本發(fā)明涉及放射性同位素的制備領(lǐng)域，具體涉及一種放射性碘-125的制備方法和連續(xù)循環(huán)回路裝置。
背景技術(shù)：
：碘-125是一種半衰期較長(zhǎng)的放射性核素(半衰期59.4天)，通過電子俘獲釋放能量為27.4KeV的X射線，伴隨發(fā)射能量為35.5KeV的γ射線。由于碘-125半衰期較長(zhǎng)、γ射線能量低、無β輻射，對(duì)人體組織產(chǎn)生的輻射損傷小，因此碘-125在生物醫(yī)學(xué)、放射免疫體外診斷和近距離植入治療腫瘤等方面得到了廣泛應(yīng)用。尤其是近年來，在放射物理和放射生物學(xué)蓬勃發(fā)展的基礎(chǔ)上，粒子植入治療系統(tǒng)不斷提高與完善，植入治療設(shè)備不斷改進(jìn)，碘-125近距離治療取得了良好效果。1951年，I.Bergstro報(bào)道了用天然氙在反應(yīng)堆熱中子輻照下生產(chǎn)碘-125的方法。從此，利用反應(yīng)堆大規(guī)模生產(chǎn)碘-125的方法不斷獲得改進(jìn)。其核反應(yīng)為：在反應(yīng)堆輻照氙-124的過程中，還存在兩個(gè)次級(jí)核反應(yīng)，即：這個(gè)次級(jí)核反應(yīng)產(chǎn)生能量較高的碘-126雜質(zhì)(半衰期約13天)，降低了碘-125的產(chǎn)額，對(duì)碘-125產(chǎn)品品質(zhì)造成了不利影響。另外，天然氙-124的豐度僅為0.095％，往往需要采用高富集度的氙-124作為靶材料在反應(yīng)堆內(nèi)進(jìn)行短時(shí)間照射，以增加碘-125的產(chǎn)量，降低碘-126含量。目前，反應(yīng)堆輻照生產(chǎn)碘-125主要有高壓靶筒法和間歇循環(huán)回路法兩種方法。高壓靶筒輻照法是將氙-124氣體壓縮到鋁筒內(nèi)制成靶件，放入反應(yīng)堆的輻照孔道內(nèi)輻照一定時(shí)間，然后取出靶筒放置約一個(gè)月，等待大部分氙-125(半衰期約17h)衰變成產(chǎn)物碘-125，同時(shí)使半衰期較短的碘-126雜質(zhì)衰變至碘-125含量的1％以下，然后通過強(qiáng)氧化鈉溶液溶解提取得到碘-125產(chǎn)品。該生產(chǎn)方法中氙-124在靜止靶件中持續(xù)受到中子照射，生成的碘-125會(huì)繼續(xù)吸收中子不斷產(chǎn)生碘-126雜質(zhì)，且碘-125的熱中子反應(yīng)截面比氙-124大得多，長(zhǎng)時(shí)間輻照后通過125I(n,γ)126I反應(yīng)將產(chǎn)生大量的碘-126雜質(zhì)，126I雜質(zhì)占125I的10％左右，需要通過較長(zhǎng)時(shí)間的衰變使126I在125I產(chǎn)品中的含量降至滿足使用要求，因此125I產(chǎn)品的衰變損失很大。為了克服高壓靶筒法的上述缺陷，人們?cè)O(shè)計(jì)了間歇循環(huán)回路法進(jìn)行工藝改進(jìn)。2004年，中國(guó)原子能科學(xué)研究院的繆增星等設(shè)計(jì)了一套間歇循環(huán)回路用來制備125I，并申請(qǐng)了專利，申請(qǐng)?zhí)枮?00410037654.8、
專利名稱：為“放射性125I的制備方法及間歇循環(huán)回路裝置”。間歇循環(huán)回路法是一個(gè)密閉的回路系統(tǒng)，在反應(yīng)堆內(nèi)設(shè)有一個(gè)輻照罐，利用管道回路和泵閥系統(tǒng)將氙-124從堆外貯藏罐注入輻照罐，中子輻照1天左右，然后將輻照過的氙-124氣體轉(zhuǎn)移到衰變瓶中放置5-7天，待氙-125充分衰變生成碘-125以后，在將衰變瓶?jī)?nèi)的氙-124氣體送回輻照罐中繼續(xù)輻照。通常設(shè)有2-7個(gè)衰變瓶，使得輻照罐內(nèi)始終有氙-124處于輻照狀態(tài)，充分利用反應(yīng)堆。衰變瓶送到生產(chǎn)車間，對(duì)吸附在內(nèi)壁上的碘-125進(jìn)行提取，通常加入稀氫氧化鈉溶液洗滌衰變瓶，將碘-125溶解回收。氣體在衰變瓶中衰變5天后，126I雜質(zhì)占125I的0.05％左右。間歇循環(huán)回路法主要缺陷在于氙-124在輻照罐中依然是靜止輻照，衰變生成的碘-125會(huì)繼續(xù)活化生成碘-126雜質(zhì)，雖然雜質(zhì)含量低于高壓靶筒法，但在工藝方法上并未達(dá)到最優(yōu)化，碘-126雜質(zhì)還可進(jìn)一步大幅降低。技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：本發(fā)明的目的在于提供一種放射性碘-125制備的新方法，該方法在間歇循環(huán)回路法基礎(chǔ)上做出了進(jìn)一步改進(jìn)，將碘-125回路中氙氣的循環(huán)方式從間歇式循環(huán)改為連續(xù)循環(huán)，碘-126雜質(zhì)含量能夠降低2個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到碘-125的百萬分之二左右(～0.0002％)，解決了目前生產(chǎn)碘-125產(chǎn)量低、碘126-雜質(zhì)含量高的技術(shù)難題。并且通過本發(fā)明的方法對(duì)應(yīng)的裝置還能夠定量收集碘-125。本發(fā)明通過下述技術(shù)方案實(shí)現(xiàn)：一種放射性碘-125的制備方法，包括氙氣在反應(yīng)堆內(nèi)的輻照、循環(huán)流動(dòng)、氣態(tài)碘吸附、碘脫附、碘吸收等工藝；放置在反應(yīng)堆活性區(qū)的輻照瓶通過主回路管道構(gòu)成密閉系統(tǒng)，通過機(jī)械泵驅(qū)動(dòng)氙氣在回路管道內(nèi)不斷的單向循環(huán)流動(dòng)，氙-124氣體流經(jīng)輻照瓶時(shí)吸收中子轉(zhuǎn)化為氙-125，氙-125逐漸衰變產(chǎn)生碘-125，碘-125經(jīng)過主回路管道循環(huán)到堆外碘吸附器時(shí)被捕獲，氙氣不會(huì)被碘吸附器吸附，氙氣通過主回路管道流回堆內(nèi)輻照瓶，再次吸收中子，然后流動(dòng)到堆外，再次經(jīng)過碘吸附器，如此往復(fù)不斷循環(huán)?；芈分须瘹獾难h(huán)流速為1mL/min-20L/min；回路氣體溫度為20℃-100℃。輻照時(shí)熱中子注量率不低于1.0×1011n·cm2·s-1，熱中子為E<0.625eV的中子。連續(xù)循環(huán)生產(chǎn)過程中的氣壓可以為正壓或者負(fù)壓，其中，回路內(nèi)的氣體為天然氙氣、富集氙-124氣體或者用惰性氣體稀釋的含氙-124的氣體用于氣態(tài)碘-125吸附的吸附材料為金屬鉑、銅基鉑中的一種或者含有任意比例上述材料的混合物。碘吸附器中碘-125脫附方法為氫氧化鈉溶液淋洗，氫氧化鈉水溶液中氫氧化鈉濃度為0.001mol/L-10mol/L。連續(xù)循環(huán)回路裝置，包括氙氣瓶、輻照瓶，其中輻照瓶設(shè)置在反應(yīng)堆活性區(qū)，還包括處于反應(yīng)堆活性區(qū)外的熱交換裝置、氣態(tài)碘吸附裝置、氣體循環(huán)泵、氙氣瓶，所述氙氣瓶、輻照瓶、熱交換裝置、氣態(tài)碘吸附裝置、氣體循環(huán)泵依次相連成一個(gè)循環(huán)回路，氙氣瓶的輸出端和循環(huán)回路主氣路相連，氣態(tài)碘吸附裝置裝載有吸附材料鉑、銅基鉑的一種或者重量比為任意比的兩種混合物。還包括真空泵、高效除碘過濾器，所述真空泵和循環(huán)回路主氣路相連，高效除碘過濾器和真空泵相連。輻照瓶為不銹鋼或者鋁合金材質(zhì)，回路管道為不銹鋼、鋁合金、剛玉、鋯、鋯合金、特氟隆中的一種。本發(fā)明不同于現(xiàn)有技術(shù)，具有如下的優(yōu)點(diǎn)和有益效果：1、本發(fā)明的循環(huán)吸附方法優(yōu)異在于：本發(fā)明解決了一直以來人們迫切想解決的問題，回路氙氣中的放射性碘-125一經(jīng)捕集就不再參與回路循環(huán)，不會(huì)進(jìn)一步生成碘-126雜質(zhì)，碘-126雜質(zhì)含量被減小到極低的程度(碘-126雜質(zhì)含量約為碘-125的0.0002％)，實(shí)現(xiàn)了碘-125的顯著增產(chǎn)和124Xe氣體的直接重復(fù)利用，提高了125I的質(zhì)量和生產(chǎn)效率。2、本發(fā)明的連續(xù)循環(huán)回路法無需設(shè)置2-7個(gè)衰變瓶，主回路上只需保留輻照瓶、回路管道、循環(huán)泵和碘吸附器即可滿足最基本運(yùn)行要求，并且可以實(shí)現(xiàn)完全定量吸附。附圖說明此處所說明的附圖用來提供對(duì)本發(fā)明實(shí)施例的進(jìn)一步理解，構(gòu)成本申請(qǐng)的一部分，并不構(gòu)成對(duì)本發(fā)明實(shí)施例的限定。在附圖中：圖1為本發(fā)明結(jié)構(gòu)示意圖。圖2、圖3為實(shí)施例7的示意圖。附圖中標(biāo)記及對(duì)應(yīng)的零部件名稱：1-輻照瓶、2-熱交換裝置、3-碘吸附器、4-氣體循環(huán)泵、5-氙氣瓶、6-真空泵、7-高效除碘過濾器，8-溫度表，9-壓力表，10-流量表，11-閥門，12-輻照瓶，13-氙氣瓶，14-氣體循環(huán)泵，15-碘吸附器，16-真空泵，17-高效除碘過濾器，18-熱交換器，19-碘吸附器、20-碘吸附器，21、22、23、24-閥門。具體實(shí)施方式為使本發(fā)明的目的、技術(shù)方案和優(yōu)點(diǎn)更加清楚明白，下面結(jié)合實(shí)施例和附圖，對(duì)本發(fā)明作進(jìn)一步的詳細(xì)說明，本發(fā)明的示意性實(shí)施方式及其說明僅用于解釋本發(fā)明，并不作為對(duì)本發(fā)明的限定。制備放射性碘-125的方法：將氙氣循環(huán)流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)輻照、流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)外吸附再循環(huán)進(jìn)入反應(yīng)堆活性區(qū)輻照的連續(xù)循環(huán)生產(chǎn)過程，吸附過程得到的吸附產(chǎn)物經(jīng)脫附得放射性碘-125。實(shí)施例1如圖1所示，一種制備放射性碘-125的連續(xù)循環(huán)回路系統(tǒng)，包括氙氣瓶、輻照裝置，其中輻照裝置設(shè)置在反應(yīng)堆活性區(qū)，氙氣瓶設(shè)置在反應(yīng)堆活性區(qū)外，還包括處于反應(yīng)堆活性區(qū)外的熱交換裝置、碘吸附器、氣體循環(huán)泵，所述氙氣瓶、輻照裝置、熱交換裝置、碘吸附器、氣體循環(huán)泵依次相連成一個(gè)循環(huán)回路，氙氣瓶的輸出端和主循環(huán)回路相連。碘吸附器，可以為1個(gè)、2個(gè)或多個(gè)，其中，2個(gè)或以上的氣態(tài)碘吸附器之間以并聯(lián)的方式連接，可隨時(shí)取用或更換其中一個(gè)碘吸附器，無需停止回路中的氣體循環(huán)，達(dá)到在線和連續(xù)生產(chǎn)的目的。氣態(tài)碘吸附器工作區(qū)域設(shè)有屏蔽工作箱，方便碘吸附器的更換和轉(zhuǎn)移等操作，系統(tǒng)安全性高。還包括真空泵和環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，真空泵和輻照裝置的輸出端相連，真空泵還連接有高效除碘過濾器；環(huán)境監(jiān)測(cè)系統(tǒng)包括溫度表、壓力表、流量表，降溫裝置的輸入端、輸出端和碘吸附器的輸出端均設(shè)置有溫度表、壓力表，降溫裝置的輸出端設(shè)置有流量表。實(shí)施例2圖2、圖3是制備放射性125I的連續(xù)循環(huán)回路系統(tǒng)的一種實(shí)施方式。包括輻照瓶12、熱交換器18、碘吸附器15和氣體循環(huán)泵14等。1、反應(yīng)堆輻照在反應(yīng)堆運(yùn)行之前，用真空泵16將整個(gè)回路系統(tǒng)抽真空，確保系統(tǒng)氣密性符合要求后，關(guān)閉真空泵16和支路閥門，打開閥11，將氙氣瓶13中氙-124氣體注入回路中使回路中氣壓達(dá)到100KPa，然后關(guān)閉閥門11。開啟氣體循環(huán)泵14，氙氣在密閉回路中連續(xù)循環(huán)，啟動(dòng)反應(yīng)堆，對(duì)反應(yīng)堆活性區(qū)的輻照瓶12進(jìn)行中子輻照，流經(jīng)輻照瓶12的氙-124氣體受熱中子輻照產(chǎn)生氙-125，氙-125不斷衰變?yōu)榈?125，含有碘-125的氙氣通過循環(huán)回路流經(jīng)堆外的熱交換器18后，溫度約50℃，進(jìn)入裝有銅基鉑材料的碘吸附器15后125I被吸附，而氙-124氣體繼續(xù)循環(huán)流入輻照瓶12進(jìn)行輻照。碘吸附器系統(tǒng)是兩個(gè)并聯(lián)的碘吸附器(圖3)，當(dāng)?shù)馕狡?9中的碘-125達(dá)到一定量時(shí)，關(guān)閉閥門21、22，打開旁路閥門23、24，并聯(lián)的碘吸附器20開始工作。同時(shí)，將碘吸附器19轉(zhuǎn)移到化學(xué)處理間進(jìn)行碘-125的脫附提取，得到碘-125產(chǎn)品，如此完成輻照-吸附的循環(huán)生產(chǎn)過程。2、碘-125的脫附將含有一定量碘-125產(chǎn)物的碘吸附器19轉(zhuǎn)移到化學(xué)處理間的屏蔽工作箱后，與脫附裝置連接，用0.1mol/LNaOH溶液對(duì)碘吸附器進(jìn)行淋洗，得到含碘-125的無機(jī)鹽水溶液。假設(shè)反應(yīng)堆活性區(qū)熱中子注量率為5E+13n·cm-2s-1，輻照瓶體積2.4L，回路氣體為10％的氙-124氣體(富集度99％)和90％的氦氣，氣體流速200mL/min，連續(xù)循環(huán)輻照9天，可生產(chǎn)碘-125產(chǎn)品約100Ci，其中碘-126雜質(zhì)含量約為碘-125的0.0002％。實(shí)施例3假設(shè)反應(yīng)堆活性區(qū)熱中子注量率為5E+13n·cm-2s-1，輻照瓶體積2.4L，回路氣體為20％的氙-124氣體(富集度99％)和80％的氦氣，氣體流速300mL/min，循環(huán)流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)輻照、流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)外，經(jīng)碘吸附器將碘-125捕集后氣體在回路中繼續(xù)循環(huán)，運(yùn)行9天后，可生產(chǎn)碘-125產(chǎn)品約200Ci，其中碘-126雜質(zhì)含量約為碘-125的0.0002％。實(shí)施例4假設(shè)反應(yīng)堆活性區(qū)熱中子注量率為5E+13n·cm-2s-1，輻照瓶體積2.4L，回路氣體為30％的氙-124氣體(富集度99％)和70％的氦氣，氣體流速400mL/min，循環(huán)流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)輻照、流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)外，經(jīng)碘吸附器將碘-125捕集后氣體在回路中繼續(xù)循環(huán)，運(yùn)行9天后，可生產(chǎn)碘-125產(chǎn)品約300Ci，其中碘-126雜質(zhì)含量約為碘-125的0.0002％。實(shí)施例5假設(shè)反應(yīng)堆活性區(qū)熱中子注量率為5E+13n·cm-2s-1，輻照瓶體積2.4L，回路氣體為50％的氙-124氣體(富集度99％)和50％的氦氣，氣體流速500mL/min，循環(huán)流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)輻照、流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)外，經(jīng)碘吸附器將碘-125捕集后氣體在回路中繼續(xù)循環(huán)，運(yùn)行9天后，可生產(chǎn)碘-125產(chǎn)品約500Ci，其中碘-126雜質(zhì)含量約為碘-125的0.0002％。實(shí)施例6假設(shè)反應(yīng)堆活性區(qū)熱中子注量率為5E+13n·cm-2s-1，輻照瓶體積2.4L，回路氣體為氙-124氣體(富集度99％)，氣體流速1000mL/min，循環(huán)流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)輻照、流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)外，經(jīng)碘吸附器將碘-125捕集后氣體在回路中繼續(xù)循環(huán)，運(yùn)行9天后，可生產(chǎn)碘-125產(chǎn)品約1000Ci，其中碘-126雜質(zhì)含量約為碘-125的0.0002％。實(shí)施例7假設(shè)反應(yīng)堆活性區(qū)熱中子注量率為5E+13n·cm-2s-1，輻照瓶體積2.4L，回路氣體為10％的氙-124氣體(富集度99％)和90％的氦氣，氣體流速1000mL/min，循環(huán)流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)輻照、流經(jīng)反應(yīng)堆活性區(qū)外，經(jīng)碘吸附器將碘-125捕集后氣體在回路中繼續(xù)循環(huán)，運(yùn)行18天后，可生產(chǎn)碘-125產(chǎn)品約200Ci，其中碘-126雜質(zhì)含量約為碘-125的0.0002％。為進(jìn)一步說明本發(fā)明的顯著效果，將三種碘-125制備方法做了比較：在參數(shù)基本相同的情況下，原則上三種方法碘-125產(chǎn)額相近，差別主要體現(xiàn)在碘-126雜質(zhì)含量上。從下表可以看出，由此可見，本發(fā)明解決了一直以來人們迫切想解決的問題，實(shí)現(xiàn)了生產(chǎn)效率提高和碘-126雜質(zhì)的限制。序號(hào)方法碘-125中碘-126雜質(zhì)含量1連續(xù)循環(huán)回路法(本發(fā)明)0.0002％2間歇循環(huán)回路法0.05％3高壓靶筒法10％以上所述的具體實(shí)施方式，對(duì)本發(fā)明的目的、技術(shù)方案和有益效果進(jìn)行了進(jìn)一步詳細(xì)說明，所應(yīng)理解的是，以上所述僅為本發(fā)明的具體實(shí)施方式而已，并不用于限定本發(fā)明的保護(hù)范圍，凡在本發(fā)明的精神和原則之內(nèi)，所做的任何修改、等同替換、改進(jìn)等，均應(yīng)包含在本發(fā)明的保護(hù)范圍之內(nèi)。當(dāng)前第1頁(yè)1 2 3