本發(fā)明涉及核燃料領域,具體涉及一種多孔燃料核心惰性基彌散燃料芯塊的制備方法。
背景技術(shù):
惰性基彌散燃料(inertmatrixdispersionpellet,imdp)是借鑒高溫氣冷堆核燃料的結(jié)構(gòu)設計,將燃料核心彌散封裝在的惰性陶瓷材料基體中的一種本質(zhì)安全性能很高的新型反應堆燃料。該惰性基彌散燃料芯塊的燃料核心為三結(jié)構(gòu)各向同性(tri-structuralisotropic,triso)多層包覆顆粒,而triso多層包覆燃料顆粒則是由燃料核心和四層包覆結(jié)構(gòu)組成。燃料核心材料為目前商業(yè)核反應堆應用最廣泛的二氧化鈾(uo2),直徑約500μm,四層包覆結(jié)構(gòu)從里向外依次為厚度約95μm的疏松熱解炭層,厚度約40μm的內(nèi)致密熱解炭層,厚度約35μm的碳化硅層,及厚度約40μm的外致密熱解炭層。惰性陶瓷材料基體為碳化硅(sic)陶瓷。
imdp芯塊利用基體材料的優(yōu)良特性來大幅改善燃料芯塊的高溫、輻照穩(wěn)定性和熱量導出問題,同時通過將燃料核心整體鑲嵌在基體內(nèi)部來實現(xiàn)對放射性物質(zhì)的隔離與容留。然而,目前的imdp燃料芯塊中一半以上的體積為惰性陶瓷材料基體,剩余的triso顆粒中僅有約八分之一的體積為uo2燃料核心,整個imdp燃料芯塊中只有約6.25vol%為燃料主體。因此,目前,imdp燃料芯塊面臨的最大問題就是鈾裝量不足,中子經(jīng)濟性差(l.j.ott,k.r.robb,d.wang,j.nucl.mater.,2014,448,520-33),這會直接導致核燃料芯塊更換周期縮短,更換頻次增加,不僅使核電站的燃料費用、運行和維護費用大幅增加,還會給乏燃料的后處理帶來很大的壓力和成本。并且,美國愛達荷國家實驗室的研究表明,對于含44vol.%triso顆粒(uo2燃料核心)的imdp芯塊,在輕水堆中循環(huán)的時間僅有125天(r.s.sen,etal.,nucl.eng.des.,2013,255,310-20),這對于現(xiàn)有輕水堆的設計標準和操作要求而言是無法接受的。
此外,目前的imdp芯塊均采用熱壓燒結(jié)工藝制備,對設備要求高,生產(chǎn)周期長、效率低、成本高,triso顆粒在碳化硅基體中的分散效果也很差。不僅難以滿足實際的應用技術(shù)要求,更難以實現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化。
技術(shù)實現(xiàn)要素:
本發(fā)明針對現(xiàn)有技術(shù)制備的惰性基彌散燃料芯塊鈾豐度不足的問題,提供了一種多孔燃料核心惰性基彌散燃料芯塊的制備方法。該方法制備了一種多孔燃料核心來替代triso顆粒,可有效提高芯塊的鈾豐度,并且還顯著提高燃料芯塊的中子經(jīng)濟性,降低電站運行和乏燃料后處理成本。
為實現(xiàn)上述目的,本發(fā)明采用的技術(shù)方案如下:
一種多孔燃料核心惰性基彌散燃料芯塊的制備方法,其特征在于,包括以下步驟:
(1)多孔燃料核心小球的制備:將粉末狀的燃料核心材料與造孔劑按照質(zhì)量比為1:0.1~6的比例充分混合后,得到混合粉末;將混合粉末壓制成致密度為40~70%的坯體,然后破碎成粒徑0.5~2mm的混合物顆粒,再將混合物顆粒進行滾動研磨球化5~24h,得到混合物小球,最后將該小球在300~800℃下低溫預燒0.5~6h,脫除造孔劑后得到多孔燃料核心小球;
(2)惰性基體料漿的制備:將粉末狀的惰性基體材料與有機溶劑按照重量比為1:1~2的比例充分混合12~24h,得到惰性基體料漿;
(3)復合顆粒的制備:將步驟(1)中得到的多孔燃料核心小球裝入可加熱的滾筒中,打開滾筒,并將其加熱溫度控制在60~90℃,使多孔燃料核心小球在滾筒中滾動,待多孔燃料核心小球溫度上升到60~90℃后,用氣壓噴霧裝置將步驟(2)中得到的部分惰性基體料漿霧化后連續(xù)噴涂到多孔燃料核心小球表面,隨著惰性基體料漿中的有機溶劑在60~90℃的溫度下迅速揮發(fā),在多孔燃料核心小球表明形成一層惰性基體料漿包覆層,即可得到復合顆粒;
(4)壓制核心:將步驟(3)中制備得到的復合顆粒在10~80mpa壓力下模壓成形,得到直徑為6~8mm、高度為8~24mm的圓柱形惰性基彌散燃料體作為核心;
(5)壓制核殼:將步驟(2)制備得到的部分惰性基體料漿經(jīng)燥、破碎、過篩后,在40~400mpa壓力下壓制成內(nèi)徑為6.2~8.2mm、外徑為8.5~10mm、高度為8~24mm且與步驟(4)中的核心相匹配的惰性基體材料圓筒,以及直徑為8.5~10mm、厚度為1.5~3mm且與步驟(4)中的核心相匹配的惰性基體材料圓片,作為核殼;
(6)制備成型:將步驟(4)中得到的核心裝入步驟(5)得到的惰性基體材料圓筒內(nèi),并將惰性基體材料圓片覆蓋在惰性基體材料圓筒上下端面后,整體進行放電等離子體燒結(jié),燒結(jié)溫度為1200~2000℃,達到燒結(jié)溫度后調(diào)整燒結(jié)壓力為10~50mpa,然后保溫1~20min后,冷卻至室溫,即可獲得惰性基彌散燃料芯塊。
作為另一種方案,將所述步驟(1)中得到的混合物粉末壓制成致密度40~70%的坯體后在300~800℃下低溫預燒0.5~6h,脫除造孔劑后,得到燃料核心多孔預燒坯體,然后將預燒坯體破碎成粒徑0.5~2mm的燃料核心多孔顆粒,再將該多孔顆粒放入容器中進行滾動研磨球化5~24h,也可得到多孔燃料核心小球。
具體的說,所述步驟(1)中,所述燃料核心材料的粒徑為100nm~200μm。
具體的說,所述步驟(1)中的燃料核心材料為二氧化鈾、碳化鈾、氮化鈾、硅化鈾、鈾鉬合金和鈾硅碳三元化合物中的一種或多種。
優(yōu)選的,所述步驟(1)中,所述造孔劑為草酸銨等加熱易揮發(fā)物質(zhì)。
具體的說,所述步驟(2)中,所述惰性基體材料的粒徑為20nm~200μm。
進一步的,所述步驟(2)中,所述惰性基體材料為陶瓷、碳化鋯、max相陶瓷中的任意一種。
優(yōu)選的,所述步驟(2)中,所述有機溶劑為易揮發(fā)的無水乙醇或丙酮。
具體的說,所述步驟(3)中的包覆層的重量為多孔燃料核心小球自身重量的100~300%。
并且,所述步驟(3)中,可通過控制氣壓噴霧裝置噴涂時間來控制碳化硅包覆層的厚度和重量。
與現(xiàn)有技術(shù)相比,本發(fā)明具有以下有益效果:
(1)本發(fā)明將現(xiàn)有芯塊中的triso顆粒用多孔燃料核心替代,使芯塊中鈾豐度提高四倍以上。同時,除了使用常規(guī)的uo2作為多孔燃料核心材料外,還使用鈾密度更高的un、uc、u3si2、u-mo、u-si-c中的一種或多種作為多孔燃料核心(un鈾密度13.52gu/cm3;uc鈾密度12.96gu/cm3;u3si2鈾密度11.31gu/cm3;uo2鈾密度9.66gu/cm3),可進一步提高芯塊的鈾豐度,顯著提高燃料芯塊的中子經(jīng)濟性,降低電站運行和乏燃料后處理成本。
(2)本發(fā)明除使用常規(guī)的陶瓷(sic)作為惰性基體材料外,還采用碳化鋯(zrc)、max相陶瓷(ti3sic2、ti3alc2)等材料作為惰性基體材料,提高了imdp芯塊高溫及輻照穩(wěn)定性。
(3)本發(fā)明針對現(xiàn)有熱壓燒結(jié)制備技術(shù)燒結(jié)溫度高、工藝周期長、生產(chǎn)效率低、生產(chǎn)成本高等不足,采用放電等離子體燒結(jié)法實現(xiàn)了無燃料區(qū)惰性基彌散燃料芯塊的一體化快速制備,芯塊制備的工藝周期由二十多個小時縮短為半個小時,大幅縮短工藝周期,還可以實現(xiàn)該芯塊的批量化制備,燒結(jié)溫度也有所降低,生產(chǎn)成本顯著降低,更有利于該類型反應堆燃料芯塊的批量生產(chǎn)和規(guī)?;瘧谩6?,采用放電等離子體燒結(jié)法制備的惰性基彌散燃料的陶瓷基體致密度更高,晶粒尺寸更小,結(jié)構(gòu)缺陷更少,高溫穩(wěn)定性和抗輻照性能更優(yōu)異。
(4)本發(fā)明是采用噴霧沉積技術(shù)來制備惰性基體料漿來包覆多孔燃料核心小球的,采用噴霧沉積技術(shù)可將納米至微米粒徑的惰性基體微粉均勻的包覆于多孔燃料核心小球表面,包覆顆粒球形度好,包覆層厚度可控,不易脫落,可保證大粒徑的多孔燃料核心小球在納米和微米級惰性基體中均勻分布;避免制備過程中多孔燃料核心小球的破損;提高惰性基體對裂變產(chǎn)物的容留性能;提高高溫下芯塊內(nèi)部應力分布均勻性;提高多孔燃料核心小球在惰性基體中的含量和芯塊整體的鈾裝量,從而保證惰性基彌散燃料芯塊的安全性和經(jīng)濟性。
(5)本發(fā)明采用與惰性基彌散燃料芯塊核心相匹配的惰性基體材料圓筒和圓片對惰性基彌散燃料體核心進行包覆和組合燒結(jié),經(jīng)燒結(jié)和機加工后在燃料核心外部形成致密的惰性基體材料無燃料區(qū)保護層,不僅可以進一步提高燃料芯塊整體的熱導率,還可實現(xiàn)燃料核心與外部環(huán)境的完全隔離,提高燃料芯塊對裂變產(chǎn)物的容留性能,從而提高惰性基彌散燃料芯塊的安全性能。
(6)本發(fā)明制備而成的惰性基彌散燃料芯塊中,惰性基體材料致密度92%以上,多孔燃料核心小球結(jié)構(gòu)完整,分散均勻的惰性基彌散陶瓷型核燃料芯塊,其中,經(jīng)過外圓無心磨和端面平磨后多孔燃料核心小球在燃料芯塊整體中的體積分數(shù)含量30%~50%。
具體實施方式
下面結(jié)合實施例對本發(fā)明作進一步說明,本發(fā)明的方式包括但不僅限于以下實施例。
實施例
本實施例的目的是提供一種多孔燃料核心惰性基彌散燃料芯塊的制備方法,該方法將現(xiàn)有芯塊中的triso顆粒用多孔燃料核心替代,使芯塊中鈾豐度提高四倍以上,還能顯著提高燃料芯塊的中子經(jīng)濟性,降低電站運行和乏燃料后處理成本,并且,還可大幅縮短工藝周期,實現(xiàn)該芯塊的批量化制備,顯著降低生產(chǎn)成本,制備得到的惰性基彌散燃料芯塊的致密度更高,晶粒尺寸更小,結(jié)構(gòu)缺陷更少,高溫穩(wěn)定性和抗輻照性能更優(yōu)異。
該制備方法主要包括多孔燃料核心小球的制備→惰性基體料漿的制備→復合顆粒的制備→壓制核心→壓制核殼→制備成型幾個步驟;其中,該多孔燃料核心小球的制備主要是利用草酸銨等加熱易揮發(fā)物質(zhì)作為造孔劑,實現(xiàn)燃料核心的多孔化處理;而復合顆粒的制備則是多孔燃料核心小球和惰性基體材料的復合,主要是用噴霧沉積技術(shù)將惰性基體材料噴涂包覆在多孔燃料核心小球表面形成特殊的核殼結(jié)構(gòu)復合顆粒;而惰性基彌散燃料芯塊的制備成型則是利用放電等離子體燒結(jié)技術(shù)實現(xiàn)惰性基彌散燃料芯塊核心及無燃料區(qū)的一體化燒結(jié)制備。
以下為本實施例的幾個具體實例。
實例1
(1)多孔燃料核心小球的制備:將粒徑為100nm~200μm的二氧化鈾與草酸銨按照質(zhì)量比為1:2的比例充分混合后,得到混合粉末;將混合粉末壓制成致密度為40%的坯體,然后破碎成粒徑0.5~2mm的混合物顆粒,再將混合物顆粒放入容器中進行滾動研磨球化5h,得到混合物小球,最后將該小球在500℃下低溫預燒4h,脫除造孔劑后得到多孔燃料核心小球;
(2)惰性基體料漿的制備:將粒徑為20nm的陶瓷(碳化硅)與乙醇按照重量比為1:2的比例充分混合20h,得到惰性基體材料的料漿;
(3)復合顆粒的制備:將步驟(1)中得到的多孔燃料核心小球裝入可加熱的滾筒中,打開滾筒,并將其加熱溫度控制在70℃,使多孔燃料核心小球在滾筒中滾動,待多孔燃料核心小球溫度上升到70℃后,用氣壓噴霧裝置將步驟(2)中得到的部分惰性基體料漿霧化后連續(xù)噴涂到多孔燃料核心小球表面,隨著惰性基體料漿中的乙醇迅速揮發(fā),在多孔燃料核心小球表明形成一層惰性基體料漿包覆層,通過控制噴涂時間來控制包覆層厚度,從而得到包覆層厚度可控的多孔燃料核心小球和惰性基體材料的核殼結(jié)構(gòu)復合顆粒;其中,包覆層重量為多孔燃料核心小球自身重量的150%。
(4)壓制核心:將步驟(3)中制備得到的復合顆粒裝入粉末冶金模具中在10mpa壓力下壓制成直徑為6.8mm、高度為24mm的圓柱形惰性基彌散燃料體,作為核心;
(5)壓制核殼:將步驟(2)制備得到的部分惰性基體料漿經(jīng)燥、破碎、過篩后,在400mpa壓力下壓制成內(nèi)徑為7mm、外徑為9mm、高度為24mm的惰性基體材料圓筒,以及直徑為9mm、厚度為2mm的惰性基體材料圓片,作為核殼;
(6)制備成型:將步驟(4)中得到的核心裝入步驟(5)得到的惰性基體材料圓筒內(nèi),并將惰性基體材料圓片覆蓋在惰性基體材料圓筒上下端面后,整體裝入放電等離子體燒結(jié)專用石墨模具中進行放電等離子體燒結(jié),燒結(jié)溫度為1800℃,達到燒結(jié)溫度后調(diào)整燒結(jié)壓力為30mpa,然后保溫10min后,隨爐冷卻后即可獲得惰性基體材料致密度96.8%,多孔燃料核心小球結(jié)構(gòu)完整,分散均勻的惰性基彌散陶瓷型核燃料芯塊,其中,經(jīng)過外圓無心磨和端面平磨后多孔燃料核心小球在燃料芯塊整體中的體積分數(shù)含量42.6%。
實例2
(1)多孔燃料核心小球的制備:將粒徑為50μm的碳化鈾與草酸銨按照質(zhì)量比為1:6的比例充分混合后,得到混合粉末;將混合物粉末壓制成致密度70%的坯體后在800℃下低溫預燒0.5h,脫除造孔劑后,得到燃料核心多孔預燒坯體,然后將預燒坯體破碎成粒徑0.5mm的燃料核心多孔顆粒,再將該多孔顆粒放入容器中進行滾動研磨球化24h,也可得到多孔燃料核心小球;
(2)惰性基體料漿的制備:將粒徑為50μm的碳化鋯與無水乙醇按照重量比為1:1.5的比例充分混合18h,得到惰性基體料漿;
(3)復合顆粒的制備:將步驟(1)中得到的多孔燃料核心小球裝入可加熱的滾筒中,打開滾筒,并將其加熱溫度控制在80℃,使多孔燃料核心小球在滾筒中滾動,待多孔燃料核心小球溫度上升到80℃后,用氣壓噴霧裝置將步驟(2)中得到的部分惰性基體料漿霧化后連續(xù)噴涂到多孔燃料核心小球表面,隨著惰性基體料漿中的有機溶劑在80℃的溫度下迅速揮發(fā),在多孔燃料核心小球表明形成一層惰性基體料漿包覆層,通過控制噴涂時間來控制包覆層厚度,從而得到包覆層厚度可控的多孔燃料核心小球和惰性基體材料的核殼結(jié)構(gòu)復合顆粒;包覆層重量為多孔燃料核心小球自身重量的100%;
(4)壓制核心:將步驟(3)中制備得到的復合顆粒在80mpa壓力下模壓成形,得到直徑為6mm、高度為15mm的圓柱形惰性基彌散燃料體作為核心;
(5)壓制核殼:將粒徑為50μm的碳化鋯裝入冶金模具中在80mpa壓力下壓制成內(nèi)徑為6.2mm、外徑為8.5mm、高度為15mm的惰性基體材料圓筒,以及直徑為8.5mm、厚度為3mm的核心相匹配的惰性基體材料圓片,作為核殼;
(6)制備成型:將步驟(4)中得到的核心裝入步驟(5)得到的惰性基體材料圓筒內(nèi),并將惰性基體材料圓片覆蓋在惰性基體材料圓筒上下端面后,整體裝入放電等離子體燒結(jié)專用石墨模具中進行放電等離子體燒結(jié),燒結(jié)溫度為1900℃,達到燒結(jié)溫度后調(diào)整燒結(jié)壓力為50mpa,然后保溫1min后,隨爐冷卻后即可獲得惰性基體材料致密度92.2%,多孔燃料核心小球結(jié)構(gòu)完整,分散均勻的惰性基彌散陶瓷型核燃料芯塊,其中,經(jīng)過外圓無心磨和端面平磨后多孔燃料核心小球在燃料芯塊整體中的體積分數(shù)含量46.3%。
實例3
(1)多孔燃料核心小球的制備:將粒徑為10μm的碳化鈾與草酸銨按照質(zhì)量比為1:1的比例充分混合后,得到混合粉末;將混合粉末壓制成致密度為50%的坯體,然后破碎成粒徑1mm的混合物顆粒,再將混合物顆粒進行滾動研磨球化16h,得到混合物小球,最后將該小球在300℃下低溫預燒6h,脫除造孔劑后得到多孔燃料核心小球;
(2)惰性基體料漿的制備:將粒徑為100μm的鈦硅碳max相材料與丙酮按照重量比為1:2的比例充分混合24h,得到惰性基體料漿;
(3)復合顆粒的制備:將步驟(1)中得到的多孔燃料核心小球裝入可加熱的滾筒中,打開滾筒,并將其加熱溫度控制在90℃,使多孔燃料核心小球在滾筒中滾動,待多孔燃料核心小球溫度上升到90℃后,用氣壓噴霧裝置將步驟(2)中得到的部分惰性基體料漿霧化后連續(xù)噴涂到多孔燃料核心小球表面,隨著惰性基體料漿中的有機溶劑在90℃的溫度下迅速揮發(fā),在多孔燃料核心小球表明形成一層惰性基體料漿包覆層,即可得到復合顆粒;包覆層重量為多孔燃料核心小球自身重量的200%;
(4)壓制核心:將步驟(3)中制備得到的復合顆粒在40mpa壓力下模壓成形,得到直徑為8mm、高度為8mm的圓柱形惰性基彌散燃料體作為核心;
(5)壓制核殼:將100μm的鈦硅碳max相材料裝入粉末冶金模具中,在200mpa壓力下壓制成內(nèi)徑為8.2mm、外徑為10mm、高度為8mm的惰性基體材料圓筒,以及直徑為10mm、厚度為1.5mm的惰性基體材料圓片,作為核殼;
(6)制備成型:將步驟(4)中得到的核心裝入步驟(5)得到的惰性基體材料圓筒內(nèi),并將惰性基體材料圓片覆蓋在惰性基體材料圓筒上下端面后,整體裝入放電等離子體燒結(jié)專用石墨模具中進行放電等離子體燒結(jié),燒結(jié)溫度為1300℃,達到燒結(jié)溫度后調(diào)整燒結(jié)壓力為30mpa,然后保溫10min后,隨爐冷卻后即可獲得惰性基體材料致密度98.6%,多孔燃料核心小球結(jié)構(gòu)完整,分散均勻的惰性基彌散陶瓷型核燃料芯塊,其中,經(jīng)過外圓無心磨和端面平磨后多孔燃料核心小球在燃料芯塊整體中的體積分數(shù)含量30.3%。
實例4
(1)多孔燃料核心小球的制備:將粒徑為200μm的鈾鉬合金與草酸銨按照質(zhì)量比為1:0.1的比例充分混合后,得到混合粉末;將得到的混合物粉末壓制成致密度40%的坯體后在300℃下低溫預燒6h,脫除造孔劑后,得到燃料核心多孔預燒坯體,然后將預燒坯破碎成粒徑2mm的燃料核心多孔顆粒,再將該多孔顆粒放入容器中進行滾動研磨球化5h,得到多孔燃料核心小球;
(2)惰性基體料漿的制備:將粒徑為10μm的鈦鋁碳max相材料與乙醇按照重量比為1:1.5的比例充分混合24h,得到惰性基體料漿;
(3)復合顆粒的制備:將步驟(1)中得到的多孔燃料核心小球裝入可加熱的滾筒中,打開滾筒,并將其加熱溫度控制在80℃,使多孔燃料核心小球在滾筒中滾動,待多孔燃料核心小球溫度上升到80℃后,用氣壓噴霧裝置將步驟(2)中得到的部分惰性基體料漿霧化后連續(xù)噴涂到多孔燃料核心小球表面,隨著惰性基體料漿中的有機溶劑在80℃的溫度下迅速揮發(fā),在多孔燃料核心小球表明形成一層惰性基體料漿包覆層,即可得到復合顆粒;所述步驟(3)中的包覆層的重量為多孔燃料核心小球自身重量的300%。
(4)壓制核心:將步驟(3)中制備得到的復合顆粒在50mpa壓力下模壓成形,得到直徑為6.8mm、高度為15mm的圓柱形惰性基彌散燃料體作為核心;
(5)壓制核殼:將100μm的鈦鋁碳max相材料裝入粉末冶金模具中,在200mpa壓力下壓制成內(nèi)徑為7mm、外徑為9mm、高度為15mm的惰性基體材料圓筒,以及直徑為9mm、厚度為2mm的核心相匹配的惰性基體材料圓片,作為核殼;
(6)制備成型:將步驟(4)中得到的核心裝入步驟(5)得到的惰性基體材料圓筒內(nèi),并將惰性基體材料圓片覆蓋在惰性基體材料圓筒上下端面后,整體裝入放電等離子體燒結(jié)專用石墨模具中進行放電等離子體燒結(jié),燒結(jié)溫度為1200℃,達到燒結(jié)溫度后調(diào)整燒結(jié)壓力為10mpa,然后保溫20min后,隨爐冷卻后即可獲得惰性基體材料致密度94.4%,多孔燃料核心小球結(jié)構(gòu)完整,分散均勻的惰性基彌散陶瓷型核燃料芯塊,其中,經(jīng)過外圓無心磨和端面平磨后多孔燃料核心小球在燃料芯塊整體中的體積分數(shù)含量49.8%。
實例5
(1)多孔燃料核心小球的制備:將粒徑為100μm的鈾硅合金與草酸銨按照質(zhì)量比為1:4的比例充分混合后,得到混合粉末;將得到的混合物粉末壓制成致密度70%的坯體后在800℃下低溫預燒2h,脫除造孔劑后,得到燃料核心多孔預燒坯體,然后將預燒坯破碎成粒徑0.5mm的燃料核心多孔顆粒,再將該多孔顆粒放入容器中進行滾動研磨球化18h,得到多孔燃料核心小球;
(2)惰性基體料漿的制備:將粒徑200μm的碳化硅與丙酮進行混合18h,丙酮質(zhì)量為惰性基體材料粉末質(zhì)量的100%,得到惰性基體材料的漿料;
(3)復合顆粒的制備:將步驟(1)中得到的多孔燃料核心小球裝入可加熱的滾筒中,打開滾筒,加熱溫度60℃,使多孔燃料核心小球在滾筒中滾動,同時用氣壓噴霧裝置將含惰性基體材料的漿料霧化后連續(xù)噴涂到多孔燃料核心小球表面,隨著漿料中溶劑在高溫下迅速揮發(fā),會在多孔燃料核心小球上形成具有一定厚度的惰性基體材料包覆層,通過控制噴涂時間來控制包覆層厚度,從而得到包覆層厚度可控的多孔燃料核心小球和惰性基體材料的核殼結(jié)構(gòu)復合顆粒。包覆層重量為多孔燃料核心小球自身重量的250%。
(4)壓制核心:將步驟(3)中制備得到的復合顆粒在80mpa壓力下模壓成形,得到直徑為6.8mm、高度為24mm的圓柱形惰性基彌散燃料體作為核心;
(5)壓制核殼:將200μm的碳化硅裝入粉末冶金模具中,在40~400mpa壓力下壓制成內(nèi)徑為7mm、外徑為9mm、高度為24mm的惰性基體材料圓筒,以及直徑為9mm、厚度為2mm的惰性基體材料圓片,作為核殼;
(6)制備成型:將步驟(4)中得到的核心裝入步驟(5)得到的惰性基體材料圓筒內(nèi),并將惰性基體材料圓片覆蓋在惰性基體材料圓筒上下端面后,整體裝入放電等離子體燒結(jié)專用石墨模具中進行放電等離子體燒結(jié),燒結(jié)溫度為2000℃,達到燒結(jié)溫度后調(diào)整燒結(jié)壓力為40mpa,然后保溫2min后,隨爐冷卻后即可獲得惰性基體材料致密度98.1%,多孔燃料核心小球結(jié)構(gòu)完整,分散均勻的惰性基彌散陶瓷型核燃料芯塊,其中,經(jīng)過外圓無心磨和端面平磨后多孔燃料核心小球在燃料芯塊整體中的體積分數(shù)含量33.6%。
實例6
(1)多孔燃料核心小球的制備:將粒徑50μm的鈾硅碳三元化合物與0.5wt.%造孔劑進行混合;將得到的混合物粉末壓制成致密度60%的坯體后在700℃下低溫預燒0.5h,脫除造孔劑后,得到燃料核心多孔預燒坯體,然后將預燒坯破碎成粒徑1mm的燃料核心多孔顆粒,再將該多孔顆粒放入容器中進行滾動研磨球化24h,得到多孔燃料核心小球;
(2)惰性基體料漿的制備:將粒徑100μm的鈦鋁碳max相材料與乙醇進行混合12h,乙醇質(zhì)量為惰性基體材料粉末質(zhì)量的150%,得到惰性基體材料的漿料。
(3)復合顆粒的制備:將步驟(1)中得到的多孔燃料核心小球裝入可加熱的滾筒中,打開滾筒,加熱溫度90℃,使多孔燃料核心小球在滾筒中滾動,同時用氣壓噴霧裝置將含惰性基體材料的漿料霧化后連續(xù)噴涂到多孔燃料核心小球表面,隨著漿料中溶劑在高溫下迅速揮發(fā),會在多孔燃料核心小球上形成具有一定厚度的惰性基體材料包覆層,通過控制噴涂時間來控制包覆層厚度,從而得到包覆層厚度可控的多孔燃料核心小球和惰性基體材料的核殼結(jié)構(gòu)復合顆粒。包覆層重量為多孔燃料核心小球自身重量的250%。
(4)壓制核心:將步驟(3)中制備得到的復合顆粒在60mpa壓力下模壓成形,得到直徑為6.8mm、高度為24mm的圓柱形惰性基彌散燃料體作為核心;
(5)壓制核殼:將粒徑10μm的鈦鋁碳max相材料裝入粉末冶金模具中在300mpa壓力下壓制成具有內(nèi)徑7mm,外徑9mm,高度24mm的惰性基體材料圓筒和直徑9mm,厚度2mm的惰性基體材料圓片,作為核殼;
(6)制備成型:將步驟(4)中得到的核心裝入步驟(5)得到的圓筒內(nèi),上下端面加蓋惰性基體材料圓片后整體裝入放電等離子體燒結(jié)專用石墨模具中進行放電等離子體燒結(jié),燒結(jié)溫度1300℃,燒結(jié)壓力20mpa,保溫時間15min,隨爐冷卻后即可獲得惰性基體材料致密度97.9%,多孔燃料核心小球結(jié)構(gòu)完整,分散均勻的惰性基彌散陶瓷型核燃料芯塊,其中,經(jīng)過外圓無心磨和端面平磨后多孔燃料核心小球在燃料芯塊整體中的體積分數(shù)含量35.7%。
由上述實例可以看出,本實施例制備方法的工藝周期大幅縮短,可輕松實現(xiàn)該芯塊的批量化制備,并且,燒結(jié)溫度也有所降低,生產(chǎn)成本顯著降低,更有利于該類型反應堆燃料芯塊的批量生產(chǎn)和規(guī)?;瘧?。此外,采用本方法制備的惰性基彌散燃料的陶瓷基體致密度更高,在92.2~98.6%之間,而且晶粒尺寸更小,結(jié)構(gòu)缺陷更少,芯塊中鈾豐度更高,高溫穩(wěn)定性和抗輻照性能更優(yōu)異。
上述實施例僅為本發(fā)明的優(yōu)選實施方式,不應當用于限制本發(fā)明的保護范圍,但凡在本發(fā)明的主體設計思想和精神上作出的毫無實質(zhì)意義的改動或潤色,其所解決的技術(shù)問題仍然與本發(fā)明一致的,均應當包含在本發(fā)明的保護范圍之內(nèi)。