氧化石墨烯共沉淀制備高性能yag黃色熒光粉的方法
【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于YAG:Ce3+熒光粉改性技術(shù)領(lǐng)域，特別涉及一種氧化石墨烯共沉淀制備高性能YAG黃色熒光粉的方法。
【背景技術(shù)】
[0002]白光LED具有高效、節(jié)能、環(huán)保、性能穩(wěn)定、壽命長、耐沖擊、可平面封裝和易開發(fā)等優(yōu)點，相比于白熾燈泡耗電易碎及日光燈廢棄物含汞污染等缺點，被業(yè)界認(rèn)為能在未來10年成為替代傳統(tǒng)照明燈具的一大潛力商品。
[0003]自從YAG熒光粉商業(yè)應(yīng)用以來，白光LED的成本大大降低，白光LED燈具在生產(chǎn)生活中的應(yīng)用逐漸普遍起來。此后雖然各種各樣的熒光粉被先后研制出來，但是黃光YAG粉體材料仍然是工業(yè)化生產(chǎn)白光LED最為常用的熒光材料，也是目前商業(yè)上最為成功的熒光粉。
[0004]目前YAG熒光粉的應(yīng)用仍然存在著諸多問題，大大限制了其在白光LED領(lǐng)域的應(yīng)用。目前主要存在以下問題:顯色指數(shù)低、高溫色衰、粉體分散性差等。正是由于這些問題的存在，我們在制備YAG:Ce3+焚光粉的時候加入了氧化石墨稀。氧化石墨烯是一種性能優(yōu)異的薄層結(jié)構(gòu)材料，是目前為止發(fā)現(xiàn)的最薄的材料，擁有很大的比表面和良好的親水性，這為溶液反應(yīng)提供了一種良好的晶核生長環(huán)境。

【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]本發(fā)明的目的是為了克服現(xiàn)有技術(shù)的不足，提供一種尺寸和分散度可控、發(fā)光強度增強的氧化石墨烯共沉淀制備高性能YAG黃色熒光粉的方法。
[0006]本發(fā)明的技術(shù)方案是通過摻雜氧化石墨烯，來實現(xiàn)YAG:Ce3+熒光粉微粒的粒徑和分散度的控制，從而提高其發(fā)光強度；實現(xiàn)簡單易行可控的制備方法，適合工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)。G0具有較高的比表面積，通過加入G0溶液作為物理分散劑能夠有效地包裹在熒光粉前軀體表面，在熒光粉前軀體界面形成一層致密的薄膜，有效地阻隔了顆粒之間的黏連，高溫煅燒的同時G0分解成還原性氣體，破壞了熒光粉顆粒之間的氧橋鍵，從而改善了粉體易團聚的缺點；另一方面高溫下G0分解產(chǎn)生的還原性氣體，能夠有效地阻礙Ce3+ (發(fā)光中心)向Ce4+轉(zhuǎn)變，因此所制備的熒光粉具有發(fā)光強度高的特點。
[0007]本發(fā)明的具體技術(shù)方案為:氧化石墨烯共沉淀制備高性能YAG黃色熒光粉的方法，具體步驟如下:
[0008](1)按照 Y3 xAl5012:Cex，其中 x = 0.03 ?0.07，按化學(xué)計量比稱取 Υ (Ν03) 3.6H20、Ce (N03)3.6H20和A1 (N03)3.9H20溶解于去離子水中配制成飽和母液；
[0009](2)將(NH4) 2S04ig NH 4HC03按摩爾比為1: (40?100)溶解于去離子水中，配成飽和溶液；
[0010](3)向步驟⑵配制的飽和溶液中加入氧化石墨稀(Graphene Oxide, GO)溶液，混合均勻；
[0011](4)向步驟(3)配制的混合溶液中，加入氨水調(diào)節(jié)溶液的pH值；
[0012](5)將步驟(1)配制的飽和母液滴加至步驟(4)配制的溶液中，得到固相沉淀，靜置陳化后，過濾、洗滌、干燥，研磨得到熒光粉的前驅(qū)體粉末；
[0013](6)將前驅(qū)體粉末放入通有混合氣體的管式爐中煅燒，冷卻(一般至室溫)后，研磨得到高性能YAG黃色熒光粉。
[0014]優(yōu)選步驟(3)中所加入的氧化石墨稀溶液的濃度為0.005?0.03g/L。優(yōu)選加入的氧化石墨烯溶液的體積為步驟(2)配成飽和溶液體積的20?40%。
[0015]優(yōu)選步驟⑷中所述的pH值為8.5?11。
[0016]優(yōu)選步驟(5)中飽和母液的加入量為控制飽和母液中的金屬陽離子與NH4HC0d9摩爾比為1: (8?12)。
[0017]優(yōu)選步驟(5)中將步驟(1)配制的飽和母液滴加至步驟(4)配制的溶液中的滴加時間控制在1?2小時。優(yōu)選步驟(5)中陳化時間為2?5小時；干燥溫度為50?80°C，干燥時間為6?12小時。
[0018]優(yōu)選步驟(6)中所述的混合氣體為Ar、隊或He中的一種與Η 2的混合氣，其中的Ar、隊或He占混合氣的體積百分比為90?95%。
[0019]優(yōu)選步驟(6)中所述的煅燒溫度為800?1200 V，煅燒時間為3?5小時。
[0020]有益效果:
[0021]本發(fā)明中氧化石墨烯的加入，使得沉淀顆粒通過化學(xué)物理吸附作用吸附在氧化石墨烯的表面，減弱了顆粒之間的靜電吸引作用，使得樣品的結(jié)晶性以及晶種的發(fā)育比較完整，煅燒之后所形成的熒光粉粉體顆粒形貌均勻，分散性好，熒光強度顯著增強。本發(fā)明所提供的制備方法簡單易行可控，適合工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)。
【附圖說明】
[0022]圖1為不同濃度的氧化石墨烯作為初始沉淀劑制備YAG:Ce3+的XRD圖；其中A為未加入氧化石墨烯，B為實施例1，C為實施例2，D為實施例3，E為實施例4 ;
[0023]圖2為實施例2制備的YAG: Ce3+熒光粉SEM圖；其中(a)為不加GO制備的YAG: Ce3+熒光粉的SEM圖片；(b)加入G0溶液制備的YAG:Ce3+熒光粉電鏡圖片；(c)G0溶液電鏡圖片;
[0024]圖3為實施例2制備的YAG:Ce3+熒光粉熒光發(fā)射光譜圖；其中A是加入G0制備的YAG:Ce3+熒光粉；B是未加G0制備的YAG:Ce 3+熒光粉。
【具體實施方式】
[0025]以下結(jié)合實例對本發(fā)明作進一步的說明，但發(fā)明不僅限于這些實例，在未脫離本發(fā)明宗旨的前提下，所作的任何改進均在本發(fā)明的保護范圍之內(nèi)。
[0026]實施例1:
[0027]—種氧化石墨烯共沉淀法制備高性能YAG:Ce3+黃色熒光粉，包括以下合成步驟:
[0028](1)按照 Y3 xAl5012:Cex，其中 x = 0.03，按化學(xué)計量比稱取 1.137g Υ (Ν03) 3.6H20、0.013g Ce (N03) 3.6H20 和 1.876g A1 (N03) 3.9H20 溶解于 50ml 去離子水中配制成母液。
[0029](2)稱取5.056g NH4HC03溶解于50ml去離子水溶液中，再稱取0.0126g (NH 4) 2S04溶解于上述溶液中作為靜電穩(wěn)定劑，然后加入20ml濃度為0.005g/L的氧化石墨烯溶液；向混合溶液中加入氨水調(diào)節(jié)溶液的pH值為8.5，將其作為沉淀劑。
[0030](3)用2小時將母液緩慢滴加到沉淀劑中，得到固相沉淀，靜置陳化2小時，過濾，洗滌，50°C下干燥12小時，研磨得到熒光粉的前驅(qū)體。
[0031](4)將前驅(qū)體放入通有氬氫混合氣(Ar:H2= 95%:5% )的管式爐中800°C下煅燒5小時，冷卻至室溫后，研磨得到黃色熒光粉。
[0032]實施例2
[0033]—種氧化石墨烯共沉淀法制備高性能YAG:Ce3+黃色熒光粉，包括以下合成步驟:
[0034](1)按照 Y3 xAl5012:Cex，其中 x = 0.04，按化學(xué)計量比稱取 1.133g Υ (Ν03) 3.6H20、0.017g Ce (N03)3.6H20 和 1.876g A1 (N03)3.9H20 溶解于 50ml 去離子水中配制成母液。
[0035](2)稱取6.3275g NH4HC03溶解于50ml去離子水溶液中，稱取0.2g (NH 4) 2S04溶解于上述溶液