%Pt擔(dān)載TiCNO的制造代替載體（1）使用載體（6），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作，作為復(fù)合催化劑，得到5重量%Pt擔(dān)載TiCNO（以下也記為「催化劑（15）」。）845mg。表3表示催化劑（15）的比表面積。3.半電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（15），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作得到燃料電池用電極（13），通過進(jìn)行與實(shí)施例1同樣的操作測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.90V下的電流密度。測定結(jié)果示于表2。圖16表示由上述測定得到的電流-電位曲線。比較例3中制作的催化劑（15），氧還原開始電位為1.02V（vs.RHE）、0.9V（vs.RHE）下的氧還原電流密度為0.29mA/cm2。4.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（15），除此以外通過與實(shí)施例1同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（15）的調(diào)制、陰極（15）的制作、MEA（15）的制作、單元電池（15）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出0.75V下的電流密度，測定結(jié)果示于表2。［比較例4］1.5重量%Pd擔(dān)載碳（Pd/C）催化劑的制造向蒸餾水150ml中加入612mg的炭黑（ケッチェンブラック·インターナショナル公司制科琴炭黑EC300J），利用超聲波洗滌機(jī)振蕩30分鐘。一邊將該懸浮液在加熱板上攪拌，一邊將液溫維持在80℃。與該懸浮液分開地，預(yù)先制作在蒸餾水52ml中溶解了氯化四氨鈀（II）529.2mg（相當(dāng)于鈀32.2mg）的溶液。并且，將該溶液用30分鐘向上述懸浮液中加入（液溫維持在80℃）。其后，在80℃的液溫下進(jìn)行2小時(shí)攪拌。接著，緩慢地加入1M的氫氧化鈉直到上述懸浮液的pH值變?yōu)?1后，向該懸浮液中緩慢地加入上述金屬成分（即，氯化四氨鈀（II））被充分還原的量（硼氫化鈉和上述金屬成分的比率，以金屬摩爾比計(jì)為10：1以上）的1M的硼氫化鈉。其后，在80℃的液溫下進(jìn)行1小時(shí)攪拌。反應(yīng)結(jié)束后，將上述懸浮液冷卻并過濾。通過將得到的粉末在4體積%氫/氮?dú)夥罩小?00℃下進(jìn)行1小時(shí)熱處理，得到5重量%Pd擔(dān)載碳（Pd/C）催化劑（以下也記為「催化劑（16）」。）644mg。表3表示催化劑（16）的比表面積。2.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（16），除此以外通過與實(shí)施例11同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（16）的調(diào)制、陰極（16）的制作、MEA（16）的制作、單元電池（16）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.30V的電流密度，測定結(jié)果示于表3。［比較例5］1.5重量%Pt擔(dān)載碳（Pt/C）催化劑的制造向蒸餾水150ml中加入612mg的炭黑（ケッチェンブラック·インターナショナル公司制科琴炭黑EC300J），利用超聲波洗滌機(jī)振蕩30分鐘。一邊將該懸浮液在加熱板上攪拌，一邊將液溫維持在80℃。與該懸浮液分開地，預(yù)先制作在蒸餾水52ml中溶解了氯鉑酸六水合物84.5mg（相當(dāng)于鉑32.2mg）的溶液。并且，將該溶液用30分鐘向上述懸浮液中加入（液溫維持在80℃）。其后，在80℃的液溫下進(jìn)行2小時(shí)攪拌。接著，緩慢地加入1M的氫氧化鈉直到上述懸浮液的pH值變?yōu)?1后，向該懸浮液中緩慢地加入上述金屬成分（即，氯鉑酸六水合物）被充分還原的量（硼氫化鈉和上述金屬成分的比率，以金屬摩爾比計(jì)為10：1以上）的1M的硼氫化鈉。其后，在80℃的液溫下進(jìn)行1小時(shí)攪拌。反應(yīng)結(jié)束后，將上述懸浮液冷卻并過濾。通過將得到的粉末在4體積%氫/氮?dú)夥罩小?00℃下進(jìn)行1小時(shí)熱處理，得到5重量%Pt擔(dān)載碳（Pt/C）催化劑（以下也記為「催化劑（17）」。）644mg。表3表示催化劑（17）的比表面積。2.單元電池評(píng)價(jià)代替催化劑（1）使用催化劑（17），除此以外通過與實(shí)施例11同樣的操作進(jìn)行陰極用催化劑墨（17）的調(diào)制、陰極（17）的制作、MEA（17）的制作、單元電池（17）的制作，測定了電流-電壓特性。由得到的電流-電壓特性曲線算出氧還原開始電位和0.30V的電流密度，測定結(jié)果示于表3。下述表1、表2和表3中表示對(duì)于上述各實(shí)施例和各比較例的各種數(shù)據(jù)。表1表2*1表示在半電池評(píng)價(jià)中，Pt重量與Pt含量為5重量%的催化劑等同。*2表示在半電池評(píng)價(jià)中，Pt重量與Pt含量為2.5重量%的催化劑等同。表3產(chǎn)業(yè)上的利用可能性根據(jù)本發(fā)明的催化劑載體的制造方法，能夠得到提高擔(dān)載的催化劑金屬的活性的催化劑載體，因此通過在得到的催化劑載體上擔(dān)載催化劑金屬能夠?qū)崿F(xiàn)高的催化能力，并且能夠使擔(dān)載的催化劑金屬的使用量降低。并且，由此，能夠有助于實(shí)現(xiàn)低成本且具有高性能的燃料電池。另外，本發(fā)明的復(fù)合催化劑，盡管為低的催化劑金屬含量也能夠?qū)崿F(xiàn)高的催化能力，因此能夠很好地用于各種催化劑、特別是燃料電池催化劑。