專(zhuān)利名稱：稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體及其制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明涉及一種稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體及其 制備方法。
背景技術(shù)：
摻三價(jià)稀土鐿離子(Yb3+)閃爍晶體是新近發(fā)展起來(lái)的一類(lèi)閃爍 發(fā)光材料，有可能被應(yīng)用于探測(cè)太陽(yáng)中微子。中微子是一種不帶電、 質(zhì)量極小、穿透力極強(qiáng)的基本粒子，它有三種類(lèi)型，分別是電子中微 子、M子中微子和t子中微子。太陽(yáng)的熱核反應(yīng)會(huì)釋放出大量的電子 中微子，但由于它幾乎不與任何物質(zhì)發(fā)生作用，因此很難被發(fā)現(xiàn)和探 測(cè)。1997年，R.S.Raghavan提出了用176Yb、 16QGd或82Se對(duì)太陽(yáng)中 微子pe的捕獲效應(yīng)來(lái)探測(cè)低能太陽(yáng)中微子。其中，16QGd存在4個(gè)能 級(jí)可以與太陽(yáng)中微子〃e發(fā)生作用，且還產(chǎn)生a粒子的衰減，而"Se 的半衰期非常短且產(chǎn)生7衰減的閾值非常低。因此，在以上三種元素 中，^Yb最適合于用來(lái)探測(cè)太陽(yáng)中微子^。176Yb與太陽(yáng)中微子〃e的相互作用可以用以下過(guò)程來(lái)描述 pe + 176Yb — 176Lu* + e- (Q = 301keV) i76Lu*— i76Lu + 7 (E = 72keV)一個(gè)發(fā)射的電子和一個(gè)延遲的7粒子顯示著一個(gè)太陽(yáng)中微子被176Yb所捕獲。若要探測(cè)到太陽(yáng)中微子，就要求探測(cè)材料的所發(fā)出熒光的時(shí)間分辨能力在50納秒以內(nèi)。稀土鐿離子激活的石榴石晶體中，Yb3+離子與氧原子的電荷遷移帶發(fā)光具有快衰減的性質(zhì)，其熒光衰減壽命在30納秒之內(nèi)。稀土石榴石型晶體(YAG晶體)具有非常優(yōu)良的物理和機(jī)械性 能，是激光晶體的首選基質(zhì)材料。其中，三價(jià)稀土釹離子(Nd3+)、 鉺離子(Er3+)、鈥離子(Ho3+)、鐿離子(Yb3+)等激活的YAG晶體 在激活加工和激光醫(yī)療領(lǐng)域具有非常廣泛的應(yīng)用。而且，YAG晶體 的生長(zhǎng)工藝成熟，原料成本也低，容易在高溫下生長(zhǎng)大尺寸高質(zhì)量單 晶，因此，稀土鐿離子激活的石榴石型晶體成為了閃爍晶體的首選材 料之一。但該晶體具有有效原子序數(shù)小和密度低的缺點(diǎn)，增加鐿離子 的摻雜濃度可以提高有效原子序數(shù)和密度，但濃度猝滅效應(yīng)限制了鐿 離子濃度的進(jìn)一步提高。2001年，N. Guerassimova、楊培志和P. Antonini等人分別研究了 Y^+離子激活釔鋁石榴石(YAG:Yb3+)和 鐿鋁石榴石(YbAG)晶體的閃爍性能，認(rèn)為含YbS+離子的石榴石型 晶體是一種探測(cè)太陽(yáng)中微子的閃爍晶體候選材料，但其效率和衰減時(shí) 間仍需要優(yōu)化。稀土镥元素在元素周期表中緊鄰鐿元素，同屬鑭系元素，原子半 徑相當(dāng)接近，而且镥原子具有大的原子序數(shù)且沒(méi)有發(fā)光能級(jí)。用部分 稀土镥離子取代釔鋁石榴石基質(zhì)晶體中的釔離子，不會(huì)改變晶體的構(gòu) 型，而且可以顯著增大晶體有效原子序數(shù)，提高晶體的密度，增加晶 體對(duì)高能射線的吸收系數(shù)。本發(fā)明的目的是克服現(xiàn)有稀土鐿離子激活釔鋁石榴石晶體有效 原子序數(shù)小和密度低的問(wèn)題，提供一種有效原子序數(shù)大、密度高的稀 土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體材料。本發(fā)明的另一個(gè)目的是提供上述稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴 石閃爍晶體的制備方法。本發(fā)明的稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體材料，具有如下化學(xué)組成表示式(YmLUl—m)3Al5012:;cmol%Yb3+，其中m的取值 范圍0.05《m《0.95; x為激活離子(鐿離子)所占化學(xué)式中稀土 離子的摩爾百分含量，其取值范圍為0.5《x《50。該晶體材料對(duì) 高能射線具有較高的吸收系數(shù)，在高能射線激發(fā)下，在300-600納米 波長(zhǎng)范圍內(nèi)產(chǎn)生兩個(gè)快衰減的熒光發(fā)射帶。本發(fā)明還涉及該晶體材料 的制備方法，這種制備方法可以在高溫下生長(zhǎng)大尺寸鐿離子激活含镥 釔鋁石榴石閃爍晶體。本發(fā)明的稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體材料按以下 步驟通過(guò)高溫熔體直拉法制備得到按化學(xué)式中原子個(gè)數(shù)比稱取反應(yīng) 原料，原料為高純稀土氧化物和氧化鋁粉體。經(jīng)過(guò)預(yù)燒、充分混合、 壓料后，將原料放入中頻感應(yīng)加熱爐中的銥坩堝，在高純氬氣或高純 氮?dú)庵屑訜嶂练垠w原料熔融。再經(jīng)過(guò)引晶、放肩、等徑、收尾、降溫 等過(guò)程提拉生長(zhǎng)得到稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石單晶。與現(xiàn)有的鐿離子激活釔鋁石榴石閃爍晶體相比，本發(fā)明的鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體具有有效原子序數(shù)大、密度高的優(yōu)點(diǎn)。在高能射線激發(fā)下，本發(fā)明的閃爍晶體在300-600納米波長(zhǎng)范圍內(nèi)產(chǎn) 生兩個(gè)快的熒光發(fā)射帶，峰值分別在330納米和485納米處，分別屬 于Yb"—02-電荷遷移帶到三價(jià)鐿離子^5/2和^7/2能級(jí)的躍遷發(fā)射峰， 適合于用來(lái)做高能射線的探測(cè)材料。


圖1為本發(fā)明的閃爍晶體在X-射線激發(fā)下的熒光發(fā)射光譜圖。
具體實(shí)施方式
實(shí)施例1稱取預(yù)燒后的高純氧化釔(Y203) 10.0945g，氧化镥(Lu203) 336.2102g，氧化鐿(Yb203) 1.7617g，氧化鋁(A1203) 151.9318g， 用混料機(jī)混合均勻后，將原料壓實(shí)，放到中頻感應(yīng)單晶爐中的銥坩堝 中，在高純氬氣氣氛中，加熱至原料熔融，再經(jīng)過(guò)引晶、放肩、等徑、 收尾、降溫等過(guò)程，生長(zhǎng)得到閃爍晶體。實(shí)施例2稱取預(yù)燒后的高純氧化釔(Y203) 65.6621g，氧化镥(Lu203) 23L4252g，氧化鐿(Yb203) 38.1975g，氧化鋁(A1203) 164.7134g， 用混料機(jī)混合均勻后，將原料壓實(shí)，放到中頻感應(yīng)單晶爐中的銥坩堝 中，在高純氬氣氣氛中，加熱至原料熔融，再經(jīng)過(guò)引晶、放肩、等徑、 收尾、降溫等過(guò)程，生長(zhǎng)得到閃爍晶體。實(shí)施例3稱取預(yù)燒后的高純氧化釔(Y203) 176.9626g，氧化镥(Lu203) 44.5502g，氧化鐿(Yb203) 88.2378g，氧化鋁(A1203) 190.2475g， 用混料機(jī)混合均勻后，將原料壓實(shí)，放到中頻感應(yīng)單晶爐中的銥坩堝 中，在高純氬氣氣氛中，加熱至原料熔融，再經(jīng)過(guò)引晶、放肩、等徑、 收尾、降溫等過(guò)程，生長(zhǎng)得到閃爍晶體。實(shí)施例4稱取預(yù)燒后的高純氧化釔(Y203) 265.2763g，氧化镥(Lu203) 22.1439g，氧化鐿(Yb203) 2.4366g，氧化鋁(A1203) 210.1407g， 用混料機(jī)混合均勻后，將原料壓實(shí)，放到中頻感應(yīng)單晶爐中的銥坩堝 中，在高純氬氣氣氛中，加熱至原料熔融，再經(jīng)過(guò)引晶、放肩、等徑、 收尾、降溫等過(guò)程，生長(zhǎng)得到閃爍晶體。實(shí)施例5稱取預(yù)燒后的高純氧化釔(Y203) 65.8589g，氧化镥(Lu203) 77.3730g，氧化鐿(Yb203) 191.5599g，氧化鋁(A1203) 165.2071g， 用混料機(jī)混合均勻后，將原料壓實(shí)，放到中頻感應(yīng)單晶爐中的銥柑堝 中，在高純氬氣氣氛中，加熱至原料熔融，再經(jīng)過(guò)引晶、放肩、等徑、 收尾、降溫等過(guò)程，生長(zhǎng)得到閃爍晶體。實(shí)施例6稱取預(yù)燒后的高純氧化釔(Y203) 90.7118g，氧化镥(Lu203) U9.8922g，氧化鐿(Yb203) U8.7316g，氧化鋁(A1203) 170.6629g， 用混料機(jī)混合均勻后，將原料壓實(shí)，放到中頻感應(yīng)單晶爐中的銥坩堝中，在高純氬氣氣氛中，加熱至原料熔融，再經(jīng)過(guò)引晶、放肩、等徑、 收尾、降溫等過(guò)程，生長(zhǎng)得到閃爍晶體。 實(shí)施例7
沿著垂直于晶體生長(zhǎng)的方向，將實(shí)施例1所得晶體切割成厚度為
l.Omm的單晶片，兩面拋光后，在X-射線激發(fā)下，測(cè)定得到稀土鐿 離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體的熒光發(fā)射光譜圖，如圖1所示， 晶體在300-600納米波長(zhǎng)范圍內(nèi)產(chǎn)生兩個(gè)快的熒光發(fā)射帶，峰值分別 在330納米和485納米處，適合于用來(lái)做高能射線的探測(cè)材料。
權(quán)利要求
1、一種稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體材料，其化學(xué)組成表示式為(YmLu1-m)3Al5O12:xmol％Yb3+，其中m的取值范圍0.05≤m≤0.95；x為鐿離子所占化學(xué)式中稀土離子的摩爾百分含量，其取值范圍為0.5≤x≤50。
2、 權(quán)利要求1所述稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體材 料的制備方法，其特征在于首先將原料按化學(xué)組成式準(zhǔn)確稱量，充分 混合均勻，進(jìn)行壓料后放入中頻感應(yīng)加熱爐中，采用高溫熔體直拉法 生長(zhǎng)單晶材料。
3、按權(quán)利要求2所述的稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶 體材料的制備方法，其特征在于所述的原料為稀土氧化物和氧化鋁。
全文摘要
本發(fā)明公開(kāi)了一種稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體及其制備方法。鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體的化學(xué)組成表示式為(Y_mLu_1-m)₃Al₅O₁₂:x mol％Yb³⁺，其中m的取值范圍0.05≤m≤0.95；x為激活離子(鐿離子)所占化學(xué)式中稀土離子的摩爾百分含量，其取值范圍為0.5≤x≤50。該晶體材料在高能射線激發(fā)下，在300-600納米波長(zhǎng)范圍內(nèi)產(chǎn)生兩個(gè)快衰減的熒光發(fā)射帶。稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體的制備方法是采用熔體直拉法，所用的裝置是中頻感應(yīng)加熱提拉式單晶爐。這種制備方法可以在高溫下生長(zhǎng)大尺寸稀土鐿離子激活含镥釔鋁石榴石閃爍晶體。
文檔編號(hào)C30B29/10GK101654807SQ20091019249
公開(kāi)日2010年2月24日 申請(qǐng)日期2009年9月18日 優(yōu)先權(quán)日2009年9月18日
發(fā)明者鐘玖平 申請(qǐng)人:廣州半導(dǎo)體材料研究所