本發(fā)明涉及聚變堆包層先進(jìn)的中子與氚增殖劑鈹酸鋰小球的制備方法及其實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，屬于先進(jìn)核反應(yīng)堆燃料研究領(lǐng)域。

背景技術(shù)：
聚變能是人類(lèi)永久解決能源問(wèn)題潛在的有效途徑之一，國(guó)際熱核聚變反應(yīng)實(shí)驗(yàn)堆(ITER)的建造與運(yùn)行，為將來(lái)建設(shè)聚變發(fā)電示范反應(yīng)堆奠定了基礎(chǔ)。聚變堆高溫等離子體氘氚熱核聚變所產(chǎn)生的高能中子(14.1Mev)，進(jìn)入堆內(nèi)面向等離子體部件增殖包層，在包層內(nèi)與氚增殖材料發(fā)生核反應(yīng)釋放出巨大能量，同時(shí)增殖聚變堆自身所需要的燃料氚。目前，聚變堆固態(tài)包層所發(fā)展的增殖材料主要有正硅酸鋰、鈦酸鋰、鋯酸鋰、鋁酸鋰和氧化鋰等，其中主選的是正硅酸鋰和鈦酸鋰。例如歐盟、中國(guó)預(yù)期進(jìn)入ITER開(kāi)展實(shí)驗(yàn)的氦冷固態(tài)包層模塊(TBM)采用正硅酸鋰作為增殖劑，日本預(yù)期進(jìn)入ITER開(kāi)展實(shí)驗(yàn)的水冷固態(tài)包層模塊選擇鈦酸鋰作為增殖劑。無(wú)論選擇正硅酸鋰還是鈦酸鋰作為包層內(nèi)的增殖材料，由于受到鋰原子密度的限制，氚增殖率均難以滿(mǎn)足聚變堆氚燃料自持的基本要求，即從聚變堆包層內(nèi)所提取的氚可維持其自身的消耗。為了提高氚增殖率，需要在包層內(nèi)設(shè)置多個(gè)中子增殖區(qū)，以增殖盡可能多的中子。例如，依據(jù)中子物理設(shè)計(jì)方案，包層內(nèi)增殖氚的硅酸鋰區(qū)和增殖中子的金屬鈹區(qū)交替設(shè)置，通常金屬鈹區(qū)所占的份額大于硅酸鋰區(qū)。因此，現(xiàn)行的設(shè)計(jì)方案要想獲得氚自持難度較大，且包層內(nèi)有限的增殖區(qū)交替設(shè)置中子增殖區(qū)其增殖效率也不佳。基于以上技術(shù)背景，針對(duì)國(guó)家磁約束核聚變能發(fā)展研究專(zhuān)項(xiàng)項(xiàng)目(2013GB113004)的任務(wù)需求，特提出本發(fā)明專(zhuān)利。

技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素：
本發(fā)明解決的技術(shù)問(wèn)題是：克服現(xiàn)有技術(shù)的不足，提供一種聚變堆包層中子與氚增殖劑鈹酸鋰小球的制備方法，解決了采用硅酸鋰或鈦酸鋰小球作為增殖劑時(shí)，必須在包層內(nèi)需要設(shè)置多層鈹區(qū)增殖中子的問(wèn)題，使包層有限空間內(nèi)增殖劑利用效率得到極大地提高，可有效解決聚變堆氚自持難題。本發(fā)明采用的技術(shù)方案為：聚變堆包層中子與氚增殖劑鈹酸鋰小球的制備方法，包含以下步驟：S1:鈹酸鋰(Li2Be2O3)材料的制備預(yù)備好定量的高純度即不低99.9％的氫氧化鋰(LiOH.H2O)和氧化鈹(BeO)，按Li/Be分子摩爾比為1～1.05的比例放入容器內(nèi)，在室溫20℃～30℃條件下旋轉(zhuǎn)攪拌20～24小時(shí)充分均勻混合；干燥后的凝膠放入燒結(jié)爐，在空氣環(huán)境下加溫至1073K～1100K，燒結(jié)5～6小時(shí)，充分進(jìn)行固相反應(yīng)，其反應(yīng)式為：2LiOH.H2O+2BeO→Li2Be2O3+3H2O待爐溫降至室溫后取出樣品進(jìn)行分析；S2:鈹酸鋰材料的樣品分析取適量鈹酸鋰樣品充分碾磨成2～3μm的顆粒，采用XDR分析鈹酸鋰樣品晶粒成份，鈹酸鋰樣品由單相鈹酸鋰組成，采用感應(yīng)耦合等離子體原子發(fā)射譜(inductivelycoupledplasmaatomicemissionspectroscopy，ICP-AES)分析鈹酸鋰樣品的化學(xué)組成，Li/Be的分子摩爾比基本不變；S3:溶膠凝膠法制備鈹酸鋰小球采用溶膠凝膠法制備鈹酸鋰小球時(shí)，充分碾磨鈹酸鋰材料成均勻細(xì)小顆粒，加入按配比所規(guī)定量的聚乙烯醇(polyvinyl-alcohol，PVA)和水，其中鈹酸鋰的比例為42wt％～44wt％，聚乙烯醇的比例為2.5wt％～3.5wt％，水的比例為52.5wt％～53.5wt％；充分混合后的溶液從滴嘴流出成小球進(jìn)入低溫-30℃～-35℃丙酮溶液中，在表面張力的作用下，液滴脫水收縮成小球；在低溫丙酮溶液環(huán)境下經(jīng)過(guò)1～2小時(shí)老化后，取出鈹酸鋰小球于室溫干燥24～48小時(shí)，在空氣環(huán)境下加熱至873K～923K鍛燒6～8小時(shí)，然后放入燒結(jié)爐升溫至1073K～1123K燒結(jié)4～6小時(shí)；S4:鈹酸鋰小球性能檢測(cè)取鈹酸鋰小球樣品，采用掃瞄電子顯微鏡(scanningelectronmicroscopy,SEM)分析樣品表面和破碎后內(nèi)部的微結(jié)構(gòu)，采用XDR分析樣品晶粒成份，采用水銀浸沒(méi)法測(cè)樣品密度，采用數(shù)字圖像分析小球的球形度，采用靜壓力法測(cè)試小球抗擠壓載荷大小。所述步驟S1中，隨著燒結(jié)溫度的升高，樣品中的水份不斷蒸發(fā)，樣品重量不斷減少，重量損失約40％～60％，采用熱解重量分析技術(shù)(thermogravimetric/differentialthermalanalysis，TG–DTA)監(jiān)測(cè)加溫期間樣品重量隨溫度的變化以及重量變化過(guò)程的熱解圖譜，燒結(jié)時(shí)的升溫速率為5℃～6℃/分鐘。所述步驟S2中，燒結(jié)后的鈹酸鋰碾磨后按比例加入鹽酸和硫酸形成溶液，加熱至713K使鈹酸鋰充分溶解，取出一定量溶液，采用ICP-AESModelOptima2100DV(PerkinElmer公司)測(cè)定Li/Be比率。所述步驟S2中，鈹酸鋰的成分組成采用X射線衍射儀掃瞄，掃瞄條件是Cu的Ka輻射(λ):電壓:40kV,電流:100mA,2θ范圍:10～70°,掃瞄速度:1.5°/分鐘，縫隙寬度:0.01°。所述步驟S3中采用溶膠凝膠法制備鈹酸鋰小球時(shí)，采用的系統(tǒng)包括：混合溶液罐、壓力控制器、振動(dòng)器、滴嘴、晶體振蕩器、放大器、聚乙烯管道、溫度控制器、冷卻器、丙酮容器、控制計(jì)算機(jī)；控制計(jì)算機(jī)給出控制信號(hào)，由壓力控制器控制混合溶液罐內(nèi)的壓力，驅(qū)動(dòng)混合溶液沿聚乙烯管道流動(dòng)至振動(dòng)器；計(jì)算機(jī)給出控制信號(hào)，由晶振給出振動(dòng)頻率信號(hào)，經(jīng)過(guò)放大器放大信號(hào)，驅(qū)動(dòng)振動(dòng)器振動(dòng)，控制滴嘴內(nèi)的液滴按規(guī)定的質(zhì)量流速流出，液滴落入丙酮容器中的低溫-30℃～-35℃丙酮溶液；計(jì)算機(jī)設(shè)置溫度控制值，由溫度控制器控制冷卻器工作，確保丙酮容器內(nèi)低溫丙酮溶液在規(guī)定的溫度范圍內(nèi)。所述步驟S3中，采用溶膠凝膠法制備鈹酸鋰小球?qū)嶒?yàn)時(shí)，鈹酸鋰小球大小與液滴成直徑比例，而液滴直徑d(cm)、溶液的質(zhì)量流率滴嘴的振動(dòng)頻率f(Hz)呈如下關(guān)系：根據(jù)實(shí)驗(yàn)經(jīng)驗(yàn)，當(dāng)?shù)巫斓恼駝?dòng)頻率f在80～250Hz范圍時(shí)，小球的球形度較好；另外，液滴直徑還與溶液的粘性、滴嘴直徑、混合溶液與滴嘴材料之間的浸潤(rùn)性相關(guān)；根據(jù)實(shí)驗(yàn)優(yōu)化溶液配比、滴嘴直徑與振動(dòng)頻率參數(shù)，使制備出的鈹酸鋰小球平均直徑為0.8mm～1.2mm，球形度為0.95～1.05，抗擠壓載荷20～30N。本發(fā)明與現(xiàn)有技術(shù)相比的優(yōu)點(diǎn)在于：現(xiàn)行聚變堆固態(tài)包層選擇正硅酸鋰或鈦酸鋰作為增殖劑，為了提高包層的氚增殖率，需要交替設(shè)置硅酸鋰區(qū)氚增殖區(qū)和金屬鈹中子增殖區(qū)，通常金屬鈹區(qū)所占的份額大于硅酸鋰區(qū)。因此，現(xiàn)行的設(shè)計(jì)方案要想獲得氚自持的難度較大，且包層內(nèi)有限的增殖區(qū)交替設(shè)置中子增殖區(qū)其增殖效率也不佳。為了克服采用硅酸鋰或鈦酸鋰小球作為增殖劑時(shí)，必須在包層內(nèi)需要設(shè)置多層鈹區(qū)增殖中子的問(wèn)題。本發(fā)明采作鈹酸鋰小球作為增殖劑，其中鈹用于增殖中子，鋰用于增殖氚，具有同一種增殖劑既增殖氚又增殖中子的功能，無(wú)需再設(shè)置中子增殖區(qū)，使包層有限空間內(nèi)增殖劑利用效率得到極大地提高，可有效解決聚變堆氚自持難題，提高聚變商用堆的競(jìng)爭(zhēng)性。附圖說(shuō)明圖1為本發(fā)明中采用溶膠凝膠法制備鈹酸鋰小球系統(tǒng)原理圖。具體實(shí)施方式S1:鈹酸鋰(Li2Be2O3)材料的制備。預(yù)備好定量的高純度即不低99.9％的氫氧化鋰(LiOH.H2O)和氧化鈹(BeO)，按Li/Bi分子摩爾比為1～1.05的比例放入容器內(nèi)，在室溫(20℃～30℃)條件下旋轉(zhuǎn)攪拌20～24小時(shí)充分均勻混合；干燥后的凝膠放入燒結(jié)爐，在空氣環(huán)境下加溫至1073～1100K，燒結(jié)5～6小時(shí)，充分進(jìn)行固相反應(yīng)，其反應(yīng)式為：2LiOH.H2O+2BeO→Li2Be2O3+3H2O待爐溫降至室溫后取出樣品進(jìn)行分析；S2:鈹酸鋰材料的樣品分析。取適量鈹酸鋰樣品充分碾磨成2～3μm的顆粒，采用XDR分析樣品晶粒組成，樣品由單相鈹酸鋰組成。采用感應(yīng)耦合等離子體原子發(fā)射譜(inductivelycoupledplasmaatomicemissionspectroscopy，ICP-AES)分析樣品的化學(xué)組成，Li/Bei的分子摩爾比基本不變；S3:溶膠凝膠法制備鈹酸鋰小球。下面結(jié)合附圖給出本發(fā)明采用溶膠凝膠法制備鈹酸鋰小球的具體實(shí)施方式與技術(shù)方案。如圖1所示，本發(fā)明中采用的溶膠凝膠法制備鈹酸鋰小球系統(tǒng)，包括混合溶液罐1、壓力控制器2、振動(dòng)器3、滴嘴4、晶振5、放大器6、PVC管道7、溫度控制器8、冷卻器9、丙酮容器10、控制計(jì)算機(jī)11。其中混合溶液罐1、壓力控制器2、振動(dòng)器3、PVC管道7、滴嘴4組成液滴成形系統(tǒng)，晶振5、放大器6、壓力控制器2、溫度控制器8、控制計(jì)算機(jī)11組成液滴控制系統(tǒng)，冷卻器9、丙酮容器10組成鈹酸鋰小球成型系統(tǒng)。系統(tǒng)的工作過(guò)程是：充分碾磨鈹酸鋰材料成均勻細(xì)小顆粒，加入按配比所規(guī)定量的聚乙烯醇(polyvinyl-alcohol，PVA)和水放入混合溶液罐1內(nèi)充分混合，其中鈹酸鋰的比例為42wt％～44wt％，聚乙烯醇的比例為2.5wt％～3.5wt％，水的比例為52.5wt％～53.5wt％；通過(guò)控制計(jì)算機(jī)11給出控制信號(hào)，由壓力控制器2控制混合溶液罐1內(nèi)的壓力，驅(qū)動(dòng)混合溶液沿PVC管道7流動(dòng)至振動(dòng)器3；計(jì)算機(jī)11給出控制信號(hào)，由晶振5給出振動(dòng)頻率信號(hào)，經(jīng)過(guò)放大器6放大信號(hào)，驅(qū)動(dòng)振動(dòng)器3振動(dòng)，控制滴嘴4內(nèi)的液滴按規(guī)定的質(zhì)量流速流出，液滴落入低溫丙酮容器10；計(jì)算機(jī)11設(shè)置溫度控制值，由溫度控制器8控制冷卻器9工作，確保低溫丙酮容器10內(nèi)溶液在規(guī)定的溫度范圍內(nèi)(-30℃～-35℃)，在表面張力的作用下，液滴脫水收縮成小球，使鈹酸鋰小球成型；在低溫丙酮溶液環(huán)境下經(jīng)過(guò)1～2小時(shí)老化后，取出鈹酸鋰小球于室溫干燥24～48小時(shí)，在空氣環(huán)境下加熱至873K～923K鍛燒6～8小時(shí)，然后放入燒結(jié)爐升溫至1073K～1123K燒結(jié)4～6小時(shí)；S4:鈹酸鋰小球性能檢測(cè)。取鈹酸鋰小球樣品，采用掃瞄電子顯微鏡(scanningelectronmicroscopy,SEM)分析樣品表面和破碎后內(nèi)部的微結(jié)構(gòu)，采用XDR分析樣品晶粒組成，采用水銀浸沒(méi)法測(cè)樣品密度，采用數(shù)字圖像分析小球的球形度，采用靜壓力法測(cè)試小球抗擠壓載荷大小。。上述步驟S2中，燒結(jié)后的鈹酸鋰碾磨后按比例加入鹽酸和硫酸形成溶液，加熱至713K使鈹酸鋰充分溶解。取出一定量溶液，采用ICP-AESModelOptima2100DV(PerkinElmer公司)測(cè)定Li/Be比率。上述步驟S2中，鈹酸鋰的成分組成采用X射線衍射儀掃瞄，掃瞄條件是Cu的Ka輻射(λ):電壓:40kV,電流:100mA,2θ范圍:10～70°,掃瞄速度:1.5°/分鐘，縫隙寬度:0.01°。上述步驟S3中，鈹酸鋰小球大小與液滴成直徑比例，而液滴直徑d(cm)、溶液的質(zhì)量流率滴嘴的振動(dòng)頻率f(Hz)呈如下關(guān)系：根據(jù)實(shí)驗(yàn)經(jīng)驗(yàn)，當(dāng)?shù)巫斓恼駝?dòng)頻率f在80～250Hz范圍時(shí)，小球的球形度較好。另外，液滴直徑還與溶液的粘性、滴嘴直徑、溶液與滴嘴材料之間的浸潤(rùn)性相關(guān)。根據(jù)實(shí)驗(yàn)優(yōu)化溶液配比、滴嘴直徑與振動(dòng)頻率等參數(shù)，使制備出的鈹酸鋰小球平均直徑為0.8mm～1.2mm，球形度為0.95～1.05，抗擠壓載荷20～30N。以上雖然描述了本發(fā)明的具體實(shí)施方法，但是本領(lǐng)域的技術(shù)人員應(yīng)當(dāng)理解，這些僅是舉例說(shuō)明，在不背離本發(fā)明原理和實(shí)現(xiàn)的前提下，可以對(duì)這些實(shí)施方案做出多種變更或修改，因此，本發(fā)明的保護(hù)范圍由所附權(quán)利要求書(shū)限定。